燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征

张娜维, 朱鹏锟, 刘菲, 安兆渤, 王世玉, 陈翠柏, 杜剑卿. 燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征[J]. 环境工程学报, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080
引用本文: 张娜维, 朱鹏锟, 刘菲, 安兆渤, 王世玉, 陈翠柏, 杜剑卿. 燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征[J]. 环境工程学报, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080
ZHANG Nawei, ZHU Pengkun, LIU Fei, AN Zhaobo, WANG Shiyu, CHEN Cuibai, DU Jianqing. Distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons in multi-environmental media in Yanshan Earth Critical Zone[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080
Citation: ZHANG Nawei, ZHU Pengkun, LIU Fei, AN Zhaobo, WANG Shiyu, CHEN Cuibai, DU Jianqing. Distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons in multi-environmental media in Yanshan Earth Critical Zone[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080

燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征

    作者简介: 张娜维 (1999—) ,女,硕士研究生, 2105210013@email.cugb.edu.cn
    通讯作者: 陈翠柏(1973—),女,博士,副教授,chencuibai@cugb.edu.cn
  • 基金项目:
    国家科技支撑计划资助项目 (2022FY100100)
  • 中图分类号: X131

Distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons in multi-environmental media in Yanshan Earth Critical Zone

    Corresponding author: CHEN Cuibai, chencuibai@cugb.edu.cn
  • 摘要: 多环芳烃 (polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs) 作为环境中常见的持久性有机污染物,因其致癌、致突变、致畸和难降解的特性备受关注。地球关键带是维系地球生态系统功能和人类生存的关键区域,选取燕山地球关键带的雁栖湖站点,对地表水、表层土壤 (0~10 cm) 和地下水3种环境介质进行调查研究,旨在探索16种PAHs的分布情况。结果表明:1) 地表水、土壤、地下水中的16种PAHs含量范围分别为9.78~2 221.3 ng∙L−1、76.21~285.03 μg∙kg−1、21.45~1521.13 ng∙L−1,均值分别为548.42 ng∙L−1、195.77 μg∙kg−1、492.54 ng∙L−1,地表水中的平均浓度高于地下水;2) 3种环境介质中PAHs分子质量分布呈现大体相似特征,具体表现为单体PAH中萘 (Nap) 占主导地位,2~3环低分子量PAHs占比大于4环,5~6环最低;3) 地表水和地下水的PAHs质量分数占比基本相同,土壤与水体相比低分子质量PAHs占比略低,中高分子质量占比略高;4) 利用主成分分析法对多环境介质中的PAHs进行源解析,发现环境中的PAHs主要来源于煤、石油、生物质的燃烧和交通污染,而大气沉降是主要的污染途径。总体来说,燕山地球关键带不同介质中存在不同程度的PAHs污染。
  • 加载中
  • 图 1  采样分布示意图

    Figure 1.  Sampling distribution schematic diagram

    图 2  各环境介质中单体PAH检出率

    Figure 2.  Detection ratio of individual PAHs in various environmental media

    图 3  不同类型地表水单体PAH分子质量图

    Figure 3.  Molecular weight distribution of individual PAHs in various types of Surface Water

    图 4  不同植被类型表层土壤PAHs含量

    Figure 4.  PAHs content in surface soil of different vegetation types

    图 5  表层土壤PAHs分子质量三角图

    Figure 5.  Triangular plot of molecular weight PAHs in surface soil

    图 6  各环境介质单体PAH质量分数图

    Figure 6.  Individual PAH mass fraction diagram for various environmental media

    图 7  各环境介质PAHs分子质量分数

    Figure 7.  PAHs molecular weight fraction in different environmental media

    表 1  地表水、土壤、地下水PAHs含量

    Table 1.  PAHs Concentrations in Surface Water, Soil, and Groundwater

    PAHs环数地表水(ng·L−1)土壤(μg·kg−1)地下水(ng·L−1)
    范围均值范围均值范围均值
    Nap27.01~1 975.60516.8140.46~171.44118.79.08~1 482.90450.19
    Acy30.05~3.320.54ND~1.070.070.05~4.630.86
    Ace3ND~7.671.79ND~13.817.570.36~6.581.99
    Flu31.05~53.405.761.09~3.982.611.72~26.126.77
    Phe30.53~95.3914.03ND~19.218.663.98~34.6915.9
    Ant30.25~7.491.22ND~1.960.390.27~7.931.62
    Fla40.42~11.622.19ND~21.017.930.76~12.903.1
    Pyr40.41~10.161.87ND~14.076.030.58~12.022.64
    BaA*40.02~4.620.29ND~11.023.70.07~10.940.73
    Chry*4ND~7.750.38ND~21.9910.430.08~9.380.69
    BbF*5ND~5.790.91ND~27.7513.260.13~13.981.7
    BkF*5ND~6.020.93ND~22.493.50.17~11.171.74
    Bap*5ND~6.480.35ND~21.926.6ND~12.760.88
    Inp*6ND~8.660.48ND~8.943.410.07~3.811.24
    DahA*5ND~7.120.3ND~8.311.56ND~13.701.03
    Bghip60.04~10.140.55ND~7.141.34ND~18,221.45
    ∑C-PAHs0.38~41.543.65ND~98.7142.470.79~89.438.01
    ∑PAHs15.58~2 150.3548.4276.21~285.03195.7721.45~1 521.13492.54
      注:1) ND表示未检出;2) ∑C-PAHs为7种致癌PAHs,见标注“*”;3) ∑PAHs为16种PAHs。
    PAHs环数地表水(ng·L−1)土壤(μg·kg−1)地下水(ng·L−1)
    范围均值范围均值范围均值
    Nap27.01~1 975.60516.8140.46~171.44118.79.08~1 482.90450.19
    Acy30.05~3.320.54ND~1.070.070.05~4.630.86
    Ace3ND~7.671.79ND~13.817.570.36~6.581.99
    Flu31.05~53.405.761.09~3.982.611.72~26.126.77
    Phe30.53~95.3914.03ND~19.218.663.98~34.6915.9
    Ant30.25~7.491.22ND~1.960.390.27~7.931.62
    Fla40.42~11.622.19ND~21.017.930.76~12.903.1
    Pyr40.41~10.161.87ND~14.076.030.58~12.022.64
    BaA*40.02~4.620.29ND~11.023.70.07~10.940.73
    Chry*4ND~7.750.38ND~21.9910.430.08~9.380.69
    BbF*5ND~5.790.91ND~27.7513.260.13~13.981.7
    BkF*5ND~6.020.93ND~22.493.50.17~11.171.74
    Bap*5ND~6.480.35ND~21.926.6ND~12.760.88
    Inp*6ND~8.660.48ND~8.943.410.07~3.811.24
    DahA*5ND~7.120.3ND~8.311.56ND~13.701.03
    Bghip60.04~10.140.55ND~7.141.34ND~18,221.45
    ∑C-PAHs0.38~41.543.65ND~98.7142.470.79~89.438.01
    ∑PAHs15.58~2 150.3548.4276.21~285.03195.7721.45~1 521.13492.54
      注:1) ND表示未检出;2) ∑C-PAHs为7种致癌PAHs,见标注“*”;3) ∑PAHs为16种PAHs。
    下载: 导出CSV

