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我国城镇污水厂进水C/N普遍较低，常规生物处理技术在处理此类低C/N污水时存在碳源不足、抗冲击负荷能力差等问题，难以实现高效脱氮[1-4]. 目前很多地方标准已经将出水TN浓度限制在10 mg·L−1以下，随着排放标准的提高，污水深度脱氮问题愈显突出. 低C/N污水碳源供应不足是限制生物脱氮效率的主要因素[5]，而直接向污水中投加碳源的方式会导致成本增加、副产物增多等问题[6-8]，并可能导致出水COD超标[9]. 因此，寻找一种经济、高效、稳定的工艺对深度脱氮有重要意义.
此前，本课题组开发了一种两段SBR缺氧－好氧生物深度脱氮工艺[10]，主流程是进水－缺氧－沉淀（回流过程中增加好氧反应）－缺氧－好氧－沉淀－出水，此工艺对低C/N污水具有较高的脱氮效率，但是该工艺第二段缺氧－好氧过程运行效率较低，出水TN平均浓度为6.5 mg·L−1左右，TN平均去除率仅为47.9%. 主要是原污水经过第一段缺氧－沉淀（回流好氧）－出水处理后，污水COD浓度较低（一段处理后COD浓度常常只剩下40—50 mg·L−1），出水C/N为3.8，传统活性污泥难以适应，导致第二段脱氮效率低下.
为了解决经该工艺第一段处理后污水浓度及C/N较低难以高效脱氮的问题，实验利用颗粒玉米芯作为轻质挂膜载体附着生物膜，构建了活性污泥－悬浮生物膜复合系统，对低浓度低C/N污水深度脱氮性能进行探究. 玉米芯填料表面具有规则的蜂窝状结构，表面粗糙且比表面积大，微生物在其表面更易形成密实的生物膜. 填料外层与污水直接接触，易于吸收溶解氧和养分，形成由好氧和兼氧微生物组成的好氧层；内层则形成由厌氧和兼氧微生物组成的厌氧层，通过生物膜的周期更新降解污水中的污染物. 本文探索了该复合系统用于低浓度低C/N污水处理的技术可行性，为低浓度污水深度脱氮提供一定的技术参考.
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本实验使用购自安徽亳州某农场的废弃玉米芯，用破碎机将玉米芯粉碎成3 mm左右的小颗粒，蒸煮、洗净后烘干. 将烘干后的玉米芯颗粒用2% NaOH溶液浸泡24 h，处理后的玉米芯表面粗糙，木质素大部分被去除，且孔隙较多，拥有良好的亲附性能，有利于微生物附着[11]. 颗粒状玉米芯密度适中，均可在曝气和轻微搅拌时悬浮于反应器水体中. 随后洗净再次烘干，置于密封袋内保存.
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本实验进水为原生活污水经过一段缺氧/好氧活性污泥工艺处理后的出水，经过此工艺处理后残留的COD、
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N和TN浓度分别为41.67—53.54 mg·L−1、9.48—11.83 mg·L−1和11.04—13.59 mg·L−1，为低浓度低C/N污水. 现为了简化试验，以模拟污水代替. 取原污水（取样点为污水厂沉砂池后）用放置1天的自来水稀释4倍，并加入葡萄糖和氯化铵调节C/N为3.8左右，原污水和稀释后的模拟污水水质见表1. 实验过程中${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN、COD、pH等水质指标均按《水和废水监测分析方法（第四版）》方法测定[12]. -
实验装置采用序批式反应器（SBR），有效容积为6 L（图1）. 实验分为挂膜启动阶段和稳定运行阶段. 接种污泥取自合肥市某污水厂污泥浓缩池的回流污泥，污泥浓度（MLSS）约为14500 mg·L−1，污泥容积指数（SVI）约为79.43 mg·g−1，接种污泥取回后连续曝气24 h. 反应器内投加处理后的玉米芯颗粒60 g，同时取3 L活性污泥置于反应器内，加入经稀释调配后的污水，使反应器内悬浮固体混合液体积为6 L，玉米芯悬浮填料的浓度约为10 g·L−1. 实验采用接种挂膜法以加快挂膜速率，水力停留时间（HRT）为8 h （0.25 h进水、2 h缺氧搅拌、4.5 h好氧、1 h沉淀、0.25 h出水），每天运行3个周期. 进水C/N为3.8左右，缺氧和好氧阶段DO浓度分别为（0.3±0.05）mg·L−1和（2.0±0.1） mg·L−1，进水pH维持在7.0—8.0之间，搅拌器转速为60—100 r·min−1，温度维持在21—27℃. 反应器连续运行24 d后挂膜成功，在稳定运行阶段通过改变温度、HRT、DO、进水C/N和进水pH来探究运行参数的改变对工艺脱氮性能的影响，并定期更换部分腐烂失效的玉米芯.
