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臭氧（O3）是大气中重要组成部分，主要集中在平流层中，能强烈吸收太阳短波辐射，阻挡高能量的紫外辐射到达地面而维护地球的生态平衡[1]。然而作为一种强氧化剂，对流层中高浓度O3不仅会改变大气氧化性，影响大气化学反应过程，同时还破坏地气系统的辐射平衡，危害生态系统生产力和人体健康[2-3]。自“气十条”等大气污染防控政策实施以来，我国大气灰霾治理取得明显成效，但O3超标却日趋凸显，已成为我国京津冀、长三角和珠三角等地区最主要的大气环境问题[4-5]。在这些地区，围绕O3污染时空分布、数值模拟、污染输送和潜源识别等方面开展了大量的研究[6-9]，取得了丰富的成果。一些学者还对重点地区典型月份O3污染的形成机制、垂直变化特征和污染敏感性进行探究，并对O3的本地防控提出了政策建议[10-13]。已有O3污染研究主要集中在上述重点管控区域，而对地处边缘但重工业较为集中地区的研究相对匮乏。
作为中国著名的老工业基地之一，落后的生产工艺和不平衡的产业结构使得东北地区长期受到严重大气污染问题的困扰[14]，尤其是近年来，灰霾天气明显增加，大气O3浓度持续上升等环境问题日益凸显[15]。目前，东北地区大气污染的研究主要集中在探究典型霾事件空气质量特征，识别主要污染源及其排放贡献，模拟霾发生过程及污染浓度空间分布，明晰污染传输轨迹及潜在源区[16-19]。然而，关于O3污染，尤其是基于区域尺度长时间序列的研究工作尚处于起步阶段，因此有必要在东北进一步开展相关研究。
本研究基于2015～2017年吉林省32个国控空气质量监测站点（简称“国控站点”）O3监测数据及配套的气象观测数据，对该省大气O3污染的变化特征、时空分布和来源传输等开展研究，重点分析O3污染与气象因子(如风向、风速等)的关系，确定诱发吉林省O3污染的主要气象要素。利用主成分分析方法(PCA)定性分析外来传输对吉林省各城市O3浓度的影响，并对各时期O3浓度超标进行原因分析。本研究将为该地区O3污染治理和区域联防联控提供科学依据。
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吉林省是中国重要的工业基地和农业强省。近年来，随着机动车保有量、煤炭消耗量和工业产量的增加，导致吉林省既有传统的煤烟型污染和城市扬尘污染，又有日益增加的机动车尾气和挥发性有机物排放造成的光化学污染。
本研究使用的O3 MDA8浓度数据和小时气象数据均来自2015～2017年吉林省9城市32个国控站点观测数据，其监测点位分布，见图1。其中吉林甩湾子站点为长春市对照点。该地区国控站点多使用Model 49i 型O3分析仪对大气O3浓度进行逐小时监测。
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主成分分析(principal component analysis， PCA)是利用数据降维的思想，在损失较少数据信息的前提下，将原始相互关联的变量转化为独立的不相关变量或由主成分组成的新变量，从而利用新变量在更小的维度下展示数据的特征[20]。已有研究表明[21]，PCA在不同的空间尺度下可以解析出行为模式不同的O3生成及传输来源主成分，且在较大的空间尺度下可以解析出区域背景O3浓度。
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通过绘制污染物浓度与时间的变化趋势的污染物风玫瑰图，确定研究期间O3污染的时间特征；利用PCA方法对吉林省O3污染传输进行判断进而识别区域O3污染来源。O3时间变化分析使用SigmaPlot 14.0(SPSS Inc., Chicago，IL, USA)完成，污染物风玫瑰图使用R3.6.2(R Development Core Team, 2009)中的Openair包绘制，PCA使用SPSS 26.0完成，其余数据处理绘图均使用ArcGIS 10.4.1(Esri, RedLands, CA, USA)软件进行。
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吉林省2015～2017年O3 MDA8浓度范围分别为：8～252、11～261和9～272 µg/m3。年均O3浓度总体呈上升趋势，其中四平市、辽源市、松原市和延边州明显升高，增幅均在10%以上，长春市、吉林市、白山市和白城市增幅在2%～8%之间。只有通化市的O3年均浓度呈微弱下降趋势，降幅为2.64% ，见表1。