    表 2  不同环境介质主成分因子载荷矩阵

    Table 2.  Principal component factor loading matrix of various environmental media

    因子 地表水 表层土壤 地下水
    PC1 PC2 PC3 PC1 PC2 PC3 PC4 PC1 PC2
    Nap 0.38 0.43 0.30 0.12 0.18 0.84 −0.20 −0.10 0.31
    Acy 0.68 0.11 0.33 −0.04 0.33 −0.43 −0.03 0.94 0.23
    Ace 0.27 0.19 0.7 0.22 0.41 0.78 −0.16 0.77 0.52
    Flu 0.43 0.64 0.14 0.37 0.53 0.6 0.06 0.24 0.87
    Phe 0.56 0.76 −0.04 0.89 −0.38 0.04 0.07 0.43 0.87
    Ant 0.76 0.51 −0.01 0.3 −0.15 0.42 0.68 0.95 0.21
    Fla 0.69 0.44 −0.28 0.91 −0.33 −0.05 0.07 0.94 0.11
    Pyr 0.69 0.50 −0.31 0.90 −0.36 0.00 0.12 0.97 0.03
    BaA 0.84 −0.30 −0.12 0.64 −0.23 −0.22 −0.22 0.98 −0.18
    Chry 0.76 0.06 −0.36 0.69 0.53 −0.28 −0.13 0.98 −0.17
    BbF 0.87 −0.17 0.05 0.72 0.57 −0.28 −0.05 0.97 −0.17
    BkF 0.82 −0.22 0.13 0.58 0.22 −0.19 −0.44 0.96 −0.13
    Bap 0.85 −0.40 0.06 0.56 0.38 0.14 −0.08 0.97 −0.21
    Inp 0.84 −0.47 0.04 −0.05 0.81 −0.24 0.35 0.96 −0.23
    DahA 0.84 −0.46 0.02 0.17 0.72 −0.25 0.45 0.96 −0.21
    Bghip 0.86 −0.43 −0.02 −0.45 0.74 0.05 −0.21 0.95 −0.25
      注:1) 加粗为对主成分贡献大的单体。
    因子 地表水 表层土壤 地下水
    PC1 PC2 PC3 PC1 PC2 PC3 PC4 PC1 PC2
    Nap 0.38 0.43 0.30 0.12 0.18 0.84 −0.20 −0.10 0.31
    Acy 0.68 0.11 0.33 −0.04 0.33 −0.43 −0.03 0.94 0.23
    Ace 0.27 0.19 0.7 0.22 0.41 0.78 −0.16 0.77 0.52
    Flu 0.43 0.64 0.14 0.37 0.53 0.6 0.06 0.24 0.87
    Phe 0.56 0.76 −0.04 0.89 −0.38 0.04 0.07 0.43 0.87
    Ant 0.76 0.51 −0.01 0.3 −0.15 0.42 0.68 0.95 0.21
    Fla 0.69 0.44 −0.28 0.91 −0.33 −0.05 0.07 0.94 0.11
    Pyr 0.69 0.50 −0.31 0.90 −0.36 0.00 0.12 0.97 0.03
    BaA 0.84 −0.30 −0.12 0.64 −0.23 −0.22 −0.22 0.98 −0.18
    Chry 0.76 0.06 −0.36 0.69 0.53 −0.28 −0.13 0.98 −0.17
    BbF 0.87 −0.17 0.05 0.72 0.57 −0.28 −0.05 0.97 −0.17
    BkF 0.82 −0.22 0.13 0.58 0.22 −0.19 −0.44 0.96 −0.13
    Bap 0.85 −0.40 0.06 0.56 0.38 0.14 −0.08 0.97 −0.21
    Inp 0.84 −0.47 0.04 −0.05 0.81 −0.24 0.35 0.96 −0.23
    DahA 0.84 −0.46 0.02 0.17 0.72 −0.25 0.45 0.96 −0.21
    Bghip 0.86 −0.43 −0.02 −0.45 0.74 0.05 −0.21 0.95 −0.25
      注:1) 加粗为对主成分贡献大的单体。
    下载: 导出CSV
  • [1] MARCHAND N, BESOMBES J L, CHEVRON N, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the atmospheres of two French alpine valleys: sources and temporal patterns[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2004, 4(5): 1167-1181. doi: 10.5194/acp-4-1167-2004
    [2] BAUMARD P, BUDZINSKI H, GARRIGUES P, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbons in recent sediments and mussels (Mytilus edulis) from the Western Baltic Sea: occurrence, bioavailability and seasonal variations[J]. Marine Environmental Research, 1999, 47(1): 17-47. doi: 10.1016/S0141-1136(98)00105-6
    [3] LI Y X, SONG N N, YU Y, et al. Characteristics of PAHs in street dust of Beijing and the annual wash-off load using an improved load calculation method[J]. Science of the Total Environment, 2017, 581: 328-336.
    [4] XIE J Q, TAO L, WU Q, et al. Environmental profile, distributions and potential sources of halogenated polycyclic aromatic hydrocarbons[J]. Journal of Hazardous Materials, 2021, 419: 126164. doi: 10.1016/j.jhazmat.2021.126164
    [5] GARBAN B, BLANCHOUD H, MOTELAY-MASSEI A, et al. Atmospheric bulk deposition of PAHs onto France: trends from urban to remote sites[J]. Atmospheric Environment, 2002, 36(34): 5395-5403. doi: 10.1016/S1352-2310(02)00414-4
    [6] ODABASA M, SOFUOGLU A, VARDAR N, et al. Measurement of dry deposition and air-water exchange of polycyclic aromatic hydrocarbons with the water surface sampler[J]. Environmental Science & Technology, 1999, 33(3): 426-434.
    [7] WANG Q, LIU M, YU Y P, et al. Black carbon in soils from different land use areas of Shanghai, China: Level, sources and relationship with polycyclic aromatic hydrocarbons[J]. Applied Geochemistry, 2014, 47(1): 36-43.
    [8] DEGRENDELE C, AUDY O, HOFMAN J, et al. Diurnal Variations of Air-Soil Exchange of Semivolatile Organic Compounds (PAHs, PCBs, OCPs, and PBDEs) in a Central European Receptor Area[J]. Environmental Science & Technology, 2016, 50(8): 4278-4288.
    [9] CAPOZZI F, DI PALMA A, ADAMO P, et al. Monitoring chronic and acute PAH atmospheric pollution using transplants of the moss Hypnum cupressiforme and Robinia pseudacacia leaves[J]. Atmospheric Environment. 2017, 150: 45-54.
    [10] LIU R M, MEN C, Yu W W, et al. Uncertainty in positive matrix factorization solutions for PAHs in surface sediments of the Yangtze River Estuary in different seasons[J]. Chemosphere, 2018, 191: 922-936. doi: 10.1016/j.chemosphere.2017.10.070
    [11] MEIJER S N, SWEETMAN A J, HALSALL C J, et al. Temporal trends of polycyclic aromatic hydrocarbons in the UK atmosphere: 1991-2005[J]. Environmental Science & Technology, 2008, 42(9): 3213-3218.
    [12] KIM S J, PARK M K, LEE S E, et al. Impact of traffic volumes on levels, patterns, and toxicity of polycyclic aromatic hydrocarbons in roadside soils[J]. Environmental Science-Processes & Impacts, 2019, 21(1): 174-182.
    [13] WILD S R, JONES K C. Polynuclear aromatic hydrocarbons in the United Kingdom environment: a preliminary source inventory and budget[J]. Environmental Pollution, 1995, 88(1): 91-108. doi: 10.1016/0269-7491(95)91052-M
    [14] POLKOWSKA Z, CICHALA-KAMROWSKA K, RUMAN M, et al. Organic Pollution in Surface Waters from the Fuglebekken Basin in Svalbard, Norwegian Arctic[J]. Sensors, 2011, 11(9): 8910-8929. doi: 10.3390/s110908910
    [15] ZHANG Y X, TAO S. Global atmospheric emission inventory of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) for 2004[J]. Atmospheric Environment, 2009, 43(4): 812-819. doi: 10.1016/j.atmosenv.2008.10.050
