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基于RIVM模型评估湘江干流铜锈环棱螺重金属生物可给性及食用健康风险

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李淑慧, 高志襄, 张婷. 基于RIVM模型评估湘江干流铜锈环棱螺重金属生物可给性及食用健康风险[J]. 环境化学, 2023, 42(1): 20-28. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090404
引用本文: 李淑慧, 高志襄, 张婷. 基于RIVM模型评估湘江干流铜锈环棱螺重金属生物可给性及食用健康风险[J]. 环境化学, 2023, 42(1): 20-28. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090404
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LI Shuhui, GAO Zhixiang, ZHANG Ting. Bioaccessibility and risk assessment of heavy metals in Bellamya aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River using RIVM’s dispersion model[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(1): 20-28. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090404
Citation: LI Shuhui, GAO Zhixiang, ZHANG Ting. Bioaccessibility and risk assessment of heavy metals in Bellamya aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River using RIVM’s dispersion model[J]. Environmental Chemistry, 2023, 42(1): 20-28. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022090404
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基于RIVM模型评估湘江干流铜锈环棱螺重金属生物可给性及食用健康风险

  • 1.

    中南大学化学化工学院，长沙，410083

  • 2.

    水环境与农产品安全湖南省重点实验室，长沙，410083

    • 通讯作者: E-mail: zhangting@csu.edu.cn
  • 基金项目:
    湖南创新型省份建设专项经费项目（2022NK2060）资助.

Bioaccessibility and risk assessment of heavy metals in Bellamya aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River using RIVM’s dispersion model

  • 1.

    College of Chemistry and Chemical Engineering, Central South University, Changsha, 410083, China

  • 2.

    Key Laboratory of Hunan Province for Water Environment and Agriculture Product Safety, Changsha, 410083, China

    • Corresponding author: ZHANG Ting, zhangting@csu.edu.cn
  • Fund Project: the special funding for the construction of innovative provinces in Hunan Province (2022NK2060).

  • 摘要: 重金属污染已成为水产品质量安全存在的主要问题之一. 本研究通过测定湘江干流铜锈环棱螺肉中重金属（Cu、Zn、Cr、Cd、Pb）含量，并基于荷兰RIVM（the Dutch National Institute for Public Health and the Environment）体外消化模型模拟口腔、胃及肠道消化，计算螺肉中Cu、Zn、Cr、Cd、Pb的生物可给性，评估其食用健康风险. 结果表明，螺肉中Cu、Zn、Cr、Cd、Pb的含量范围分别为35.68—116.96、202.51—323.20、4.41—95.93、0.29—16.08、0.12—17.35 mg·kg‒1，且大多高于水产品重金属限量标准. 螺肉中不同重金属的生物可给性差异较大，Zn、Cd和Pb在胃阶段的生物可给性高于口腔和肠阶段，Cu和Cr在肠阶段的生物可给性高于口腔和胃阶段. 基于生物可给性的食用健康风险显示，螺肉中5种重金属的目标危害系数（THQ）和综合危害系数（HI）均小于1，不存在非致癌健康风险；但其综合致癌风险指数（TCR）均大于1×10‒4，存在致癌风险. Cd对TCR值贡献率最高，为主要风险元素.
    Abstract: Heavy metal pollution has become one of the main problems in the quality and safety of aquatic products. The content and bioaccessibility of five metals (Cu, Zn, Cr, Cd and Pb) in the fifteen different origins of Bellamya aeruginosa sampled from Xiangjiang River were determined. The target hazard quotient (THQ), hazard index (HI) and carcinogenic risk (CR) of analyzed heavy metals in B. aeruginosa were estimated to assess their potential non-carcinogenic and carcinogenic risks to human health. The results showed that the contents of Cu, Zn, Cr, Cd and Pb in the snail meat ranged from 35.68 to 116.96, 202.51 to 323.20, 4.41 to 95.93, 0.29 to 16.08 and 0.12 to 17.35 mg·kg‒1. The heavy metal contents in most of samples exceeded the standard limit of heavy metals in aquatic products. The bioaccessibility of five metals in the snail meat was significantly different. The average bioaccessibility of Zn, Cd and Pb was higher in the gastric phase than in the oral and intestinal phases, while the average bioaccessibility of Cu and Cr was higher in the intestinal phase than in the oral and gastric phases. The bioaccessibility of each metal was no more than 49.35%. The mean values of target hazard quotient (THQ) and hazard index (HI) of five metals in the oral, gastric and intestinal phases were lower than 1, while the mean values of total carcinogenic risk (TCR) were higher than the acceptable value (1×10‒4). The consumption of B. aeruginosa from sampling sites may cause a potential carcinogenic risk. Cd had the highest contribution rate to the value of TCR and thus was the main risk element.
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  • 图 1  湘江干流铜锈环棱螺肉中重金属含量

