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影响生态环境质量的常规空气污染物主要包括：一氧化碳 (CO) 、臭氧 (O3) 、细颗粒物 (PM10)、可吸入颗粒物 (PM2.5) 、二氧化氮 (NO2) 和二氧化硫 (SO2) 。为监测污染排放状况，我国在2012年发布《环境空气质量标准》 (GB3095-2012) (以下简称“新标准”) ，并实施《环境空气质量指数 (AQI) 技术规定 (试行) 》 (HJ633-2012) (以下简称“新评价体系”) [1]。污染物质量浓度不仅可指示区域污染排放情况，还可反映区域的空气质量状况。当前国内外学者对空气污染物的研究主要集中在成分组成分析[2-3]、时空演变格局[4-6]、健康风险评估[7-8]、影响因子研究[9-10]、预测模型研究[11-12]等方面。严重的大气污染不仅降低大气能见度和影响局部地区的气候，还会引发各种疾病，危害人群健康[7-8]。探索空气污染物的时空分布特征和影响机制可以准确掌握污染物变化规律，有利于有效控制污染物排放和改善大气环境，从而减少对人类的危害。
2013年以来，我国各地的PM10、PM2.5、SO2、NO2、CO等空气污染物质量浓度显著下降，O3质量浓度则逐年上升，在空间上具有明显的异质性。O3高质量浓度区集中在中东部地区，东部沿海和西部人烟稀少地区的污染物质量浓度较低[4-6]。区域空气污染物质量浓度受自然环境因素和社会经济因素的共同影响[9-10,13-16]，人类生产生活导致的污染物排放是空气污染物的重要来源之一，其中交通流量、人口密度、化石燃料等与污染物质量浓度呈正相关关系[14-15]。在人为因素和污染物排放特征相对稳定下，气象条件占主导地位，风速、气压、降水量和相对湿度等对空气污染物质量浓度有显著影响，其中强降水和风速可以净化空气和稀释污染物[17-18]。各污染物间也会相互影响、转化，促使其他污染物质量浓度升高或者减少[19-20]。有部分学者利用社会和气象影响因子来建立预测污染物质量浓度的模型[11-12]，了解污染物变化趋势。因此，掌握区域污染物质量浓度变化特征、准确了解影响污染物质量浓度的因子，是准确估算污染物质量浓度的前提，也是有效防控防治污染物质量浓度的必要条件。
2017年，创建粤港澳大湾区 (以下简称“大湾区”) 已被提升至国家战略层面。近年来，大湾区经济水平不断提高，但生态环境质量与世界其他湾区相比仍存在一定差距[21-22]。提升生态环境质量是大湾区协同发展的紧要任务，也是“双碳”政策下的现实追求。目前，对京津冀[6]、长江三角洲[13,23]地区空气污染物的研究颇多，仅有少量学者对大湾区部分污染物或部分城市的短期历史数据进行了整理归纳[24-25]，而对大湾区提出以来的各种污染物时空分布及影响因素的精细化研究相对有限。
本研究利用2015—2021年大湾区空气质量地面监测数据，分析各个空气污染物的年、月、季节的时序变化特征及空间分布特征，定量分析污染物空间变化趋势，并基于灰色关联分析法确定气象因素、社会经济因素对该区域空气污染物的相关关系，旨在摸清大湾区空气污染物时空演变特征和影响因素，以期为环保部门在大气污染防治、环保策略制定等方面提供可行依据，也为大湾区世界级城市群的建设提供参考。
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大湾区是由广东省的广州、深圳两个副省级市和珠海、佛山、东莞、中山、江门、惠州、肇庆7个地级市及2个特别行政区 (香港特别行政区、澳门特别行政区) 组成的城市群 (图1) 。以下将珠江三角洲的9个城市简称为“珠三角9市”。大湾区三面环山，一面沿海，海岸带长达1 479 km，海拔为-139~1 589 m。大湾区属热带、亚热带气候，年均气温在21~23 ℃，年日照时数为2 000 h，四季分布均匀，年降水量在1 500 mm以上，雨季集中在4—9月，全年温热湿润，受季风气候影响，冬季盛行偏北风，天气干燥，夏季盛行偏南风，湿润多雨。
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珠三角9市57个国控站的CO、NO2、PM2.5、PM10、SO2、O3污染物逐小时数据来自中国环境监测总站。香港特别行政区3个站点逐小时数据来自特区环境保护署。澳门特别行政区逐月的数据则是来自广东省生态环境厅发布的粤港澳珠三角区域空气监测网络监测结果报告。数据时间跨度均为2015年1月1日—2021年12月31日。根据气候统计法将大湾区季节划分：3—5月为春季，6—8月为夏季，9—11月为秋季，12月至次年2月为冬季。
气象数据来源于欧洲中期天气预报中心再分析数据集 (ECMWF，European Centre for Medium-Range Weather Forecasts) 。空间分辨率为0.25°×0.25°，时间分辨率为逐月，数据日期与空气质量数据一致。选取的气象数据主要有气温、相对湿度、风速、总降水量和日照时数。社会经济因素来源于中国统计年鉴，根据文献[15,24]，选择人口密度、GDP总值、GDP增速、人均GDP、工业生产总值、第二产业增长率、能源消耗总量和工业电力消耗量、机动车数量、环境治理资金等因素。
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1) Kriging插值法。克里金插值法是基于变异函数理论和结构分析，根据空间上已知若干离散点的观测值，来估计空间上任意一点的属性值[26]。对研究区域各污染物站点质量浓度数据进行Kriging插值，分析污染物空间分布状况。
2) Spearman秩系数法。Spearman秩系数相关法是常用于评价各项污染物随时间变化规律，对各项污染物变化趋势做定量分析，也可以评估变量之间的相关性[24]。利用Spearman秩相关法定量分析污染物空间变化趋势，并分析各污染物与气象因素、社会经济因素的相关关系。
3) 灰色关联分析法。灰色关联分析法即根据参考数列与比较数列的变化曲线的相似程度来判断各因素之间的关联程度[27]。利用灰色关联分析法确定社会经济因素对珠港澳三地空气污染物的关联度。
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将研究区域分为珠三角9市、香港特别行政区、澳门特别行政区，以及整个大湾区4个研究子区，重点分析相关区域内6个污染物质量浓度的时间变化特征。表1是常规环境空气污染物质量浓度限值[1]。