    [16] HAN J, LIANG Y S, ZHAO B, et al. Polycyclic aromatic hydrocarbon (PAHs) geographical distribution in China and their source, risk assessment analysis[J]. Environmental Pollution, 2019, 251: 312-327. doi: 10.1016/j.envpol.2019.05.022
    [17] GOU G H, WU F C, HE H P, et al. Distribution characteristics and ecological risk assessment of PAHs in surface waters of China[J]. Scientia Sinica Terrae, 2012, 42(5): 680-691. doi: 10.1360/zd-2012-42-5-680
    [18] PAN Y P, ZHU X Y, TIAN S L, et al. Wet deposition and scavenging ratio of air pollutants during an extreme rainstorm in the North China Plain[J]. Atmospheric and Oceanic Science Letters, 2017, 10(5): 348-353. doi: 10.1080/16742834.2017.1343084
    [19] MALETIC S P, BELJIN J M, RONCEVIC S D, et al. State of the art and future challenges for polycyclic aromatic hydrocarbons is sediments: sources, fate, bioavailability and remediation techniques[J]. Journal of Hazardous Materials, 2019, 365: 467-482. doi: 10.1016/j.jhazmat.2018.11.020
    [20] AGHADADASHI V, MEHDINIA A, BAKHTIARI A R, et al. Source, spatial distribution, and toxicity potential of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in sediments from Iran's environmentally hot zones, the Persian Gulf[J]. Ecotoxicology and Environmental Safety, 2019, 173: 514-525. doi: 10.1016/j.ecoenv.2019.02.029
    [21] 王珂, 张枝焕, 曾丽, 等. 淋滤水量对多环芳烃在土壤剖面中纵向迁移的影响研究[J]. 环境科学与管理, 2018, 43(1): 32-37. doi: 10.3969/j.issn.1673-1212.2018.01.008
    [22] FENG B H, LI L J, XU H B, et al. PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Beijing: Seasonal variations, sources, and risk assessment[J]. Journal of Environmental Sciences, 2019, 77(3): 11-19.
    [23] LUO M, JI Y Y, REN Y Q, et al. Characteristics and Health Risk Assessment of PM2.5-Bound PAHs during Heavy Air Pollution Episodes in Winter in Urban Area of Beijing, China[J]. Atmosphere, 2021, 12(3): 323. doi: 10.3390/atmos12030323
    [24] LI Y F, BAI X R, REN Y Q, et al. PAHs and nitro-PAHs in urban Beijing from 2017 to 2018: Characteristics, sources, transformation mechanism and risk assessment[J]. Journal of Hazardous Materials, 2022, 436: 129143. doi: 10.1016/j.jhazmat.2022.129143
    [25] YU Q Q, YANG W Q, ZHU M, et al. Ambient PM2.5-bound polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in rural Beijing: Unabated with enhanced temporary emission control during the 2014 APEC summit and largely aggravated after the start of wintertime heating[J]. Environmental Pollution, 2018, 238: 532-542. doi: 10.1016/j.envpol.2018.03.079
    [26] 王洁, 林壬子, 王占生. 北京燕山河沉积物中多环芳烃分布规律及来源分析[J]. 长江大学学报(自科版)理工卷, 2007, 4(2): 40-43+126.
    [27] 曲洁婷, 卢少勇, 张建, 等. 北京市东郊河流水中多环芳烃的分布[J]. 环境科学与技术, 2014, 37(S2): 161-165+189.
    [28] 刘伊, 姜璇, 王霞, 等. 密云水库岸边带不同高程土壤中多环芳烃的污染特征及其对水体的生态风险[J]. 生态与农村环境学报, 2023, 39(2): 190-196.
    [29] 刘志刚, 胡丹, 欧浪波, 等. 北京郊区树冠穿透水中多环芳烃的污染特征与通量计算[J]. 农业环境科学学报, 2011, 30(6): 1200-1207.
    [30] 李小雁, 马育军. 地球关键带科学与水文土壤学研究进展[J]. 北京师范大学学报(自然科学版), 2016, 52(6): 731-737.
    [31] LIANG X, ZOU T, GUO B, et al. Assessing Beijing's PM2.5 pollution: severity, weather impact, APEC and winter heating[J]. Proceedings of the Royal Society a-Mathematical Physical and Engineering Sciences, 2015, 471: 1-20.
    [32] ZHANG S C, ZHANG W, WANG K Y, et al. Concentration, distribution and source apportionment of atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons in the southeast suburb of Beijing, China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2009, 151: 197-207. doi: 10.1007/s10661-008-0261-2
    [33] BAI Y X, SHI K Y, YU H Y, et al. Source apportionment of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in a sediment core from Lake Dagze Co, Tibetan Plateau, China: Comparison of three receptor models[J]. Journal of environmental sciences (China), 2022, 121(11): 224-233.
    [34] SUMAN S, SINHA A, TARAFFAR A. Polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) concentration levels, pattern, source identification and soil toxicity assessment in urban traffic soil of Dhanbad, India[J]. Science of the Total Environment, 2016, 545: 353-360.
    [35] MALISZEWSKAKORDYBACH B. Polycyclic aromatic hydrocarbons in agricultural soils in Poland: Preliminary proposals for criteria to evaluate the level of soil contamination[J]. Applied Geochemistry, 1996, 11: 121-127. doi: 10.1016/0883-2927(95)00076-3
    [36] JIN Y, ZHANG Q Z, LIU Y Z, et al. Identifying microRNAs that drive BaP-induced pulmonary effects: Multiple patterns of mechanisms underlying activation of the toxicity pathways[J]. Environment International, 2022, 170: 107588. doi: 10.1016/j.envint.2022.107588
    [37] 张巍, 张树才, 万超, 等. 北京城市道路地表径流及相关介质中多环芳烃的源解析[J]. 环境科学, 2008, 29(6): 1478-1483. doi: 10.3321/j.issn:0250-3301.2008.06.004
    [38] ZHANG X R, GU Y Y, WANG Y R, et al. Occurrence and risk assessment of PAHs from athletic fields under typical rainfall events[J]. Water Science and Technology, 2023, 87(9): 2159-2171. doi: 10.2166/wst.2023.092
    [39] 陈步峰, 肖以华, 王莘仪. 广州帽峰山森林生态系统的暴雨及 PAHs、TOC的地球化学特征[J]. 生态环境学报, 2021, 30(10): 2042-2053.
    [40] TERZI E, SAMARA C. Dry deposition of polycyclic aromatic hydrocarbons in urban and rural sites of Western Greece[J]. Atmospheric Environment, 2005, 39(34): 6261-6270. doi: 10.1016/j.atmosenv.2005.06.057
    [41] ZHU Y, TAO S , SUN J T, et al. Multimedia modeling of the PAH concentration and distribution in the Yangtze River Delta and human health risk assessment[J]. Science of the Total Environment, 2019, 647: 962-972.