    Figure 1.  Heavy metal content in Bellamya aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River

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    图 2  湘江干流铜锈环棱螺肉中重金属的生物可给量及其生物可给性

    Figure 2.  Bioaccessible content and bioaccessibility of heavy metals in Bellamya aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River: （a, b） saliva, （c, d） gastric juice, and （e, f） intestinal juice.

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    图 3  湘江干流铜锈环棱螺中重金属对健康风险的贡献率

    Figure 3.  Contribution rates to health risks of heavy metals in Bellamya aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River

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    表 1  模拟消化液的组分（g·L–1）[15]

    Table 1.  Constituents of simulated digestive juices （g·L–1）

    组分
    Constituent    		唾液
    Saliva    		胃液
    Gastric juice    		十二指肠液
    Duodenal juice    		胆汁
    Bile
    NaCl0.605.5014.0210.52
    KCl1.791.651.130.75
    KSCN0.40———
    NaH2PO41.780.53——
    Na2SO41.14———
    KH2PO4——0.16—
    NaHCO33.39—6.7811.57
    CaCl2—0.800.400.80
    MgCl2——0.10—
    NH4Cl—0.61——
    HCl—5.720.160.13
    尿素Urea0.400.170.200.50
    葡萄糖Glucose—1.30——
    D-葡萄糖醛酸
    D-Glucuronic acid    		—0.04——
    D（+）-氨基葡萄糖盐酸盐
    D（+）-Glucosamine hydrochloride    		—0.66——
    胃粘膜素Mucin0.056.00——
    α-淀粉酶α-Amylase0.58——−
    尿酸Uric acid0.03———
    牛血清蛋白
    Bovine serum albumin    		—2.002.003.60
    胃蛋白酶Pepsin—5.00——
    胰酶Pancreatin——18.00—
    脂肪酶Lipase——3.00—
    猪胆盐Pig bile salt———60.00
    组分
    Constituent    		唾液
    Saliva    		胃液
    Gastric juice    		十二指肠液
    Duodenal juice    		胆汁
    Bile
    NaCl0.605.5014.0210.52
    KCl1.791.651.130.75
    KSCN0.40———
    NaH2PO41.780.53——
    Na2SO41.14———
    KH2PO4——0.16—
    NaHCO33.39—6.7811.57
    CaCl2—0.800.400.80
    MgCl2——0.10—
    NH4Cl—0.61——
    HCl—5.720.160.13
    尿素Urea0.400.170.200.50
    葡萄糖Glucose—1.30——
    D-葡萄糖醛酸
    D-Glucuronic acid    		—0.04——
    D（+）-氨基葡萄糖盐酸盐
    D（+）-Glucosamine hydrochloride    		—0.66——
    胃粘膜素Mucin0.056.00——
    α-淀粉酶α-Amylase0.58——−
    尿酸Uric acid0.03———
    牛血清蛋白
    Bovine serum albumin    		—2.002.003.60
    胃蛋白酶Pepsin—5.00——
    胰酶Pancreatin——18.00—
    脂肪酶Lipase——3.00—
    猪胆盐Pig bile salt———60.00
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    表 2  经口摄入重金属的参考剂量（RfD）和癌症斜率因子（SF）[21]

    Table 2.  Reference dose （RfD） and cancer slope factor （SF） for each heavy metal by oral intake