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反应器启动后，每隔一段时间从反应器内取出玉米芯悬浮载体观察生物膜的生长情况. 在第4天时观察到玉米芯悬浮载体表面有细丝绒状微生物大量附着，手触有明显的滑腻感. 当挂膜持续至第14天时，镜检发现大部分载体表面有一层明显的淡黄色菌落，此结果表明玉米芯悬浮载体表面已初步形成薄层生物膜. 当挂膜持续至第24天时，取部分玉米芯分别置于40倍显微镜和200倍光学显微镜下镜检如图2所示，观察到玉米芯悬浮载体表面附着一层黄褐色的生物膜，并且发现大量指示性微生物，如轮虫、钟虫、线虫等，结合生物膜镜检和挂膜启动阶段
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN去除情况，基本认定玉米芯填料悬浮载体已挂膜成功[13-14]. -
挂膜启动阶段COD、
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN去除效果如图3所示. 由图3可知，前4天出水COD浓度显著高于进水COD浓度，这是因为玉米芯可以充当固体碳源，水溶性有机物在玉米芯表面快速溶解，导致出水COD浓度偏高[15-16]；随着挂膜时间的推移，COD去除率逐渐趋于稳定，第20天后出水COD浓度均在15 mg·L−1左右.由图3可知，挂膜初期反应器
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率表现不佳，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N平均去除率仅为50%左右；分析认为，硝化细菌生长较为缓慢，挂膜前4天硝化细菌的数量还不足去除污水中${\rm{NH}}_4^{+} $ -N. 随着挂膜时间的推移，玉米芯悬浮载体表面生物膜不断生长繁殖，硝化细菌占主导地位，出水${\rm{NH}}_4^{+} $ -N浓度逐渐降低，平均去除率均达到85%左右. 挂膜前期TN的去除效果与${\rm{NH}}_4^{+} $ -N类似，TN去除率在第4天后有明显提升，主要因为玉米芯填料在第4天能观察到明显的生物膜附着，硝化菌活性增强，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N和TN去除率得以明显提高；随着挂膜进行，载体表面生物膜逐渐成熟，硝化细菌数量显著增加，硝化性能逐步增强并趋于稳定[17]. -
研究表明，温度是影响微生物体内酶催化作用和代谢能力的重要因素，温度的变化会引起微生物种群组成、降解与吸附能力的变化[18-19]. 通过调节温控器控制反应器温度分别为11—15 ℃、16—20 ℃、21—25 ℃、26—30 ℃. 每天对出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN、COD取样检测，结果如图4所示.由图4可知，温度小于15 ℃时，出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N浓度为2.74 mg·L−1，去除率仅为74.81%；温度升至16—20 ℃时，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率明显升高；当温度升至26—30℃时，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率进一步提升至94.94%. 可以看出，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率随温度升高而升高. 分析认为，温度较低时，硝化过程受限导致${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率相对较低. WANG等[20]研究发现温度会影响有机物和营养物质的传质效果与微生物代谢效率，降低水中基质间的传递速率，进而影响硝化过程.TN去除率随温度升高亦呈现出上升趋势. 反应温度为11—15℃时，TN去除率为57.96%；当温度升至到26—30℃时，TN去除率达到77.92%. 主要由于硝化过程受限使得
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率较低，导致低温下TN平均去除率相对较低[21]. 但相较于传统活性污泥法，低温下活性污泥—悬浮生物膜系统仍具有相对较高的脱氮效率，分析原因可能为：随着温度降低，对温度变化敏感的微生物被逐渐淘汰，而新的优势微生物逐渐富集在生物膜上，这些新微生物对低温的抵御能力相对更强，并表现出较高的生物活性. 这可能与生物膜特有的性质和胞外聚合物对生物膜的保护作用有关[22].由图4可知，温度的改变对于COD的去除没有显著影响，出水COD浓度均维持在15.0 mg·L−1左右. 分析认为，生物膜表面含有大量菌胶团，使得膜内微生物能较快适应反应器温度的变化，使得COD去除率变化不大.