2015～2017年吉林省9个城市O3 MDA8浓度具有相似的季节变化特征，呈夏季>春季>秋季>冬季，见图2。这一变化规律与O3的生成条件有关。近地面O3主要是由人类活动排放产生的挥发性有机物（VOCs）和氮氧化物（NOx）等在太阳光照射下经复杂的光化学反应产生的二次污染物。温度越高、光照和太阳辐射越强，光化学反应越剧烈[22]。吉林省全年气温呈现单峰状态，5 ～7月温度达到高峰(最高温度可达30 ℃)，加之该地区位于中高纬度地区，春夏季节太阳辐射要明显强于中国其他地区，导致O3 浓度在夏春季较高，秋冬季较低。
O3月浓度变化特征显示，2015～2017年吉林省9城市5 ～8月O3浓度值高，污染最严重，而11月～次年2月O3浓度相对较低。通化市、白山市、白城市和四平市全年O3浓度呈单峰分布，峰值在5月和7月，峰值浓度先升后降，总体略有升高。2015年长春市O3浓度呈双峰分布，峰值在6月(188 µg/m3)和10月(152 µg/m3)。与其他月份相比，尽管长春市2015年7和8月的月均气温达到全年的最高值，但降水量增加明显，分别为50.7和103.9 mm，是全年平均降雨量的1.14和2.35倍，导致该时期大气中生成的O3往往通过湿沉降而消亡。由于月降雨量明显减少，9月和10月O3浓度开始上升并第二次达到峰值。同时，9和10月为该地区一年一次的农业秸秆露天焚烧时期，由农业机械运转排放的NOx和秸秆焚烧产生的VOCs大量释放到大气中；气象资料表明该时期平均风速仅为3～5 m/s，不利的污染扩散条件将导致大气中的NOx和VOCs的持续聚集与积累，进而为O3的生成提供了有利的条件。但由于大气温度的降低和光照强度的减弱，导致该时期O3峰值浓度要明显弱于6月，吉林市也呈现相似的变化规律。
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吉林省是中国最主要的采暖区域之一，冬季燃煤供暖将导致大量的PM、VOCS和NOx等污染物的排放。大量颗粒物和NOx的存在会影响大气辐射收支平衡和氧化性强度，造成大气O3浓度的变化[23-24]，因此，掌握采暖季和非采暖季O3浓度变化特征对本地污染管控十分重要。结果表明，在2015 ～2017年非采暖期，长春市、四平市、通化市和松原市4个城市O3浓度呈微弱下降趋势，辽源市、白山市和延边州为上升趋势，白城市和吉林市基本保持稳定；在采暖期，9个城市O3浓度值均呈逐年上升趋势，最大增幅为26.0%。大气中强氧化性物质(如OH或HO2)与NOx、VOCS等污染物在光照条件下发生的光化学反应是形成大气O3的主要途径之一[25-27]。在采暖期，由于城市集中供暖、城郊家庭燃煤炉灶、农村室内秸秆和散煤燃烧等不同取暖过程将造成O3前体物大量释放[28]。2015～2017年间，全省供暖期间大气降水呈现明显的下降趋势，这将不利于供暖期间各种污染物的消除，加重了大气中VOCs和NOx的聚集，加速了向O3转化的过程，导致9城市供暖期间O3浓度的逐年上升。吉林省2015～2017年冬季供暖期间气温呈逐年微弱上升趋势，同时随着各地大气管控政策的全面实施，该时期灰霾天气发生频率和强度明显下降[29]，太阳辐射逐渐增强，这些环境因素都为O3前体物的转化提供了有利的光化学反应条件，这可能是造成该地区供暖期间O3浓度逐年升高的主要原因。见图3。
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2015～2017年吉林全省O3污染面积明显增大，O3浓度高值呈现出以“四平-长春-吉林”为中心的水平条带上，逐步向周围其他城市扩展和递减，见图4。这表明上述3个城市是吉林省大气O3污染最为严重的地区。辽源市和松原市O3污染增长趋势明显，O3 MDA 8(90%)由117 µg/m3上升至144 µg/m3以上，增幅高于23%；通化市O3污染有所改善，其浓度由2015年的138 µg/m3降至2017年的120 µg/m3；与全省其他城市相比，白城市和延边州始终是O3浓度低值区。
不同城市间O3浓度高值发生时风速风向存在明显差异，见图5。2015 ～2016年，长春市、吉林市和四平市高O3浓度主要集中在风速为2～4 m/s的西南和正南方向；辽源市、松原市和白山市集中在东南方向，风速为3～5 m/s；而通化市、白城市和延边州等城市的高O3浓度往往在2～6 m/s的正南风这一气象条件下发生。2017年，风速风向对吉林省9城市高O3浓度分布影响较为相似，主要是由监测站点的正南风所引发，风速范围在2～6 m/s之间。城市间O3浓度高值区在不同风速风向的分布差异可能与监测站点周围环境的污染排放及气象条件有关。吉林省地区全年盛行东南风，图5可知，当风向为正南和东南风时，各城市监测点位高O3浓度(平均浓度﹥90 µg/m3)发生频率明显大于其他风向，说明监测点位O3污染可能不仅源于本地排放，来自正南和东南方向的污染区域传输也会导致浓度升高，加重该地区污染程度。
