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矿产的开采和冶炼是重金属进入农田土壤的重要途径[1]，农产品中重金属的积累，对直接或间接食用该产品的动物以及人类构成了风险[2-3]. 研究表明，重金属可以经呼吸、皮肤接触和饮食等方式进入人体，相对于皮肤接触、呼吸，饮食由于种类复杂、摄取量大、食物中重金属含量差别明显等原因，成为重金属进入人体最重要的途径[4]. 针对作物重金属污染问题，国内外专家、学者进行了大量研究[5-10]，有学者研究了玉米籽粒的重金属含量水平及人体摄入的健康风险，结果发现重金属含量均值很少高于标准，但长期摄入会对儿童造成健康风险[5-7]；另有学者研究不同作物的含量水平及对人体产生的健康风险，发现玉米籽粒中部分重金属含量均值超过标准且存在单一健康风险，成人和儿童通过食用玉米会对健康造成危害[8-10].
目前安徽省关于矿区周边农田作物重金属污染研究主要集中在铜陵、淮南、淮北等地[10-12]. 亳州市玉米、小麦、豆类等产量丰富，2018年，亳州市主要农产品单位面积产量在安徽省处于前三，玉米产量156.309万吨，占安徽省玉米总产量的26.24%[13]。
为探究煤矿开采等相关活动对矿区周边作物的影响，本文以涡北煤矿外围农田玉米为研究对象，对重金属（Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd、Pb）含量进行测试，通过污染指数法评估了籽粒重金属污染程度，并评价了儿童和成人摄入煤矿周边玉米造成的健康风险，为当地农产品质量安全和居民健康提供依据.
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涡北煤矿位于安徽省亳州市涡阳县境内，距涡阳县城仅4 km. 主要开采国家稀缺的焦煤，年产煤约180万吨，矿区内地势平坦，地面标高29.49—31.80 m，地势西北高东南低. 该区属暖温带半湿润季风气候，年平均降水量为811.8 mm，降雨多集中在七、八月份. 主要土壤类型为潮土、砂姜黑土等. 秋季煤矿周围农田以种植玉米为主.
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根据农作物收获季节，在研究区内采集玉米样品32个，同步采集土壤样品32个. 在每个调查区内，采取网格法布点，以200 m×200 m农田为1个调查网格，每个调查网格内原则上布设1个采样点，每个采样点采集1个农作物样品，同步采集1个表层（0—20 cm）土壤样品. 分别在研究区西北部、北部、南部和东部采集农作物及土壤样品各12、9、5、6个，研究区及采样采样位置如图1.
将采回的玉米用蒸馏水洗净表面的灰尘和土壤颗粒，放于烘箱中烘至恒重（60℃），将干燥好的玉米剥下籽粒，经研磨机（德国Retsch）研磨过筛后保存备用. 将带回的土壤样品除去植物根系、石砾等杂物后风干，采用四分法将土壤取出，用玛瑙研钵研磨过200目（74 μm）筛，装入样品袋中备用.
玉米籽粒和土壤重金属测试分析参照国家相关标准（GB5009.268—2016，HJ803—2016）. 玉米和土壤样品分别采用HNO3微波消解和湿法消解，重金属（Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb）含量测试采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，NexION 2000B，美国铂金埃尔默）. 分析测试过程中按国家相关标准进行质量控制，样品回收率在95%—105%之间，试剂均为优级纯. 样品测试由安徽省煤田地质测试中心完成. 数据分析统计采用Excel 2018 和 SPSS 25.0软件，在ArcGIS 10.7上运用克里金插值法绘制玉米籽粒中重金属含量的空间分布图.
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玉米籽粒重金属污染程度采用单因子污染指数法[14]和内梅罗污染指数法[15]（Nemero）开展评价.
式中，Pi为矿区外围农田玉米籽粒中重金属i的单因子污染指数；Ci为矿区外围农田玉米籽粒中重金属i的测试值（mg·kg−1）；Si为玉米籽粒中重金属i的标准限值.
式中，P综合为煤矿外围农田玉米籽粒中重金属的综合污染指数；Pimax为煤矿外围农田玉米籽粒中重金属i的最大污染指数；Piave为煤矿外围农田玉米籽粒中重金属i的单因子污染指数的均值. 单因子污染指数法和综合污染指数法分级标准见表1.
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为了评价当地居民摄食涡北煤矿外围农田玉米的健康风险，通过玉米摄入的重金属日平均摄入量采用美国EPAMMSOILS模型中水、食物摄入和大气吸入的暴露评价方程. 具体评价参数见表2.
