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根据《2020中国生态环境状况公报》，全国337个地级以上城市O3浓度同比下降6.8%。然而，以O3为首要污染物的大气超标天数占总超标天数比例仍高达37.1%[1]。VOCs是形成PM2.5和O3的重要前体物，也是现阶段重点区域O3生成的主控因子。在生态环境部制定的十四五目标污染物中，VOCs已替代原来的总量指标SO2。因此，为深入打好污染防治攻坚战，在强化细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)协同控制的同时，还需推进VOCs减排，推动重点行业深度治理，并强化机动车的污染管控。
在我国，加油过程中油气蒸发排放量占汽车行业蒸发排放总量的20%。每年因加油过程蒸发排放导致的燃油损失约为0.26%[2]。车载加油油气回收系统(onboard refueling vapor recovery，ORVR)系统是一种可高效减少加油油气污染的控制技术。根据美国排放控制制造商协会(Manufacturers of Emission Controls Association，MECA)2020年度报告，ORVR的处理效率可达到98%。截至2019年，在美国，装配了ORVR的车辆已减少了91%加油污染物排放[3]。在我国，《加油站大气污染物排放标准》(GB 20952-2020)要求当辖区内采用ORVR的轻型汽车达到汽车保有量的20%后，油气回收系统、在线监测系统应兼容GB 18352.6要求的轻型ORVR系统[4]；《加油站油气排放控制和限值》(DB11/208-2019)规定，新、改、扩建加油站应使用与ORVR轻型汽车兼容的加油站加油油气回收系统或油气处理装置[5]。
碳罐(Carbon Canister)是ORVR的重要组成部分，能吸附和储存加油过程中产生的油气[6-7]。活性炭的性能[8-9]和碳罐结构[10-12]是影响碳罐性能的重要因素。CFD数值模拟是碳罐结构优化设计的一种方法。BAI等[13]利用Fluent建立三维碳罐模型，采用线性驱动力传热传质速率方程，研究He/CO2混合气在活性炭上的吸脱附过程，发现吸附过程应采用绝热模型。HOU等[14]采用多孔介质模型，对不同操作条件下碳罐内部流场进行数值模拟研究，吸附孔、解吸孔与大气孔间的压差不同，存在压降差异。SOU等[15]建立基于非平衡、非等温和非绝热算法的碳罐固定床系统模型，用Dubinin-Astakhov方程和拉格朗日插值多项式描述固定床中吸附传质传热过程，分析浓度、温度和压力对HC组分在活性炭中吸脱附性能的影响。黄远清等[16]将碳罐内的活性炭和无纺布定义为多孔介质，根据碳罐内的压降验证模型的准确性。翟豪瑞等[17]基于多孔介质原理，运用k-epsilon湍流模型，模拟研究11种流量下碳罐内部的通气阻抗值，分析内部流场的流动特性。李岳林等[18]将实验数据、理论计算及模拟仿真相结合，以碳罐的沿程阻力为参数，得出碳罐大气口孔径的最优取值范围。此外，活性炭吸附有机物是典型的放热过程，会导致床层温度升高，产生安全隐患。然而，目前所开展碳罐吸附过程温度场模拟的研究还较少。总体看来，国内对于ORVR碳罐的研究仍处于起步阶段，针对碳罐处理效率的研究分析仍较少。
本研究拟采用实验与数值模拟相互验证的方法，借助商业CFD数值模拟软件Ansys Fluent，建立三维非稳态计算模型，针对不同体积比的多腔体结构ORVR碳罐，分析吸附有机废气过程中温度场和浓度场的变化，以期为ORVR碳罐结构优化设计提供参考。
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本研究根据通用汽车公司所开发的多腔体结构ORVR碳罐(图1(a))，结合模拟优化后的碳罐结构参数，利用有机玻璃制作可视化ORVR碳罐(图1(b))进行模拟研究。在同一水平高度、多腔体内分别设置温度监测口，并通过热电偶测量腔室内温度变化。
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ORVR碳罐实验测试系统如图2所示。采用Westvaco公司WV-A1500活性炭颗粒，实验在室温下进行。反应气体积分数为15%C4H10-N2的混合气，进气口流量为2 L·min−1。采用北分BF-3420气相色谱仪，在线检测吸附前后尾气中C4H10体积分数的变化。气相色谱检测的条件：3 mm×1 m的总烃柱，FID检测器，进样口温度100 ℃，柱箱温度80 ℃，检测器温度150 ℃；氢气流量为40 mL·min−1，空气流量为300 mL·min−1，载气(氮气)流量为30 mL·min−1；定量管体积为0.1 mL。在可视化ORVR碳罐外包覆保温层，以减少床层内热量损失。每隔5 min记录3个热电偶的温度。
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式中：ρ为流体密度，kg·m−3；t为时间，s；u、v、w分别是x、y、z方向上的流体局部速度，m·s−1；Sm为质量源项，kg∙(m3∙s)−1。
式中：cp为比热容，J∙(kg∙℃)−1；T为温度，K；k为流体传热系数，W∙(m2∙℃)−1；ST为能量源项，W∙m−3。