    CuZnCrCdPb
    RfD/（μg·kg‒1·d‒1）403003.514
    SF/（kg·d·μg‒1）−−5006.1×10‒38.5×10‒6
    　　注：“‒”表示无该参数
    CuZnCrCdPb
    RfD/（μg·kg‒1·d‒1）403003.514
    SF/（kg·d·μg‒1）−−5006.1×10‒38.5×10‒6
    　　注：“‒”表示无该参数
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    表 3  成人食用湘江干流铜锈环棱螺的健康风险

    Table 3.  Potential health risks of eating B. aeruginosa from the main stream of Xiangjiang River

    消化阶段

    Digestion phase    		THQHITCR
    CuZnCrCdPb
    口腔 Oral cavity6.84×10‒21.02×10‒29×10‒40.142.2×10‒30.228.48×10‒4
    胃 Stomach7.03×10‒23.39×10‒21.91×10‒20.431.2×10‒30.552.64×10‒3
    肠 Intestines0.193.60×10‒28.16×10‒20.153.1×10‒50.461.04×10‒3
    消化阶段

    Digestion phase    		THQHITCR
    CuZnCrCdPb
    口腔 Oral cavity6.84×10‒21.02×10‒29×10‒40.142.2×10‒30.228.48×10‒4
    胃 Stomach7.03×10‒23.39×10‒21.91×10‒20.431.2×10‒30.552.64×10‒3
    肠 Intestines0.193.60×10‒28.16×10‒20.153.1×10‒50.461.04×10‒3
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出版历程
  • 收稿日期:  2022-09-04
  • 录用日期:  2022-11-08
  • 刊出日期:  2023-01-27

基于RIVM模型评估湘江干流铜锈环棱螺重金属生物可给性及食用健康风险

    通讯作者: E-mail: zhangting@csu.edu.cn
  • 1. 中南大学化学化工学院，长沙，410083
  • 2. 水环境与农产品安全湖南省重点实验室，长沙，410083
  • 收稿日期:  2022-09-04
  • 录用日期:  2022-11-08
  • 网络出版日期:  2023-01-13
基金项目:
湖南创新型省份建设专项经费项目（2022NK2060）资助.

摘要: 重金属污染已成为水产品质量安全存在的主要问题之一. 本研究通过测定湘江干流铜锈环棱螺肉中重金属（Cu、Zn、Cr、Cd、Pb）含量，并基于荷兰RIVM（the Dutch National Institute for Public Health and the Environment）体外消化模型模拟口腔、胃及肠道消化，计算螺肉中Cu、Zn、Cr、Cd、Pb的生物可给性，评估其食用健康风险. 结果表明，螺肉中Cu、Zn、Cr、Cd、Pb的含量范围分别为35.68—116.96、202.51—323.20、4.41—95.93、0.29—16.08、0.12—17.35 mg·kg‒1，且大多高于水产品重金属限量标准. 螺肉中不同重金属的生物可给性差异较大，Zn、Cd和Pb在胃阶段的生物可给性高于口腔和肠阶段，Cu和Cr在肠阶段的生物可给性高于口腔和胃阶段. 基于生物可给性的食用健康风险显示，螺肉中5种重金属的目标危害系数（THQ）和综合危害系数（HI）均小于1，不存在非致癌健康风险；但其综合致癌风险指数（TCR）均大于1×10‒4，存在致癌风险. Cd对TCR值贡献率最高，为主要风险元素.

English Abstract

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  • 水体重金属污染已成为破坏生态环境、危害人体健康的重要因素. 重金属可通过矿山开采、金属冶炼、金属加工、化工生产等方式进入水体. 进入水体的重金属污染物大部分迅速由液相转入固相，沉积于底泥中[1]. 因此，底泥是水体重金属的主要受纳体. 底栖动物作为水域生态系统的重要组成部分，长期生活于底泥表面，具有生命周期长、迁移能力差等特点，是底泥重金属污染监测的良好指示生物[2]. 底泥中的重金属也可被底栖动物摄食，通过食物链不断积累传递，危害人类健康. 湘江作为长江的重要支流，曾是全国重金属污染最严重的河流之一. 至今，湘江底泥仍存在不同程度的重金属污染问题，尤以镉含量超标为甚[3]. 铜锈环棱螺（Bellamya aeruginosa）是湘江底栖动物的优势种之一，几乎遍布整个湘江水域. 它既可作为鱼类的天然饵料，也常用于风味美食“嗦螺”的主要原料[4]. 因此，铜锈环棱螺可作为研究水体重金属污染及其对人体健康影响的理想实验材料.