式中，ADD为重金属经玉米的日平均摄入量（mg·kg−1·d−1）；Ci为玉米中重金属的含量均值（mg·kg−1）；IR为研究区人体每日对玉米的食用量（kg·d−1）；ED为暴露时间；BA为生物可利用分数；EF为暴露频率；BW为研究区的平均体重（kg）；AT为生命期望值.
人体摄入玉米的单一重金属健康风险指数（HQ）计算公式如下：
式中，HQ指健康风险指数，RfD为口服参考剂量（mg·kg−1·d−1）. HQ≤1表明不会对人体健康造成风险；HQ>1表明容易对人体健康造成风险，且HQ的值越大表明越容易对人体健康造成风险.
人体摄入玉米的重金属高危指数（HI）计算公式如下：
如果HI≤1.0，表明没有明显的健康影响；HI>1.0，表明对人体健康造成影响的可能性大；当HI>10时，表明存在慢性毒性.
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研究区玉米籽粒中重金属Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb含量见表3，其含量均值分别为0.73、0.11、0.81、23.76、2.09、0.01、0.23 mg·kg−1，其中Zn的含量最高，Cu次之，Ni、As、Cr和Pb的含量最低. 玉米籽粒中重金属Ni和Pb的平均含量均超过国家相关食品卫生标准，超标率分别为75%和34.4%，玉米籽粒中Cr、As和Zn含量在部分点位出现超标情况，超标率分别为21.9%、6.3%和3.1%，其中Ni污染最严重，超标1.83倍. 从变异系数来看，玉米籽粒中Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb的变异系数均大于50%，属于强变异；Zn的变异系数为38.3%，属于中等变异，表明玉米籽粒中这7种重金属受人类活动影响较大.玉米籽粒中Ni、Cr、Pb存在超标现象，与滕州矿区[25]、铜陵矿区[10]、西南山地某铅锌矿区[9]以及平度市金矿区[26]玉米相比，Ni含量偏高，可能与涡北煤矿外围农田土壤中Ni含量偏高有关[7]；Pb含量高于滕州矿区和铜陵矿区，低于西南山地铅锌矿区和平度市金矿区；Cr元素含量明显偏低，可能是因为玉米籽粒对Cr的富集能力较差[12]. 与其它研究区对比，玉米籽粒中各重金属元素处于不同的污染程度，这可能与不同的工矿业活动、玉米种植方式以及参照标准有关[27].
根据玉米籽粒重金属的含量空间分布图（图2），并结合表3，重金属Ni、Pb和Cr出现了局部超标的现象，研究区北部和西北部重金属含量较高，东部和南部重金属含量较低，Cr超标点位出现在北部、西北部以及南部，最大值在西北部；Pb超标点位分布在北部以及西北部，最大值在西北部；Ni超标点位出现在西北部以及南部，最大值在西北部. 煤矿西北方向交通路线较为复杂且有煤矸石堆积点，Ni、Cr、Cd和Pb含量的空间分布特征具有相似性，整体呈现西北高东南低的趋势，且在玉米籽粒中累积量最大的区域均在研究区西北方向，这可能与矿西北方向煤矸石的堆积且紧邻交通道路有关.
为进一步分析玉米籽粒各重金属间的相关性，对研究区玉米籽粒重金属进行聚类分析. 聚类分析将7种重金属分为2类（见图3），其中Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb为 Ⅰ 类，Zn为 Ⅱ 类. 因此，Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb之间相关性较强，具有一定的同源性，结合玉米籽粒中重金属含量的空间分布图可知，Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb主要受煤矿堆积及交通道路的影响[30-31]；Zn为一类，可能来源于有机肥的施用[32].
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研究区土壤中Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb的含量见表4，其均值分别为46.62、15.03、80.53、95.20、35.19、0.30、29.02 mg·kg−1，其中Ni、Cr、Zn、Cu和Pb的含量均值均超出安徽省土壤元素背景值，其中Cu污染最严重，超标1.73倍. 研究区土壤Ni、Cr、Zn、Cu和Pb超标较为严重.
利用Pearson相关系数分析土壤对玉米籽粒的影响，玉米籽粒与土壤重金属含量间的相关系数如表4所示.玉米籽粒与土壤重金属含量间没有明显的相关性，这可能是由于作物中重金属含量与土壤中重金属总量并无明显线性关系，但是与土壤中重金属的化学形态、有效态含量以及生物有效性直接相关[33]. 因此，今后开展农作物的健康风险评估时，除了要考虑土壤中重金属的总量，还要将土壤重金属有效态含量纳入评价指标内.
