抗生素是一类由微生物的代谢产生或人工合成的化学物质,其主要用途是干扰其他种类微生物生长(抑菌作用)或将它们杀死(杀菌作用)。抗生素对动物健康十分有益,除了能够预防和治疗疾病,还能够促进动物生长发育,在促进畜牧业发展,改善人民生活水平方面起着重要作用。随着抗生素的广泛应用,其所带来的环境问题也逐渐突显。兽用抗生素与医用抗生素的使用,以及抗生素生产企业的排污是环境中抗生素的3种主要来源。据统计,兽用抗生素的消耗量已高于医用,大约占抗生素总使用量的52%[1]。中国在2018年共消费29 774.09 t兽药抗生素,占比最大的4类依次是四环素类、β-内酰胺类、大环内酯类和酰胺醇类,分别占45.90%、10.87%、9.72%和7.13%[2]。抗生素不能完全被有机体吸收,约30%～90%的抗生素以原药或者代谢物形式随动物的排泄物进入土壤、水体等环境介质[3-4],造成环境中耐药菌的积累,严重威胁着人类健康。大量证据表明土壤中残留的抗生素还会从多个方面影响微生物群落结构和功能,进而影响土壤的元素转化与循环[5-7]。
氮是所有生物的重要组成元素,但是自然界的最大氮库——大气中的氮却不能直接被生物所利用,大部分生物依赖环境中可利用的氮素,如铵盐和硝酸盐来满足生长发育。这些可利用的氮是由微生物驱动的氮转化过程产生,主要包括生物固氮、硝化作用和反硝化作用等[8]。抗生素对土壤微生物群落结构和功能的影响会干扰微生物驱动的氮转化过程。本文综述了土壤中抗生素对氮转化的影响,以期为全面评估抗生素残留的生态效应提供参考。
1 抗生素对土壤氮转化的影响(Effects of antibiotic on soil nitrogen transformations)
抗生素类兽药或饲料添加剂进入家畜体内后,多数未代谢的抗生素会通过家畜的排泄物大量进入土壤环境。在农田生态系统中,抗生素主要通过粪肥进入土壤;在草地生态系统中,土壤环境中的抗生素主要来源于放牧家畜的粪便和尿液。抗生素在土壤环境中的残留会影响土壤微生物,进而影响受微生物驱动的氮转化过程,其中研究最多的是对生物固氮作用、硝化作用和反硝化作用的影响(表1)[9]。此外,温室气体N2O由于其较强的增温潜势和对臭氧层的破坏也备受研究人员关注。
表1 抗生素对土壤氮转化过程的影响
Table 1 List of observed effects of antibiotic on soil nitrogen transformation
氮转化过程Nitrogen transformation抗生素类别Class of antibiotics抗生素Antibiotic浓度/(mg·kg-1)Concentration/(mg·kg-1)影响Effect参考文献Reference生物固氮Biological nitrogen fixation四环素类 Tetracyclines土霉素Chlortetracycline23先促进后抑制 Increase first then inhibition[20]2, 200促进Increase[17]氟喹诺酮类 Fluoroquinolones恩诺沙星Enrofloxacin0.00001～0.05抑制Inhibition[19]23先促进后抑制Increase first then inhibition[20]磺胺类Sulfonamides磺胺二甲嘧啶Sulfamethazine23先促进后抑制 Increase first then inhibition[20]硝化作用Nitrification四环素类Tetracyclines土霉素Chlortetracycline0.1～1抑制Inhibition[31]氟喹诺酮类Fluoroquinolones环丙沙星Ciprofloxacin1～50抑制 