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国家高度重视大气雾霾治理,于2012年2月29日发布了国家标准《环境空气质量标准:GB 3095—2012》[1](以下简称“空气质量新标准”),并于2016年6月1日起在全国正式实施。该标准调整了环境空气功能区分类,首次增设了PM2.5浓度限值,收紧了PM10浓度限值,并针对一类区、二类区室外PM2.5年平均质量浓度对应设置了一级(15 μg/m3)和二级(35 μg/m3)浓度限值要求。于2013~2015年陆续完成了空气质量新标准监测工作。监测期间重点区域室外PM2.5年平均质量浓度随时间的变化情况[1-9],见图1。
图1可知,2013~2017年京津冀地区13个地级及以上城市、长三角地区25个地级及以上城市和珠三角地区9个地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度整体呈下降趋势,分别降低了39.62%、34.33%和27.66%,且京津冀地区连续5年全年以PM2.5为首要污染物的污染天数最多。
2015~2017年珠三角地区9个地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度均低于空气质量新标准的二级浓度限值,但其余地区室外PM2.5年平均质量浓度均大于标准限值35 μg/m3。2018年7月3日,国务院印发了《打赢蓝天保卫战三年行动计划》(国发〔2018〕22号),并要求以京津冀及周边地区、长三角地区、汾渭平原等为重点区域,持续开展室外大气污染防治行动。其中,2018年京津冀及周边地区“2+26”城市、长三角地区41个城市、汾渭平原11个城市室外PM2.5年平均质量浓度分别为60、44和58 μg/m3,分别超标0.71、0.26和0.66倍;2019年3大区域室外PM2.5年平均质量浓度分别为57、41和55 μg/m3,分别超标0.63、0.17和0.57倍。
近年来,我国在大气污染治理的工作中取得了积极进展,但与发达国家相比,室外空气质量及标准限值仍存在一定差距。世界空气质量报告[10]显示,2018年全球73个地区中仅10个地区的室外PM2.5年平均质量浓度不超过10 μg/m3,我国大陆地区室外PM2.5年平均质量浓度为41.2 μg/m3,排名倒数第12。我国室外PM2.5年平均质量浓度二级限值仅为WHO过渡期第一阶段的浓度,一级限值为WHO过渡期第三阶段的浓度,初步与国际接轨[11]。《世界卫生组织空气质量准则》[2]估计,将目前许多发展中国家的室外PM2.5年平均质量浓度从35降到10 μg/m3,与空气污染有关的死亡人数可减少约15%[12]。我国室外空气质量若要满足WHO指导值要求,大气污染治理任务仍有较长的路要走。
本研究从全国尺度、城市群尺度、城市尺度等对室外PM2.5的污染特点、时空分布差异性以及典型城市室外PM2.5污染的演变趋势及达标情况等进行研究,旨在掌握2019年室外PM2.5污染时空分布格局以及典型城市室外PM2.5污染演变特征,对我国室外PM2.5污染的联防联控提供一定参考。
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选取地级及以上城市室外PM2.5日平均质量浓度为研究对象,室外PM2.5日均值浓度所用数据源于中国空气质量在线监测分析平台。其中,以库尔勒市的监测数据代表巴音郭楞蒙古自治州;儋州、三沙市以及港澳台因无相关的数据未将其统计在内。
对全国地级及以上城市室外PM2.5污染时空分布进行分析时,室外PM2.5年平均质量浓度等级划分参照了WHO的标准[2],PM2.5日平均质量浓度等级划分参照了行业标准《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行):HJ633—2012》[13]。其中,HJ633—2012将空气质量指数分为优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染6种类别;相应的PM2.5日均浓度范围为0~35、35~75、75~115、115~150、150~250和>250 μg/m3。
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PM2.5超标倍数[14]计算,见式(1)。
式(1)中,B为PM2.5的超标倍数;c为PM2.5的浓度值,μg/m3;S为PM2.5的浓度限值,μg/m3。
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PM2.5日达标率计算式,见式(2)。
式(2)中,D为PM2.5的达标率;Ai为PM2.5的达标天数;Aj为PM2.5的有效监测天数。
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将PM2.5浓度序列按数值大小排序,排序后的浓度序列为{
${X_{(i)}}$ ,$i$ =1,2,···n}。计算第P百分位数
${m_p}$ 的序数k,序数k计算式,见式(3)。式(3)中,k为p%位置对应的序数;n为PM2.5浓度序列中的浓度值数量。
第P百分位数计算式,见式(4)。
式(4)中,s为k的整数部分,当k为整数时,s与k相等。