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实验通过调节时控开关控制系统HRT分别为6 h（缺氧1.5 h+好氧3 h）、8 h（缺氧2 h+好氧4.5 h）、10 h（缺氧2.5 h+好氧6 h），每天对出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN、COD取样检测，结果如图5所示.由图5可知，
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N平均去除率随HRT的增加而增加. 当HRT=6 h增加至HRT=8 h时，系统中${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率从80.07 % 跃升至94.50 %；HRT增加到10 h时，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率为95.97 %，相比于HRT为 8 h时略微提升. 分析认为，HRT的提升能够增加${\rm{NH}}_4^{+} $ -N与硝化菌的接触时间，使硝化反应能充分进行，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率也相应升高. 当HRT≥8 h时，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率上升极为缓慢，这表明反应前8小时消耗了大部分进水碳源，过长的HRT导致水中残留有低浓度COD和硝酸盐氮，进而抑制微生物的活性，使得${\rm{NH}}_4^{+} $ -N平均去除率变化很小. 由此可得出，在一定范围内增加HRT有利于硝化菌的生长繁殖，从而更快地去除水中的${\rm{NH}}_4^{+} $ -N[23].系统TN平均去除率随HRT增加均呈现上升趋势. 由图5可知，当HRT=6 h时，TN平均去除率不高，仅为61.61%. 主要由于HRT过短导致生物膜与反应底物接触时间减少，氮素的硝化反硝化不能充分进行，过短的HRT同时降低了玉米芯溶解和扩散速率，导致释碳量不足，从而影响系统整体脱氮效果[24]；当HRT=8 h时，此时系统中
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N基本被去除，硝化作用不是影响TN去除的主要因素. 硝态氮作为反硝化过程的电子受体处于缺氧阶段进行反硝化脱氮，其含量多少直接影响缺氧阶段微生物的反硝化过程[25]. 当HRT=10 h时，TN去除率虽略有提升，但会使得玉米芯释碳量超过反硝化菌利用量，导致有机物积累，存在二次污染的问题[26].而在不同HRT条件下，系统的COD平均出水浓度均在15.0 mg·L−1左右，始终维持在较低的水平. 当HRT=8 h时，系统对COD的降解基本完成，此时再增加HRT对COD的去除率影响不大. 实验表明[27]，适当增大HRT可延长反硝化菌与硝态氮接触时间，载体生物膜表明能够附着更多的微生物，同时玉米芯的释碳量也有所提高，使得反硝化更为彻底，提高TN去除率.
