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抗菌类药物抗生素的广泛应用，给人类带来了便利，也对环境造成了危害[1]。四环素类抗生素很难被动物吸收，大部分通过排泄残留在养殖废水里[2-3]，不仅对水生动植物的生长和繁衍造成不利影响[4-5]，还危害到人体健康，破坏人体免疫系统[6]。抗生素废水是一种有机废水，毒性大，难降解[7]。以现有的研究水平很难完全去除水环境中所有抗生素[8-9]。因此，四环素废水的高效处理方法已成为研究热点[10]。高压脉冲放电等离子体技术是一种处理难降解有机物的高级氧化技术，因其处理效率高，无二次污染，而受到广泛关注[11-12]。仇聪颖等[13]采用多针-网式反应器，通过电晕放电等离子体技术循环处理酸性红73（AR73）的模拟废水，放电30 min后AR73降解率可以达到83.20%。Hao等[14]研究了脉冲放电处理水溶液中的四环素，结果表明，初始浓度为50 mg·L−1的四环素降解效率可达到92.3%。然而，单纯的等离子体技术存在能量利用率低，选择性差等问题。催化剂有较好的产物选择性，且可降低反应活化能，达到节能要求[15]。因此，将催化剂与脉冲放电等离子体技术相结合，能有效提高废水降解效率，引起了科研工作者的关注[16-17]。Yan等[18]采用介质阻挡放电（DBD）与纳米氧化锌协同降解双酚A，结果表明，在添加纳米氧化锌50 mg·L−1时降解效果最好，降解效率为85.4%，比单一DBD体系提高了17%。
本课题组已对催化剂与高压脉冲放电等离子体协同处理废水技术进行了相关研究，董冰岩等[19]确定了本次实验最佳的基础参数（放电电压、脉冲频率、气体流量、电极间距、溶液的初始浓度、溶液电导率）。Ag/BiVO4复合型催化剂具有较窄的带隙、无毒和高稳定性等优点，可与放电产生的H2O2、O3作用，产生大量·O2-、·OH等强氧化性活性粒子，促进等离子通道的形成，加强反应速率[20]。为进一步提高TCH的去除效率，本实验通过高压脉冲放电技术协同Ag 改性的BiVO4催化剂对TCH去除率进行研究，并通过XRD、SEM、BET 对所有催化剂进行表征分析[21]，为脉冲放电协同催化剂去除TCH提供一定的科学指导意义。
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实验装置系统图如图1所示。主要由高压脉冲电源（0—60 kV，0—200 Hz）、流量控制装置、等离子体反应器和脉冲测量装置4个部分构成。高压脉冲电源由直流电源，两个火花间隙，储能电容和脉冲电容组成。气流量控制装置采用IPX4 ACO-9610型鼓气泵和D07-19CM型流量计。脉冲测量装置包括高压探头、流量探头、示波器和高效液相色谱仪（TeK P6015A 、DSO-X-3054A、Agilent1260 LC）。
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实验反应器结构如图2所示。实验反应器利用有机玻璃制成，内径为80 mm，总高度为140 mm。中间有7根不锈空心钢针构成了反应器的高压极，并利用鼓气泵不断向溶液中鼓气。不锈钢板作为接地极，上下移动不锈钢板来调节两个电极之间的距离。
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Ag/BiVO4催化剂的制备方法为：首先将五水硝酸铋溶解于10%稀硝酸溶液中，滴加柠檬酸搅拌，形成溶液A；之后将0.01 mol偏钒酸铵加入80 °C超纯水中，滴加柠檬酸搅拌，形成溶液B。将B溶液缓慢倒入A溶液形成C溶液，不断加热搅拌，并滴加氨水，使溶液pH在6.5—7之间，保持温度为80 °C，匀速搅拌至形成深蓝色凝胶为止。将深蓝色凝胶在80 °C鼓风烘干箱中烘干10 h，冷却后在马弗炉中焙烧5 h，用研钵研磨成粉末，得到纯BiVO4催化剂。分别称取一定量BiVO4，Ag粉，倒入蒸馏水，40 °C恒温水浴，并用多头恒温磁力搅拌器持续搅拌 2 h，超声分散15 min，10 °C以下烘干。研碎后在马弗炉中，以 2 °C·min−1的速度升温至 500 °C，持续处理3 h，得到有活化性能的Ag/BiVO4，研碎至200目过筛状态待用。
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（1）扫描电镜分析（SEM）
取不同比例Ag/BiVO4复合催化剂粉末，在金属托盘上用导电胶带粘贴样品粉末并依次编号。随后将样品放入电镜试样镀膜仪进行喷金处理，再使用MLA650F场发射扫描电子显微镜观察不同比例的Ag/BiVO4样品的微观结构。
（2）X射线衍射（XRD）
采用XRD（XRD-2700射线衍射仪，丹东方圆公司）对催化剂表征分析，绘制相应衍射图谱，进一步判断催化剂的物相结构。
（3）比表面积及孔隙度分析（BET）
采用康塔全自动比表面积及孔隙度分析仪对所制备催化剂表面积及孔径进行测试分析。运用BET多点测试法计算比表面积，BJH法计算孔径分布。
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本实验的最佳放电条件依据本课题前期实验测试确定为：放电电压24 kV，频率60 Hz，气体流量2.5 L·min−1，电极间距7 mm，溶液初始浓度100 mg·L−1，溶液电导率200 μs·cm−1。