    [42] ZHU Y D, YANG Y Y, LIU M X, et al. Concentration, Distribution, Source, and Risk Assessment of PAHs and Heavy Metals in Surface Water from the Three Gorges Reservoir, China[J]. Human and Ecological Risk Assessment, 2015, 21(6): 1593-1607. doi: 10.1080/10807039.2014.962315
    [43] 张秀秀, 卢晓丽, 魏宇宸, 等. 城郊农田土壤多环芳烃污染特征及风险评价[J]. 环境科学, 2021, 42(11): 5510-5518.
    [44] QU Y J, GONG Y W, MA J, et al. Potential sources, influencing factors, and health risks of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the surface soil of urban parks in Beijing, China[J]. Environmental Pollution, 2020, 260: 114016. doi: 10.1016/j.envpol.2020.114016
    [45] 黄勇, 王安婷, 袁国礼, 等. 北京市表层土壤中PAHs含量特征及来源分析[J]. 岩矿测试, 2022, 41(1): 54-65. doi: 10.3969/j.issn.0254-5357.2022.1.ykcs202201006
    [46] WANG J, ZHANG X F, LING W T, et al. Contamination and health risk assessment of PAHs in soils and crops in industrial areas of the Yangtze River Delta region, China[J]. Chemosphere, 2017, 168: 976-987. doi: 10.1016/j.chemosphere.2016.10.113
    [47] FELLET G, POSCIC F, LICEN S, et al. PAHs accumulation on leaves of six evergreen urban shrubs: A field experiment[J]. Atmospheric Pollution Research, 2016, 7(5): 915-924. doi: 10.1016/j.apr.2016.05.007
    [48] 叶凯, 孙玉川, 朱琳跃, 等. 典型岩溶槽谷区不同地表覆被土壤中多环芳烃的运移特征和来源解析[J]. 环境科学学报, 2021, 41(12): 5127-5136.
    [49] READMAN J W, FILLMANN G, TOLOSA I, et al. Petroleum and PAH contamination of the Black Sea[J]. Marine Pollution Bulletin, 2002, 44(1): 48-62. doi: 10.1016/S0025-326X(01)00189-8
    [50] ACHTEN C, ANDERSSON J T. Overview of Polycyclic Aromatic Compounds (PAC)[J]. Polycyclic Aromatic Compounds, 2015, 35: 177-186. doi: 10.1080/10406638.2014.994071
    [51] KEYTE I J, HARRISON R M, Lammel G. Chemical reactivity and long-range transport potential of polycyclic aromatic hydrocarbons - a review[J]. Chemical Society Reviews, 2013, 42(24): 9333-9391. doi: 10.1039/c3cs60147a
    [52] XU J L, WANG H X, SHENG L X, et al. Distribution Characteristics and Risk Assessment of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons in the Momoge Wetland, China[J]. International Journal of Environmental Research and Public Health, 2017, 14(1): 85. doi: 10.3390/ijerph14010085
    [53] SIMCIK M F, EISENREICH S J, LIOY P J. Source apportionment and source/sink relationships of PAHs in the coastal atmosphere of Chicago and Lake Michigan[J]. Atmospheric Environment, 1999, 33(30): 5071-5079. doi: 10.1016/S1352-2310(99)00233-2
    [54] NIELSEN T, JORGENSEN H E, LARSEN J C, et al. City air pollution of polycyclic aromatic hydrocarbons and other mutagens: Occurrence, sources and health effects[J]. Science of the Total Environment, 1996, 189: 41-49.
    [55] QIN L, HAN J, HE X, et al. The Emission Characteristic of PAHs during Coal Combustion in a Fluidized Bed Combustor[J]. Energy Sources Part a-Recovery Utilization and Environmental Effects, 2014, 36(2): 212-221. doi: 10.1080/15567036.2010.536830
    [56] YANG Z F, WANG L L, NIU J F, et al. Pollution assessment and source identifications of polycyclic aromatic hydrocarbons in sediments of the Yellow River Delta, a newly born wetland in China[J]. Environmental Monitoring and Assessment, 2009, 158(1/2/3/4): 561-571.
    [57] DUAN X Y, LIU J Q, ZHANG D L, et al. An assessment of human influences on sources of polycyclic aromatic hydrocarbons in the estuarine and coastal sediments of China[J]. Marine Pollution Bulletin, 2015, 97(1/2): 309-318.
    [58] MA X H, WAN H B, ZHOU J, et al. Sediment record of polycyclic aromatic hydrocarbons in Dianchi lake, southwest China: Influence of energy structure changes and economic development[J]. Chemosphere, 2020, 248: 126015. doi: 10.1016/j.chemosphere.2020.126015
    [59] LANG Y H, LI G L, WANG X M, et al. Combination of Unmix and PMF receptor model to apportion the potential sources and contributions of PAHs in wetland soils from Jiaozhou Bay, China[J]. Marine Pollution Bulletin, 2015, 90(1/2): 129-134.
    [60] LIU J, MAUZERALL D L, CHEN Q, et al. Air pollutant emissions from Chinese households: A major and underappreciated ambient pollution source[J]. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 2016, 113(28): 7756-7761.
    [61] ZHANG Z Z, WANG W X, CHENG M M, et al. The contribution of residential coal combustion to PM2.5 pollution over China's Beijing-Tianjin-Hebei region in winter[J]. Atmospheric Environment, 2017, 159: 147-161. doi: 10.1016/j.atmosenv.2017.03.054
  • 加载中
图( 7) 表( 2)
计量
  • 文章访问数:  2121
  • HTML全文浏览数:  2121
  • PDF下载数:  95
  • 施引文献:  0
出版历程
  • 收稿日期:  2023-12-15
  • 录用日期:  2024-01-13
  • 刊出日期:  2024-03-26
张娜维, 朱鹏锟, 刘菲, 安兆渤, 王世玉, 陈翠柏, 杜剑卿. 燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征[J]. 环境工程学报, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080
引用本文: 张娜维, 朱鹏锟, 刘菲, 安兆渤, 王世玉, 陈翠柏, 杜剑卿. 燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征[J]. 环境工程学报, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080
ZHANG Nawei, ZHU Pengkun, LIU Fei, AN Zhaobo, WANG Shiyu, CHEN Cuibai, DU Jianqing. Distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons in multi-environmental media in Yanshan Earth Critical Zone[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080
Citation: ZHANG Nawei, ZHU Pengkun, LIU Fei, AN Zhaobo, WANG Shiyu, CHEN Cuibai, DU Jianqing. Distribution characteristics of polycyclic aromatic hydrocarbons in multi-environmental media in Yanshan Earth Critical Zone[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering, 2024, 18(3): 905-914. doi: 10.12030/j.cjee.202312080