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图2和表2分别为2015—2021年珠港澳3个研究子区内各污染物年均质量浓度变化特征图和变化幅度。2015—2021年大湾区CO、PM2.5、NO2、PM10和SO2质量浓度年均值分别为 (0.68±0.09) mg·m−3、 (23.38±5.815) μg·m−3、 (33.45±5.36) μg·m−3、 (40.32±8.99) μg·m−3和 (6.61±2.31) μg·m−3，其中PM2.5、NO2和PM10低于新标准二级限值，SO2低于新标准一级限值[1]，且呈下降趋势，降幅分别为23.67%、39.48%、27.02%、33.70%和41.21%。这说明大湾区环境污染程度降低，空气质量逐渐提高。O3质量浓度年均值为 (51.67±3.67) μg·m−3，呈上升趋势，升幅为14.54%，造成大湾区O3质量浓度升高的原因是副热带高气压带和台风外围的大气环流形式、稳定大气层、风速较小等不利气象条件和O3前体物高排放等人为排放因素的共同影响[28-32]。受疫情的影响，工业生产、交通排放污染物减少，大湾区2020年O3质量浓度较2019年同期下降7.53%，一次污染源为主的CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2分别下降7.61%、15.20%、19.48%、22.08%、15.05%。
珠三角9市CO、PM2.5、PM10和SO2质量浓度高于整个大湾区，但仍低于新标准二级限值[1]，其变化趋势与整个大湾区一致，2015—2021年降幅分别为31.89%、38.32%、23.92%和39.91%。NO2质量浓度低于整个大湾区，为下降趋势，降幅为19.17%。O3质量浓度低于整个大湾区，变化趋势与整个大湾区一致，升幅为13.52%。
香港特别行政区的PM2.5、O3、PM10质量浓度低于整个大湾区的平均值。PM2.5、PM10均为下降趋势，降幅分别为36.26%、30.92%；O3为上升趋势，升幅为22.25%；CO、SO2质量浓度与整个大湾区平均浓度相当，变化趋势与整个大湾区一致，降幅分别为24.68%、37.83%；NO2质量浓度高于整个大湾区的平均值，变化趋势与大湾区一致，降幅为24.64%，2020年质量浓度降为37.60μg·m−3，低于新标准一级限值。这可能与香港特别行政区政府在2019年开始应用行车隧道空气净化系统有关[30]。
澳门特别行政区的CO、PM2.5、NO2、SO2质量浓度均低于整个大湾区的平均值，变化趋势与整个大湾区一致，降幅分别为22.64%、44.77%、38.86%、46.39%。PM10质量浓度与整个大湾区平均浓度相当，降幅为47.01%；O3质量浓度高于整个大湾区，2015—2021年升幅为9.61%，为48.42~65.08μg·m−3。尤其是2019年，O3年均质量浓度达最高，是澳门特别行政区O3污染最严重的一年，区域排放、大气环流是O3主要来源，而移动源、面源和植物源是主要内源[28,33]。
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图3是珠港澳3个研究子区内各污染物月度、季度质量浓度变化特征图。整个大湾区CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度月均值变化趋势呈“U”型。其中，6—7月为谷值，最低质量浓度分别为0.53 mg·m−3、21.55 μg·m−3、21.87 μg·m−3、10.60 μg·m−3和5.08μg·m−3；12月至次年1月为峰值，最高质量浓度分别为0.89 mg·m−3、48.96 μg·m−3、61.75 μg·m−3、36.71 μg·m−3和9.27 μg·m−3。冬季最高、春秋季次之、夏季最低，与文献[31,34]的研究结果一致。分析其原因可能有：夏季以东南风为主导，日降雨量大，扩散条件适宜，CO、PM2.5、NO2、PM10和SO2与温度、风速和日照时数呈负相关，高温会促进污染物的氧化速率加快；大风天气有利于扩散污染物，从而降低污染物质量浓度[31]；冬季低温、小雨量等不利气象条件对PM2.5等颗粒物的冲刷和扩散作用不明显，并且低温使汽车燃油燃烧不充分、生物质燃烧，导致污染物的排放量增加；受西伯利亚高压和北半球地转偏向力的影响，易受内陆污染物的影响，也会导致大湾区冬季污染物质量浓度升高[35-36]。
O3月均质量浓度在大湾区表现为不规则“M”型，4、7、10月为拐点，污染最严重出现在10月，为74.68 μg·m−3。这与文献[28-32]的研究结果一致。秋季副热带高压、冷高压出海、均压强等系统是引起整个大湾区秋季O3污染的典型天气模式，区域输送、移动源、面源、排放源等都会使O3质量浓度升高。珠三角9市、香港特别行政区和澳门特别行政区三地各污染物月均质量浓度变化趋势与大湾区一致，CO、PM2.5、NO2、PM10和SO2月均质量浓度表现为“U”型，O3为“M”型。其中，澳门特别行政区CO、PM2.5和PM10质量浓度在6月份为全域最低，分别为0.45 mg·m−3、5.83 μg·m−3、17.33 μg·m−3；澳门特别行政区NO2、SO2质量浓度在7月份为全域最低，分别为12.00、2.00μg·m−3；香港特别行政区O3质量浓度在7月份为全域最低，为33.63μg·m−3。
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图4是整个大湾区各污染物日均质量浓度的变化特征图。结合图4和表1发现，2015—2021年CO、NO2、O3、PM10、PM2.5和SO2的日平均质量浓度分别为0.42~1.78 mg·m−3、7.18~93.46 μg·m−3、7.25~151.03 μg·m−3、5.81~157.83 μg·m−3、2.96~113.86 μg·m−3和4.71~24.04 μg·m−3，日平均质量浓度一级达标率分别为100%、99.65%、98.39%、63.17%、72.12%、100%，二级达标率分别为100%、99.65%、1.61%、36.79%、26.50%和100%，达标率较高。这表明近几年大湾区空气质量较优。
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利用地理信息系统软件Arcgis 10.2对2015—2021年整个大湾区每个站点的空气污染物年均质量浓度进行克里金插值，然后对每个污染物插值结果进行7年的平均，绘制大湾区各污染物质量浓度的空间分布图 (图5) ，克里金差值精度见表3。