Inhibition (>5 mg·kg-1) 促进 Increase (1 mg·kg-1)[33]双氟沙星Difloxacin0.007～0.012无影响No effect[29]10抑制 Inhibition[30]氟罗沙星Floroxacin1～200促进 Increase (1 mg·kg-1) 抑制 Inhibition (>100 mg·kg-1)[32]磺胺类Sulfonamides磺胺嘧啶Sulfadiazine100抑制Inhibition[25]4抑制 Inhibition[26]磺胺二甲氧嘧啶Sulfadimethoxine0.2抑制 Inhibition[27]反硝化作用Denitrification大环内酯类Macrolides庆大霉素Gentamicin0.000001～0.00001抑制Inhibition[41]0.0001～0.001促进 Increase[41]氟喹诺酮类 Fluoroquinolones环丙沙星Ciprofloxacin0.001～1.0无影响No effect[40]双氟沙星Difloxacin0.007～0.012无影响No effect[29]10抑制 Inhibition[30]磺胺类Sulfonamides磺胺嘧啶Sulfadiazine0.000001～0.0001促进 Increase[41]0.001抑制 Inhibition[41]4无影响 No effect[26]磺胺甲恶唑Sulfamethoxazole0.00001抑制 Inhibition[41]0.001, 0.000001促进 Increase[41]0.001～1.0抑制 Inhibition[40]
1.1 抗生素对生物固氮的影响
生物固氮作用是固氮微生物通过固氮酶将空气中的氮气还原为铵和其他含氮化合物的过程[10-14]。豆科植物与根瘤菌互作是农业系统中最重要的固氮过程,固氮量占到生物固氮总量的60%以上[15]。
在土壤生态系统中,一般同时存在多种抗生素,不同抗生素对固氮作用的影响效果不一致。Revellin等[16]在一项长达14年的研究中,研究了多种抗生素对固氮作用的联合效用,结果表明每年施用浓度范围为0.1～10 mg·kg-1泰勒菌素、磺胺二甲嘧啶和金霉素的混合物至土壤中,改变了大豆的共生固氮根瘤根际菌群结构。Ostermann等[17]研究了抗生素对苜蓿共生固氮的影响,结果表明2 mg·kg-1和200 mg·kg-1的土霉素可以促进共生固氮,促进率分别为20.1%和20.8%,200 mg·kg-1土霉素和磺胺二甲嘧啶混合物的促进效率为12.4%。根瘤菌对不同种类抗生素的敏感性存在差异,Abera等[18]研究发现,大豆和蚕豆的根瘤菌菌株FB-1018、FB-1035和MAR-1435对阿莫西林、氨苄青霉素和氯唑西林都具有抗性,而菌株SB-12只对氨苄青霉素和氯唑西林有抗性。但是马驿和陈杖榴[19]的研究发现,添加浓度范围为0.01～50 μg·kg-1恩诺沙星后固氮酶nifH基因的丰度减少,且恩诺沙星浓度越大固氮酶减少量越多。此外,由于恩诺沙星在环境中降解缓慢,会导致土壤固氮能力难以恢复。不同培养时间下抗生素对nifH基因的差异可能与高毒性代谢产物的累积有一定关系。杨莉莉[20]经土壤培养试验发现,磺胺二甲嘧啶、恩诺沙星、土霉素在23 mg·kg-1浓度下对nifH基因表现为先促进后抑制。试验初期,抗生素刺激了固氮微生物的生长,加快了氮循环速率;然而,随着培养实验的进行抗生素分解产生的代谢物会积累毒素,例如,土霉素的自然分解作用非常强烈,会产生毒性更大的代谢产物——差向土霉素[21]。总而言之,土壤中的抗生素对固氮作用的干扰受抗生素浓度、抗生素类型以及暴露时间等因素的影响,规律不明确。