燕山地球关键带多环境介质中多环芳烃分布特征

    通讯作者: 陈翠柏(1973—),女,博士,副教授,chencuibai@cugb.edu.cn
    作者简介: 张娜维 (1999—) ,女,硕士研究生, 2105210013@email.cugb.edu.cn
  • 1. 中国地质大学 (北京) 水资源与环境学院,北京 100083
  • 2. 中国科学院大学北京燕山地球关键带国家野外科学观测研究站,北京 101408
  • 3. 北京市生态环境监测中心现场监测室,北京 100048
基金项目:
国家科技支撑计划资助项目 (2022FY100100)

摘要: 多环芳烃 (polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs) 作为环境中常见的持久性有机污染物,因其致癌、致突变、致畸和难降解的特性备受关注。地球关键带是维系地球生态系统功能和人类生存的关键区域,选取燕山地球关键带的雁栖湖站点,对地表水、表层土壤 (0~10 cm) 和地下水3种环境介质进行调查研究,旨在探索16种PAHs的分布情况。结果表明:1) 地表水、土壤、地下水中的16种PAHs含量范围分别为9.78~2 221.3 ng∙L−1、76.21~285.03 μg∙kg−1、21.45~1521.13 ng∙L−1,均值分别为548.42 ng∙L−1、195.77 μg∙kg−1、492.54 ng∙L−1,地表水中的平均浓度高于地下水;2) 3种环境介质中PAHs分子质量分布呈现大体相似特征,具体表现为单体PAH中萘 (Nap) 占主导地位,2~3环低分子量PAHs占比大于4环,5~6环最低;3) 地表水和地下水的PAHs质量分数占比基本相同,土壤与水体相比低分子质量PAHs占比略低,中高分子质量占比略高;4) 利用主成分分析法对多环境介质中的PAHs进行源解析,发现环境中的PAHs主要来源于煤、石油、生物质的燃烧和交通污染,而大气沉降是主要的污染途径。总体来说,燕山地球关键带不同介质中存在不同程度的PAHs污染。

English Abstract

  • 多环芳烃 (polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs) 是一类芳香烃化合物,含2个或2个以上苯环,作为持久性有机污染物的典型代表,PAHs来源包括自然源和人为源,其中自然源包括天然火灾、火山喷发、生物合成等,人为源包括工农业生产、车辆排放、煤和生物质的燃烧等[1-2]。PAHs具有致癌、致畸、致突变和生物蓄积性特征[3-4],PAHs可通过在环境中富集并进入生物体内,从而威胁人类健康。空气传播是PAHs主要的扩散途径,随空气流动和干湿沉降进入地表环境[5-6],一部分会被土壤颗粒吸附或附着在其表面,另一部分则向下迁移至土壤深部[7-8]。在降雨影响下,将地面表层的PAHs带入河道,随水流传输到其他地区[9]。此外,不同环境介质中的PAHs存在相互影响机制,可能导致二次污染[10],因此研究PAHs在多环境介质中的分布特征和迁移转化机理对环境和人类健康具有重要的意义。