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图3分别为BiVO4、1%Ag/BiVO4和3%Ag/BiVO4等3种催化剂的SEM表征，展示了3种催化剂颗粒在放大5 μm时微观形貌。由图3可见，纯BiVO4催化剂颗粒分布松散，形状不规则且有少量棒状结构（如图3a）；当掺杂1%Ag后，催化剂颗粒变为大小均匀的蚕茧状，且颗粒之间存在许多微孔，孔隙的存在有利于放电产生的活性粒子进入与TCH分子的吸附。催化剂表面连结着许多小颗粒，增加了活性位点，有利于提高催化剂的比表面积 （如图3b）；当掺杂 3% Ag时，催化剂形貌有团聚、结板的现象，且出现大块长形晶型（如图3c），减小了催化剂的比表面积，使TCH分子与活性粒子的碰撞率降低，不利于TCH的去除。这表明过量Ag掺杂会抑制颗粒的生长，这一种现象与 Wang 课题组[22]中的发现相似。通过SEM表征结果表明，Ag的最佳掺杂量为1%。
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如图4所示，从下往上依次是BiVO4、1%Ag/BiVO4、3%Ag/BiVO4的3种催化剂XRD图谱。由XRD图可见，3种催化剂均出现尖锐的衍射峰。在X射线衍射图谱中，峰出现在2θ值18.8°、28.8°、30.5°、34.8°、39.9°、47.2°、53.3°、58.8°处，分别对应了单斜晶型BiVO4 标准卡（JCPDS 14-0688）的（110）、（121）、（040）、（200）、（211）、（240）、（202）、（321）[23]。当Ag掺杂量为3%时，XRD图中可清晰看到，在2θ值38.1°、64.4°处有特征峰出现，参照Ag的标准卡（JCPDS 04-0783），可以确定其为Ag单质[24]，没有发现其他相或杂质，可见所制复合型催化剂Ag/BiVO4纯度较高。
由图4可知，虽Ag的掺杂量不同，但衍射峰的位置大致相似，强度相对减弱，说明负载Ag没有改变BiVO4的晶型结构，仍然保持完好的孔道结构。由于Ag3+与Bi3+的半径不同，使得与纯BiVO4相比，掺杂1%和3%Ag后的衍射峰有较小角度的偏移。此外，掺杂Ag越多，所对应最高峰的强度大大减弱，这意味着掺杂过量的Ag阻碍了BiVO4的结晶[25]。
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图5为所制复合型催化剂1%Ag/BiVO4的N2吸附-脱附等温线（a）和孔径分布（b）。在图5（a）中，样品的氮气吸附-脱附等温线呈现Ⅳ型等温线，且明显为H3型滞后现象，表明催化剂表面存在中孔结构。由图5（b）可知，样品的孔径分布大多在0—10 nm范围内，且存在小于5 nm的介孔，有利于吸附和解吸，进一步增强催化剂表面的活性位点。另外，根据实验结果，运用BET方程和BJH法计算出样品的比表面积为26.650 m2 ·g−1、孔容为0.168 cm3·g−1、孔径为3.986 nm。
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为研究不同Ag负载量对TCH去除效果的影响，在最佳放电条件（放电电压24 kV，频率60 Hz，气体流量2.5 L·min−1，电极间距7 mm，溶液初始浓度100 mg·L−1，溶液电导率200 μs·cm−1）基础上，分别加入BiVO4，1%Ag/BiVO4，3%Ag/BiVO4的3种催化剂，放电60 min，并与无催化剂情况下单独脉冲放电（HVPD）实验进行对比，结果如图6所示。
由图6可见，加入催化剂后，盐酸四环素的降解效率均有所提升，表明高压脉冲放电等离子体技术与催化剂技术存在明显的协同作用。可能是因为催化剂表面积大，能与TCH分子充分接触，且催化剂结构存在许多孔隙，明显有利于TCH分子的吸附，增加了TCH分子在放电区的停留时间，使放电产生的活性粒子能与TCH分子充分反应，提高TCH降解效率。并且可以看出，增加Ag负载量，TCH去除率先增大再减小。纯BiVO4对TCH的去除率为93.5%；在加入1%Ag/BiVO4催化剂，TCH去除率最高，为99.6%；而加入3%Ag/BiVO4，TCH的去除率却只有88.6%。由于掺杂过量的Ag，会把催化剂表面孔道堵塞，覆盖活性位点，使催化效率降低，这种现象与先前报道[26]的解释是一致的。所以该实验Ag负载量的最佳值为1%，与之前所做SEM表征结果相符。
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为研究催化剂投加量对TCH去除效果的影响，改变1%Ag/BiVO4催化剂投加量，分别为0.05、0.1、0.15、0.2、0.25 g，在最佳放电条件基础上，放电60 min，结果如图7所示。