    食物中的重金属主要通过消化系统进入人体，但大多不能100%被人体吸收[5]. 传统的食用健康风险评估主要依托体外暴露，未曾考虑人体消化系统（口腔-胃-肠道）的消化作用，即通常采用食物中污染物的实测含量作为计算依据[6‒7]，忽略了其在消化系统内的可消化率，造成了实际风险的高估. 为更加准确地表征污染物的食用健康风险，越来越多的学者将生物可给性（bioaccessibility）引入风险评估计算[8‒10]. 食物中重金属的生物可给性是指在人体消化系统中可以溶出的重金属含量的百分比，表示食物中重金属能被人体吸收的相对量[11]. 目前研究食物中重金属生物可给性的常用方法有体内试验（in vivo）和体外试验（in vitro）. 由于体内胃肠消化是一个连续的过程，体内试验常选用具有许多与人类相似生物学特征的灵长类动物，但其涉及的科研伦理道德问题备受争议[12]. 体外模拟消化系统（in vitro simulated digestive system）因具有试验快速、易于控制、重现性好、成本低等优点而备受青睐[13]. 已用于模拟重金属生物可给性的体外模拟消化系统有生理原理提取模型（PBET）、生物有效性简化提取模型（SBET）、欧洲生物可给性标准模型（UBM）、德国标准研究院认可的DIN模型、荷兰公共卫生与环境国家研究院建立的RIVM模型等[14]. RIVM模型可对口腔、胃和小肠的3个阶段进行模拟，更加贴近人体消化过程，是全面研究食物重金属生物可给性的一种重要方法.

    本研究通过采集湘江干流15个断面的铜锈环棱螺，测定其螺肉中重金属（Cu、Zn、Cr、Cd、Pb）含量，用RIVM模型分析螺肉中重金属在口腔、胃和小肠中的生物可给性，并基于生物可给性结果，利用健康风险模型评估湘江干流铜锈环棱螺肉中重金属经口摄入后对人体产生的健康风险，以期为该类水产品的安全消费提供科学依据.

    • 1.   材料与方法（Materials and methods）

      1.1.   样品采集及预处理

    • 试验所用铜锈环棱螺样品采集于湘江干流的15个断面，即衡阳（S1[E112°37′59″，N26°52′3″]、S2[E112°36′57″，N26°53′38″]、S3[E112°37′43″，N26°55′16″]）、株洲（S4[E113°8′12″，N27°48′25″]、S5[E113°8′14″，N27°48′30″]、S6[E113°6′42″，N27°50′54″]）、湘潭（S7[E112°57′17″，N27°47′47″]、S8[E112°53′0″，N27°48′6″]）、长沙（S9[E112°56′40″，N28°8′16″]、S10[E112°57′10″，N28°11′52″]、S11[E112°57′20″，N28°12′43″]、S12[E112°58′37″，N28°14′42″]、S13[E112°58′11″，N28°16′23″]）和岳阳（S14[E112°52′27″，N28°39′46″]、S15[E112°50′10″，N28°44′55″]）. 在每个断面及其上下游100 m处各采集10个鲜活的铜锈环棱螺作为1个混合样，再从中选取10个大小相近（壳高2—3 cm）的活体放入装有少量江水的干净自封袋中，置于15 ℃恒温车载冰箱，运送至实验室. 带回实验室的活体样品用超纯水暂养1 d，待其排空胃肠内容物，解剖，获取其可食部分（肌肉）. 再将可食部分切碎混匀，于‒50 ℃冷冻干燥3 d，研磨成细粉，过80目筛，密封保存于干净自封袋中，置于干燥器中备用.