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实验通过调节曝气量将系统好氧阶段DO分别维持在（1.0±0.1）mg·L−1、（1.6±0.1）mg·L−1、（2.2±0.1） mg·L−1、（2.8±0.1）mg·L−1，每天对出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN、COD取样检测，结果如图6所示.由图6可知，DO对
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除性能有显著影响. DO为1.0 mg·L−1左右时，DO的不足抑制了硝化菌的生长繁殖，系统硝化作用受到影响，导致${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除效果较差，平均去除率仅为62.69%. 当DO增加到2.2 mg·L−1时，平均去除率达到93.95%，此时水中DO相对充足，有利于硝化细菌的生长，促进硝化反应的进行，系统内${\rm{NH}}_4^{+} $ -N基本被转化为${\rm{NO}}_{\rm{x}}^- $ -N. 继续增加DO浓度至2.8 mg·L−1时，系统${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率仅有微小幅度增长.系统TN去除率随DO浓度的上升呈现出先升后降的趋势.在四种不同DO浓度条件下， 系统的TN平均去除率分别为56.08%、73.60%、79.59%和73.12%. 当DO为1.0 mg·L−1时，系统TN去除率较低，结合
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除效果可知，此时${\rm{NH}}_4^{+} $ -N为TN的主要成分，低DO使得生物膜硝化过程受到抑制，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N转化为${\rm{NO}}_{{x}}^- $ -N的效率降低，同时低DO浓度大大降低了传输能力，生物膜内部更容易形成缺氧区，从而促进反硝化作用的进行，${\rm{NO}}_{\rm{x}}^- $ -N浓度减少，导致最终出水TN中含有大量${\rm{NH}}_4^{+} $ -N[28]. 当DO浓度为2.2 mg·L−1时，反应系统的平均TN去除率达到峰值；随着DO浓度增加到2.8 mg·L−1时，平均TN去除率降低. 分析认为高浓度的DO导致生物膜中氧分子的传质驱动力增强，DO极易渗入生物膜内部，使得膜内好氧区体积扩大，压缩了缺氧区体积，在一定程度上抑制了反硝化作用[29].反应器出水COD浓度随DO变化不大，去除率基本维持在60%—70%之间，平均出水COD浓度均在15.0 mg·L−1以下. 主要原因是COD不仅被好氧异养细菌或其他好氧微生物消耗，而且在反硝化过程中也被反硝化细菌消耗，因此改变反应中的DO浓度对COD去除率的影响较小. 以上实验表明，控制DO浓度对系统脱氮至关重要. 结合实测数据，系统最适宜DO浓度为（2.2±0.1） mg·L−1.
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为考察进水C/N对系统脱氮效果的影响，向实验进水中投加适量的葡萄糖和氯化铵，调配进水的C/N分别为（3.0±0.1）、（4.0±0.1）、（5.0±0.1），每天对出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN、COD取样，检测结果如图7所示.由图7观察可得，在不同C/N条件下，系统中
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N平均去除率均保持在很高水平. 当C/N提升至5.0左右时，平均去除率为95.33%，相较于C/N=3.0时略微提升. 研究表明[30]，在一定范围内系统脱氮速率随进水COD/TN的增加而增加，但总体而言，C/N对${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除效果影响不大. 主要原因为随着C/N提升，进水碳源增加速率远远超过外部生物膜层中碳源的消耗速率，且硝化菌属于化能自养菌，无需依靠有机物就能正常生长，故增加进水C/N对其去除效果影响较小[31].C/N从3.0升高到5.0时，反应系统的TN平均去除率逐渐增加. 当C/N=4.0时，系统的平均TN去除率达到76.01%，TN的平均出水浓度为 2.71 mg·L−1，后续继续增加C/N对TN去除的贡献效果不明显. 研究表明[32-33]，不同进水C/N下，TN的去除主要是基于生物膜缺氧条件下的反硝化作用，而反硝化过程普遍要难于硝化过程，且低C/N使得有机物扩散速率变慢，无法为生物膜内部的反硝化菌提供充足的碳源，故在实际处理过程中往往出现出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N达标而TN超标的现象[34].随着进水C/N的增加，系统对COD的去除能力均逐步升高，COD的平均去除率由C/N=3.0的63.36%提升至C/N=5.0的75.88%. 平均出水COD浓度均在15 mg·L−1左右，波动不大且均处于较低的水平. 以上结果表明，反应器在处理低浓度低C/N污水时脱氮效率随进水水质的波动影响较小.