由图7可见，随着1%Ag/BiVO4催化剂投加量的增大，TCH的去除率先增大再减小。当向反应器内投加0.1 g和0.15 g催化剂时，TCH去除率达100%，但投加催化剂0.2 g时，TCH去除率却下降到94.3%。可以看出，催化剂投加量对有机废水的降解效率有较大影响。可能是由于在放电区，低温等离子体会放出波长250—450 nm，能量3—4 eV的紫外辐射，可作为光能利用，向反应体系中添加少量催化剂，催化剂吸收光能，产生电子空穴对，会与吸附在其表面的水和氧等物质作用，产生强氧化性自由基·OH、·O2；且催化剂还能与放电产生的H2O2、O3等活性粒子作用，形成多效催化，使体系中有更多·OH生成，充分降解稳定吸附在催化剂表面的TCH分子，提高TCH降解效率，同时提升脉冲放电体系中能量利用率。而投加过量催化剂，由于催化剂的不透明，使反应器内溶液变浑浊，抑制了紫外光的透射，阻碍等离子体通道的形成，使产生的活性物质减少。反应体系吸收的紫外光变少，同时聚集的催化剂使表面活性位点数量减少[27]，因此TCH的去除率降低。从经济角度出发，本次实验最佳投加量为0.1 g。
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为研究不同pH值对TCH去除效果的影响，在最佳放电条件基础上，投加0.1 g 1%Ag/BiVO4催化剂，改变反应体系的pH值，分别为2.3、5.3、8.3、11.3，放电60 min。结果如图8所示。
由图8可见，随着pH增大，TCH去除率先增大再减小。在pH为5.3时TCH的去除率最高，为99.9%，而pH为2.3、8.3和11.3时，TCH的去除率仅为92%、96.2%、92.2%。说明反应体系过酸或过碱都会影响TCH的去除效率。可能由于在pH过低时，氢离子会与放电产生的活性自由基·OH反应，使体系中产生的强氧化性活性粒子变少，降低TCH去除率；pH过高会加快O3分解速度，使与TCH反应的O3量减少，TCH去除率降低。所以该实验最佳溶液原始pH值为5.3。
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为研究所制复合型催化剂Ag/BiVO4的稳定性，通过使用1%Ag/BiVO4多次催化降解TCH溶液。每次实验完成后，记录降解率，并将催化剂用水洗涤再在60 °C下干燥1 h，对其进行活化处理。在相同的条件下继续重复使用4个循环，测试TCH 降解效果。结果如图9所示。
由图9可见，在高压脉冲放电协同1%Ag/BiVO4催化剂去除TCH的实验中，催化剂连续使用4个循环得出的4次TCH的去除率分别为99.55%、98.6%、97.2%、96.8%，虽有所降低，但总体相差不大，第一次与第四次相比降解率下降了2.75%。可能由于在回收利用过程中，催化剂的质量会有些损失，且表面可能有反应过程中产生的中间产物吸附，堵塞孔隙，导致TCH去除率有稍许差别，但都在95%以上。由此可见，该催化剂稳定性非常高，可重复利用[28]。
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为研究TCH溶液中TOC的变化，在最佳放电条件基础上，投加0.1 g 1%Ag/BiVO4催化剂，放电60 min，分析TOC去除率随放电时间的变化规律。并与无催化剂情况下单独脉冲放电（HVPD）实验进行对比，结果如图10所示。由图10可见，放电时间延长，盐酸四环素溶液中TOC的去除率均逐渐增大。在单独脉冲放电过程中，放电60 min后，矿化率最高为47.3%，矿化程度偏低。而加入1%Ag/BiVO4催化剂与高压脉冲放电协同处理盐酸四环素废水，在放电60 min时，矿化率最高可达67.8%，与单独脉冲放电相比，加入催化剂后矿化率有了明显提升。与前文实验相比，在相同条件下，TCH的去除率高于矿化率。由此可知在高压脉冲放电协同1%Ag/BiVO4处理盐酸四环素过程中，只有一部分TCH分子被矿化为CO2和H2O，另一部分被转化为小分子物质或很难被矿化的中间降解产物。
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（1）催化剂与脉冲放电等离子体存在协同作用，能有效提高TCH的降解效率，随着催化剂投加量的增多，TCH去除率先增大后减小，在投加0.1 g时，去除效果最好。
（2）负载Ag的BiVO4催化剂结合高压脉冲放电去除TCH效果更好。放电电压24 kV，频率60 Hz，气体流量2.5 L· min−1，电极间距7 mm，溶液的初始浓度100 mg·L−1，溶液电导率200 μs·cm−1时，投加掺杂1%Ag的BiVO4催化剂，TCH去除率可达到99.8%。矿化率最高达67.8%。
（3）pH值为高压脉冲放电结合Ag/BiVO4催化剂去除实验TCH实验的显著影响因素，测试结果显示随着pH的增大，TCH去除效率先增大后减小，在pH为5.3时，TCH的去除效果最佳为99.9%。
（4）Ag/BiVO4催化剂的表征技术显示，脉冲放电能改变催化剂的形貌和结构，掺杂一定量Ag使BiVO4催化剂表面更加密集，颗粒均匀，比表面积增大，反应所需活性位点增多，促进反应进行。
高压针-板脉冲火花放电协同Ag改性的复合型催化材料处理盐酸盐四环素
Treatment of tetracycline hydrochloride by high voltage needle-plate pulsed spark discharge combined with Ag modified composite catalytic materials