      • 1.2.   生物可给量提取

    • 采用RIVM模型研究铜锈环棱螺中重金属的生物可给性. 模拟消化液的配制如表1所示. 在模拟口腔消化阶段，准确称取0.5 g螺肉粉末样品9份，分别置于9个离心管中，加入6 mL模拟唾液混匀后调pH至6.8，置于37 ℃、250 r·min‒1提取5 min. 提取结束后，将其中3份样品于10000 r·min‒1离心10 min，上清液用0.22 μm醋酸纤维素膜过滤，滤液置于‒20 ℃保存待测，另外6份样品提取液继续进行胃阶段的提取. 在模拟胃消化阶段，往口腔消化阶段提取液中加入12 mL模拟胃液，混匀后调pH至1.0，置于37 ℃、250 r·min‒1提取2 h. 提取结束后，将其中3份样品于10000 r·min‒1离心10 min，上清液过0.22 μm滤膜，滤液于‒20 ℃保存待测，另外3份样品提取液继续进行肠阶段的提取. 在模拟肠消化阶段，向胃消化阶段提取液中加入12 mL模拟十二指肠液、6 mL模拟胆汁和2 mL 1 mol·L‒1 Na2CO3溶液，混匀后调pH至8.0，置于37 ℃、250 r·min‒1提取4 h. 提取结束后，于10000 r·min‒1离心10 min，上清液过0.22 μm滤膜，滤液于‒20 ℃保存待测.

      • 1.3.   重金属含量测定

    • 铜锈环棱螺样品消解方法：准确称量0.1 g螺肉粉末样品，置于PTFE消解罐中，加入8.0 mL浓硝酸（70%，≥99.999%）和2.0 mL双氧水（30%，GR），混合均匀. 再按照以下程序进行消解：15 min由室温升至120 ℃，15 min由120 ℃升温至180 ℃，180 ℃保温90 min. 待消解液冷却至室温，用超纯水将其定容至25 mL，经0.22 μm膜过滤后保存于‒20 °C待分析. 消解液和消化提取液中的重金属含量使用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，Agilent 7700×）测定. 每10个样品做1个空白对照样和1个基体加标样以进行质量控制，各重金属元素检测限分别为镉2 μg·kg‒1、铬26 μg·kg‒1、铜8 μg·kg‒1、铅28 μg·kg‒1和锌8 μg·kg‒1，加标回收率介于88%—108%之间.

      • 1.4.   生物可给性计算

    • 铜锈环棱螺中重金属的生物可给性按照公式（1）[16]计算：

      式中，CT（mg·kg‒1）为铜锈环棱螺中重金属实测平均浓度；Cb（mg·kg‒1）为模拟消化液中所测的重金属平均浓度.

      • 1.5.   食用健康风险评估

    • 本研究将重金属的生物可给性引入健康风险评估模型中，以在模拟消化液中可以溶出的重金属含量来计算其所产生的非致癌和致癌健康风险. 非致癌健康风险通常选用目标危害系数（target hazard quotient，THQ）和综合危害系数（hazard index，HI）来评估，致癌健康风险则选用致癌风险指数（carcinogenic risk，CR）和综合致癌风险指数（total carcinogenic risk，TCR）来完成. 具体计算公式[17‒18]如下：

      式中，EDI为重金属的估算每日摄入量，μg·kg‒1·d‒1；Cb为模拟消化液中所测重金属平均浓度，mg·kg‒1；DIR为居民每日平均螺肉摄入量，g·d‒1，成年居民取值16.7 g·d‒1[19]；BW为成年居民平均体重，kg，成年居民取值58.7 kg[20]；RfD为通过消化系统摄入重金属的参考剂量，μg·kg‒1·d‒1；SF为美国环境保护署推算出的癌症斜率因子，kg·d·μg‒1. Cu、Zn、Cr、Cd、Pb的RfD和SF取值见表2. 通常情况下，如果THQ（或HI）<1，认为风险较小或可以忽略；如果THQ（或HI）≥1，认为存在非致癌风险. CR（或TCR）的可耐受的范围为1×10‒6—1×10‒4，从人体健康角度来看，当CR（或TCR）<1×10‒6时，认为无致癌风险；当CR（或TCR）≥1×10‒4时，认为存在人体不可耐受的致癌风险.

