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粒径小于5 mm的塑料碎片和颗粒统称微塑料（microplastics, MPs），并被认定为是潜在的环境污染物. 由于尺寸较小，微塑料容易随着水流和风发生长距离迁移, 在特定的条件下可发生沉降[1 − 2]. 鸭绿江中游的水丰水库是由中朝两国共同经营和维护，长达100 km河谷型水库，至今已达83年的历史，水库的发电能力和建设规模占当时世界上的前三位，2021年在水深40 m的沉积物中检测出了微塑料[3]. 水深40 m水库沉积物中的微塑料常年维持在低温和低氧环境中，紫外线的破坏和机械风化的影响都很弱，从而促进了其在水环境中的持久性存在. 沉积物不仅仅是微塑料的“汇”，当环境条件（水位、流量、溶解氧、pH、温度等）改变时，又可作为“源”重新将微塑料释放回水体中[4 − 7]. 微塑料沉积若被水生生物吸收，还可能通过食物链对人体健康构成威胁，已经有了人类血液中发现微塑料的报道[8 − 10].
塑料是以碳原子为基础通过加聚或缩聚反应生成的高分子化合物，其易塑、轻便、绝缘的属性, 使人类经济发展对其的依赖性越来越大. 自20世纪40年代大规模生产开始至2014年, 塑料的累计总产量已达63亿t[11 − 14]. 2019年全球塑料产量更是高达3.68亿t[15]. 大部分生产的塑料用来制造一次性产品，也就是说大部分塑料的使用寿命不超过一年. 即使是可降解塑料，其生物降解时间至少需要几百年[16]. 微塑料（MPs）广泛存在于各种环境介质中，目前已经成为全球性环境问题[17 − 22]. 无论是人类活动频繁的海岸带区域，还是受到严格保护的自然保护区[23]，或者远离人类活动的极地[24 − 25]和大洋区域[26 − 27]，都发现有微塑料的存在. 由于鸭绿江流域地处中朝边界，人口数量偏少、经济活动偏弱，加上近代历史上长期封禁，生态环境保持良好，本土降解的塑料相对较少，所以这里沉积物中的微塑料沉积可以反映长距离输运的微塑料污染状态及其对全球环境的影响.
淡水环境中的微塑料丰度较海洋环境中的微塑料浓度一般高出几个数量级[28]. 伴随着塑料垃圾进入环境，微塑料已经在沉积物中具有了“标准化石”的一些特征：分布广、数量多、年代可识别. 这一“人类活动化石”在地层演化过程中具有独特的“人类世”烙印和痕迹，必将成为反映地层演变过程中“人类世”的重要地层标志之一[29]. 鸭绿江中游地势相对平坦，河道较为宽广，在该区域兴建了水丰水库，旨在调控水量. 水库沉积物具有较强的截留作用，且因其内水动力条件较弱，相比于上游的河流和下游河口，会留存更多的较为完整的微塑料沉积记录. 前期研究有针对水库底部表层沉积物中的微塑料展开研究，但针对大型水库沉积柱状样中微塑料历史沉积记录研究相对缺乏[30]，因此研究水库中微塑料的沉积具有重要意义. 本研究分析了鸭绿江中游沉积物中微塑料的丰度、形状、颜色、粒径等垂向特征，探讨鸭绿江中游峡谷式水库微塑料的沉积过程，依据微塑料沉积的形态、颜色、粒径等信息进行物源识别，揭示微塑料沉积对人类经济活动的响应，为全球范围的微塑料污染状态分析与污染防控提供科学依据和数据支撑.
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采样点位于鸭绿江中游的水丰水库中心（坐标N40°34′20.29″，E125°06′38.87″），距水库库尾浑江口约77 km，距水库库首水丰电站大坝约23 km. 采样点交通不便，周围没有工矿企业，也没有较大居民点，因此原位降解产生微塑料的可能很小，沉积物中的微塑料主要来源于大气环流的输送及降水的汇集. S1柱状样通过重力采样器获取. 重力采样器不额外施加动力，采样过程中对沉积物的扰动小，沉积记录相对精准. 采样点水深40 m，样品长度20 cm，编号为S1.