1.2 抗生素对土壤硝化作用的影响
硝化作用主要包括2步反应,第一步称为亚硝化或氨氧化,第二步称为硝化或亚硝酸氧化,反应主要由氨氧化细菌(ammonia-oxidizing bacteria, AOB)和硝化细菌(nitrifying bacteria, NB)驱动,参与反应的酶主要有氨单加氧酶(ammonia monooxygenase, AMO)、羟胺氧化还原酶(hydroxylamine oxidoreductase, HAO)等[8]。编码AMO的基因主要有amoA、amoB、amoC,而编码HAO的基因主要是hao。除了参与反应的细菌,相关的真菌和古菌也能够驱动硝化作用[22-24]。根据土壤中抗生素残留的浓度不同,其对硝化作用的影响也不尽相同(表1)。
由于抗生素对细菌的抑制作用,大多数试验浓度下抗生素会抑制由细菌驱动的土壤硝化作用。例如当土壤中磺胺嘧啶浓度在4 mg·kg-1和100 mg·kg-1时够抑制硝化作用[25-26],磺胺二甲氧嘧啶浓度为200 μg·kg-1时亦能抑制硝化作用[27]。磺胺嘧啶对硝化作用的抑制与其对AOB的抑制有关,研究发现磺胺嘧啶只对土壤AOB有抑制作用,对氨氧化古菌(ammonia-oxidizing archaea, AOA)则没有影响,而且不只是磺胺嘧啶,针对四环素的研究也有类似结论[28]。但是土壤环境中残留的抗生素对硝化作用的影响效果不是一成不变的,会随抗生素浓度的变化而发生改变。例如,土壤中双氟沙星浓度为7～12 μg·kg-1时对硝化作用没有影响[29];但土壤中双氟沙星浓度为10 mg·kg-1时,硝化作用受到抑制[30]。土壤中的土霉素无论是0.1 mg·kg-1还是1 mg·kg-1,在处理14 d后,均能够抑制土壤硝化作用;但随着处理时间的延长,抑制效果逐渐消退,而且土霉素不但能抑制AOB-amoA基因丰度,也能抑制AOA-amoA基因的丰度[31]。
此外,大量研究发现,抗生素对硝化作用的影响具有“低促高抑”的特征。Yang等[32]的研究表明,当诺氟沙星浓度为1 mg·kg-1时能够促进硝化作用,但当浓度>100 mg·kg-1时其对硝化作用有抑制作用。Cui等[33]的研究发现了类似的规律,低浓度(1 mg·kg-1)和高浓度(>5 mg·kg-1)的环丙沙星分别提升和抑制了硝化速率。这里的低浓度和高浓度在不同的研究中具有不同的阈值,Trifonova等[34]研究了泰乐菌素和土霉素混合物对土壤在50～100 mg·kg-1时增强了硝化过程;但浓度范围为150～700 mg·kg-1时土壤硝化作用被抑制。低浓度抗生素对硝化作用的促进,可能源自土壤微生物种群的冗余,真菌和古菌在细菌被抗生素抑制后,能够替代甚至超越细菌的功能,土壤微生物种群的冗余是土壤生态系统自我保护的一种机制[25]。与此同时,Langbehn等[35]的研究表明,虽然抗生素对AOB的影响是线性的,但是其对NB的非线性影响也许是解释“低促高抑”现象的原因。总的来说,土壤中的抗生素在试验浓度下能够抑制硝化作用,但抑制效果不是一成不变的,随着土壤中抗生素浓度的变化存在“低促高抑”现象。
1.3 抗生素对土壤反硝化作用的影响
反硝化作用是由相关细菌、真菌和古菌等反硝化微生物驱动的[36],其主要过程是将
还原为N2,主要中间产物有
参与反应的酶主要有硝酸还原酶、亚硝酸还原酶、一氧化氮还原酶和氧化亚氮还原酶[37]。抗生素对反硝化作用的影响很大程度上取决于抗生素的类型、残留时间及残留浓度(表1)。
