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水体富营养化及蓝藻水华仍然是目前湖泊、水库所面临的最主要的生态环境问题[1]。据生态环境部最新发布的《2020中国生态环境状况公报》显示，开展水质监测的112个重要湖库中IV-V类、劣V类水质占23.2%，总磷是主要污染指标之一；110个监测营养状态的湖库中，轻度富营养状态、中度富营养状态和重度富营养状态占29.0%，湖库富营养化态势严峻[2]。在湖库生态系统中，沉积物作为碳、氮、磷等营养元素和其他污染物的主要蓄积库，在外源污染得到有效控制的情况下，沉积物的内源释放依旧会导致严重的富营养化问题[3]。因此在湖库富营养化防治过程中，沉积物中的碳、氮、磷是备受关注的重要指标。
对河流、湖泊沉积物中氮磷等营养盐含量及其分布特征目前已经开展了较多的研究[4-5]。近年来，水库逐渐成为城市供水的主要水源[6]。相较于天然湖泊，水源水库水体停留时间更长，对污染物的截留沉积效果更加明显[7]。同时，由于季节性热分层的存在，导致水库底层水体长期处于厌氧或者缺氧状态，诱发沉积物营养物质释放，造成水库蓝藻水华爆发，严重危及饮用水安全[8-9]。因此，探明水源水库沉积物中碳、氮、磷的污染负荷及分布特征，揭示其污染现状，对水库水体富营养化控制、保障饮用水安全具有重要意义。
随着深圳经济的高速发展和用水需求的不断增长，水安全问题备受关注。茜坑水库作为深圳市西北片区最重要的饮用水水库，对经济发展和社会稳定有着重要作用[10-11]。目前，对茜坑水库表层沉积物中碳、氮、磷污染状况还缺乏系统的调查。本研究通过采集茜坑水库14个点位表层沉积物，测定各点位表层沉积物总有机碳（TOC）、总氮（TN）、总磷（TP）的含量，研究表层沉积物中TOC、TN、TP空间分布特征，分析TOC、TN、TP的相关关系和TOC/TN，沉积物的污染状况采用综合污染指数法和有机指数法进行评价。
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茜坑水库位于广东省深圳市龙华区（113.994—114.022°E，22.690—22.711°N），始建于1993年，2002年完成新库区扩建，坝址以上集雨面积4.79 km2，总库容1917万 m3，正常库容1857万 m3，最大水深约20 m。水库地处北回归线以南，属于南亚热带海洋性季风气候，年平均气温22 ℃，平均降雨量1800 mm。茜坑水库是深圳市西北部最大的供水调蓄水库，承担着向龙华、大浪、观澜街道供水或转输原水的重要任务。
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根据茜坑水库的地形地貌特征，在全库共设置14个采样点，采样点涵盖新旧库区主库及库湾。研究区域及采样点分布示意如图1所示。14个点位的表层沉积物样品于2021年3月下旬用彼得森抓泥斗现场采集，运回实验室进行后续处理。参考刘飞等[12]的处理方法，将运回实验室的沉积物样品自然风干，去除杂质后，经玛瑙研钵研磨过100目（0.149 mm）筛后，置于自封袋后4 ℃保存以供后续分析，各点位沉积物特征描述见表1。
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沉积物TN采用过硫酸盐消化法测定[13]，TP采用过硫酸钾氧化分光光度计法[14]，沉积物TOC使用总有机碳分析仪（德国，Vario CUBE）进行测定。采用Excel2019软件进行数据处理，SPSS 21.0软件进行Pearson相关性分析（P<0.05表示显著相关），Origin 2021进行图形绘制，表层沉积物TOC、TN、TP空间分布采用ArcGis 10.6 软件进行空间插值绘图分析。
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如图2（a），茜坑水库表层沉积物TN含量变化范围为1354—4536 mg·kg−1，平均为3442 mg·kg−1。TN空间分布差异显著，总体上表现为旧库区>新库区的特点，其平均含量呈现旧库区库湾（XK3、XK6、XK7、XK8）>旧库区主库（XK1、XK5、XK9）>新库区库湾（XK14）>新库区主库（XK11、XK12、XK13）>出水口（XK10）>入水口（XK2、XK4）的特点，旧库区库湾TN含量最高（>4000 mg·kg−1），这些点位水体流动性较差，泥沙淤积时间较长，再加之其靠近居民生活区，外源氮污染影响较大，导致沉积物中TN含量最高。入水口表层沉积物TN含量最低，该点位水流明显，水动力交换强，不利于沉积物沉积，导致其TN污染程度较轻。当水流从进水口流入主库区时，断面拓宽，流速减慢，泥沙逐渐沉积，导致XK5、XK9点位TN含量较高；近坝区的XK1和XK12采样点水深最深，且大坝对水体截留效果明显，导致该点位沉积物TN也处于较高水平。