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2019年,335个地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度介于7~109 μg/m3之间,PM2.5年平均质量浓度的平均值为(37±14) μg/m3。其中,仅有8个城市的室外PM2.5年平均质量浓度不超过WHO指导值,14个城市的室外PM2.5年平均质量浓度不超过WHO目标值(IT-3),69个城市的室外PM2.5年平均质量浓度不超过WHO目标值(IT-2),173个城市的室外PM2.5年平均质量浓度不超过WHO目标值(IT-1);仍有162个城市室外PM2.5年平均质量浓度超出空气质量新标准二级限值要求,占所有地级及以上城市的48.36%。2019年全国335个地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度的分布情况,见图2。
2019年全国335个地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度的空间分布,见图3。
图3可知,西南地区、华南地区、内蒙古自治区等地域的大部分城市室外PM2.5污染较轻,而PM2.5年平均质量浓度低于10 μg/m3的城市相对较少,主要分布在西藏的林芝地区、阿里地区、新疆的阿勒泰地区、青海的玉树州、内蒙古的锡林郭勒盟等。京津冀及周边城市、长江中下游平原、汾渭平原、东北地区、新疆维吾尔自治区等地域的大部分城市室外PM2.5污染较为严重,这与该地区的污染物排放、能源结构、经济发展水平、地形地貌、气象条件等密切相关。其中,新疆和田地区的室外PM2.5年平均质量浓度高达109 μg/m3,喀什地区室外PM2.5年平均质量浓度达88 μg/m3。
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将2019年划分为4个季节,即3~5月为春季、6~8月为夏季、9~11月为秋季、12月及1~2月为冬季。2019年全国地级及以上城市室外PM2.5季节平均质量浓度空间分布情况,见图4。
图4可知,室外PM2.5质量浓度的空间分布具有较为明显的季节性变化特征,即冬季污染最为严重,其次是春季、秋季,夏季污染最轻。春、夏、秋、冬4个季节室外PM2.5季节平均质量浓度范围分别为7~154、5~102、6~99和6~139 μg/m3,PM2.5季节平均质量浓度的算术平均值分别为35、21、33和58 μg/m3。
春季时,河北、山东、江苏、安徽、山西、陕西和新疆等地区25个地级及以上城市室外PM2.5季节平均质量浓度较高,均超出50 μg/m3;夏季时,除新疆的和田、喀什地区外,其他城市室外PM2.5质量浓度均较低,大部分城市的室外PM2.5季节平均质量浓度低于35 μg/m3;秋季时,室外PM2.5质量浓度较高的地区分布与春季类似,且在其基础上东部向华南地区进行扩展,东北地区污染严重的城市数量有所减少;冬季时,室外PM2.5污染较为严重,室外PM2.5重污染区域主要分布在京津冀及周边地区、长江中下游平原、汾渭平原、成渝地区、新疆的和田地区和喀什地区以及东北地区的部分城市等。一年四季中,新疆的和田、喀什等地区污染均较为严重,这与该地区多风沙有关;其中,中国生态环境部发布的《受沙尘天气过程影响城市空气质量评价补充规定》指出,城市PM10小时浓度持续2个小时超过600 μg/m3或持续1个小时超过1 000 μg/m3情况时,可判定为沙尘天气,2019年和田地区PM10日均浓度超过600 μg/m3达33 d。而西藏、内蒙古的锡林郭勒盟等地区室外PM2.5污染相对较轻,室外空气质量较好。
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全国地级及以上城市室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数介于12~275 μg/m3之间,平均值为(87±41) μg/m3,其中处于优、良、轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染的城市数量呈单峰分布,峰值位于35~75 μg/m3区间,且147个城市室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数均为优良水平。2019年全国335个地级及以上城市室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数的分布情况,见图5。
行业标准《环境空气质量评价技术规范(试行):HJ 663—2013》[14]将PM2.5日平均质量第95百分位数作为环境空气质量年评价的指标之一。2019年全国335个地级及以上城市室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数达标率仅占43.9%。其中,新疆和田地区的室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数最大,超出标准限值(75 μg/m3)的2.67倍;北京室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数达到105 μg/m3,超出标准限值的0.40倍;石家庄室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数为180 μg/m3,超出标准限值的1.40倍。
2019年全国地级及以上城市室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数的空间分布,见图6。