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2015～2017年吉林省9个城市O3超标时期主要集中在5～8月，为了解O3污染发生过程中外来传输对吉林省的贡献，采用SPSS中PCA统计分析工具对该时期9个城市32个站点O3 MDA8浓度进行主成分提取，得到4个主成分，见表2。结果显示，2015～2017年吉林省4个主成分总方差解释度分别在62.81%～68.75%、10.28%～12.48%、4.57%～6.30%和3.60%～3.67%，累积总方差解释度在85.27%～88.01%之间。本研究对每个站点前4个主成分的载荷系数进行空间插值，分布结果见图6。第一主成分(PC1)对32个站点的空间载荷系数均为正值，即第一主成分系数在空间上对所有站点的贡献呈空间分布统一性，这表明吉林省不同站点中PC1所解释的O3浓度具有同源性。
各站点每天的O3浓度可以通过主成分的方差贡献率、标准差和因子得分反推计算，见式（1），同时对吉林省PC1所解释的O3浓度进行反推计算，见式（2）：
式中：N为原始变量个数；i为PCA提取的第i个成分；
$ {f}_{i} $ 为第i个成分的方差贡献率；$ {\alpha }_{i} $ 第i个成分的因子得分；$ \stackrel{-}{{\mathrm{O}}_{3}} $ 为吉林省2015～2017年每年5～7月所有站点O3 MDA8浓度的平均值。根据公式（1）和（2）将吉林省2015～2017年5～7月各市与PC1重构的O3 MDA8浓度时间序列与实时监测浓度进行比较分析，见图7。2015～2017年吉林省9个城市O3 MDA 8浓度超标天数排序为：吉林市(80 d)>四平市(75 d)>长春市(73 d)>松原市(64 d)>辽源市(54 d)>白山市(36 d)>通化市(29 d)>白城市(24 d)>延边州(11 d)。9城市O3 MDA 8浓度超标时间变化规律较一致，主要集中在5月中旬至7月上旬，这与较强的太阳辐射、较高的环境温度和前体物浓度有关。吉林省9个城市O3背景浓度与实测浓度变化趋势保持高度一致，表明较高的背景浓度使得O3本地生成或外来输送显著时非常容易造成浓度超标的情况；同时在吉林省9个城市的O3重污染时段内，各城市O3观测浓度与吉林省背景浓度差值均呈明显的峰值，这表明各城市O3污染同时还受本地排放和外来输送的影响。根据各城市O3浓度与风速风向的关系得知（图5），9个城市O3浓度高值往往发生在风速为2～6 m/s的正南和东南风，表现为空间传输上的一致性，这说明O3区域输送对吉林省本地污染超标贡献不可忽视，这种输送可能来自位于上风向的辽宁省。
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2015～2017年吉林省O3浓度整体呈逐年升高的趋势。该区域O3污染主要分布在以“四平-长春-吉林”为中心的水平条带上，并逐步向周围其他城市扩展和递减。 白城市和延边州始终是O3浓度的低值区。在9个城市中除通化市外，其他城市O3污染明显增加，均呈现“夏春季高于秋冬季”的变化规律，5 ～7月浓度达到高峰，这与污染源排放、大气温度、光照和太阳辐射有关。非采暖季大气O3浓度要明显高于采暖季，但采暖季浓度呈持续上升趋势，这可能受冬季供暖、道路机动车排放和灰霾天气有所改善的影响。除本地化学反应生成外，来自监测点位正南和东南方向的污染外来传输及局部的气象因子影响也是造成本地O3浓度超标不可忽视的因素。
致谢：感谢吉林省生态环境监测中心空气质量监测平台为本研究提供的吉林省9地市2015～2017年实时O3 MDA8浓度数据和小时气象数据；感谢中国科学院东北地理与农业生态研究所区域大气环境研究课题组科研人员在数据处理过程中给予的帮助；感谢研究室同仁在臭氧主成分分析部分提供的技术支撑。
吉林省2015～2017年臭氧污染特征及成因分析
Pollution characteristics and source analysis of ozone from 2015 to 2017 in Jilin Province
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摘要: 基于吉林省2015～2017年32个国控站点逐小时的近地面臭氧(O3)和气象在线监测数据，研究了该地区9地市O3污染的年际变化、时空特征、气象影响和来源传输。结果表明，2015～2017年吉林省9城市O3日最大8小时滑动浓度(简称MDA8)第90%分位呈显著上升趋势；高O3浓度(O3MDA8浓度>160 µg/m3)主要分布在以“四平-长春-吉林”为中心城市的水平条带上，并逐步向周围其他城市扩展和递减；O3季节变化呈单峰型，峰值浓度出现在5～8月。在研究时段内，采暖季的大气O3浓度明显低于非采暖季，但其浓度呈持续上升趋势，这可能与燃煤、机动车排放和灰霾天气改善有关；当风速为2～6 m/s，风向为正南和东南方向时，各监测站点O3污染较为严重，表明除本地化学反应生成外，来自各地监测点位正南和东南方向的外来传输也会提高本地大气O3浓度。