如图2（b），茜坑水库表层沉积物TP含量变化范围为916—2516 mg·kg−1，平均为1648 mg·kg−1，TP含量的变化幅度小于TN。与TN类似，沉积物TP平均含量也呈现旧库区>新库区特点，旧库区库湾XK6采样点表层沉积物TP含量最高。在空间分布上，呈现旧库区主库（XK1、XK5、XK9）>旧库区库湾（XK3、XK6、XK7、XK8）>新库区主库（XK11、XK12、XK13）>入水口（XK2、XK4）>出水口（XK10）>新库区库湾（XK14）的特点。与TN来源略有不同，调水携带的大量泥沙是沉积物TP的主要来源，旧库区主库（XK1、XK5、XK9）水流变缓，泥沙逐渐沉积，导致该区域表层沉积物TP含量最高。
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碳是沉积物中的营养元素之一，也是氮、磷迁移转化的重要载体，在藻华暴发以及水环境的物理、化学和生物反应中都扮演了非常重要的角色[15]。TOC可以综合反映水中有机物的污染程度。如图3，茜坑水库表层沉积物TOC质量分数变化范围为0.388%—2.140%，平均为1.477%。与沉积物TN类似，旧库区库湾（XK3、XK6、XK7、XK8）表层沉积物TOC含量最高，入水口（XK2、XK4）沉积物TOC含量最低。TOC空间分布呈现旧库区库湾（XK3、XK6、XK7、XK8）>新库区库湾（XK14）>旧库区主库（XK1、XK5、XK9）>新库区主库（XK11、XK12、XK13）>出水口（XK10）>入水口（XK2、XK4）的分布形式。旧库区库湾和新库区库湾处表层沉积物TOC含量较高，这可能是库湾处流速降低，大量有机碎屑逐渐沉降堆积所导致的。相比之下，开敞库区以及受水流动力作用影响下的进出水口，藻类和有机碎屑不易堆积，导致沉积物TOC含量较低。
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沉积物TN、TP、TOC之间的相关性可以反映污染物之间的相关关系，并判断它们是否具有相同的来源，相关性系数越高则说明来源越相似[16]。茜坑水库表层沉积物TOC、TN、TP的相关关系如表2所示，表层沉积物中TOC与TN呈显著正相关（r2=0.95，P<0.05），表明茜坑水库表层沉积物中的TN多以有机态的形式存在。李芬芳等[17]的研究表明，水体沉积物中的总氮70%—90%为有机氮，本研究进一步证实了以上结论。TOC与TP呈正相关关系（r2=0.63，P<0.05），表明有机质也是磷的重要载体。有研究表明[18]，沉积物中的有机质与磷尤其是有机磷密切相关。沉积物中的有机质参与了多种生物化学和地球化学作用，有机质的矿化降解伴随着剧烈的氮、磷等营养元素的释放，可能造成严重的水质污染问题[19]。表层沉积物TN和TP呈正相关关系（r2=0.69，P<0.05），表明表层沉积物中的氮、磷来源及其在水中的迁移转化具有一定的相似性[20]。
TOC/TN可以在一定程度上反映有机质来源差异性[21]，许多湖库表层沉积物TOC/TN为6—14。水生生物TOC/TN为2.8—3.4，藻类的TOC/TN一般为4—10，浮游植物TOC/TN为6—13，无纤维束植物TOC/TN为4—12，有纤维束植物碎屑一般大于20[22]。总体来说，TOC与TN比值越大，说明陆源输入的有机质占比越大，反之则说明有机质更多来源于内源。茜坑水库表层沉积物TOC/TN变化范围为2.9—5.0，平均为4.2（图4），TOC与TN比值较小，说明茜坑水库沉积物中的有机质多来自于藻类，还有一小部分来自水生生物。
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目前对湖库沉积物的污染状况，尚无统一的评价方法和标准，有部分学者采用加拿大安大略省环境和能源部（1992）制定的环境质量评价标准，将沉积物中的污染物对底栖生物的生态毒性效应进行分级[23]，此标准虽然对沉积物中的碳、氮、磷等营养元素污染状况均进行了评价，但该评价标准源于对海洋沉积物的生态毒性进行分析，对水源水库的适用性还有待进一步考证。常用的综合污染指数法忽略了TOC指标，有机指数法缺乏对TP的评价，本研究采用综合污染指数法来评价茜坑水库表层沉积物氮、磷的污染状况，采用有机指数法来补充评价有机碳和有机氮污染状况，评价标准见表3。
综合污染指数可由单项污染指数公式计算得到[24]:
根据王佩等[25]对太湖湖滨带底泥评价标准，Si为单项评价指数或标准指数，Si大于1表示因子i含量超过评价标准值;Ci为评价因子i的实测含量；Cs为评价因子i的评价标准值。TN的Cs取670 mg·kg−1，TP的Cs取440 mg·kg−1。F为n项评价因子的评价指数平均值，Fmax为最大单项评价指数（STN和STP中最大者）。
有机指数常用于评价沉积物的营养状况，而有机氮是衡量湖泊表层沉积物是否受到氮污染的重要指标[26]，计算方法及评价标准如下（1000 mg·kg−1 = 0.1%）：