      • 1.6.   统计分析

    • 使用Office Excel 2020管理原始数据，计算重金属含量的平均值、中位数、最小值、最大值和异常值. 使用Origin 2022绘制箱式图，下线和上线表示最小值和最大值，框的下边界和上边界分别表示第25和75个百分位，框内的直线和正方形分别标记中位数和平均值，黑色菱形表示异常值.

    2.   结果与讨论（Results and discussion）

      2.1.   湘江干流铜锈环棱螺中重金属含量

    • 湘江干流铜锈环棱螺中重金属含量差异较大. 由图1可见，Zn含量相对较高，其变化范围在202.53—323.20 mg·kg‒1之间，平均值为254.66 mg·kg‒1，中位值为244.32 mg·kg‒1. Cu含量次之，在35.68—116.96 mg·kg‒1之间变动，平均值为56.57 mg·kg‒1，中位值为48.83 mg·kg‒1. Cr位居第三，其含量范围为4.41—95.93 mg·kg‒1，平均值为35.19 mg·kg‒1，中位值为25.46 mg·kg‒1. Cd和Pb含量相对较低，分别为0.29—16.08 mg·kg‒1（平均值6.15 mg·kg‒1、中位值6.12 mg·kg‒1），为0.12—17.35 mg·kg‒1（平均值3.50 mg·kg‒1、中位值2.58 mg·kg‒1）. 五种重金属的平均含量均大于中位值，表明在铜锈环棱螺样品中检出重金属含量偏大数相对较少. 但对比《无公害食品 水产品中有毒有害物质限量》（NY5073‒2006）和《农产品安全质量 无公害水产品安全要求》（GB18406.43‒2001），采集的铜锈环棱螺中Cu、Cr、Cd和Pb的超标率分别高达46.67%、100%、86.67%和80.00%. 其中，Cr含量超标最为严重，其平均含量是国家标准限量值的15.6倍. 本研究证实了湘江干流铜锈环棱螺重金属污染程度高于洞庭湖河蚬（沉积物重金属平均浓度分别为Cu 32.53 mg·kg‒1、Zn 207.89 mg·kg‒1、Cr 105.45 mg·kg‒1、Cd 5.54 mg·kg‒1）[22]和长江干流环棱螺（沉积物中重金属Cu、Zn、Pb和Cd的平均浓度分别为27.68、97.69、27.00、0.631 mg·kg‒1）[23]. 与桂雨婷等[4]2015年调研结果相比，湘江干流铜锈环棱螺肉中重金属含量明显升高，Cu、Zn、Cd和Pb的平均含量分别是其4.35、3.77、3.72和3.89倍. 进一步证实，湘江底栖动物的重金属污染呈上升趋势.