根据活性炭吸附正丁烷所得吸附热和一级动力学拟合方程参数[19-20]，质量源项Sm和能量源项ST可简化为式(3)和(4)。
将所建立的物理模型导入Fluent软件，通过UDF将式(3)和(4)所示Sm和ST加载到Fluent中。采用物种转移模型(Species Model)、层流模型(Laminar Model)和多孔介质模型(Porous Zone Model)；进口采用进气速度作为边界条件、出口采用压力作为边界条件、壁面设置为无滑移固壁边界。吸附器绝热，与周围环境不存在热交换。该模型为三维非稳态湍流模型，采用隐式算法进行求解。
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可视化碳罐的尺寸见图3(a)。进口直径d1和出口直径d2均为12 mm；腔体总高度为220 mm，其中进口端气体缓冲区域高20 mm，吸附剂床层区高度为160 mm，底部缓冲区高度40 mm；2个腔体的长度分别为92 mm和55 mm。根据上述尺寸建立几何模型(图3(b))。网格疏密程度会影响计算结果的准确性和高效性。本研究利用Ansys ICEM软件划分结构化网格(见图3(c))。网格数分别为52 724、108 112、162 442和222 274。
选取ORVR碳罐出口污染物体积分数为特征量进行网格独立性验证，得到不同网格模型下的体积分数值(图4)。网格数量从1.08×105增至2.22×105，活性炭吸附饱和时间变化率低于2%。考虑到网格数对计算时间的影响，该模型在网格数1.62×105时达到计算精度要求。
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在几何模型(图3(b))的基础上，调整碳罐的2个腔体长度L1和L2。L1与L2的比值分别为2∶1、5∶3、3∶2和1∶1。4种碳罐示意图及测温点位置如图5所示。其中，出口监测点用于气体体积分数检测，网格数约为1.6×105。
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吸附是放热过程。随着气流中正丁烷分子移向活性炭吸附剂固体表面，正丁烷运动速度大幅降低，形成正丁烷与活性炭间的相互作用需要释放能量，故吸附热量会持续释放[21]。同时，活性炭导热系数仅有0.15~0.20 W·(m·℃)−1，吸附过程中产生的热量难以向外界空间传递，且吸附器绝热设置，会导致碳罐腔室内的热量聚集、床层温度升高。在4种模型中，床层起始温度均为室温27 ℃，各测温点的最高温度见表1。
对于容积比为2∶1、5∶3和3∶2的3个碳罐，1和2两个监测点设置在同一个腔室，距离进气位置高度一样，且到碳罐壁面的距离接近，故温度变化趋势基本一致。该条件下，腔体内最高温度值为39.5~40.9 ℃。
图6表明，吸附区域在径向和轴向均存在温度梯度，呈现越靠近中心轴床层温度越高、沿两侧温度逐渐递减的趋势。升温区域总体呈现一个椭圆形，且沿着气流方向的弧度比反向弧线更饱满。这表明进入腔室的气体流向对温度的分布有影响，气流中未被吸附的N2在流经活性炭床层时，会携带部分床层热量，气流温度升高。尤其是在左腔体中活性炭吸附饱和后，进入右腔体的气流温度高于进口温度，因此，设置在右侧窄腔体中监测点3的最高温度比对应监测点1和2高1.7~3.7 ℃。同时，在容积比为1∶1的模型中，2、3、4监测点相较于其他模型中2、3监测点距离壁面更近，故温度比监测点的1和3更低。
综上所述，容积比为5∶3时ORVR碳罐最高温度均为最小，安全性最高，故后续模拟中使用容积比为5∶3的ORVR碳罐。
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根据上述模拟优化结果，在ORVR可视化碳罐容积比为5∶3时进行吸附过程实验(装置见图2)，3个测温点的温度如图7所示。
表2表明，3个监测点最高温度的模拟值与实验值偏差率分别为1.2%、2.1%和6.9%，其中测温点3的偏差率最高。这是由于水平方向的热效应相互重叠，其1和2测温点附近床层温度的升高也会引起3测温点处温度的变化。该结果表明两者吻合度高，也较好地验证了所建立的Fluent模型对本研究中ORVR碳罐模拟结果的可靠性与正确性。
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在容积比5∶3的ORVR碳罐内，3个监测点的区域气流中正丁烷体积分数场的变化见图8。C4H10/N2混合气体进入碳罐后，活性炭表面吸附的正丁烷分子数量在达到吸附饱和后趋于稳定，气流中有机物与进气的体积分数接近。整个ORVR碳罐可分为饱和区、传质区和未用区，在传质区(mass transfer zone，MET)有明显浓度梯度。在活性炭吸附有机气体的过程中，活性炭的微观结构和孔径分布是影响吸附效率的主要因素[22-23]，且在本研究的模拟过程中，将活性炭物性均一简化处理。因此，虽然物理吸附过程分为3个步骤，但与孔道结构相关的内扩散在图8中并未体现，故体积分数场随气体流向基本呈现均匀降低。