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研究区玉米籽粒中重金属污染评价结果见表5. 玉米籽粒中重金属含量的单因子污染指数呈Ni>Pb>Cr>Zn>As>Cu>Cd的污染特征. Ni和Pb的单因子污染指数均大于1，As、Cr、Zn、Cu、Cd的单因子污染指数均小于1，表明研究区玉米受到了Pb和Ni的污染，尚未明显受到As、Cr、Zn、Cu、Cd的污染. 从综合污染指数来看，Cd的综合污染指数小于0.7，处于安全水平；Cu、As、Zn的综合污染指数处于0.7—1之间，处于警戒线水平；玉米籽粒中Ni、Pb的综合污染指数分别为4.437和4.258，均属于重度污染. 相比于重金属Ni和Pb，玉米籽粒中As、Zn和Cu的含量没有超过标准限量，这可能是由于As、Zn和Cu在玉米植株体内的移动性较大，玉米籽粒中浓度比玉米根系中浓度小[34]. 从单因子指数来看，在32个采样点中，玉米籽粒中Ni超标（Pi>1）点位占24个，单因子污染指数较大的点位分布在研究区西北部、北部以及南部，西北部玉米籽粒的单因子污染指数更是达到了最大（6.00）；玉米籽粒中Pb超标点位占11个，单因子污染指数较大的点位分布在西北部以及北部，西北部玉米籽粒的单因子污染指数达到了最大值（5.92）. 就绝大多数点位来看，相对于其它元素，玉米籽粒中Ni和Pb的污染情况可能更为严重. 从综合污染指数来看，Ni和Pb达到了重度污染水平，这与单因子污染指数评价结果一致.
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农作物中的重金属元素绝大部分通过根系吸收进入作物体内，并在不同器官及组织内富集，如果玉米籽粒中重金属含量过高，人体摄入玉米就会产生健康风险[18].由研究区玉米籽粒的重金属摄入量及健康风险结果可知(表6)，成人对玉米籽粒中Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd、Pb的日平均摄入量（ADD）均小于参考暴露剂量（RfD），说明这7种重金属几乎不会对成人造成影响. 儿童对玉米籽粒中As的平均日摄入量大于参考暴露剂量，对Ni、Cr、Zn、Cu、Cd、Pb的日平均摄入量均小于参考暴露剂量，说明As会对儿童造成健康风险. 对比7种重金属对成人和儿童造成的健康风险，单一健康风险指数（HQ）排序均为As>Zn>Pb>Cu>Ni>Cd>Cr，As和Zn对成人和儿童造成的健康风险较大，其中As对人体造成的健康风险最显著，占总HQ值的贡献比例为62.6%，可能是因为As允许参考摄入剂量为0.0003 mg·kg−1，处于较低水平，因此产生的健康风险较大. 此外，儿童的单一健康风险指数均高于成人，表明重金属经玉米摄入对儿童造成的健康风险明显高于成人，虽然各个研究区的健康风险指数可能有所差异，但是儿童的健康风险指数往往大于成人[7,35]. 这是因为身体各组织器官功能尚未发育健全，尤其是肝肾等代谢器官的解毒、排毒能力较差，受各种有毒有害物质的危害更为强烈[36].
就高危指数而言，成人的高危指数（HI）小于1，表明食用玉米对成人的健康没有明显影响；儿童的高危指数大于1，且儿童的高危指数是成人2.1倍，表明食用玉米对儿童产生影响的可能性大.
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(1) 研究区玉米籽粒中Ni含量超过了我国食品卫生标准限量，其它6种重金属均未超过.玉米籽粒中Pb、Ni的单因子污染指数均大于1，其它5种重金属均小于1；综合污染指数表明，玉米籽粒中Cd处于安全水平，As、Zn、Cu处于警戒线水平，Ni和Pb达到重度污染水平. 根据聚类分析结果，推断玉米籽粒中Ni、As、Cr、Cu、Cd和Pb可能受煤矿堆积以及选煤活动的影响，Zn可能受有机肥施用的影响.
(2) 玉米籽粒中Ni、Cr和Pb含量的空间分布具有一定的相似性，整体呈现东南向西北递增的趋势，累积量最大的区域均在涡北煤矿西北方向，可能与矿西北方向煤矸石的堆积且紧邻交通道路有关. 结合涡北煤矿外围农田土壤重金属的平均含量，玉米籽粒与土壤重金属含量间相关性不明显.