如表4所示，茜坑水库表层沉积物TN的单项污染指数范围为2.02—6.77，平均为4.93，所有点位的沉积物TN均处于重度污染水平；TP的单项污染指数范围为2.08—5.72，平均为3.72，所有点位的沉积物TP均处于重度污染水平。全库沉积物综合污染指数范围为2.20—6.32，平均为4.75，所有点位均处于重度污染水平。对比STN、STP和FF在新旧库区的情况，与TN和TP污染负荷空间分布相同，TN、TP单项污染和综合污染在旧库区也均比新库区严重。茜坑水库表层沉积物有机污染指数范围为0.05—0.87，平均为0.52，有机氮指数范围为0.13—0.43，平均为0.32。综合污染指数法和有机指数法评价结果均表明，茜坑水库各个点位沉积物受到一定程度的污染，沉积物碳、氮、磷具有潜在的内源释放的风险。
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水源保护是生态文明建设的重要组成部分，近年来，国家对重点城市的主要饮用水水源水质提出了更高要求[27]。茜坑水库作为深圳市的重点水源，面临着水质标准提升的紧迫要求。随着茜坑水库水源地保护工作的持续推进，目前整个水库集雨区内均没有较为明显的点源和面源的人为污染源，水库的外源污染已经得到了有效的控制。而作为有近30年历史的水库，水库建成初期周边存在大量的面源和点源污染，同时水库多年引调水带来的大量氮磷物质在库区沉积，使得水库沉积物存在较大安全风险。通过上述对茜坑水库表层沉积物碳、氮、磷污染负荷测定及污染评价可知，茜坑水库表层沉积物碳、氮、磷污染均较为严重，相较于国内其他类型湖库（表5），茜坑水库表层沉积物TN含量与武汉南湖、山东周村水库接近，显著高于山美水库、密云水库、金盆水库和太湖等湖库；TP含量低于武汉南湖，与金盆水库相近，显著高于其他湖库；TOC含量则低于武汉南湖、金盆水库和周村水库，与其他湖库相近，茜坑水库内源负荷不容忽视。
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近年来，许多水源水库相继发生了严重的水质污染问题，有的甚至已经不能作为城市居民供水水源。掌握水源水库水质演变规律和内源污染特征是控制水源水质污染和规避污染风险的重要依据[31]。先前对茜坑水库水质演变规律的研究表明[32]，茜坑水库水体在夏季会出现显著的热分层现象，热分层的存在阻碍了上下层水体间的物质交换，使得底层水体0—5 m处于厌氧或者缺氧状态，水体厌氧诱发沉积物内源污染释放，造成分层期间底层水体氨氮的总磷浓度显著高于中上层水体。室内释放实验也表明，茜坑水库氨氮平均释放通量为7.36 mg·（m2·d）−1，总磷为2.20 mg·（m2·d）−1，内源氨氮和总磷的释放对水体贡献率分别可达27.98%和38.92%，沉积物氮磷释放对水库水质影响显著。对茜坑水库表层沉积物及其上覆水溶解性有机质光谱特征的分析表明[33]，茜坑水库表层沉积物中的类蛋白质和类腐殖质浓度远高于上覆水体，在适当温度、溶解氧和微生物等条件下，沉积物中的有机质可能向上覆水体释放大量的可溶性副产物，对水库水质安全产生较大威胁。前文对茜坑水库表层沉积物中营养物质污染负荷及污染评价分析表明，茜坑水库沉积物内源污染负荷不容忽视。因此，为保障水库供水安全，需要采取有效措施在源头削减沉积物污染负荷、抑制或消除水库内源污染。
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（1）茜坑水库表层沉积物TN污染负荷最小为1354 mg·kg−1，最大为4536 mg·kg−1，平均为3442 mg·kg−1；TP最小为916 mg·kg−1，最大为2516 mg·kg−1，平均为1648 mg·kg−1；TOC质量分数最小为0.388%，最大为2.140%，平均为1.477%。茜坑水库表层沉积物碳、氮、磷污染严重且空间分布差异明显，总体呈现旧库区大于新库区的特征。
（2）TOC、TN、TP相关性分析表明，TOC与TN呈显著正相关（r2=0.95，P<0.05），TOC与TP呈正相关关系（r2=0.63，P<0.05），表明茜坑水库表层沉积物中的氮磷多以有机形式存在。TN和TP也呈正相关关系（r2=0.69，P<0.05），表明表层沉积物中的氮、磷来源及其在水中的迁移转化具有一定的相似性。TOC/TN表明茜坑水库沉积物中的有机质多来自于藻类，还有一小部分来自水生生物。
（3）综合污染指数平均为4.48；有机污染指数平均为0.52，有机氮指数平均为0.32。评价结果均表明，茜坑水库各个点位沉积物碳氮磷污染程度较为严重，具有潜在的内源释放的风险。
水源水库沉积物碳氮磷分布特征及污染评价
Distribution characteristics of carbon, nitrogen and phosphorus in sediments of water source reservoir and pollution assessment