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摘要: 采用高压针-板脉冲火花放电协同负载型光催化剂Ag/BiVO4对盐酸盐四环素（TCH）抗生素模拟废水进行去除实验。通过溶胶-凝胶与掺杂法合成复合型Ag/BiVO4催化剂，用X 射线衍射（XRD）、扫描电子显微镜（SEM）及BET表征技术分析Ag/BiVO4催化剂的基本特性，考察了不同Ag 负载量的催化剂、不同投加量和不同反应体系pH值对TCH去除率的影响。结果显示，在放电电压为24 kV，频率为 60 Hz，气体流量为2.5 L·min−1，电极间距为7 mm，溶液的初始浓度为100 mg·L-1，溶液电导率为200 μs·cm−1，同时添加含量为0.1 g 1%Ag/BiVO4催化剂与脉冲放电等离子体协同去除TCH的效果最好，盐酸四环素的去除率可达到99.8%，矿化率最高为67.8%。高压脉冲放电可以改变催化剂的晶形和结构，并且在掺杂一定量的Ag后BiVO4催化剂表面变得更加密集，颗粒均匀，比表面积增大，活性位点增多，促进了催化反应，进一步加强了对TCH的去除。Abstract: A high-voltage needle-plate pulsed spark discharge synergistically supported photocatalyst Ag/BiVO4 was employed for the removal experiment of tetracycline hydrochloride (TCH) antibiotic simulated wastewater. The composite Ag/BiVO4 catalyst was synthesized by sol-gel and doping method. X-ray diffraction (XRD), scanning electron microscope (SEM) and BET characterization techniques were used to analyze the basic characteristics of Ag/BiVO4 catalyst. The effects of catalysts with different Ag loads, dosage and pH values of reaction systems on TCH removal rate were investigated. When the concentration of TCH was 100 mg·L−1, under the conditions of discharge voltage 24 kV, pulse frequency 60 Hz, aeration 2.5 L·min−1, electrode spacing 7 mm, the discharge plasma with the 1%Ag/BiVO4 catalyst of 0.1 g gave the best degradation effect. The removal rate of tetracycline hydrochloride can reach 99.8%, and highest mineralization rate can be 67.8%. The high voltage pulse discharge can change the crystal shape and structure of catalyst. In addition, after doping a certain amount of Ag, the surface of BiVO4 catalyst becomes denser, the particles are uniform, the specific surface area is enlarged, and the active sites are increased, which promotes the catalytic reaction and further strengthens the removal of TCH.
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Key words:
- pulse discharge /
- catalyst /
- wastewater /
- degradation /
- environment
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图 5 1%Ag/BiVO4的氮气吸附-脱附等温线（a）和孔径分布（b）
Figure 5. Nitrogen adsorption-desorption isotherm （a） and pore size distribution （b） of 1%Ag/BiVO4
图 7 1%Ag/BiVO4催化剂投加量对TCH去除率的影响
Figure 7. Effect of 1%Ag/BiVO4 catalyst dosage on TCH removal rate
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