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S1柱状样的测年数据已经发表[31]. S1测年采用了放射性210Pb和137Cs相互校正的方式：S1柱状样的210Pbex的比活度曲线呈现出常见的三段式，表层扰动段是0—2 cm；指数衰变段是2—15 cm；背景值段是15 cm以下. 指数衰变段（2—15 cm）的平均沉积速率（SR）为0.26 cm·a−1（图1）. S1柱状样的137Cs沉积曲线简单清楚，137Cs的最大峰值位于14 cm处，对应1963年计年时标（137Cs为人工核. 由此得出137Cs的沉积速率（SR）为0.23 cm·a−1. S1柱状样样本的间隔为 1 cm，共分层21层，不同深度样品层测得年份见图1.
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S1柱状样的分样工作已经在测年时完成. 利用沉积物样品中轻组分微塑料与重组分杂质的密度差实现微塑料样品的分离，塑料的密度一般在0.8—1.4 g·cm−3，小于沉积物的密度[32]. 采用李文刚介绍的方法进行样品滤膜制备[33]. 将测年的分样样品每份取干重10 g放入过饱和氯化钠溶液（1.20 g·mL−1）中作为浮选液，浮选3次；然后进行过滤；将已过滤清液后的滤膜里加入30%过氧化氢溶液消解2 h以去除生物残体. 过氧化氢的氧化效率高，可消解大量的有机物质，且对微塑料的破坏相对较小[34].
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将预处理制备好的微塑料样品滤膜放在洁净的玻璃器皿中，密封保存. 滤膜表面水分蒸发后置于显微镜下（SZ2-ILST 奥林巴斯，东京）进行镜检. 测量微塑料的形态、颜色、粒径（最长边的长度），然后进行微塑料的汇总统计.
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样品预处理时选用纯棉实验服和丁腈手套进行工作，实验中全程关闭门窗，超纯水反复冲洗非塑料材质器具，最大程度减少环境中的微塑料粉尘. 镜下鉴定时，为排除样品中可能的残余有机物质，对疑存有机结构颗粒都进行镜下镊子压检（易碎多为有机物残留）、片状、纤维状微塑料应具有厚度均匀、表面光泽不闪亮、不存在末端变细现象、颜色均一的特征. 为了对比校验，对实验室中放置的3张润湿、干净的空白滤膜也进行了镜检，空白滤膜中均未见微塑料.
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将S1柱状样各层样品加入（NaPO3）6的分散剂，浓度为0.05 mol·L−1，使用激光粒度仪测试粒度，仪器型号为BT-9300HT. 粒度的测量范围为0.01—2000 μm，分辨率为0.1Φ，重复测量2次，相对误差<3%. 采用谢帕德法进行粒度分级，采用矩值法计算粒度参数.
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利用SPSS20.0单因素方差分析One-way ANOVA）和 Duncan法（α=0.05）进行差异显著性检验，并使用Origin 2018作图. 微塑料丰度采用n·10 g−1（每10 g沉积物中含有微塑料的个数）计量. 用Arcgis 10.2绘制插图. 用Excel 2007、MATLAB和Origin 2018软件进行数据统计和处理.
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S1柱状样21个分样层位沉积物中均检出微塑料，检出率为100%（图2）. S1柱状样中微塑料的丰度范围为5—160个·10 g−1，平均值106个·10 g−1. 结合年代框架，根据不同深度微塑料丰度的垂向变化，将微塑料沉积分为3个阶段：第一阶段（1942—1964年），微塑料的丰度范围为5—120个·10 g−1，平均值为72个·10 g−1，微塑料沉积呈现快速增长. 第二阶段（1964—1991年），微塑料的丰度范围为75—150个·10 g−1，平均值为124个·10 g−1，微塑料沉积呈现缓慢增长. 第三阶段（1991—2018年），微塑料的丰度范围为80—160个·10 g−1，平均值为112个·10 g−1. 微塑料沉积呈现缓慢减少.