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摘要: 茜坑水库作为深圳市重要的水源水库，对当地经济发展和社会稳定有着重要作用。为探究茜坑水库沉积物中营养物质的空间分布特征及污染状况，测定了茜坑水库14个点位表层沉积物中总氮（TN）、总磷（TP）和总有机碳（TOC）的含量，分析了TN、TP、TOC之间的相关性及TOC/TN，并对沉积物污染状况进行了评价。结果表明，茜坑水库表层沉积物TN平均含量为3442 mg·kg-1，TP平均含量为1648 mg·kg-1，TOC平均含量为1.477%，碳、氮、磷污染严重且空间分布差异明显，旧库区主库及库湾碳、氮、磷含量均大于新库区。相关性分析表明，TOC与TN、TOC与TP、TN与TP均呈显著正相关关系（P<0.05，r2分别为0.95, 0.63, 0.69），表明茜坑水库表层沉积物氮磷多以有机形式存在，且氮磷具有同源性。TOC/TN表明茜坑水库沉积物中的有机质多来自于藻类，还有一小部分来自水生生物。综合污染指数和有机指数评价结果均表明茜坑水库各个点位沉积物污染程度严重，氮、磷、有机质具有潜在的内源释放的风险。Abstract: As an important water source reservoir in Shenzhen, Xikeng Reservoir plays an important role in local economic development and social stability. To explore the spatial distribution characteristics and pollution status of nutrients in the sediments of the Xikeng Reservoir, this study determined the total nitrogen (TN), total phosphorus (TP) and total organic carbon (TOC) of the surface sediments at 14 points in the Xikeng Reservoir, analyzed the correlation between TN, TP, TOC and TOC/TN, and evaluated the sediment pollution. The results showed that the average content of TN in the surface sediments of Xikeng Reservoir was 3442 mg·kg-1, the average content of TP was 1648 mg·kg-1, the average content of TOC was 1.477%, the pollution of carbon, nitrogen, and phosphorus was serious and the spatial distribution difference was obvious. The carbon, nitrogen and phosphorus contents of the main reservoir and reservoir bay in the old reservoir area were higher than those in the new reservoir area. The correlation showed that TOC and TN, TOC and TP, TN and TP were all significantly positively correlated (P<0.05, r2 was 0.95, 0.63, 0.69, respectively), indicated that the nitrogen and phosphorus in the surface sediments of Xikeng Reservoir mostly existed in organic form, and nitrogen and phosphorus had homology. TOC/TN indicated that the organic matter in the sediments of Xikeng Reservoir mostly came from algae, and a small part came from aquatic organisms. The evaluation results of the comprehensive pollution index and the organic index indicated that the sediment pollution at each point of the Xikeng Reservoir was serious, and there were potential risks of internal release of nitrogen, phosphorus, and organic matter.