(3) 涡北煤矿外围农田玉米籽粒重金属（Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb）对成人造成的健康风险较小，As对儿童的健康风险指数大于1，其它6种重金属对儿童的健康风险指数小于1，重金属通过玉米籽粒摄入对儿童存在健康风险，所以居民通过摄食玉米产生的健康风险应该引起关注.
涡北煤矿外围农田玉米重金属污染特征及健康风险评价
Pollution characteristics and health risk assessment of heavy metals from maize in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
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摘要: 为全面了解涡北煤矿外围农田玉米重金属污染现状，本文测定了玉米籽粒及对应土壤样品的重金属含量，运用单因子及综合污染指数分析重金属在玉米籽粒中的污染状况，并采用美国EPAMMSOILS风险评价模型评价了摄食玉米对人体造成的重金属健康风险. 结果表明，研究区玉米籽粒中Ni、As、Cr、Zn、Cu、Cd和Pb的平均含量分别为0.73、0.11、0.81、23.76、2.09、0.01、0.23 mg·kg−1，除Ni和Pb外，其它重金属含量均值均未超过我国食品卫生标准. 综合污染指数显示Ni和Pb为4.26和4.44，属于重度污染，Cr则介于1—2之间，属于轻度污染，Cd、Cu、As、Zn都小于1，表明无污染. Ni、Cr、Cd和Pb的含量空间分布均呈现东南向西北递增的趋势. As对儿童的健康风险指数大于1，其它6种重金属对儿童的健康风险指数小于1，各重金属对成人的健康风险较小，另外，重金属复合污染对儿童存在健康风险，所以居民通过摄食玉米产生的健康风险应该引起关注.Abstract: In order to fully understand the heavy metal pollution of maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine, the contents of heavy metals in maize and corresponding soil samples were measured by Inductively Coupled Plasma-Mass Spectrometry; the pollution of heavy metals in maize were analyzed using a single factor pollution index and a comprehensive pollution index; the health risk of heavy metals for maize ingestion in human were estimated with EPAMMSOILS risk assessment model. Results show that the average contents of Ni, As, Cr, Zn, Cu, Cd and Pb were 0.73, 0.11, 0.81, 23.76, 2.09, 0.01, 0.23 mg·kg−1 in maize grains, respectively. Except Ni and Pb, the average concentrations of other heavy metals were lower than national food hygiene standards. The Nemero index of Ni and Pb were 4.26 and 4.44 belonging to heavy pollution level and that of Cr were between 1 and 2 belonging to light pollution level, as well as the Nemero index of Cd, Cu, As and Pb contents all suggests a decreasing trend from northwest to southeast. The health risk index of As for children is greater than 1 while that of other six heavy metals are lower than 1, and the low health risk exists in adults. In addition, combined heavy metal is harmful to children. Therefore, the health risks of residents through ingestion of maize should be taken seriously.
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Key words:
- heavy metal /
- health risk /
- maize grains /
- Guobei Coal Mine
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图 1 涡北煤矿外围农田玉米采样点示意
Figure 1. The maize sampling points in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
图 2 涡北煤矿外围农田玉米籽粒中重金属含量空间分布图
Figure 2. Spatial distribution map of heavy metal content in maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
表 1 重金属污染分级标准
Table 1. Classification standard of heavy metal pollution index
单因子污染指数
Single factor pollution index污染等级
Pollution level综合污染指数
Comprehensive pollution index污染等级
Pollution levelPi≤1 清洁 P综合≤0.7 安全 1<Pi≤2 轻污染 0.7<P综合≤1 警戒线 2<Pi≤3 中污染 1<P综合≤2 轻污染 Pi>3 重污染 2<P综合≤3 中污染 P综合>3 重污染 
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表 2 评价模型参数
Table 2. Evaluates model parameters
评价参数
Evaluation parameters儿童参考值
Children reference value成人参考值
Adult reference value文献