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为考察进水pH对系统脱氮效果的影响，向实验进水中加入适量的稀HCL溶液和NaHCO3溶液分别控制进水pH在（6.0± 0.1）、（7.0± 0.1）、（8.0± 0.1）和（9.0± 0.1）进行试验，每天对出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN、COD取样，检测结果如图8所示.由图8可知，进水pH从6.0升高至9.0左右时，出水
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N平均去除率分别为69.81%、91.27%、94.66%、81.17%，${\rm{NH}}_4^{+} $ -N的去除率呈现先上升后下降的趋势. 当进水pH为6.0时，氨氧化菌（AOB）的活性受到抑制，使得系统的硝化效率不高；进水pH在7.0—8.0的范围内，反应器${\rm{NH}}_4^{+} $ -N的平均去除率上升明显且去除效果较为稳定. 主要因为AOB最佳pH范围为7.0—8.0之间，此范围AOB活性最高. 当进水pH升高为9.0时，系统${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除率均出现了不同程度的下降，因为碱性条件下硝化作用会受到一定抑制，导致${\rm{NH}}_4^{+} $ -N去除效果变差[35].进水pH对TN的去除效果与去除
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N类似. 随着进水pH的增加，系统TN平均去除率亦呈现先上升后下降的趋势. 进水pH为6.0时，系统内硝化细菌和反硝化细菌均受到一定程度抑制，TN平均去除率较低；随着进水pH值升高，硝化菌和反硝化菌的活性及代谢速率提高，TN去除率得以提升；当进水pH上升至9.0时，硝化菌及反硝化菌的活性和代谢速率在碱性条件下受到一定抑制，导致系统TN去除率明显降低. 实验结果表明，pH在一定程度上能够影响系统的脱氮效果，pH过高或过低均不利于硝化菌和反硝化菌的生长[36-37]. 生物膜能保护膜内部的反硝化细菌，进而缓冲进水pH的改变对反硝化细菌的影响，进一步说明活性污泥－悬浮生物膜系统对pH耐冲击能力强；同时，由于反应系统的生物量大、生物相丰富，因此相较于传统活性污泥系统具有更好的TN去除效果.进水pH值的变化对COD去除效果影响较小，出水COD均保持在较低水平. 分析认为，虽然微生物的活性和新陈代谢易受pH值变化的影响，但是微生物细胞不能被H+和OH−穿透，细胞质中H+的浓度不受外部介质中H+的影响，因此系统pH的变化对COD去除效果无显著影响[38]. 一些学者在研究生物膜反应器脱氮效果时也发现pH变化会在一定程度上影响COD的去除效果，但是影响程度较小，这与本实验结果类似[39].
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（1）活性污泥－悬浮生物膜系统适宜于处理低浓度低C/N污水，具有不易发生堵塞、抗冲击负荷能力较强、无污泥膨胀等优点；作为挂膜载体的玉米芯具有来源广、成本低等优势.
（2）实验数据表明，随着工艺参数的改变，平均出水COD浓度为14.89 mg·L−1，波动不大且均处于较低的水平；
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN平均去除率在一定范围内与温度、HRT成正相关，随pH增加呈现出先升后降的趋势，运行过程中应将这些参数控制在合适的范围内以获得最佳脱氮效果. 相比之下，本研究中C/N对反应器脱氮效果的影响较小.（3）在最佳运行条件下，平均出水TN浓度远低于GB18918一级A排放标准，工艺深度脱氮性能良好.