现有的文献很难找到对微塑料沉积动力学的研究，因此微塑料的沉降机理机制尚不是十分清楚. 借助于经典的沉积学模型，用一般沉积物的沉积过程可以对微塑料的沉积有个初步的认识，即微塑料颗粒与流体间的密度差异是控制颗粒沉降速率的主要因素；颗粒形状和大小同样影响微塑料的沉降速率，形状越不规则、粒径越小的微塑料，沉降速率越小. 即粒径相同，微塑料密度大则沉降速率快；密度相同，微塑料粒径大的沉降速率大. 水动力的降低有利于微塑料的沉降，大约54%的微塑料密度比水大，能够沉积到水底. 微塑料在河口、港湾、湖泊、水库等一些水动力偏弱区域的沉积物中普遍存在[33,35]，说明像陆源碎屑一样，微塑料会被困在这些沉积物堆积较快的静水区或低流速区与沉积物一同沉积下来. 但是，塑料的沉降速度比砂质等天然矿物的沉降速度要慢，粒径0.5 mm的微塑料 （密度1.17—1.28 g·cm−3） 的沉降速度与0.15 mm的石英 （密度2.22—2.65 g·cm−3） 沉降速度相当[36]. 对比鸭绿江中游峡谷水库S1柱状样的微塑料粒度曲线与S1柱状样沉积物粒度曲线（图2），可以看出沉积物的粒度曲线在2007年和1949年，砂和粉砂含量都显著增高，但微塑料的丰度没有明显的对应改变. 说明微塑料的沉积行为与砂和粉砂含量变化（间接代表水动力高低变化）并不能完全对应. 换句话说水动力的强弱不一定是具有一点浮力微塑料沉积的主要控制因素. 这是因为微塑料在自身沉降过程中，会因形状、粒径差异、失去稳定性而发生旋转、振荡或翻滚，最终导致微塑料沉降速率降低[37].
由于微塑料的材质、形状与沉积物存在较大差别，特别是微塑料的疏水亲油性和耐腐蚀特点，使常见于黏土矿物沉积的“絮凝作用”在微塑料沉积中是否存在，已有的理论尚不能完全解释清楚. 对比S1柱状样微塑料的丰度与沉积物粒度曲线不难看出，黏土含量变化与微塑料变化也没有对应关系，说明“黏土”矿物的沉积行为和沉积过程可能也不是微塑料沉积的主要控制因素. 应该还有一些更重要的因素在控制着微塑料的沉积行为.
在水动力作用方面，海洋中还存在着“海洋雪”效应，可能也应该存在于淡水中. “海洋雪”是由水柱中飘落的微小颗粒组成的聚集体，这些聚集体内包含将死或已死的浮游植物和动物、微生物、动物排泄物、流域汇集有机物和无机物碎屑等. 有研究表明“海洋雪”的作用可以使微塑料沉降速率从聚集前的每天数十米增加到聚集后的每天数百米[37]. 这种“海洋雪”现象虽然最初是报道海洋微塑料污染的状况[38]. 但“海洋雪”现象不仅存在于海水中，也应该存在于淡水中，像“海洋雪”一样，淡水水柱中飘落的微小颗粒组成的聚集体会裹胁着塑料碎屑一同沉积下来.
生物作用对微塑料沉积带来的影响很大，甚至可能超过水动力的影响. 常见生物作用有“压舱”作用和“动物摄食和排泄”作用.
“压舱作用”是指各类生物或生物残体附着或淤积在微塑料表面，增加了塑料碎屑密度，使原本具有浮力的微塑料脱离表层水体沉积下来[37]. 水体中具有一定浮力的微塑料在自然环境中会经历各类老化分解过程，包括机械破碎、紫外线辐射、风化等. 与未经处理的原生微塑料相比，老化后微塑料表面会变得粗糙、生成许多裂纹和褶皱，为水体环境中微生物、藻类和无脊椎动物附着生长提供了便利条件. 微生物淤积仅需要1周左右就会形成稳定生物膜[39]. 生物结垢后重量大幅增加，使漂浮水中的微塑料发生沉降， 这种“压舱作用”无疑会使微塑料的沉积量迅速增长.