CO、NO2、O3、PM10、PM2.5和SO2误差较小，说明可利用克里金插值法进行空间分析。图5表明，各污染物质量浓度分布存在显著的空间差异性。CO质量浓度呈现由“西北-东南”逐渐递减分布 (图5 (a) ) ，肇庆西部最高，肇庆地区是珠三角地区的重工业区，工业生产和化石燃烧会排放大量的大气污染物，且位于下风向，在偏东风或东南风的作用下，受广佛等地区排放的影响，导致污染物堆积[34]；佛山东部、广州西部、中山北部、江门地区质量浓度较高，广佛地区经济发达、人口密度大、民用汽车拥有量较多，中山、江门地区以传统工业发展为主，易产生CO污染物，并且大气传输和地形累积效应也会使其CO质量浓度升高[15]；惠州东部、深圳、中山南部、珠海、香港特别行政区质量浓度等沿海地区较低，澳门特别行政区的CO质量浓度最低，2015—2021年澳门特别行政区工业电力消耗量下降7.87%，机动车数量减少1.98%，人口密度仅增长5.61%，是本地产生的CO质量浓度较少的社会原因。图5 (b) 表明，NO2质量浓度呈“中部高、四周低”趋势分布，高污染区域聚集，城市效应显著，质量浓度较高的地区集中在佛山、广州、中山、东莞西部和深圳、香港特别行政区。香港特别行政区的NO2质量浓度最高，NO2主要来自于汽车尾气排放。香港特别行政区机动车采取管控措施较晚[30]，导致质量浓度较高。最低值分布在广州东北部、惠州、江门西南部地区。这些地区地形复杂，污染物在输送过程中受到山体的阻碍，不易输入[36]。图5 (c) 表明：O3质量浓度在空间上表现不均衡，最高值分布在惠州东部、东莞、深圳、港澳、广州北部、肇庆中部和江门南部等地区，达48~70 μg·m−3；佛山东北部、广州西南部、肇庆和中山北部地区等工业区的O3质量浓度相对较低，为32~48 μg·m−3。O3 的形成既受人为源、自然源的影响，也受气象条件的影响[28]，大气PM2.5、PM10质量浓度显著下降也会导致O3质量浓度加重[32,37]。PM2.5、PM10和SO2质量浓度具有一致的空间分布 (图5 (d) 、 (e) 和 (f) ) ，均表现为“中西部高、东部低”。佛山、广州、肇庆地区O3质量浓度最高；广佛地区经济发展水平高、人类活动频繁，导致污染物排放量高；肇庆地区以重工业生产为主，易产生高质量浓度污染物，三面环山、常年风速较小，不利于大气污染物扩散[25]。低值区集中在沿海地区的香港特别行政区、深圳东部和惠州东北部等地区。
空气质量指数 (air quality index，AQI) 描述了空气清洁或污染的程度，可用于评估污染空气对人体健康的影响。AQI按照0~50、51~100、101~150、151~200、201~300和301~500划分为6个等级：一级优、二级良、三级轻度污染、四级中度污染、五级重度污染、六级严重污染。大湾区在2015—2021年AQI年质量浓度呈现“西北-东南”递减的空间异质性 (图6) ，即污染物质量浓度由内陆地区向沿海地区逐渐降低，其中佛山、肇庆东部、广州西部、东莞地区的AQI值较高，AQI值为51.52~55.47，属于二级良，表明空气质量是可接受，仅少数异常敏感人群会受到污染物的影响。香港特别行政区、澳门特别行政区、珠海和深圳东部AQI值在35.78~39.65，表明空气质量等级为优，基本无空气污染。大湾区的空气质量处于优良状态，主要归于大气污染物排放总量下降。这说明近几年大湾区大气环境治理体系在不断完善和现代化的环境治理能力明显提升[29]。
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通过计算污染物的Spearman秩系数以定量地反映2015—2021年大湾区6种污染物的变化趋势，绘制秩系数空间分布图 (图7) 。
CO质量浓度的秩系数为−0.99~−0.5 (图7 (a) ) 。这说明近7年大湾区的CO质量浓度整体在下降，与前面的年际变化趋势一致。其中，江门市西北部、佛山西南部、东莞北部以及惠州东南部和中部的质量浓度下降缓慢，而其它城市的CO质量浓度下降趋势显著，特别在肇庆西部、深圳、中山的秩系数达−0.91。
广州中部、肇庆南部、佛山东部和江门中西部地区NO2秩系数为0.08~0.78 (图7 (b) ) ，表明这些地区的NO2质量浓度在上升，其他大部分地区的秩系数为−0.96~−0.27。这说明大湾区的NO2质量浓度总体在下降。肇庆东北部、深圳和惠州北部等地区的秩系数在−0.99~−0.8之间，下降趋势较明显。
O3质量浓度秩系数有正有负值 (图7 (c) ) 。这说明大湾区的O3质量浓度变化特征复杂，质量浓度上升的地区包括肇庆西北部、佛山东北部、广州西南部和中山北部地区；在惠州西部、深圳和东莞、珠海、香港特别行政区等沿海一带地区秩系数为负值，为下降趋势；广州东北部、深圳、澳门特别行政区的O3质量浓度表现为显著下降。
图7 (d) 和图7 (e) 分别是PM2.5质量浓度和PM10质量浓度的秩系数空间分布图。整体上二者的秩系数均为负值，表现为下降趋势。在佛山、惠州东部地区的质量浓度下降趋势缓慢，在香港特别行政区、肇庆西北部地区质量浓度下降趋势显著。二者变化趋势大体一致，又略有差异。PM2.5质量浓度在珠海市、江门东部地区的秩系数表现为缓慢下降趋势，而PM10质量浓度在这些地区表现为在99%置信水平上显著下降。深圳、东莞和广州中部的PM2.5质量浓度的秩系数为-1~-0.9，下降趋势明显，而PM10在这些地区的下降趋势不明显。
大湾区在2015—2021年的SO2质量浓度的秩系数为-0.98~-0.46 (图7 (f) ) ，表现为下降趋势，西部下降趋势显著于东部。特别是佛山、肇庆、江门和中山地区质量浓度在99%置信水平上表现为显著下降趋势；广州中部、澳门特别行政区等地区的SO2质量浓度在95%置信水平上表现为下降趋势；惠州、香港特别行政区、深圳、东莞等粤东地区的质量浓度下降趋势不明显。
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1) 自然因素对空气质量的影响。用Spearman秩相关法和灰色关联分析法对2015—2021年大湾区6种空气污染物质量浓度与气象因素进行相关性分析 (表4) 。珠港澳3个研究子区内CO质量浓度与气温、日照时数、风速等秩系数均为负值。这说明气温、日照时数和风速与污染物质量浓度成反比，且风速与CO质量浓度的关联度为0.693，风速愈大，单位时间内污染物被输送的距离愈远，混入的空气愈多，污染物质量浓度愈低。相对湿度与3个子区的CO质量浓度的秩系数分别为0.857、0.636、0.791，呈正相关关系，且珠三角9市、澳门特别行政区的秩系数在95%置信水平上显著。这表明相对湿度对珠三角9市、澳门特别行政区的CO质量浓度影响作用较大。降水量与珠三角9市、香港特别行政区的CO质量浓度为正相关，并且关联度最高，与澳门特别行政区的CO质量浓度表现为负相关，但关联度较低。珠三角地区和香港特别行政区的CO质量浓度受降水量的影响明显，而澳门特别行政区的CO质量浓度变化情况主要受相对湿度和气温的影响。
珠港澳地区NO2质量浓度的影响机制一致，与气温、日照时数、风速呈负相关，香港特别行政区NO2质量浓度与日照时数的秩系数绝对值大于99%置信水平的临界值0.893，二者具有显著相关性。气温、日照时数与澳门特别行政区NO2质量浓度在95%置信水平上显著相关，NO2质量浓度作为光化学反应的主要前体物，延长日照时间、气温升高有利于NO2质量浓度的扩散[36]。降水量与香港特别行政区NO2呈负相关，与珠三角9市、澳门特别行政区呈正相关，降水量对珠三角地区的NO2质量浓度关联度最大。这表明珠三角9市NO2质量浓度受降雨量的影响最大。相对湿度与3个研究子区NO2的秩系数均为正值，说明相对湿度与大湾区的NO2呈正相关，且与港澳地区关联度最高。
气温、日照时数与珠港澳三地的O3质量浓度呈正相关。这与文献[33]的研究结果一致，即加强日照条件和提高温度会促进O3质量浓度的升高。相对湿度、降雨量与O3质量浓度呈负相关，且相对湿度与香港特别行政区O3质量浓度关联度较高。这说明增大相对湿度有助于降低O3质量浓度。风速与珠三角地区呈负相关，与港澳地区呈正相关。