    近年来,国内外对PAHs的研究一直是一个备受关注的课题,从20世纪末开始,欧美地区针对PAHs开展了研究,并积累了大量数据,重点关注特定城市、工业区或特殊环境的调查和监测,侧重分析其在不同环境中的生物转化过程、生物富集机制、迁移与转化规律,以及对生态系统和健康的影响[11-14]。我国近20年来开始对PAHs开展了系统研究,主要关注在重点城市和工业化区域,如京津冀地区、长三角地区和珠三角地区等[15-17]。这些研究通常限制于某一特定介质,较多侧重于PAHs在大气中的传播和干湿沉降[18],或深入探讨其在不同环境介质中的迁移和转化规律[19-21]。已有研究指出北京市大气中存在不同程度的PAHs污染[22-25],结合北京降水特征以及密云水库周边土壤、河流及燕山河沉积物的研究结果,预测燕山山地丘陵地区不同环境介质中可能存在PAHs污染[26-29],但这些研究仍然受限制于单种介质。地球关键带与人类社会发展息息相关,关键带各圈层间的物质迁移是理解地球环境变化的重要核心之一[30]

    基于此,本研究以北京燕山地球关键带为研究对象,研究PAHs在各环境介质中的分布和迁移规律,分析不同环境介质中PAHs的含量与组成,推测污染来源,为实现京津冀生态环境安全和人类健康提供科学支撑。

    • 燕山位于中国河北平原北侧,具有重要的生态屏障功能,包括防风固沙、大气污染物消纳,同时也是重要的水源地。燕山山脉呈东西向,北高南低,形成向南开口的山谷地形,山体对冷空气的阻挡和削弱作用,导致山前暖空气流动性小,形成气流停滞区,大气污染物和水汽容易聚集[31-32],其中燕山山地丘陵地区是各类要素和过程的交汇区和过渡区,是极其重要的地理位置。

      本研究选择北京燕山地球关键带国家野外观测研究站的雁栖站作为研究对象,雁栖站地处燕山南侧,位于北京市怀柔区中国科学院大学校内,地理坐标为北纬40°41′~40°42′,东经116°65′~111°67′,属于暖温带季风性季风气候区,年平均气温9~13 ℃,年平均降雨量在600~700 mm,降水主要集中在6—8月,植被主要为阔叶林、针叶油松林及灌丛。土壤类型多样且随海拔发生明显变化,海拔800~1 900 m之间是山地棕壤土,1 900 m以上为山地草甸土。

    • 研究区域包括灌丛、油松、乔灌、侧柏四种植被类型,不同植被各选取一个20 m×20 m样地用于采集样品,采样区还包括4个径流小区、2个沟道径流场和5个地下水位观测孔,每个采样点具体信息见图1。本研究于2023年6—10月采集不同类型地表水样品207个,不同样地表层土壤32个 (0~10 cm) ,地下水样品21个。根据五点采样法放置收集穿透雨装置,选取相同胸径的树放置收集树干径流装置,坡面径流场下方设置收集坡面径流装置,现场收集沟道径流。地表水样于降雨后采集,有效降雨次数共6次,每次采集样品20~39个,地下水每月收集1次,每次3个以上 (注:地下水观测孔中会出现没有水的情况) 。表层土壤样品采集1次,在4种植被样地中各采集5个,4个坡面径流场中各采集3个。

      土壤采样方法采用系统随机部分采样法,即将样地或径流场样地平等划分为面积相等的几部分 (网格划分) ,每一网格内布设1采样点;在每个点位用采样铲将土铲出后,用干净的手套转移至棕色广口玻璃瓶内,每个点位采集1 kg左右,于4 ℃以下冷藏、避光、密封保存,保存时间为10 d,萃取液应于4 ℃下避光保存,1个月内分析完毕。水样样品采样方法具体为:将水体转移至1 L棕色小口玻璃瓶中,采集水样时需保证瓶中无气泡,每个采样点采集2瓶,样品使用封口膜封装后于4 ℃下冷藏、避光、密封保存,7 d内完成样品前处理,萃取液于1个月内测试完毕。

    • 水样样品前处理采用固相萃取法,流程如下。用容量瓶准确量取1 L水样,用0.45 μm玻璃纤维膜抽滤后,用盐酸调至pH< 2,在固相萃取装置 (SPE-12,杭州米欧仪器有限公司) 上用C18固相萃取小柱进行富集。富集后用2 mL二氯甲烷洗脱,重复3次。合并洗脱液,过无水硫酸钠小柱脱水,氮吹浓缩至0.5 mL以下,准确定容至0.5 mL,转移至2 mL小棕瓶中,于4 ℃以下冷藏保存待测。

      土壤样品前处理采用加速溶剂萃取仪 (Speed Extractor E-916,瑞士BUCHI有限公司) 萃取,流程如下。准确量取充分冷冻干燥后的20.0 g土样,用石英砂填充40 mL萃取池,使用丙酮-正己烷1∶1混合溶剂进行萃取,循环3次。合并萃取溶液后过无水硫酸钠小柱脱水,蒸发浓缩至1 mL以下,准确定容至1 mL,转移至2 mL小棕瓶中,于4 ℃以下冷藏保存待测。前处理过程中用到的所有试剂均为色谱纯及以上。

      实验室用气相色谱-质谱联用仪 (GC 8899-MS 5977,美国Agilent公司) 进行16种PAHs,具体包括萘 (Nap)、苊 (Ace)、苊烯 (Acy)、芴 (Flu)、菲 (Phe)、蒽 (Ant)、荧蒽 (Fla)、芘 (Pyr)、苯并[a]蒽 (BaA)、䓛 (Chry)、苯并[b]荧蒽 (BbF)、苯并[k]荧蒽 (BkF)、苯并[a]芘 (BaP)、二苯并[a,h]蒽 (DahA)、茚并[1,2,3-cd]芘 (InP)、苯并[g,h,i]苝 (BghiP)。色谱柱型号为DB-5MS毛细管柱 (30 m×0.25 mm×0.25 μm,美国Agilent公司),载气为氦气 (99.999%),流速0.8 mL∙min−1,升温程序设置为:初始温度40 ℃,保持2 min,以10 ℃∙min−1升至300 ℃,保持6 min。进样口温度280 ℃,进样方式为不分流进样。质谱的离子源为EI源,EI设置为70 eV,离子源温度230 ℃,溶剂延迟3 min,信号采集方式为SCAN和SIM同时采集,SCAN用于筛查,SIM用于定量。

    • 每20个样品作为1个批次,每批次至少设置1组实验空白、实验空白加标、平行样、样品基质加标,若同批次样品数超过20个,则增加1组。结果显示水样加标样品回收率在73.53%~97.93%,土样为88.21%~98.74%,每组平行样品的相对标准偏差都保持在10%之内,空白对照未检测出目标污染物。该方法的水样方法检出限为0.02~0.07 ng∙L−1,土样为0.01~0.08 μg∙kg−1