另外，随着吸附过程的进行，饱和区体积增加，未吸附的活性炭所在未用区气流中有机气体的体积分数很低。最终，在整个ORVR碳罐吸附饱和穿透后，进出口体积分数基本一致。对比图6和图8发现，吸附带所处区域与高温区域的最高温区域基本重合，这也说明发生吸附的吸附带区域热效应最显著。
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设定ORVR碳罐进、出口直径d1与d2相等，分别取值为6、8、10、12和14 mm。网格数量分别为：173 212、160 548、152 714、162 442和169 836。图9表现了5种进出口直径下出口正丁烷体积分数，吸附穿透速率接近、吸附穿透时间相差较大。吸附装置进出口直径减小会导致气体在吸附区域的分布不均匀，有效吸附活性炭的总量减少[24]。因此，当进出口直径为6 mm时，碳罐穿透时间为54.75 min，其余4个模型吸附穿透时间均为113~125 min，比其他模型缩短至少一半。同时，较小的进出口直径会导致气体在罐内线速度加快、进口压力增加、碳罐内部局部温升，从而影响碳罐安全性能及活性炭吸脱附性能[25]。因此，需增加床层温度作为结构优化的特征量。
图10为8、10、12和14 mm 4种进出口直径下碳罐3个监测点的温度变化模拟结果，表3为对应的最高温度。
各测温点温度为35.7~40.5 ℃，进出口直径14 mm的ORVR碳罐在监测点3区域温度最高为40.5 ℃，其余3种碳罐各测温点的温度各有高低。其中，进出口直径12 mm的碳罐的各测温点温度均为最低。因此，进出口直径的优化结果为12 mm。
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采用实验和模拟相结合的方法，通过UDF将简化推导后的质量源项Sm和能量源项ST加载到Fluent的数学模型中，可有效模拟吸附过程中的传质和传热过程。所建多腔体ORVR碳罐模型，吸附过程最高温度值的的模拟值与实验值偏差率低于1%，验证了模型的准确性。以穿透时间和温度为结构优化的特征量，腔体体积比为5∶3，进出口直径为12 mm时综合性能最优。
基于三维非稳态模型的车载加油油气回收系统碳罐结构优化
Structure optimization of the carbon canister for onboard refueling vapor recovery system based on three-dimensional unsteady-state
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摘要: 以车载加油油气回收系统(ORVR)碳罐吸附过程的传质传热过程为研究对象，以正丁烷/氮气模拟挥发油气，采用固定床吸附实验测试和CFD数值模拟相结合的方法，结合物种转移模型、层流模型和多孔介质模型，建立了三维非稳态ORVR碳罐的数值模型，以穿透时间和温度为特征量，从腔体体积比和进出口直径两个方面对其结构进行初步优化设计。结果表明，吸附过程床层温度模拟值与实验值偏差率低于7%，双腔体体积比为5∶3时，ORVR碳罐吸附过程中温度升高值相比其他结构低0.9~1.6 ℃，安全性高；进出口直径为12 mm时，在吸附穿透时间和床层温度升温方面综合性能最好。本研究可为ORVR碳罐结构优化设计提供参考。Abstract: The heat and mass transfer characteristic of carbon canister for onboard refueling vapor recovery (ORVR) was investigated using the research methods, the n-butane/nitrogen gas was used to simulate volatile oil and gas, and the three-dimensional unsteady numerical model for ORVR carbon canister was established by using the methods of fixed bed adsorption test and CFD numerical simulation combined with species transfer model, laminar flow model and porous medium model. Based on adsorption penetration time and bed temperature, the structure optimization was carried out from the aspect of cavity volume ratio, inlet and outlet diameter. The results showed that the deviation rate of the simulation value and the experimental value of ORVR bed temperature was lower than 7%. When the cavity volume ratio was 5:3, the bed-temperature value increased in ORVR