珠港澳3个子区内PM10、PM2.5质量浓度与气温、日照时数和风速呈负相关，与相对湿度呈正相关，日照时数与港澳地区污染物的秩系数大于95%置信水平临界值0.714，表现为显著相关性。降雨量与珠三角洲PM10、PM2.5质量浓度呈正相关，与港澳地区PM10、PM2.5质量浓度呈负相关，这表明不同量级的降水对污染物的影响不同[38]。与珠三角地区的颗粒物质量浓度关联度最大的气象因子分别是降水量、相对湿度和风速，与港澳地区关联度最大的是相对湿度、风速和气温。
气温、日照时数和风速与珠港澳地区的SO2质量浓度呈负相关，特别是香港特别行政区气温、日照时数与SO2分别在95%、99%置信水平上显著相关。相对湿度与珠港澳三地的SO2质量浓度呈正相关，秩系数分别为0.786、0.582、0.191。这说明增加相对湿度促进大湾区SO2质量浓度的升高。降水量与珠三角地区SO2质量浓度呈正相关，与港澳两地呈负相关，降水对大气污染物质量浓度的影响机制比较复杂，受降雨时长、季节和空间分异、雨滴粒径大小和污染物溶解度大小、气溶胶颗粒物粒径等的影响[39]。港澳地区的降水量与SO2、PM2.5和PM10质量浓度呈负相关，但关联度较低。这说明降水在一定程度上可清洁港澳地区空气中的粉尘，溶解NO2质量浓度，对空气有一定净化作用。
2) 社会经济因素对空气质量的影响。采用灰色关联分析法对2015—2021年整个大湾区空气污染物与10个社会经济因素进行相关性分析 (表5~7) 。与珠三角9市CO、SO2、PM2.5、PM10质量浓度关联度最大的前3位社会经济因素是GDP增速、人口密度和能源消耗总量 (表5) 。2015—2021年珠三角地区人口密度、能源消耗总量和GDP增速分别上升13.51%、14.45%和−72.09%，人口密度和能源消耗总量增速都较缓慢，GDP增速呈负增长，期间珠三角地区的一次污染物呈下降趋势。这说明控制人口数量、减少能源消耗在一定程度上有利于提高空气质量，其次是人均GDP、工业电力消耗量和第二产业增长率。2015—2021年，珠三角地区的第二产业增长率由7.5%下降至1.7%，仍与CO、SO2等一次污染物质量浓度关联度较大；工业生产总值增长了28.57%，对PM2.5、PM10颗粒物的关联程度较小。这说明大湾区提出的侧重产业升级优化的“气十条”有利于降低颗粒物质量浓度[29]，但工业生产活动产生的氮氧化物和硫化物对大气中CO、SO2的关联度仍较高。GDP总值、环境治理资金和机动车数量与各种污染物质量浓度的关联度最小。2015—2021年珠三角地区的机动车数据增加了34%，并没有导致CO、PM2.5等污染物的升高，得益于环保车辆的推广、汽油品质的严格管控、当地政府对机动车尾气排放的严格控制及管理等措施的实施[29]。
人口密度、能源消耗总量和人均GDP是影响珠三角地区NO2质量浓度的主要社会经济因素，随着经济发展、人口密度升高、能源消耗量不断增加。特别是肇庆高耗能地区，根据《广东省统计年鉴》数据显示，2021年相比于2015年，一次能源消耗量增加了11.16%，一次能源消耗主要来自化石能源，煤炭在能源结构中占很大比例，易使NO2质量浓度增加。其次是GDP增速、工业电力消耗量和第二产业增长率，GDP总值、工业生产总值、环境治理资金和机动车数据与NO2质量浓度关联度较小。珠三角9市产业结构保持着“二，三，一”的格局，制造业一直占据着优势，源于“气十条”倡导的产业结构升级优化，使得GDP总值和工业总产值对NO2质量浓度影响程度降低[36]。
影响珠三角9市O3质量浓度程度最大的社会经济因子是人口密度，影响程度最小的是GDP增速。能源消耗总量、人均GDP和第二产业增长率、工业电力消耗量和工业生产总值对O3质量浓度的关联度较大。珠三角9市产业结构以第二产业为主导，一直在不断地调整优化，迄今已达到工业化中期的中后期阶段，但仍是致使污染物增长的主要因素[29]，关联度较小的是GDP增速、机动车数量和GDP总值。2015—2021年，O3质量浓度居高不下，与人类活动和工业生产排放密不可分[24]，为缓解O3质量浓度，珠三角9市应着手于控制工业排放和能源消耗等方面管理措施，协同控制挥发性有机化合物和氮氧化物的排放。
表6是香港特别行政区各经济因素与空气污染物质量浓度的相关分析的结果。影响CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度的社会经济因子主要有工业电力消耗量、能源消耗总量和人口密度，随着工业电力消耗量、能源消耗总量分别降低了52.22%、16.05%。2015—2021年香港特别行政区一次污染物质量浓度的下降，说明针对本地空气污染源的改善措施，如推行节能措施和监察用电量、减少化石燃料、淘汰老旧柴油商业车辆、降低能源强度、“以气代煤”等[40]，有助于NO2、CO等空气污染物质量浓度下降。其次，工业总产值、人均GDP和GDP总值等数值也表明香港特别行政区在采取工业升级优化、增加第三产业占比[40]等措施，除了缓慢增长GDP，亦促进了经济与环境协调绿色发展。最后，第二产业增长率、GDP增速、机动车数量和环境治理资金，香港特别行政区第二产业增长率和GDP增速在2015—2021年平均为0.38%和3.01%，放慢第二产业经济增长速度，对空气污染在一定程度上起缓解作用，香港特别行政区机动车数量从8 194千辆增至9 400千辆，但对空气污染物的影响不大。这说明近几年香港特别行政区针对机动车尾气排放和汽车燃料出台的政策和标准是切实可行的[30]。香港特别行政区O3与其他污染物的影响因素有所不同，关联度较大的是GDP总值、人均GDP和工业总产值。经政府各级实施一系列政策，香港特别行政区的O3质量浓度仍为上升趋势。为降低O3质量浓度，香港特别行政区应针对O3污染源着手多方面管理措施，考虑气象、区域污染和污染物相互作用的影响[28-32]；其次是人口密度、能源消耗总量、工业电力消耗量和环境治理资金，香港特别行政区在2021年人口数达750万人，人口密度较大，人为活动对香港特别行政区的O3质量浓度影响也很大；与香港特别行政区O3质量浓度关联程度较低的是第二产业增长率、GDP增速、机动车数据。
表7表明，机动车数量、工业电力消耗量和人口密度是影响澳门特别行政区CO质量浓度的主要因素，2015—2021年澳门特别行政区机动车数量、工业电力消耗量分别降低1.98%、7.87%。同期CO质量浓度呈下降趋势说明控制机动车数量、工业电力消耗量可有效降低CO质量浓度；其次是能源消耗量、环境治理资金、GDP总值和工业总产值；第二产业增长率、GDP增速和人均GDP与CO质量浓度的关联度最低，在2015—2021年，第二产业增长率从14.2%降至-9.6%，在一定程度上对环境有良好的促进作用。