“动物摄食和排泄”是微塑料沉积的另一个重要机制. 微塑料大小恰好符合海洋生物摄食范围，其表面附着的生物使微塑料“闻”起来更像营养颗粒，很容易引起海洋生物误食. Katija等记录了滤食性浮游动物巨型尾海鞘（giant larvaceans）摄食和排泄微塑料的过程，微塑料随废弃“黏液房”和粪球沉积到海底的速率分别是800 m·d−1和300 m·d−1[40].
实验室对S1柱状样样品进行有机质去除工作时，发现其体积和重量都有很大变化，表明沉积物中富含有机质，说明“海洋雪”效应、生物的“压舱”作用和“动物摄食和排泄”作用肯定会对微塑料沉积产生深刻影响. 尽管目前的研究还不能对这些沉积过程的机理和贡献率给出完美的答案，但微塑料沉积不会完全遵循陆源碎屑的沉积过程是一个不争的事实.
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按微塑料形态划分为颗粒状、碎片状、薄膜状和纤维状等4种（图3）. 整个剖面薄膜状最为丰富，柱状样该类别微塑料丰度之和占所有微塑料总量的53.60%，其次是碎片状占31.79%，颗粒状占11.14%，纤维状占很小的比例，仅有3.48%. 不同沉积阶段微塑料的形状有一定的区分度. 1964年以前是薄膜状62.38%（指1964年之前薄膜状微塑料之和占同时段所有微塑料总和的比例，下同）；碎片状36.63%；颗粒状0%；纤维状只有0.99%，与总体相比，薄膜状占比变大，而纤维状占比变小，没有颗粒状的微塑料. 1964—1991年间，薄膜状54.91%；碎片状31.21%；颗粒状9.25%；纤维状4.62%. 1991以后是薄膜状46.50%；碎片状29.30%；颗粒状20.38%；纤维状3.82%.
S1柱状样中检出的微塑料颜色分别为黑褐色、红色、透明、白色、蓝色、绿色和灰色（图3）. 整体上黑褐色最多，占到样品总量一半以上，达到50.12%，其他颜色占比分别为红色20.19%；透明10.44%；蓝色9.05%；白色8.58%；绿色1.16%；灰色0.46%. 不同沉积阶段微塑料的颜色的区分度很明显. 1964年以前黑褐色和白色占比较高，分别为41.58%和19.80%，其次是透明和蓝色都是16.83%；红色和灰色占比分别为2.97%和1.98%；没有绿色. 1964—1991年间黑褐色为57.80%；红色占比提升到23.12%；白色占比为8.67%；蓝色占比为4.62%、透明和绿色的占比都是2.89%；没有灰色. 1991以后主要是黑褐色占比降为47.13%；红色占比继续提升至28.03%；透明占比14.65%；蓝色为8.92%；白色是1.27%；没有绿色和灰色.
S1柱状样划分了4个微塑料的粒度单元, 分别为< 300 μm、500—300 μm、
1000 —500 μm、1000 —5000 μm（图3）. 整体上500—300 μm粒径最多，达43.62%；其次是< 300 μm和1000 —500 μm，分别为35.96%和18.56%；1000 —5000 μm仅占1.86%. 不同沉积阶段微塑料的粒度大小差异明显. 1964年以前微塑料的粒度集中在< 300 μm，占比达56.44%；其次是500—300 μm，占比为37.62%；1000 —500 μm仅为5.94%；1000 —5000 μm没有出现. 1964—1991年间微塑料的粒度出现最多500—300 μm，占比达45.09%；其次才是< 300 μm，占比为32.37%；1000 —500 μm，占比提升到19.65%；1000 —5000 μm，占比为2.89%. 1991年以后微塑料的粒度最多还是500—300 μm，占比达45.86%；其次是< 300 μm占比为26.75%，1000 —500 μm，占比继续提升到25.48%；1000 —500 μm占比为1.91%.鸭绿江中游以上流域人口稀少，经济活动弱, 微塑料沉积极少来源于废旧塑料的原位老化和降解. S1柱状样中的微塑料沉积，来自上游人类活动排污的可能性较小，更可能是大气传输后再经降水汇积，最后在沉积物中保留下来. 美国地质勘探局2017年在科罗拉多州落基山国家公园开展大气微塑料污染研究，发现研究区域90%的降雨样品含有微塑料[41]；Bergmann等学者研究发现北极积雪中含有上万个微塑料丰度范围为0—1.44万个·L−1[42]显然也是通过大气传输和降水产生. 所以，鸭绿江中游微塑料沉积的物源识别应该考虑全球塑料的生产、使用和处理过程. 微塑料沉积的形态、颜色、尺寸等信息是识别微塑料这些过程的重要依据[43].