活性污泥－悬浮生物膜系统处理低C/N污水深度脱氮性能
Deep nitrogen removal performance of activated sludge suspended biofilm system for treating low C/N ratio wastewater
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摘要: 通过农业废弃物玉米芯悬浮生长生物膜的载体，构建了活性污泥－悬浮生物膜混合系统，以SBR工艺运行方式对低浓度低C/N污水的深度脱氮性能进行了研究. 探究了挂膜启动阶段系统脱氮效果；在工艺稳定运行后，考察了温度、HRT、DO、进水C/N、进水pH等参数对工艺脱氮性能的影响. 经过24 d 挂膜后，结合污染物去除情况及镜检显示生物膜挂膜成功. 运行结果表明，以预处理后的生活污水作为模拟原水，控制反应温度为26—30 ℃，HRT=8 h，COD/TN为(4.0±0.1)，DO=(2.2±0.1) mg·L−1，进水pH＝(8.0± 0.1)的条件下，系统达到最佳运行条件，COD、
${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN平均去除率分别为70.2%、94.8%和80.8%，平均出水COD、${\rm{NH}}_4^{+} $ -N、TN浓度分别为14.89 mg·L−1、0.57 mg·L−1 和2.40 mg·L−1. 好氧阶段DO浓度对TN去除率有一定的影响，当好氧阶段DO浓度为(2.2±0.1)mg·L−1时，TN去除率达到峰值84.38%. 结果表明，活性污泥－悬浮生物膜混合系统处理低浓度低C/N污水具有优良性能，为低浓度低C/N污水的深度脱氮及玉米芯的资源化利用提供新的思路.Abstract: Agricultural waste corncob was used to construct an activated sludge-suspended biofilm mixed system.Deep nitrogen removal performance of low concentration and C/N ratio wastewater was studied in the SBR process operation mode. The nitrogen removal effect of the system at the start-up stage of biofilm formation was explored; when the process was at a steady stage, the effects of parameters such as temperature, HRT, DO, influent C/N ratio and influent pH on the nitrogen removal performance of the process were investigated. After 24 days , it showed that the biofilm was considered to be successfully formed combined with the removal of pollutants and microbial images of corncob . Pretreated domestic wasterwater was used as the simulated raw water and reaction temperature was controlled to be 26—30 ℃, HRT=8 h, COD/TN=(4.0±0.1), and pH of influent water was (8.0±0.1). The results showed that average removal ratios of COD, NH4+-N and TN were 70.2%, 94.8% and 80.8%, respectively, The average effluent concentrations of COD, NH4+-N and TN were 14.89, 0.57, 2.40 mg·L−1, respectively. The DO concentration in aerobic phase had a certain influence on TN removal ratio. When the DO concentration in aerobic phase was (2.2±0.1) mg·L−1, the TN removal ratio reached a peak value of 84.38%. The above results showed that the activated sludge-suspended biofilm mixed system had an excellent performance in the treatment of low concentration and C/N ratio wastewater, which provided a new idea for the deep nitrogen removal of low concentration and C/N ratio wastewater and resource utilization of corncob.-
Key words:
- corncob /
- suspended biofilm /
- mixed system /
- low concentration /
- low C/N ratio /
- deep nitrogen removal
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图 2 玉米芯挂膜镜检图（分别为40倍和200倍）
Figure 2. Microbial images of corncob biofilm formation（40x and 200x respectively）
图 4 温度对系统脱氮效果的影响
Figure 4. Effect of temperature on the nitrogen removal efficiency of the system
图 5 水力停留时间对系统脱氮效果的影响
Figure 5. Effect of HRT on the nitrogen removal efficiency of the system
图 6 DO对系统脱氮效果的影响
Figure 6. Effect of DO on the nitrogen removal efficiency of the system
图 7 进水C/N对系统脱氮效果的影响
Figure 7. Effect of influent C/N on the nitrogen removal efficiency of the system
图 8 进水pH值对系统脱氮效果的影响
Figure 8. Effect of pH value on the nitrogen removal efficiency of the system
表 1 实验水质
Table 1. Experimental water quality
水质指标
Water quality indexes原水水质
Raw water quality模拟污水水质
Simulated wastewater quality范围
Range平均值
Average value范围
Range平均值
Average valuepH 6.59—7.88 7.48 6.54—7.79 7.35 COD/（mg·L−1） 98.26—316.18 161.35 42.64—53.12 47.26 ${\rm{NH}}_4^{+} $ 23.73—43.19 34.75 9.82—12.04 10.68 TN/（mg·L−1） 30.43—51.67 41.43 11.28—13.67 12.32 
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