影响澳门特别行政区NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度的社会经济因素主要有工业生产总值、工业电力消耗量、能源消耗总量和机动车数量。近几年澳门特别行政区的能源消耗总量从3 280×104 t降至3 015×104 t，工业生产总值下降29.47%。2015—2021年澳门特别行政区颗粒物质量浓度不断降低，表明降低能源消耗量、工业生产量可以改善空气质量。2021年澳门特别行政区SO2、PM2.5等质量浓度升高99.95%、16.40%，可能与工业排放量、机动车数量等上升有关；其次是人口密度、GDP总量、人均GDP和环境治理资金，澳门特别行政区在2015—2021年人口、GDP总量平均增长5.61%、-10.68%，人口增长速度较慢，GDP负增长，这表明控制人口数量和GDP增长速度有助于改善澳门特别行政区空气质量；与NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度关联度最小的是第二产业增长率、GDP增速，2015—2021年澳门特别行政区的第二产业增长率、GDP增速均为负值，经济增长缓慢或下降，在一定程度上有利于空气质量的好转。
影响澳门特别行政区O3质量浓度的社会经济因子主要是能源消耗总量、人口密度、和工业电力消耗量。2015—2021年澳门特别行政区的人口密度上升5.61%，工业电力消耗量、能源消耗总量分别下降7.87%、8.08%，但澳门特别行政区的O3质量浓度仍稳升不降，原因可能是工业生产和能源消耗会产生氮氧化物和硫化物[37]。这些前体物易经过化学反应生成O3，促进澳门特别行政区O3质量浓度不断上升。其次是机动车数量、环境治理资金，机动车数量降低了1.98%，环境治理资金上升47.71%。这说明机动车对澳门特别行政区环境质量影响作用较大。对O3质量浓度影响最小的是第二产业增长率、GDP增速、GDP总量和人均GDP。
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1) 大湾区2015—2021年空气质量有所改善，CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2的质量浓度呈下降趋势，秋冬高、春夏低；O3质量浓度表现为上升趋势，季节上春秋季高于夏冬季，O3污染最严重的月份是10月。珠港澳3个研究子区内污染物变化趋势与整个大湾区一致，珠三角9市CO、PM2.5、PM10、SO2质量浓度高于整个大湾区平均值，而港澳反之。香港特别行政区NO2质量浓度高于整个大湾区平均值，珠三角9市、澳门特别行政区反之。澳门特别行政区O3质量浓度高于整个大湾区平均值，珠三角9市、香港特别行政区反之。整个大湾区O3质量浓度持续上升，而3个研究子区内应采取不同的措施以控制O3污染源，从而减少O3排放。
2) 各类污染物分布具有明显的空间差异性，CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度呈现“中西—东南”递减分布，O3质量浓度反之。CO、PM10、PM2.5、SO2质量浓度在大湾区全域下降趋势显著，广州中部、江门中部等地区的NO2质量浓度呈上升趋势，其他地区均表现为下降，广州、深圳、珠海地区的O3质量浓度下降幅度大，其他地区均表现为上升。O3成为是大湾区主要的污染物。
3) 珠港澳3个研究子区CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度与气温、日照时数和风速呈负相关。这说明高温、长日照时数、高风速有利于以上污染物的扩散和分解与转化。降水量对污染物质量浓度影响不一，降水对大气污染物质量浓度的作用机制比较复杂，受降雨时长、季节和空间分异、雨滴粒径大小和污染物溶解度大小等的影响。O3质量浓度与日照时数、气温、风速呈正相关，与相对湿度呈负相关。
4) 通过灰色关联分析发现，社会经济因素对珠港澳3个研究子区的影响不尽相同，影响珠三角9市空气质量的因素主要是人口密度、GDP增速和能源消耗总量，经济发达、人口密度大导致珠三角9区的CO、PM2.5、PM10和SO2质量浓度高于整个大湾区，GDP增速放慢、能源消耗量降低有助于改善空气质量；影响香港特别行政区空气质量的因素主要包括工业电力消耗量，能源消耗总量和人口密度，O3与其他污染物的影响因素有所不同，受社会经济规模活力的影响最大；影响澳门特别行政区各污染物质量浓度主要是机动车数据、工业电力消耗量、人口密度和能源消耗总量。环境治理资金对大湾区6种污染物具有一定的影响，各地政府实施多项大气污染治理措施，投入大量资金进行产业升级整改，对环境治理具有一定的积极作用。为进一步改善环境质量，大湾区应加强联防联控，对污染物实施具有针对性的措施。
粤港澳大湾区空气污染物的时空分布及其影响因素
Analysis on the temporal and spatial distribution and influencing factors of air pollutants in Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area
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摘要: 基于粤港澳珠三角洲空气质量监测数据，利用克里金插值法和Spearman秩系数相关法分析了2015—2021年大湾区空气污染物的时空分布特征，利用灰色关联分析法分析了自然、社会因素对空气污染物的影响。结果表明，近7年大湾区的空气质量整体向好，PM10、PM2.5年均值分别为40.32、23.38
$ \mathrm{\mu } $ g·m−3，均低于新标准二级限值，O3、NO2、SO2年均值分别为51.68、33.45和6.61$ \mathrm{\mu } $ g·m−3。其中，SO2质量浓度低于新标准一级限值，CO年均值为0.68$ \mathrm{m} $ g·m-3，CO、PM2.5、NO2、PM10和SO2年均质量浓度呈下降趋势，降幅分别为23.67%、39.48%、27.02%、33.75%和41.21%，季节上表现为冬季最高、春秋季次之、夏季最低。O3年均质量浓度呈波浪上升趋势，升幅为14.54%，季节变化为：秋季>春季>冬季>夏季，O3质量浓度升高的原因可能是副热带高气压带和台风外围的大气环流形式等不利气象条件和O3前体物高排放逐渐升高等人为排放因素等共同影响的结果。O3的空间分布表现为东莞、深圳、港澳和江门南部等东部沿海地区高于中西部内陆地区，高值质量浓度达48~70 μg·m−3，其他污染物质量浓度呈“中西—东部”递减趋势。气温、日照时数和风速与CO、NO2、PM10、PM2.5和SO2质量浓度呈负相关，与O3 呈正相关，相对湿度与O3呈负相关，与其他污染物呈正相关，降水量对珠港澳三地污染物质量浓度影响不一。能源消耗、工业生产、人口和机动车数据等是影响大湾区空气质量的主要因素。本研究结果可为粤港澳大湾区在大气污染防治、环保策略制定等方面提供参考。