由于土壤中nirK/S型和nosZ型反硝化基因对抗生素的复杂响应,抗生素对反硝化作用的影响规律并不明确[38-39]。Conkle和White等[40]的研究表明,环丙沙星在湿地土壤中的浓度范围0.001～1 mg·kg-1时,其对反硝化作用没有影响,但磺胺甲恶唑在该浓度下能够抑制反硝化作用。Rosendahl等[29]的研究表明,土壤中双氟沙星浓度为7～12 μg·kg-1时对反硝化作用没有影响,Kotzerke等[30]的研究则表明,双氟沙星在10 mg·kg-1浓度下会抑制反硝化作用。DeVries等[41]研究了不同剂量的庆大霉素、磺胺甲恶唑和磺胺嘧啶对反硝化作用的影响,研究初期3种抗生素对反硝化作用的影响规律各不相同(表1)。当多种抗生素的剂量超过500 μg·kg-1时,反硝化作用会受到抑制;但当土壤暴露在<1 μg·kg-1浓度的抗生素下时,反硝化作用会被激发。Radl等[26]的研究表明,当磺胺嘧啶度为4 mg·kg-1时其对反硝化作用没有影响。抗生素对反硝化作用的影响可能与其会干扰反硝化过程中相关酶的活性有关,Roose-Amsaleg等[39]的研究表明,随着四环素、氧氟沙星、磺胺甲恶唑和泰乐菌素浓度的增加,氧化亚氮还原酶NosZⅡ基因也会增加。总之,目前抗生素对土壤反硝化作用的影响缺乏较为一致的规律。
1.4 抗生素对氧化亚氮排放的影响
氧化亚氮(N2O)是硝化和反硝化作用的次要产物,也是一种的温室气体,可以减少平流层臭氧,其增温潜势是CO2的300倍[42],因此环境中的N2O含量具有重要意义。
抗生素对N2O排放的影响具有显著的剂量效应,但大量研究表明,在环境浓度下,抗生素会促进N2O的排放。Chen等[43]研究表明,4 μg·kg-1磺胺甲恶唑使N2O排放增加17.1%。Hou等[44]的研究表明,磺胺二甲嘧啶在0.05～100 μg·kg-1的浓度下增加N2O的排放,增加量为300%。DeVries等[41]提出了类似的结论,在1～1 000 ng·kg-1磺胺甲恶唑改良的土壤中N2O通量增加了3倍。Omirou等[28]研究了0.1～2 mg·kg-1四环素对N2O排放的影响,发现只有低浓度能够增加N2O排放,其他浓度对N2O排放没有影响。Lin等[45]的研究则发现恩诺沙星能够引起土壤N2O排放量增加,主要原因是恩诺沙星抑制了以芽单胞菌门(Gemmatimonadetes)为代表的携带NosZⅡ基因的细菌,研究还表明种植蔬菜可以抵消这种增量。Shan等[46]研究了0.6～6 000 μg·kg-1四环素和磺胺二甲嘧啶对N2O排放的影响,结果表明无论是单独添加还是混合添加,抗生素都能显著促进N2O排放,促进率分别为33.1%～83.0%、16.9%～63.2%和56.3%～153.6%。研究还发现,抗生素对N2O还原过程nosZ基因的抑制率为33.0%～93.9%,但对N2O生成过程narG和nisS基因的抑制率分别为7.2%～87.6%和18.2%～64.2%。也就是说,抗生素对N2O排放的刺激,可能是由于其对控制N2O产生和还原过程基因的不平衡影响。但也有研究表明抗生素能够抑制N2O排放。Wu等[47]的研究发现,磺胺二甲嘧啶在1 mg·kg-1和100 mg·kg-1浓度下都会抑制土壤N2O的排放,抑制原因是土壤细菌和nirK反硝化基因丰度显著降低。总体上看,土壤抗生素在环境浓度下会促进N2O排放,但也有促进的情况存在。
1.5 抗生素影响土壤氮转化的机理分析
抗生素在土壤中差异性地抑制土壤微生物的生长,从而影响土壤微生物群落组成以及微生物介导的土壤过程,导致土壤生态功能被改变[25, 48-49]。不同抗生素抑制微生物生长的机理不同,例如大环内酯类、四环素类抗生素能够阻止蛋白质合成[50],使细菌不能合成营养物质;氟喹诺酮类和磺胺类抗生素能够阻止DNA的合成[51],从而改变细菌的内部代谢。