      • 2.2.   湘江干流铜锈环棱螺中重金属生物可给量及其生物可给性

    • 采用RIVM法提取湘江干流铜锈环棱螺中重金属含量，口腔、胃和肠消化阶段的重金属生物可给量如图2a、c、e所示. 口腔消化阶段可提取的Cu、Zn、Cr、Cd和Pb的含量分别为3.49—20.62 mg·kg‒1（平均值9.62 mg·kg‒1）、1.44—22.87 mg·kg‒1（平均值10.74 mg·kg‒1）、5.8×10‒4—0.018 mg·kg‒1（平均值0.01 mg·kg‒1）、0.036—1.72 mg·kg‒1（平均值0.49 mg·kg‒1）和7.2×10‒4—0.10 mg·kg‒1（平均值0.03 mg·kg‒1）. 胃消化阶段可提取的Cu、Zn、Cr、Cd和Pb的含量分别为3.44—34.96 mg·kg‒1（平均值9.89 mg·kg‒1）、1.54—243.63 mg·kg‒1（平均值35.77 mg·kg‒1）、0.028—0.98 mg·kg‒1（平均值0.20 mg·kg‒1）、0.061—4.92 mg·kg‒1（平均值1.51 mg·kg‒1）和0—0.13 mg·kg‒1（平均值0.02 mg·kg‒1）. 而肠消化阶段可提取的Cu、Zn、Cr、Cd和Pb的含量分别为17.16—39.71 mg·kg‒1（平均值26.65 mg·kg‒1）、27.36—59.73 mg·kg‒1（平均值37.95 mg·kg‒1）、0.49—1.36 mg·kg‒1（平均值0.86 mg·kg‒1）、0.020—1.75 mg·kg‒1（平均值0.53 mg·kg‒1）和0—0.0066 mg·kg‒1（平均值4×10‒4 mg·kg‒1）. 由此可见，RIVM法可提取的螺肉重金属含量均小于对应样品的检出重金属含量，说明螺肉中的重金属经口摄入后并不能100%被人体吸收. 对比水产品重金属标准限量值，口腔、胃和肠消化阶段可提取的Cu、Zn、Cr和Pb含量均小于标准限量值，但部分样品的Cd生物可给量超标. 由图2b、d、f可见，铜锈环棱螺中Cu、Zn、Cr、Cd和Pb在口腔消化阶段的生物可给性均较低，分别为5.16%—32.07%（平均值17.15%）、0.66%—8.95%（平均值4.36%）、0.0043%—0.11%（平均值0.04%）、2.25%—18.68%（平均值9.16%）和0.027%—13.16%（平均值1.86%）. 五种重金属在胃消化阶段的生物可给性均高于口腔消化阶段，即Cu 6.66%—53.73%（平均值18.23%）、Zn 0.57%—120.30%（平均值15.79%）、Cr 0.03%—9.88%（平均值1.12%）、Cd 1.81%—63.73%（平均值23.34%）和Pb 0—47.47%（平均值3.75%）. Cu和Cr在肠消化阶段的生物可给性显著提高，分别为33.95%—65.04%（平均值49.35%）和0.89%—13.43%（平均值4.35%）；Zn、Cd和Pb在肠消化阶段的生物可给性却不及胃消化阶段，分别为9.65%—27.72%（平均值15.33%）、5.78%—18.54%（平均值9.94%）和0—0.38%（平均值0.003%）. 上述研究结果与稻米中重金属生物可给性的研究结果一致[14, 24‒25].

      Cu和Zn是人体必需的微量元素，是许多重要代谢过程中酶的辅助因子[26]. 尽管如此，人体过量或长期摄入Cu或Zn，也会引起Cu或Zn的急慢性中毒[27]. 比较口腔、胃和肠消化阶段可提取的重金属平均含量发现，肠消化阶段可提取的Cu和Zn平均含量均高于胃、口腔消化阶段. 但铜锈环棱螺中Cu和Zn的生物可给性略具差异：Cu在模拟肠液中的生物可给性最高，唾液和胃液中的生物可给性相近；Zn在模拟唾液中的生物可给性最低，胃液和肠液中的生物可给性近似；Cu在模拟唾液、胃液和肠液中的生物可给性均高于Zn. Leufroy等[28]曾证实Zn在胃液中的生物可给性显著高于唾液，而Cu在唾液和胃液中的生物可给性相似. Cu和Zn的生物可给性趋于升高，可能是因为小肠是人体消化和吸收的主要场所[29]，肠液有利于Cu和Zn的吸收. 另有研究[30‒31]比较了福建九龙江河口的葡萄牙牡蛎（Crassostrea angulate）、近江牡蛎（C. hongkongensis）和珠江三角洲的五种贝类中Cu和Zn的生物可给性，均显示Cu的生物可给性大于Zn，这与本研究结果相一致. Cr也是人体的一种必需微量元素，但需求量极少. 与Cu的变化规律相似，Cr在模拟肠液中的生物可给量最高，其次为模拟胃液，模拟唾液中的最低. 尽管Cu与Cr在螺肉中检出含量相近，但Cr的生物可给量远低于Cu，这可能与“Zn和Cr在肠道有相同的代谢途径，Zn可抑制Cr的吸收[32]”有关. Cr的生物可给性为口腔消化阶段<胃消化阶段<肠消化阶段，但其水平均较低. 研究表明，生物体对10 μg·g‒1的Cr仅会吸收2%[32]. 在本研究中，虽然采集的铜锈环棱螺中Cr含量严重超标，但是Cr的生物可给性较低，可能是其在模拟消化液中没有完全溶出，因此不会在消化道中积累并对人体造成健康风险. Cd和Pb是人体的非必需元素. 胃消化阶段可提取的Cd平均含量显著高于口腔和肠消化阶段. Cd在模拟胃液中的生物可给量最高，可能与模拟胃液的成分和pH较低有关[10]. 相应地，胃消化阶段中Cd的生物可给性最高，也高于其它4种重金属在模拟胃液中的生物可给性. 由此说明，Cd易于在胃中积累，可对人体造成健康风险. 与Cd不同，Pb在模拟唾液、胃液和肠液中的生物可给量逐渐降低，可能是由于Pb离子可与胃肠液中的牛血清蛋白结合，导致其可提取的含量减少. Pb在肠消化阶段中的生物可给性极低，也显著低于其它4种重金属在模拟肠液中的生物可给性. 这与Yu等[31]的研究结果一致，鱼类和贝类中Pb的平均生物可给性最低.