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薄膜类微塑料沉积（图3）：此类微塑料沉积是鸭绿江中游微塑料沉积的主要类别，占到微塑料的一半左右. 这种微塑料来源于随意丢弃的一次性食品包装袋、购物袋等，日益扩大的大棚设施农业和地膜覆盖更是不容忽视的重要来源[33]. 1964年前，全球范围内使用塑料制品的产量虽然很低，但缺少回收利用和污染控制，各种形态的废弃塑料都很容易进入环境中. 与其他类型相比，薄膜类微塑料更适合大气的传输，所以这一时期薄膜类微塑料沉积占比很高，达到62.38%，高于总体水平的占比. 1964—1991年间，全球范围内使用塑料制品不仅产量增加，品种也逐渐丰富，也开始有了废旧塑料的回收利用和污染控制，所以薄膜类微塑料的沉积占比又回到总体的平均水平. 1991年后，尽管薄膜类塑料的生产需求没有减少，但日益收紧环境保护政策和污染处理措施，使容易控制的薄膜类微塑料沉积占比逐渐下降至45.84%，相对应的，其他形态较难处理的微塑料占比逐渐回升.
碎片类微塑料沉积（图3）：此类微塑料沉积多来源于塑料瓶、包装盒等硬质塑料废弃物的裂解、风化和破碎，也与日常生活产生的塑料垃圾有关[19,33]. 碎片微塑料相对也比较适合大气输送，但输送能力应该稍弱于薄膜类，其输送机理有待深入研究. S1柱状样中不同时期碎片微塑料沉积的占比始终都在30%左右. 但考虑到薄膜类微塑料沉积的占比逐渐下降趋势，隐含着此类沉积逐渐增加的趋势.
颗粒类微塑料沉积（图3）：微塑料颗粒常见于塑料加工厂附近的环境中，比较规则的球体塑料颗粒可能来源于日用化妆品添加的塑料微珠，洗涤剂和生活污水中也常见颗粒状的微塑料[33]. 薄膜和碎片状态的微塑料表面具有较多的分叉的枝角，有的甚至还具有卷曲或弯曲的特征，导致它们很容易运移. 相比之下，颗粒微塑料的表面相对来说比较平滑，运移难度较大，但输送机理有待进一步厘清. S1柱状样中1964年前未检出颗粒类微塑料沉积可能与当时的塑料产业结构单一有关. 1964—1991年间颗粒类微塑料沉积占比提升到8.14%，可能是大量日用化妆品添加剂、洗涤剂和生活污水中的颗粒类微塑料以各种方式进入环境有关. 而1991年后颗粒类微塑料沉积占比继续提升至20.38%，有多方面因素，一方面塑料产业结构日趋复杂，添加剂、洗涤剂等种类和数量持续增加；另一方面与控制薄膜类“白色污染”的微塑料沉积相比，控制颗粒类微塑料进入环境较难，造成颗粒类微塑料沉积占比相对增加.
纤维类微塑料沉积（图3）：纤维状微塑料主要来源于化纤类的纤维残体或来源于衣物的磨损[43]. 人造丝是我们日常穿着衣服的主要成分，对洗衣机排水检测分析显示，一件衣服每洗一次就能产生多达1900根纤维丝[44]. 纤维类微塑料沉积可能来源于化纤类生产、加工、运输、使用中的粉尘或我们日常洗衣污水又回到环境中. 纤维类微塑料的大气输送能力应该和薄膜类微塑料相似. 1964年前，化纤类主要由棉、麻、毛、丝等天然纤维制成，合成纤维的材质比较少，所以环境中的纤维状微塑料相对偏少，沉积占比只有0.99%. 1964—1991年间纤维类微塑料占比增加很多，原因是随着纺织技术不断发展，逐渐引入了尼龙、聚酯和丙纶等合成纤维，这些合成纤维在制造和清洗过程中可以释放微塑料颗粒，特别是在洗涤过程中，纤维会脱落并进入废水，造成纤维状微塑料沉积占比上升至4.62%. 1991年以后纤维状微塑料的占比略微下降至3.82%，并不是纤维类塑料的用途和产量减少，而是环境保护政策减少了纤维类微塑料排放的缘故.