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图 2 茜坑水库表层沉积物TN、TP空间分布
Figure 2. Spatial distribution of TN and TP in surface sediments of Xikeng Reservoir
图 3 茜坑水库表层沉积物TOC空间分布
Figure 3. Spatial distribution of TOC in surface sediments of Xikeng Reservoir
表 1 采样点位置及表层沉积物性状
Table 1. Sampling point location and sediments properties
点位
Point位置
Location泥质
Sediment qualityXK1 坝前最深点 表层颜色较浅，内层发黑，泥较黏稠 XK2 入水口 颜色很浅，沙砾较多，臭味大 XK3 旧库区库湾 颜色深黑，有臭味 XK4 入水口 沙砾最多，颜色最浅 XK5 旧库区主库 内层颜色发黑，泥呈松散稀软状 XK6 旧库区库湾 表层颜色较浅，内层发黑，泥较黏稠 XK7 旧库区库湾 内层颜色发黑，泥呈松散稀软状 XK8 旧库区库湾 内层颜色深黑 XK9 旧库区主库 内层颜色发黑，泥呈松散稀软状 XK10 出水口 内层颜色发黑，泥呈松散稀软状 XK11 新库区主库 表层颜色较浅，内层发黑 XK12 新库区主库 颜色深黑，有臭味 XK13 新库区主库 有少许沙砾，内层颜色较黑 XK14 新库区库湾 内层颜色发黑，泥呈松散稀软状 
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表 2 茜坑水库表层沉积物TN、TP、TOC相关关系
Table 2. Correlation of TN， TP and TOC in surface sediments of Xikeng Reservoir
TOC TN TP TOC 1 TN 0.95* 1 TP 0.63* 0.69* 1
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表 3 沉积物污染评价标准[24]
Table 3. Standard of pollution for sediments
等级
Grade综合污染指数
Comprehensive pollution index有机污染指数
Organic pollution index污染程度
Pollution degreeSTN STP FF 有机指数
Organic index有机氮/%
Organic nitrogen1 <1.0 <0.5 ≤1.0 <0.05 <0.033 未受污染 2 1.0—1.5 0.5—1.0 1.0—1.5 0.05—0.2 0.033—0.066 轻度污染 3 1.5—2.0 1.0—1.5 1.5—2.0 0.2—0.5 0.066—0.133 中度污染 4 ≥2.0 ≥1.5 ≥2.0 ≥0.5 ≥0.133 重度污染
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表 4 茜坑水库表层沉积物污染评价结果
Table 4. Evaluation results of surface sediment pollution in Xikeng Reservoir
点位
PointSTN 污染程度
Pollution
degreeSTP 污染程度
Pollution
degreeFF 污染程度
Pollution
degree有机指数
Organic
index污染程度
Pollution
degree有机氮指数
Organic nitrogen
index污染程度
Pollution
degreeXK1 5.14 重度 3.95 重度 4.85 重度 0.53 重度 0.33 重度 XK2 2.02 重度 2.64 重度 2.49 重度 0.05 轻度 0.13 中度 XK3 6.38 重度 3.58 重度 5.72 重度 0.87 重度 0.41 重度 XK4 3.51 重度 2.69 重度 3.31 重度 0.24 中度 0.22 重度 XK5 5.81 重度 5.16 重度 5.65 重度 0.59 重度 0.37 重度 XK6 6.38 重度 5.72 重度 6.22 重度 0.77 重度 0.41 重度 XK7 6.77 重度 4.90 重度 6.32 重度 0.84 重度 0.43 重度 XK8 6.66 重度 3.45 重度 5.92 重度 0.76 重度 0.42 重度 XK9 5.92 重度 4.69 重度 5.62 重度 0.54 重度 0.38 重度 XK10 4.57 重度 2.44 重度 4.08 重度 0.30 中度 0.29 重度 XK11 5.92 重度 5.39 重度 5.79 重度 0.71 重度 0.38 重度 XK12 5.81 重度 3.25 重度 5.21 重度 0.66 重度 0.37 重度 XK13 2.23 重度 2.08 重度 2.20 重度 0.07 轻度 0.14 重度 XK14 4.79 重度 2.19 重度 4.19 重度 0.48 中度 0.30 重度
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表 5 茜坑水库表层沉积物TN、TP、TOC平均含量与其他湖库比较
Table 5. Comparison of the average content of TN, TP and TOC in the surface sediments of Xikeng Reservoir with other lakes and reservoirs
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