      • 2.3.   湘江干流铜锈环棱螺的食用健康风险

    • 基于湘江干流铜锈环棱螺中五种重金属的生物可给量，目标危害系数（THQ）、综合危害系数（HI）和综合致癌风险指数（TCR）的计算结果如表3所示.

      根据非致癌风险指数（THQ和HI）可知，Cu、Zn和Cr对人体的非致癌风险表现为肠消化阶段>胃消化阶段>口腔消化阶段；Pb却刚好与之相反，表现为口腔消化阶段>胃消化阶段>肠消化阶段；Cd则表现为口腔消化阶段与肠消化阶段类似，均低于胃消化阶段.

      总体而言，5种重金属在口腔、胃和肠消化阶段的THQ值均小于1. 进而考虑5种重金属的综合作用，其HI值也都小于1.

      由此表明，成人食用湘江干流铜锈环棱螺的综合非致癌健康风险较小，可忽略不计. 根据致癌风险指数（TCR）可知，五种重金属在口腔、胃和肠消化阶段的TCR值均大于1×10‒4，说明成人食用湘江干流铜锈环棱螺可能存在人体不可耐受的综合致癌风险，且风险大小表现为胃消化阶段>肠消化阶段>口腔消化阶段. 由各重金属对综合健康风险的贡献率可见，Cd在各消化阶段对TCR值贡献率最高，分别高达99.97%、98.02%和83.23%（图3），表明湘江干流的底栖动物及底泥中Cd是致癌风险的主要贡献因子.

      相似的结果也发现于青岛和深圳海产贝类缢蛏（Sinonovacula constricta）中[33]. 因此，相关部门应优先关注天然水体中Cd的防控.

    3.   结论（Conclusion）

    • （1）湘江干流铜锈环棱螺中Zn含量最高，远高于Cu、Cr、Cd和Pb. Cu、Cr、Cd和Pb的平均含量均高于国家标准限量值，说明铜锈环棱螺受到了一定程度的重金属污染，尤以Cr为甚.

      （2）湘江干流铜锈环棱螺中Cu、Zn、Cr和Pb在口腔、胃和肠消化阶段的生物可给量均小于标准限量值，但部分样品中Cd的生物可给量超标.

      （3）湘江干流铜锈环棱螺中5种重金属在口腔消化阶段的生物可给性均最低，Cu和Cr在肠消化阶段的生物可给性显著高于胃消化阶段，而Zn、Cd和Pb在肠消化阶段的生物可给性却不及胃消化阶段.

      （4）基于重金属的生物可给性，湘江干流铜锈环棱螺中的5种重金属在口腔、胃和肠消化阶段不存在非致癌健康风险，但存在致癌风险，致癌风险主要由Cd贡献.

    参考文献 (33)

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