carbon canister was 0.9~1.6℃ lower than other structures, thus the safety performance was high. When the inlet and outlet diameter was selected as 12 mm, it showed the best comprehensive performance in terms of adsorption penetration time and bed temperature rise during the adsorption process. This study can provide reference for structural optimization design of ORVR carbon tank.
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图 2 ORVR碳罐实验测试系统示意图
Figure 2. Schematic diagram of the ORVR carbon tank experimental test system
图 3 ORVR碳罐几何模型与网格划分
Figure 3. Geometric model and mesh generation of ORVR carbon canister
图 5 4种不同容积比ORVR碳罐及测温点分布图
Figure 5. Distribution of monitoring points of four different volume ratio ORVR carbon canisters
图 6 4种不同容积比ORVR碳罐测温点温度云图
Figure 6. Temperature contours of monitoring points in ORVR carbon canisters with different volume ratios
图 7 ORVR碳罐3个监测点的温度曲线(容积比为5∶3）
Figure 7. Temperature curves of three monitoring points of ORVR carbon canister
图 8 监测点1、2和3区域气流中正丁烷浓度云图
Figure 8. N-butane concentration contours at monitoring points 1,2 and 3
图 9 不同进出口直径下ORVR碳罐出口正丁烷体积分数变化
Figure 9. Change of n-butane volume fraction at the exit of ORVR carbon tank under different inlet and outlet diameters
图 10 不同进出口直径下ORVR碳罐监测点的温度变化
Figure 10. Temperature curves of monitoring points for ORVR carbon canisters with different diameter
表 1 不同容积比的ORVR碳罐各监测点最高温度值
Table 1. The highest temperature values of each monitoring point of ORVR carbon canister with different volume ratio
容积比 监测点1/℃ 监测点2/℃ 监测点3/℃ 监测点4/℃ 2∶1 37.1 36.6 40.5 — 5∶3 36.2 35.7 39.3 — 3∶2 37.2 36.9 40.9 — 1∶1 34.9 34.9 39.1 39.1 
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表 2 3个监测点最高温度的模拟值与实验值
Table 2. Simulated and experimental values of maximum temperature at three monitoring sites
监测点位 模拟值/℃ 实验值/℃ 偏差率% 监测点1 36.2 36.65 1.2 监测点2 35.7 36.45 2.1 监测点3 39.3 36.75 6.9
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表 3 不同进出口直径下ORVR碳罐3个监测点的最高温度值
Table 3. Maximum temperature values of three monitoring points for ORVR carbon canisters with different diameter
进出口直径
d/mm监测点1的
最高温度/℃监测点2的
最高温度/℃监测点3的
最高温度/℃8 36.8 36.7 39.7 10 37.2 36.6 39.5 12 36.2 35.7 39.3 14 36.8 36.5 40.5
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