ReferencesIR/(kg·d−1) 0.05 0.1 [6] ED/a 10 30 [16] EF/（d·a−1） 365 365 [17] BW/kg 32.7 60 [17] BA 1 1 [17] AT/d 3650 10950 [17] RfD（Ni）=2.00×10−2 [18] RfD（As）=3.00×10−4 [19] RfD（Cr）=1.5 [20] RfD/（mg·kg−1·d−1） RfD（Zn）=3.00×10−1 [21] RfD（Cu）=4.00×10−2 [22] RfD（Cd）=1.00×10−3 [23] RfD（Pb）=36.00×10−4 [24]
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表 3 涡北煤矿外围农田中玉米籽粒和土壤重金属含量水平
Table 3. Maize grains and soil heavy metal content levels in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
重金属
Heavy metals范围/ （mg·kg−1）
Range平均值±标准差/ （mg·kg−1）
value±SD变异系数/%
CV超标率/%
Over standard
Rate标准限值/ （mg·kg−1）
Standard limit玉米Maize Ni 0.08—2.4 0.73±0.52 71.2 75.0 0.4 As 0.01—0.60 0.11±0.15 136.4 6.3 0.5 Cr 0.003—1.60 0.81±0.48 59.3 21.9 1.0 Zn 10.97—51.46 23.76±9.11 38.3 3.1 50 Cu 0.79—9.87 2.09±1.61 77.0 0 10 Cd 0.001—0.036 0.01±0.008 80.0 0 0.1 Pb 0.03—1.18 0.23±0.25 108.7 34.4 0.2 土壤Soil Ni 34.00—50.21 43.62±3.74 8.6 100 29.8 As 10.34—23.63 15.03±2.32 15.4 0 30.0 Cr 65.48—91.25 80.53±6.61 8.2 96.9 66.5 Zn 15.33—119.25 95.20±18.59 19.5 93.8 62 Cu 22.68—63.52 35.19±6.41 18.2 100 20.4 Cd 0.23—0.43 0.30±0.06 20.0 43.8 0.3 Pb 19.93—33.19 29.02±3.02 10.4 87.5 26.6 注：玉米籽粒中As、Cr、Cd、Pb及Zn、Cu含量评价标准分别参照GB2762—2017和NY861—2004中的最大限量值；Ni含量评价标准参照参考文献[28] .土壤中As、Cr、Cd、Pb、Zn、Cu、Ni含量评价标准参照安徽省土壤重金属背景值[29].
Note: The As, Cr, Cd and Pb concentration evaluation standards in maize grains refer to the GB2762-2017; The Zn and Cu concentration evaluation standards refer to the NY861-2004; the evaluation standard of Ni concentration is derived from literature [28].The As, Cr, Cd, Pb, Zn, Cu and Ni concentration evalution standards in soils refer to background values of heavy metals in soils of Anhui Province[29].
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表 4 玉米籽粒与土壤重金属含量相关性
Table 4. Correlation of maize grains and soil heavy metal content
土壤重金属
Soil heavy metals玉米籽粒重金属Heavy metals in maize grains Ni As Cr Zn Cu Cd Pb Ni −0.216 −0.244 −0.222 0.366 0.153 −0.227 −0.115 As 0.217 0.216 −0.015 0.195 0.266 −0.060 0.157 Cr −0.349 −0.287 −0.251 0.324 0.066 −0.287 −0.149 Zn 0.094 −0.022 0.142 0.151 0.097 0.284 0.137 Cu −0.260 −0.233 −0.124 0.365 0.068 −0.111 −0.087 Cd 0.202 −0.096 0.028 0.164 0.217 −0.012 0.023 Pb 0.093 −0.049 0.070 0.257 0.173 0.112 0.121
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表 5 涡北煤矿外围农田玉米籽粒中重金属污染指数
Table 5. Heavy metal pollution index in maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
元素
Element单因子污染指数（Pi） 综合污染指数（P综合） 最小值Minimum 最大值Maximum 平均值Average Ni 0.205 6.000 1.835 4.437 As 0.018 1.204 0.220 0.865 Cr 0.003 2.163 0.811 1.633 Zn 0.219 1.029 0.475 0.801 Cu 0.079 0.453 0.209 0.713 Cd 0.010 0.360 0.100 0.117 Pb 0.035 5.915 1.130 4.258
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表 6 涡北煤矿外围农田玉米籽粒的重金属摄入量及健康风险
Table 6. Heavy metal intake and health risks of maize grains in the surrounding farmland of Guobei Coal Mine
元素 Element ADD/（mg·kg−1·d−1） HQ HI 儿童
Children成人
Adult儿童
Children成人
Adult儿童
Children成人
AdultNi 2.29×10−3 1.22×10−3 1.14×10−1 6.12×10−2 1.90 0.91 As 3.44×10−4 1.83×10−4 1.15 6.10×10−1 Cr 2.53×10−3 1.35×10−3 1.69×10-3 9.01×10−4 Zn 7.43×10−2 3.96×10−2 2.48×10−1 1.32×10−1 Cu 6.53×10−3 3.48×10−3 1.62×10−1 8.70×10−2 Cd 3.13×10−5 1.67×10−5 3.13×10−2 1.67×10−2 Pb 7.19×10−4 3.77×10−4 2.00×10−1 1.05×10−1
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