Abstract: Based on the monitoring station data of six kinds of conventional air pollutants in Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area from 2015 to 2021, the spatial and temporal distribution characteristics and influencing factors of each pollutant are analyzed by Kriging interpolation method, Spearman rank coefficient correlation method and grey correlation analysis method. The results show that the air quality in the Greater Bay Area has improved in the past seven years. The average annual concentrations of PM10 and PM2.5 in the Greater Bay Area are 40.32 and 23.38 μg·m−3, which are lower than the secondary concentration limit of China's Ambient Air Quality Standard (GB 3095-2012). The annual mean values of O3, NO2 and SO2 were 51.68, 33.45 and 6.61 μg·m−3, and the concentration of SO2 met the primary standard limit, the annual mean value of CO was 0.68mg·m−3. The concentration of CO, PM2.5, NO2, PM10 and SO2 decreased by 23.67%, 39.48%, 27.02%, 33.75% and 41.21%, respectively, with the highest concentration in winter, followed by spring and autumn, and the lowest in summer. The concentration of O3 shows a wave upward trend, with an increase of 14.54%, and the order of O3 concentration from high to low is autumn, spring, winter and summer. The increase of O3 concentration may be caused by the combined influence of adverse meteorological conditions such as atmospheric circulation patterns in the subtropical high pressure zone and the periphery of the typhoon, and anthropogenic emission factors such as high emission of O3 precursor. The spatial distributions of O3 in the eastern coastal areas such as Dongguan, Shenzhen, Hong Kong, Macao and the southern of Jiangmen are higher than that in the central and western inland areas, with the highest concentration of 48~70 μg·m-3, and the concentrations of other pollutants decrease from the central and western regions to the east. The air temperature, the sunshine duration and the wind speed are negatively correlated with the concentrations of CO, NO2, PM10, PM2.5 and SO2. The air temperature and the sunshine duration are positively correlated with O3 concentration, and relative humidity is negatively correlated with O3. Precipitation is strongly correlated with the concentration of pollutants. Total energy consumption, industrial production, such as population density and motor vehicle data are the main socio-economic factors affecting air quality in the Greater Bay Area. This study provides a scientific basis for the prevention and control of air pollution and the formulation of environmental protection strategies in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area. -
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图 1 大湾区空气质量监测站点分布图
Figure 1. Distribution of air quality monitoring stations in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area
图 2 珠港澳3个子区各污染物年均质量浓度时间变化特征
Figure 2. Temporal variation characteristics of annual average concentrations of pollutants in Pearl River Delta, Hong Kong and Macao
图 3 珠港澳各污染物月均质量浓度时间变化特征
Figure 3. Temporal variation characteristics of monthly average concentrations of pollutants in the Pearl River Delta, Hong Kong and Macao