    • 主成分分析法广泛应用于污染物来源的辨别,主要采用正交变换的方法提取不同因素负荷下的主成分,研究每种污染物种类与主成分之间的相关性[33]。对于PAHs,主要成分由PAHs的载荷量解释,并用于确定源排放成分。本研究使用R4.3.1软件对研究区内地表水、地下水、表层土壤样品中PAHs进行主成分分析,提取特征值大于1的主成分,利用PAHs单体因子载荷与不同排放源特征的PAHs相结合,对环境中的PAHs进行源解析。

    • 3种环境介质中∑PAHs的浓度范围为15.58~2 150.31 ng∙L−1、76.21~285.03 μg∙kg−1与21.45~1 521.13 ng∙L−1,平均值分别为538.1 ng∙L−1、195.77 μg∙kg−1和482.54 ng∙L−1,其中7种致癌性PAHs均值分别为3.65 ng∙L−1、42.47 μg∙kg−1与8.01 ng∙L−1 (表1) [34]。根据Maliszewska在1996年提出的土壤污染等级标准 (低于200 μg∙kg−1,未污染;200~600 μg∙kg−1,轻度污染;600~1 000 μg∙kg−1,中度污染;大于1 000 μg∙kg−1,重度污染[35]) ,31.25%土壤存在PAHs轻度污染,其中,油松林为80%,侧柏林和乔灌林为40%,灌丛为20%,径流场为25%。基于《地下水水质标准》 (GB/T 14848-2017) 中规定的Nap、Ant、Fla、BbF及BaP限值,仅有一个地下水样品的BaP浓度 (13.76 ng∙L−1) 超过Ⅲ类水限值 (10 ng∙L−1) ,其余均不超标。但Nap (80.95%样品超过加拿大200 ng∙L−1限值,检出最大值是限值的15倍) 、BaP (8.3%样品超过加拿大1 ng∙L−1限值,最大浓度是限值的14倍) 、BkF、InP及Phe超过一些发达国家的水质标准,需要引起重视。尽管研究区域的PAHs污染程度较轻,但该区域是北京市重要的水源地之一,局部PAHs污染情况仍需引起关注和重视。

      1) 地表水介质PAHs特征。16种PAHs在地表水样品中均有检出,平均检出率为96.98%,其中DahA的检出率最低,为80.19%。7种致癌性单体多环芳烃单体中,BaA的检出率为100%,致癌性与致毒性最强的BaP检出率为83.57%[36] (图2) 。研究结果与北京市海淀区道路地表径流中的PAHs平均含量 (548.2 ng∙L−1) 相当[37],远低于大兴区地表径流中的平均浓度 (14 450 ng∙L−1) [38],但本研究区的PAHs平均浓度远高于华南地区森林系统中林下雨的浓度 (105.6 ng∙L−1) [39],需要进一步关注。

      地表水中PAHs浓度较高的是Nap (7.01~1 975.6 ng∙L−1) 、Phe (0.53~95.39 ng∙L−1) 和Flu (1.05~53.4 ng∙L−1) ,较低的为BaA (0.02~4.62 ng∙L−1) 、DahA (ND~7.12 ng∙L−1) 、BaP (ND~6.48 ng∙L−1) 和Chry (ND~7.75 ng∙L−1) (图3)。Nap通常与交通、工业排放和燃烧活动有关,可以随大气运动迁移到较远的地方,再通过大气干湿沉降到地面上[40]。根据分子量可将PAHs划分为低分子量 (2和3环,LMW) ,中分子量 (4环,MMW) 及高分子量 (5和6环及以上,HMW) [41-42]。PAHs在水相中的质量分数以低分子量为主,占比约为93.57%,中高分子量次之,分别约占比约3.19%和3.2% (图3) ,该结果与潮白河、潮河和白河的PAHs组成特征相似[27]。其原因可能是低分子量PAHs有较高的溶解性和较低的辛醇水分配系数系数 (LogKow) ,土壤和植物表面的低分子量PAHs可溶解在雨水中并通过径流进入地表水和地下水[29]。4种类型的地表水,包括穿透雨、树干径流、坡面径流与沟道径流,均表现出低分子量PAHs的质量分数最高,其中以单体Nap占主导地位,其质量分数超过了90%。

      2) 地下水介质PAHs特征。与地表水类似,研究区地下水样品中均有PAHs检出 (图2) ,高环数PAHs检出率较低,其中BaP的检出率最低,为75%,DahA和BghiP为91.67%,其余13中PAHs检出率高达100%。地下水中低环数PAHs检出率和检出浓度明显高于高环数PAHs,其中低分子量PAHs平均浓度为477.34 ng∙L−1,中高环数PAHs的平均浓度分别为7.16 ng∙L−1和8.04 ng∙L−1。原因在于低环数PAHs溶解度大,在土壤层中迁移能力较强,易随降水迁移到地下水中[43]。对单体PAH而言,Nap的浓度最高 (516.81 ng∙L−1) ,其次是三环的Phe (5.76 ng∙L−1) 和Flu (5.76 ng∙L−1) ,其余的PAH浓度较低。相比较于地表水,Acy和Flu的平均浓度高于地表径流,其余14种单体PAH的浓度均低于地表水。

      3) 土壤介质PAHs特征。研究区表层土壤中单体PAH均有检出 (图2) ,其中Nap和Flu的检出率为100%,中高分子量单体PAH (除DahA与BaP外) 的检出率均在60%以上,Acy的检出率最低为9.38%。研究区内表层土壤中PAHs平均浓度为195.77 μg∙kg−1,低于北京市城市公园表层土壤样品的PAHs平均浓度 (460 μg∙kg−1) [44]。相比较于其他水源保护区,怀柔和密云的土壤样品中PAHs含量分别为86.4 μg∙kg−1和203.34 μg∙kg−1 [28, 45],与本研究区结果相似,其中的差异可能与各地区不同的的工业排放和交通密度等因素相关[33]

      研究区不同林下表层土壤中PAHs含量的分布显示出一定的趋势 (图4) ,具体表现为随灌丛、乔灌、侧柏、油松逐渐增加,其中油松林表层土壤PAHs浓度显著高于灌丛 (P<0.05) 。致癌性PAHs浓度表现为侧柏与油松林下表层土壤浓度大于灌丛与乔灌。由此可得,植被在PAHs迁移过程中发挥着重要作用,一方面植被根系可以吸收土壤中的PAHs;另一方面叶片是植被从大气环境中获取PAHs的重要途径[46-47]。灌丛地表土壤中PAHs含量相对较低,原因在于灌丛地植被茂密,其相互交错的叶片和枝干形成了一种“物理屏障”,可以拦截和吸附大气沉降过程中的PAHs,减少了到达土壤表层的PAHs含量。油松林的郁闭度相对较小,与大气直接相接触的地表面积增加,PAHs可通过大气干湿沉降到地表土壤中[48],导致油松林表层土壤中PAHs含量相对较高。