抗生素除了能够抑制微生物生长外,不同浓度抗生素还能影响土壤微生物群落的结构和功能,且许多研究表明这种影响具有显著的剂量效应,存在“低促高抑”现象。首先,抗生素会改变土壤微生物的生物量。Chen等[52]发现,1 mg·kg-1和15 mg·kg-1土霉素处理土壤7周后,细菌和真菌磷脂脂肪(PLFAs)生物量显著增加,但在200 mg·kg-1处理的情况下显著降低,可见,从低浓度到高浓度的土霉素对土壤细菌和真菌生物量的影响表现为先促进后抑制。Westergaard等[53]的研究发现,2 mg·kg-1泰乐菌素能够影响土壤中的细菌和真菌群落,且处理第2周影响最为强烈,表现为细菌和真菌的生物量达到最大,之后逐渐减少恢复至初始水平。有意思的是,作者还调查了泰乐菌素在土壤当中的降解情况,从第2周开始完全检测不到泰乐菌素,这说明处理初期微生物对2 mg·kg-1的泰乐菌素不敏感,但随着泰乐菌素的降解,其浓度降低,微生物的响应也开始变强烈。王冉等[54]的研究表明,土壤中的磺胺二甲嘧啶浓度为1 mg·kg-1时,土壤中的细菌和真菌数量明显减少,随着试验时间延长,抑制作用会逐渐降低。然而并不是所有的研究结果都具有“低促高抑”特征。陈敏杰等[55]用0～160 mg·kg-1浓度范围的四环素和土霉素处理土壤,结果表明在该浓度的四环素和土霉素作用下,土壤细菌和真菌数量显著降低。
其次,抗生素会改变土壤微生物的群落结构和功能。Unger等[56]发现土壤中的土霉素(5～200 mg·kg-1)会对微生物群落产生短期影响(35 d)。Girardi等[57]的研究表明,环丙沙星能够影响土壤的微生物群落,且其影响效果在试验浓度范围(2～20 mg·kg-1)内没有显著区别,说明研究中的最低浓度2 mg·kg-1可能不是自然状态下环丙沙星对微生物群落起作用的最低浓度。恩诺沙星对土壤微生物群落的影响也存在“低促高抑”现象,当土壤中恩诺沙星浓度为0.01～0.1 μg·kg-1时能够刺激微生物群落的活性,增强土壤的呼吸作用,但是当浓度为1 μg·kg-1时微生物的群落活性会受到抑制[58]。刘锋等 [59]的研究表明,泰乐菌素可以抑制土壤呼吸作用,最大抑制率可达38.08%,但是抑制效果会随着试验时间的变化而变化,70 mg·kg-1的泰乐菌素在0～4 d时会抑制土壤呼吸作用;但在4～12 d时对土壤呼吸有显著促进作用,这可能是由于随着时间的推移,高浓度的泰乐菌素逐渐降解为低浓度,导致其作用效果也从抑制变为促进。Ding等[60]通过对土壤16S rRNA基因片段的测序,发现重复施用掺有2种浓度磺胺嘧啶的粪肥会导致土壤微生物群落组成发生显著变化。
综上所述,抗生素可能会通过抑制微生物生长,改变土壤微生物的生物量、群落结构及功能,来改变土壤的氮素转化,且这些变化会随着时间和抗生素浓度的改变而发生变化[61],具有明显的剂量效应,这可能是导致抗生素对固氮和反硝化作用影响规律不明确的原因。变化在一定程度上存在“低促高抑”现象,即土壤中抗生素浓度低时会促进微生物活动,而当浓度高时会抑制微生物活动,这与前文所述的抗生素对硝化作用的影响结果一致。
2 讨论(Discussion)
大量研究证明,抗生素对生物固氮、硝化作用和反硝化作用的影响是非线性的,具有强烈的剂量效应。造成这种现象的原因首先可能是因为抗生素在不同环境条件下具有不同的半衰期,而半衰期又会影响其残留的时间和浓度[62],微生物对不同浓度的抗生素具有不同的响应[53],环境的pH、水分含量等都会影响抗生素残留的时间和浓度。其次,试验周期的长短也可能对实验结果造成影响,文献报道的试验周期涵盖几小时[63-64]、几天[65-66]、几周[29, 67]到几个月[68-69]等不同长度,不同的试验周期得到不同的结果可能和抗生素的降解速率有关。试验周期产生的影响其本质也是由于抗生素降解导致的浓度不同而造成的。最后,环境中的重金属也可能是抗生素影响硝化和反硝化作用的重要因素之一,例如四环素类抗生素中存在的羧基和羰基类官能团,能够与二价铜离子紧密结合[70-71],研究表明四环素和二价铜离子一起添加的处理的比只添加四环素的处理对硝化作用的抑制效果要弱[72]。同样的,四环素和二价铜离子的结合对反硝化的影响效果也小于单独添加这2种物质[73]。