图 4 大湾区各污染物日均质量浓度变化特征
Figure 4. Variation characteristics of daily concentrations of pollutants in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area
图 5 2015—2021年大湾区污染物年均质量浓度空间分布图
Figure 5. Spatial distribution of average concentrations of pollutants in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area from 2015 to 2021
图 6 2015—2021年大湾区空气质量指数年均值的空间分布图
Figure 6. Spatial distribution of the annual average air AQI in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area from 2015 to 2021
图 7 大湾区空气污染物秩相关系数空间分布图
Figure 7. Spatial distribution of rank correlation coefficients of air pollutants in the Guangdong-Hong Kong-Macao Greater Bay Area
表 1 常规环境空气污染物质量浓度限值
Table 1. Concentration limits of conventional ambient air pollutants
污染物 平均时间 质量浓度限值 单位 一级 二级 CO 24 h 平均 4 4 mg·m−3 NO2 24 h平均 80 80 μg·m−3 年平均 40 40 μg·m−3 O3 日最大8 h平均 100 160 μg·m−3 PM10 24 h平均 50 150 μg·m−3 年平均 40 70 μg·m−3 PM2.5 24 h平均 35 75 μg·m−3 年平均 15 35 μg·m−3 SO2 24 h平均 50 150 μg·m−3 年平均 20 60 μg·m−3 
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表 2 珠港澳3个子区各污染物年均质量浓度变化幅度
Table 2. Variation range of annual average concentration of pollutants in Zhuhai, Hong Kong and Macao
污染物 珠三角9市 香港特别行政区 澳门特别行政区 整个大湾区 CO −31.89% −24.68% −22.64% −23.67% PM2.5 −38.32% −36.26% −44.77% −39.48% NO2 −19.17% −24.64% −38.86% −27.02% O3 13.52% 22.25% 9.61% 14.54% PM10 −23.92% −30.92% −47.01% −33.70% SO2 −39.91% −37.83% −46.39% −41.21%
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表 3 各污染物克里金插值精度
Table 3. Precision of Kriging interpolation for each pollutant
污染物项目 均方根误差 标准均方根 平均标准误差 单位 CO 0.07 0.99 0.07 mg·m-3 PM2.5 0.08 0.84 2.46 μg·m-3 NO2 0.39 1.52 4.34 μg·m-3 O3 0.60 5.75 2.16 μg·m-3 PM10 3.77 0.98 3.88 μg·m-3 SO2 1.15 0.85 1.33 μg·m-3 AQI 2.67 1.01 2.84 无
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表 4 自然因素对珠港澳地区污染物的影响因素
Table 4. Influencing factors of natural factors on pollutants in Zhuhai, Hong Kong and Macao
污染物 影响因素 珠三角地区 香港特别行政区 澳门特别行政区 秩系数 关联度 排序 秩系数 关联度 排序 秩系数 关联度 排序 CO 气温 −0.286 0.689 4 −0.750* 0.556 4 −0.523 0.635 2 相对湿度 0.857* 0.723 2 0.636 0.595 2 0.791* 0.666 1 日照时数 −0.701 0.641 5 −0.964** 0.530 5 −0.757* 0.593 4 降水量 0.821* 0.729 1 0.214 0.647 1 −0.360 0.582 5 风速 −0.429 0.693 3 −0.468 0.591 3 −0.445 0.632 3 NO2 气温 −0.571 0.699 3 −0.750* 0.660 3 −0.857* 0.642 3 相对湿度 0.464 0.731 2 0.618 0.714 1 0.414 0.669 1 日照时数 −0.607 0.580 5 −0.929** 0.615 5 −0.857* 0.596 4 降水量 0.500 0.794 1 −0.107 0.648 4 0.214 0.588 5 风速 −0.086 0.677 4 −0.523 0.681 2 −0.072 0.668 2 O3 气温 0.500 0.865 1 0.821* 0.664 3 0.536 0.645 3 相对湿度 −0.643 0.811 2 −0.491 0.727 1 −0.721* 0.671 2 日照时数 0.357 0.775 3 0.893** 0.620 5 0.536 0.607 5 降水量 −0.536 0.668 5 −0.143 0.649 4 0.214 0.608 4 风速 −0.143 0.741 4 0.468 0.692 2 0.577 0.681 1 PM10 气温 −0.357 0.659 4 −0.571 0.676 3 −0.571 0.708 2 相对湿度 0.429 0.719 2 0.455 0.738 1 0.468 0.731 1 日照时数 −0.357 0.562 5 −0.857* 0.624 5 −0.821* 0.658 4 降水量 0.464 0.753 1 −0.036 0.652 4 −0.321 0.614 5 风速 −0.371 0.666 3 −0.324 0.699 2 −0.180 0.704 3 PM2.5 气温 −0.464 0.620 4 −0.500 0.710 3 −0.536 0.792 2 相对湿度 0.571 0.658 2 0.709 0.750 1 0.324 0.742 3 日照时数 −0.429 0.588 5 −0.893** 0.666 5 −0.786* 0.739 4 降水量 0.536 0.695 1 −0.107 0.668 4 −0.214 0.621 5 风速 −0.314 0.657 3 −0.450 0.711 2 −0.234 0.803 1 SO2 气温 −0.393 0.585 4 −0.786* 0.790 2 −0.505 0.818 3 相对湿度 0.786* 0.601 3 0.582 0.787 3 0.191 0.874 1 日照时数 −0.571 0.541 5 −0.929** 0.862 1 −0.649 0.792 4 降水量 0.821* 0.678 1 −0.071 0.674 5 −0.234 0.645 5 风速 −0.257 0.605 2 −0.577 0.779 4 −0.300 0.833 2 注：*、**分别表示在95%和99%置信水平上相关显著。
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表 5 珠三角9市社会经济因素对污染物的灰色关联度
Table 5. The grey correlation degree of social and economic factors in the Pearl River Delta region to pollutants
影响因素 CO NO2 O3 PM10 PM2.5 SO2 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 人口密度 0.742 2 0.790 1 0.962 1 0.773 1 0.734 2 0.648 2 GDP总值 0.653 9 0.686 9 0.860 8 0.683 9 0.663 9 0.585 9 GDP增速 0.745 1 0.737 4 0.685 10 0.743 3 0.798 1 0.798 1 人均GDP 0.702 5 0.745 3 0.926 3 0.733 4 0.702 4 0.621 5 工业总产值 0.715 4 0.709 8 0.886 6 0.700 8 0.673 8 0.640 4 第二产业增长率 0.686 6 0.723 6 0.909 4 0.717 6 0.691 5 0.608 6 能源消耗总量 0.737 3 0.785 2 0.964 2 0.769 2 0.731 3 0.645 3 工业电力消耗量 0.684 7 0.726 5 0.903 5 0.718 5 0.69 6 0.607 7 机动车数量 0.646 10 0.677 10 0.848 9 0.675 10 0.656 10 0.578 10 环境治理资金 0.677 8 0.71 7 0.883 7 0.706 7 0.68 7 0.605 8
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表 6 香港特别行政区社会经济因素对污染物的灰色关联度
Table 6. Grey correlation between socioeconomic factors and pollutants in Hong Kong
影响因素 CO NO2 O3 PM10 PM2.5 SO2 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 人口密度 0.971 3 0.958 3 0.955 4 0.961 3 0.952 3 0.908 3 GDP总值 0.952 6 0.94 6 0.970 1 0.941 6 0.933 6 0.891 6 GDP增速 0.660 9 0.662 9 0.623 9 0.659 9 0.672 9 0.694 9 人均GDP 0.956 5 0.944 5 0.967 2 0.946 5 0.937 5 0.894 5 工业总产值 0.959 4 0.948 4 0.964 3 0.947 4 0.941 4 0.898 4 第二产业增长率 0.481 10 0.479 10 0.48 10 0.480 10 0.485 10 0.484 10 能源消耗总量 0.976 2 0.963 2 0.953 5 0.964 2 0.956 2 0.911 2 工业电力消耗量 0.981 1 0.971 1 0.946 7 0.970 1 0.963 1 0.918 1 机动车数量 0.895 8 0.893 8 0.874 8 0.893 7 0.902 7 0.887 7 环境治理资金 0.895 7 0.888 7 0.952 6 0.885 8 0.884 8 0.845 8
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表 7 澳门特别行政区社会经济因素对污染物的灰色关联度
Table 7. The grey correlation between socioeconomic factors and pollutants in Macao
影响因素 CO NO2 O3 PM10 PM2.5 SO2 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 关联度 序号 人口密度 0.981 3 0.961 5 0.985 2 0.954 5 0.946 6 0.922 6 GDP总值 0.942 7 0.956 6 0.959 7 0.950 6 0.947 5 0.932 3 GDP增速 0.699 9 0.693 9 0.692 9 0.705 9 0.715 9 0.734 9 人均GDP 0.914 8 0.944 7 0.927 8 0.932 8 0.932 7 0.911 7 工业总产值 0.954 6 0.972 1 0.970 6 0.967 1 0.961 1 0.936 1 第二产业增长率 0.679 10 0.691 10 0.682 10 0.685 10 0.687 10 0.680 10 能源消耗总量 0.975 4 0.966 4 0.986 1 0.956 4 0.949 4 0.925 5 工业电力消耗量 0.983 2 0.972 2 0.979 3 0.964 2 0.956 2 0.932 2 机动车数量 0.990 1 0.967 3 0.978 4 0.961 3 0.954 3 0.929 4 环境治理资金 0.959 5 0.940 8 0.975 5 0.934 7 0.927 8 0.905 8
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