Abstract: Based on the online ozone monitoring and meteorological data obtained from 32 state control sites in Jilin Province from 2015 to 2017, the interannual variation, spatiotemporal characteristics, meteorological factors and regional transport of ground-level ozone (O3) pollution were analyzed. The results indicated that the ozone MDA8 concentration of 8 cities in Jilin Province increased significantly during 2015～2017. The most polluted regions (O3MDA8 concentration > 160 µg/m3) were concentrated in the “Siping-Changchun-Jilin” city belt and the surrounding cities. The annual O3 variation showed a “single-peak” pattern with concentration peak from May to August. The ozone concentration in the non-heating period was significantly higher than that in the heating period. In the heating period, the ozone concentration from 2015 to 2017 was significantly increased, indicating the emission from the coal burning and road vehicles. For all stations, the O3 concentration was higher under the southeasterly and southerly wind with the speed of 2～6 m/s, indicating that the external transport from other cities enhanced the local O3 concentration.
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表 1 吉林省2015～2017 a 9城市O3年均浓度变化
µg·m−3 地区 2015 a 2016 a 2017 a 长春市 52.84±42.40 54.59±42.44 53.96±40.48 吉林市 63.47±45.30 71.04±42.46 68.82±40.59 四平市 59.70±47.79 59.12±39.52 65.94±38.66 通化市 50.24±43.98 48.68±42.82 48.91±41.60 白城市 58.36±34.68 59.05±35.41 60.41±34.92 白山市 50.47±48.86 51.70±42.25 53.45±39.64 辽源市 49.29±39.28 64.66±46.86 64.62±44.06 松原市 56.95±36.81 68.73±44.06 62.68±41.94 延边州 53.25±35.18 56.16±32.98 59.76±35.09 
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表 2 吉林省2015～2017年5～7月O3 MDA8浓度PCA分析方差贡献率
% 年份 方差 PC1 PC2 PC3 PC4 2015 VCR 62.81 12.48 6.30 3.67 CVCR 62.81 75.30 81.60 85.27 2016 VCR 67.97 11.20 5.25 3.60 CVCR 67.97 79.17 84.42 88.01 2017 VCR 68.75 10.28 4.57 3.60 CVCR 68.75 79.03 83.60 87.42 注： VCR：方差贡献率；CVCR：累积方差贡献率。
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图( 7) 表( 2)
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