毒物兴奋效应(hormesis)也许是解释抗生素影响氮循环的一种假说。毒物在低浓度阈值范围内会刺激微生物,但在高浓度阈值范围内会抑制微生物(图1)[74],抗生素对氮循环的影响在某种程度上符合毒物兴奋效应假说,即在低浓度下抗生素会促进土壤氮转化,而在高浓度下会抑制土壤氮转化。这里抗生素的低浓度和高浓度在不同的环境条件下具有不同的阈值,例如1 ng·kg-1磺胺甲恶唑在美国特拉华州一沿海农场的土壤中能够促进反硝化作用,但路易斯安那州一湿地土壤中却能抑制反硝化作用[40, 44]。毒物兴奋效应的现象已经被大量记录[75-76],但具体机制还需要进一步研究,通过细胞应激对各种适应性反应的过度补偿是一种可能的机制[77]。
图1 毒物兴奋效应示意图
Fig. 1 Hypothetical hormetic dose-response relationship
本文分别论述了抗生素对土壤固氮作用、硝化和反硝化作用的影响,但抗生素对氮转化各个过程的影响并不是独立的,而是会通过影响氮转化相关的微生物功能群来影响土壤氮转化。例如,Ollivier等[78]的研究发现,磺胺嘧啶不但能够降低AOA和AOB的丰度影响硝化作用,还能减少nirK、nirS、nosZ 3个参与反硝化作用基因的拷贝数。Wang等[79]证明,土壤中的氟苯尼考能够改变氮循环相关微生物群落的多种功能基因,从而改变硝酸还原酶、亚硝酸还原酶、一氧化氮还原酶、氧化亚氮还原酶的表达。Zheng等[80]研究发现,磺胺甲恶唑不但能够影响AOB还能显著影响厌氧氨氧化菌(anaerobic ammonium oxidation, Anammox)。
3 总结与展望(Summary and prospect )
土壤中的抗生素对氮转化过程的干扰,受其浓度、类型以及暴露时间等因素的影响,对固氮作用和反硝化作用的影响规律不明确。抗生素在多数试验浓度下能够抑制硝化作用,但是随着抗生素浓度的变化抑制效果发生改变,并具有“低促高抑”特征。在较低的环境浓度下抗生素通常能够促进N2O排放。
抗生素对土壤氮转化过程的影响能够对植物的生长和粮食安全产生威胁,而且土壤作为温室气体N2O的主要来源,抗生素对氮转化过程的影响还可能导致不同的N2O排放,从而对生态环境产生深远影响。本文综述了抗生素对固氮、硝化和反硝化等氮转化过程的影响,发现浓度是影响效果的关键。因此未来的研究应加强以下几个方面。
(1)由于抗生素的降解,土壤中存在许多浓度在ng·kg-1数量级以下的抗生素,低浓度才是抗生素在环境中存在的普遍状况,但是目前针对环境中低浓度抗生素对氮循环的影响研究不足。根据毒物兴奋效应假说,低浓度的抗生素会刺激微生物,因此在评估抗生素对氮转化的影响时,需要考虑更广泛的浓度范围。
(2)在目前研究中,抗生素处理大多只添加一次,且试验过程中缺乏对抗生素降解过程的记录。随着试验进行抗生素降解可能改变其对氮循环的影响效果,因此,为了更精确地评估抗生素对氮转化的影响需要同时考虑抗生素的降解。
(3)抗生素在不同土壤环境中对氮转化有不同的影响效果,由剂量效应导致的非线性影响对准确评估抗生素对氮转化的影响提出挑战。因此,分析其产生的原因和机制,用以建立抗生素对氮转化影响的预测模型,对全面评估土壤抗生素残留对生态环境的影响具有重要意义。
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