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S1柱状样大多数微塑料沉积呈黑褐色, 这是塑料在降解过程中光氧化损伤和生物残体附着共同作用的结果. 微塑料由于生物“压仓”作用，沉积速率比较快，但存在生物残片被误鉴定为微塑料的风险. 没有生物附着的白色和透明微塑料虽然误鉴定的几率低，但轻质的特性可以使其较长时间处在水体中，只有在特稳定的静水才会沉积下来，所以沉积年代跨度偏大. 相比之下，彩色微塑料不仅被误鉴定的几率很低，而且大多数颜料的密度大于微塑料的密度，使有色微塑料密度偏大更容易沉积下来[19]. 这样一来，彩色微塑料的溯源更有意义（图3）.
1964年前，S1柱状样彩色微塑料的沉积最多的色彩为蓝色占比为16.83%，其次是红色和灰色，占比分别为2.97%和1.98%，总体上看这一时期的塑料制品品种不丰富，色彩单调. 当然也不能排除微塑料降解过程中不断“掉色”的可能. 1964—1991年间，S1柱状样微塑料沉积的色彩变得很丰富，红色占比跃升到23.12%，蓝色占比下降为4.62%，绿色增加到2.38%，没有灰色. 表明这一时期的全球塑料制品品种齐全，色彩丰富. 1991年后，S1柱状样彩色微塑料的沉积红色占比继续攀升到28.03%，蓝色占比回升到8.92%. 没有检出绿色和灰色并不代表全球塑料制品的色彩丰富程度降低，只是透明类微塑料沉积的增加挤占了其他彩色微塑料的占比空间.
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S1柱状样微塑料沉积的粒度主要集中在
1000 µm以下，≤ 500 µm的微塑料沉积占了81.81%. 较细粒径的微塑料还可能通过风力长距离移动[45]，进一步说明了这些微塑料是大气输运的结果. 但不同年代层位的微塑料沉积有一定差别，越往下微塑料沉积的粒径就越细（图3）.1964年前，微塑料沉积< 500 μm粒径占了94.069%，其中< 300 μm粒径占了56.44%. 早期微塑料沉积粒径较细的原因有可能与早期塑料制品的产业结构有关，当时的塑料制品硬质塑料占比高但强度低，容易降解破碎成细小颗粒，粒径越细则越有利于大气的传输. 还有可能是微塑料沉积的时间较为久远，较大粒径的微塑料会继续降解破碎为细小的颗粒. 1964—1991年间，500 μm以上较大粒径的微塑料沉积占比上升达到22.54%；而< 300 μm微塑料沉积占比由1964年前的56.44%下降到32.37%. 最主要的原因是这一时期塑料工业的产业结构发生很大的变化，大量出现一些特殊的软质塑料（撕裂膜、编织袋、人造棉等），这些塑料制品分解破碎后呈现单轴延伸的形态，造成较大粒径微塑料沉积占比显著增加. 1991年后，500 μm以上较大粒径的微塑料沉积继续上升，占比达27.39%，< 300 μm占比继续降到26.75%，是各时期最低的. 较大粒径的微塑料沉积占比持续偏高的原因除了软质塑料的产量持续增长的原因外，塑料持续分解破碎的时间不足，也会带来微塑料沉积中粗粒径偏多，细粒径偏少的状况.
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保存在柱状样中的微塑料沉积不仅参与了地球的化学物质循环，所携带的人类活动信息更是一般泥沙等自然物质所不能比拟的，它具有地层演化识别所依赖的“标准化石”的某些特征，可以解读其独特的“人类世”烙印和痕迹. 图4显示S1柱状样微塑料沉积对人类经济活动尤其是对塑料工业历史变迁的响应.