      研究区土壤的低分子量PAHs占主导地位,占比高达73.21%,中高分子量PAHs占比分别为15%和11.79% (图5) 。低分子量PAHs通常来源于石油产品和化石燃料的高温燃烧[49]。研究区位于山前大气污染物堆积地带,具有流动性与长距离传输特性,容易受到周边气象条件和大气传输的影响[50-51]。同时本研究区为自然保护区,受人为活动的影响较小,推测低分子量PAHs可能通过气溶胶、颗粒物或气态状态迁移,表层土壤中PAHs主要来自于大气远距离传输。

    • 研究区地表水与地下水的PAHs单体质量分数高度相似,均表现为Nap占比最高,其次为Phe和Flu,土壤中单体PAH的质量分数与水相存在一定差异。Nap在3种环境介质中均占据绝对主导地位,表层土壤中Chry与BbF的质量分数仅次于Nap,不同于水相多环芳烃单体的分布特征 (图6) 。

      16种PAHs在3种环境介质中的质量分数呈现由低环向高环递减的趋势,其中低分子量PAHs的分布特征为地表水≈地下水>土壤,高分子量为土壤>地下水≈地表水 (图7) 。值得关注的是,在土壤介质中,随着PAH分子量的增大,PAHs质量分数的递减趋势趋缓,这可能与土壤和PAHs的互相作用有关。土壤具有吸附大气中PAHs的特性,尤其对于具有高辛醇水系数的高环PAHs,其在土壤中难以迁移或降解,因此在土壤中积累量较大[7-8]。总体而言,低分子量PAHs在水相中含量较高,高分子量PAHs更容易在土壤中积累。此外,考虑到土壤中PAHs污染难以迁移和降解[52],后续更需要关注燕山地球关键带土壤PAHs污染对生态系统的潜在危害。

    • 对研究区内地表水、表层土壤和地下水中PAHs进行因子分析,分析结果见表2。地表水提取了3个主成分,累积贡献76.35%。其中因子1 (PC1) 贡献了总因子的51.72%,主要由中高环PAHs组成,分别为BaA、BbF、BkF、BaP、InP、DahA及Bghip。高分子化合物多数源于化石燃料的不完全燃烧和交通排放,柴油排放物中含有较高的BaA[53],BaP是交通排放的特征污染物[54],DahA及Bghip是柴油和汽油等车辆的交通尾气指示物,BkF、BbF及Inp是柴油燃烧排放的重要化合物[55-57]。综合以上分析,因子1代表化石燃料燃烧源和交通污染源。因子2解释了17.99%的总因子,由三环PAHs (Flu和Phe) 组成,主要在相对较低温度条件下发生,Phe和Flu分别是煤炭和焦炭燃烧的产物[53, 56],因此认为因子2属于煤炭燃烧源。因子3 (PC3,6.64%) 中Ace来自于焦炭燃烧,指示煤炭燃烧源。总体而言,主成分分析结果显示,化石燃料燃烧源和交通污染源、煤炭燃烧源分别占地表水PAHs的51.72%和24.63%。

      利用同种方法对表层土壤PAHs进行主成分分析,提取出4个主成分,累计解释了方差变量的76.3%。其中因子1解释了方差变量的31.41%,因子1的较大载荷指示物有Pyr、Fla和Phe,Pyr是木材燃烧的重要指示,Fla与生物质燃烧有关[58],因此选择因子1表示煤炭和生物质燃烧。因子2解释了方差变量的22.29%,贡献较大的为InP、DahA及Bghip,这些PAHs被视为车辆排放的良好标志[59],指示交通污染源。因子3解释了15.17%的总因子,由Nap和Ace组成,由于Nap易挥发,通常表示外来源的污染,Ace来自于石油源及燃料的中低温燃烧,指示石油燃烧源和大气沉降。因子4 (PC4,7.44%) 中Ant指示煤炭燃烧源。因此表层土壤中来源包括煤炭燃烧和生物质燃烧源、交通污染源、石油燃烧源和大气沉降,分别占表层土壤PAHs的41.85%、22.29%及15.17%。

      同样对地下水PAHs进行因子分析,共提出2个主成分,累积贡献88.65%。第一个主因子贡献了总因子的74.34%,其中Pyr、BaA、Chry、BbF、BkF、BaP、InP及DahA具有较高载荷,指示化石燃料燃烧源和交通污染源。第二主因子中Phe和Flu指示煤炭燃烧源,解释了方差变量的14.31%。综上所述,地下水中PAHs来自74.34%的化石燃料燃烧和交通污染源与14.31%的煤炭燃烧源。

      地表水、表层土壤与地下水PAHs源解析结果显示,地下水与地表水均来自于化石燃料燃烧源和交通污染源,表层土壤与水体不同,还包括石油、生物质燃烧源和大气沉降。根据研究区环境背景与因子分析结果,考虑到农村居民用煤是华北平原大气中PAHs的重要来源[60-61],且已有研究表示北京大气中PAHs主要来自于煤生物质燃烧和交通尾气[22-24],因此推测是大气携带周边地区排放的PAHs输入了研究区内,而大气中的PAHs主要来自于燃烧源 (煤炭、生物质及石油燃烧源) 和交通污染源。

    • 1) 燕山地球关键带地表水、土壤和地下水中均有PAHs检出,PAHs的含量与组成与环境介质密切相关,各环境介质中低分子量的单体PAH的质量分数最高,水相PAH单体质量分布与土壤存在差异。

      2) 各类型地表水中单体PAH的质量分数分布类似;受不同植被类型郁闭度的影响,油松林下表层土壤的PAHs浓度高于灌木。

      3) 研究区不同环境介质中PAHs均存在不同程度的污染,其中土壤处于轻度污染水平,地下水中1个点位中BaP浓度超过中国地下水标准限值 (GB/T 14848-2017) 。

      4) 考虑到研究区的特征,其PAHs可能来源于大气远距离传输,污染源为燃烧源和交通污染源。

    参考文献 (61)

返回顶部

目录

/

返回文章
返回