图4显示1964年以前，S1柱状样微塑料沉积与世界塑料产量有非常好的正相关性，即沉积环境中的微塑料丰度随着世界塑料产量快速增长而迅速增加. 1964—1991年间，世界的塑料产量在1980年以前增长明显放缓，S1柱状样微塑料沉积丰度也同步放缓，响应一致. 1980年后世界的塑料产量又迅速增长，但1980年后的S1柱状样微塑料沉积丰度没有对应响应，而是表现为继续缓慢增长的态势. 原因是1980年以后世界范围内的废旧塑料的丢弃率、回收率和填埋率都发生了较大的改变，减少了向环境中排放废塑料数量，造成1980年后S1柱状样微塑料沉积丰度受到了一定程度的“抑制”. Geyer等[46]对历年世界塑料丢弃率、回收率和填埋率做了估算（图5），发现 1980年前，世界范围内塑料产品使用后丢弃率几乎达100%，而回收和填埋率几乎为0，1980年后丢弃率逐年降低、回收和填埋率逐年升高.
1991年后，世界塑料产量增速明显加快，但S1柱状样微塑料沉积丰度却呈现波动下降的趋势，究其原因：一是废旧塑料的丢弃率逐年降低、回收率和填埋率逐年升高的影响越来越显著（图5），二是90年代全球范围内废物排放标准的提高减少了进入环境中的废旧塑料总量. 三是2000年以来可降解的塑料广泛使用，减少了进入沉积中微塑料的数量. 所以，这一时期S1柱状样微塑料沉积的波动下降是全球环境的塑料污染状态得到逐步缓解成果，并不意味着微塑料沉积度与世界塑料产量的关联度下降. 仔细分析世界塑料产量在2007年以后的变化不难看出，世界塑料产量在2007年出现了峰值，2010年又出现了低谷，S1柱状样微塑料沉积丰度均给出了完全对应的响应.
分析中国塑料产业的发展历史（图4）. 1964年前，中国的塑料工业发展缓慢，产量很低；1964—1978年间，发展速度逐步加快；1978—1984年间中国塑料工业发展出现一个小高峰；1987—1991年间，出现一段低迷发展期；1991—2003年间，塑料产量又迅速拉升，远高于世界塑料产量的增速；2003—2010年间，再次出现低速发展期；2010年后又反弹上升[47]. 对中国塑料产量这种变化，S1柱状样微塑料沉积丰度没有可识别的响应. 进一步说明了S1柱状样微塑料沉积非“本土性”的特点，这里的微塑料沉积可能来源于大气环流.
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（1）微塑料沉积虽然可以像陆源碎屑一样被困在沉积速率较高的静水区或低流速区沉积下来，但不会是主要的沉积方式，更可能方式是类似海洋水柱中存在的“海洋雪”现象，通过淡水中的“海洋雪”裹胁着塑料碎屑沉积下来. 生物作用应该是微塑料沉积的主要方式，微塑料依赖于各类生物或生物残体附着或淤积在微塑料表面，通过“压舱”作用沉积下来；或者通过“动物摄食和排泄”作用沉积下来.
（2）微塑料沉积参与了地球的化学物质循环，并具有地层演化识别所依赖的“标准化石”的某些特征对全球塑料产量历史变迁有明确的响应，即沉积环境中的微塑料随着世界塑料产量快速增长而迅速增加. 但对中国塑料产量的历史变迁没有明确的响应.
（3）鸭绿江中游以上流域，人口稀少，经济活动弱, 来源于废旧塑料原位老化降解的微塑料沉积微乎其微. 微塑料主要来源于大气环流的输送和降水的汇集. 根据微塑料沉积丰度对全球塑料产量历史变化有明显的响应，但对中国塑料产量的历史变化无明显的响应判断，微塑料来源不是“本土性”的，可能是全球天气系统长距离运移的结果，可以用其分析全球环境的微塑料污染状态.
（4）通过对微塑料沉积的形态、颜色、粒径等信息的识别，1964年前的微塑料沉积粒径较小，色彩单一，薄膜和碎片类较多，反映的是当时全球塑料工业的产业水平；1964—1991年间的微塑料沉积粒径较大，色彩丰富，薄膜类和纤维类占比急速提升，展现了全球塑料产业结构的变化；1991年后微塑料沉积的色彩更丰富，中粒径偏多，薄膜类和纤维类占比明显减少，更多体现了全球环境保护的成果.
鸭绿江中游微塑料的沉积记录分析
Deposition records of microplastics in the middle reaches of the Yalu River
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摘要: 本研究借助于鸭绿江中游水丰水库水深40 m处的柱状样的测年结果，检测了相应年代沉积物中微塑料的丰度、形态、颜色和粒径. 分析表明鸭绿江中游的微塑料沉积过程主要依赖于生物残体附着的“压舱”作用、“动物摄食和排泄”作用和“海洋雪”的裹胁作用. 对微塑料沉积的形态、颜色、粒径等信息的溯源分析发现：1964年以前微塑料沉积迅速增长的时期，丰度范围为每10 g 含5—120个，平均值为每10 g 含72个，其微塑料沉积特征反映出当时全球塑料工业的产业水平；1964—1991年间微塑料沉积增长缓慢的时期，丰度范围为每10 g含 75—150个，平均值为每10 g含 124个，其微塑料沉积特征显露出全球塑料产业结构变化和塑料回收利用率逐年提高的信息；1991年以后是微塑料沉积逐渐下降的时期，丰度范围为每10 g 含80—160个，平均值为每10 g 含112个，其微塑料沉积特征则更多体现出在世界塑料总产攀升的背景下，全球塑料污染控制的成果. 微塑料的沉积历史对全球塑料产量历史变迁有明确的响应，但对中国塑料产量的历史变化响应很不明显，展现出这里的微塑料沉积不是“本土性”的，极有可能是全球天气系统长距离运移的结果，可以用其分析全球环境的塑料污染状态和治理效果.Abstract: This study utilizes the dating results of a columnar sample taken from 40 meters deep in the Shuifeng Reservoir in the middle reaches of the Yalu River to detect the abundance, shape, color, and particle size of microplastics in the sediments of corresponding periods. The analysis indicates that the sedimentation process of microplastics in the middle reaches of the Yalu River mainly relies on the “ballasting” effect of biological remains, the actions of “animal ingestion and excretion,” and the enveloping role of “marine snow.” The source tracing analysis of the sedimentation of microplastics, in terms of shapes, color, and particle size, reveals that during the period before 1964, when the sedimentation of microplastics rapidly increased, the abundance ranged 5—120 pcs·10 g−1, with an average of 72 pcs·10 g−1. This sedimentation characteristic of microplastics reflects the industrial level of the global plastic industry at that time. Between 1964 and 1991, a period of slow growth in microplastic sedimentation, the abundance ranged 75—150 pcs·10 g−1, with an average of 124 pcs·10 g−1, revealing information about the global plastic industry’s structural changes and the yearly increase in the plastic recycling rate. After 1991, a period of gradual decrease in microplastic sedimentation, the abundance ranged 80—160 pcs·10 g−1, with an average of 112 pcs·10 g−1, indicating the achievements in global plastic pollution control against the backdrop of the rising world total plastic production. The sedimentation history of microplastics has a clear response to the historical changes in global plastic production but shows a less significant response to the historical changes in China's plastic production. This suggests that the microplastic sedimentation here is not “local” in nature but is very likely the result of long-distance transport by the global weather system, making it a useful indicator for analyzing the global environmental status of plastic pollution and the effectiveness of its management.
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Key words:
- Yalu River /
- Shuifeng Reservoir /
- microplastics /
- sedimentation records.
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图 1 鸭绿江S1柱状样210Pb和137Cs垂向放射性活度曲线
Figure 1. Vertical radioactivity activity curves of 210Pb and 137Cs in Yalu River S1 column sample
图 2 S1柱状样丰度和沉积物粒度垂向分布图
Figure 2. Vertical distribution of abundance and sediment grain size in the S1 columnar sample
图 3 S1柱状样形态、颜色和粒径垂向分布图
Figure 3. Vertical distribution of shape, color, and particle size in the S1 columnar sample
图 4 S1柱状样微塑料丰度与世界及中国塑料制品产量对比图
Figure 4. Comparison of microplastic abundance in the S1 columnar sample with global and Chinese plastic product production
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