图6可知,室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数满足标准限值的城市主要分布在西南地区、华南地区、青海省、甘肃省、内蒙古自治区等地域,超出标准限值的城市主要分布在京津冀及周边城市、长江中下游平原、汾渭平原、成渝地区、新疆及东三省部分地区等地域。这也反映了室外PM2.5污染具有较强的随机性、时变性和区域性等特点。
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Moran于1948年提出Moran's I系数,用于研究区域内相邻空间单元的相关性,并确定全局空间分布模式。本研究采用该方法对2019年全国室外PM2.5质量浓度进行空间自相关性分析。其计算过程,见式(5~6)[15]。
式(5~6)中,n为统计城市的数量,个;
$ {x_i} $ 、$ {x_j} $ 分别为第i和j城市室外PM2.5质量浓度,μg/m3;$ \overline x $ 为城市室外PM2.5质量浓度的平均值,μg/m3;$ {w_{i,j}} $ 为城市的空间权重矩阵,考虑到室外PM2.5污染在空间上是连续分布且不受行政区划约束,在空间自相关性分析时选取反距离权重法。即:所研究区域上的效应不仅发生在邻接的单元中,而且还在一定距离范围内存在空间相互作用。Moran's I系数在−1~1之间分布。当I介于0~1之间时,表明城市室外PM2.5质量浓度存在正相关关系;当I=0时,表明城市室外PM2.5质量浓度不存在任何关系;当I介于−1~0之间时,表明城市室外PM2.5质量浓度存在负相关关系。
采用正态分布假设条件时,可对统计量进行显著性检验。本研究采用Z标准统计量对其显著性进行检验,见式(7~9)。
式(7~9)中,
$ E\left[ I \right] $ 为理论期望值,$ V\left[ I \right] $ 为方差。显著性检验判断方法,见图7。经计算,2019年PM2.5年平均质量浓度的Moran's I值为0.70,介于0~1之间;ZI为33.46,P为0.00。2019年PM2.5日平均质量浓度第95百分位数的Moran's I值也为0.70,介于0~1之间;ZI为33.11,P为0.00。这说明2019年全国地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度和PM2.5日平均质量浓度第95百分位数均以显著的空间集聚形式进行分布。
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全局空间相关可较好的反应全国城市室外PM2.5质量浓度的空间分布及相关性聚集,但不能反应局部空间的聚集情况及异常值信息。ANSELIN[16]提出局部Moran's I系数,可用于分析全国城市室外PM2.5质量浓度局部空间的自相关性,见式(10~11)。
式(10~11)中,n为统计城市的数量,个;
$ {x_i} $ 、$ {x_j} $ 分别为第i和j城市室外PM2.5质量浓度,μg/m3;$ \overline x $ 为城市室外PM2.5质量浓度的平均值,μg/m3;$ {w_{i,j}} $ 为空间权重矩阵。局部Moran's I系数检验也采用Z标准统计量对其显著性进行检验,见式(12)。
式(12)中,
$ E\left[ {{I_i}} \right] $ 为理论期望值,$ V\left[ {{I_i}} \right] $ 为方差。在5%显著水平下,若$ {Z_{Ii}} \gt 1.96 $ 且该城市和临近区域的室外PM2.5质量浓度高于平均值,属于“热点”,即“高高关联”(High-High);$ {Z_{Ii}} \gt 1.96 $ 且该城市和临近区域的室外PM2.5质量浓度低于平均值,属于“冷点”,即“低低关联”(Low-Low)。若$ {Z_{Ii}} \lt $ −1.96,说明呈负相关关系,PM2.5高质量浓度被低质量浓度环绕,则为“高低关联”(High-Low);PM2.5低质量浓度被高质量浓度环绕,则为“低高关联”(Low-High);被称为异常值区域。若$ {Z_{Ii}} $ =0,则表示随机分布。利用局部Moran's I系数分析2019年全国地级及以上城市室外PM2.5质量浓度局部空间自相关的分布情况,见图8。局部空间自相关分类包括高—高、高—低、低—高、低—低、不显著,即热点、空间异常值、冷点和不显著区域。
图8可知,2019年全国地级及以上城市室外PM2.5年平均质量浓度和日平均质量浓度第95百分位数的局部空间自相关分布类似,热点区域主要集中在华北地区和新疆地区,包括山东、山西、河南、河北南部、安徽北部、江苏西北部和新疆西部等地域的大部分城市,表明该地区室外PM2.5污染整体较为严重;冷点区域主要集中在西南地区、华南地区和东北地区的部分城市,包括西藏、青海、四川、云南、福建、广东和内蒙古的锡林郭勒盟、黑龙江的大兴安岭等地区的大部分城市,表明该地区室外PM2.5污染整体较轻;新疆的阿勒泰地区为空间异常值,说明其周围城市室外PM2.5污染较严重;其他城市之间的自相关性不太显著。
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2014~2019年,哈尔滨、北京、上海、广州和重庆室外PM2.5年平均质量浓度整体呈下降趋势,其波动范围分别为39~72、42~85、34~54、30~48和36~63 μg/m3。5个城市近6年室外PM2.5质量浓度的变化规律,见图9。
相比2014年,2015年哈尔滨、北京、上海、广州和重庆5个城市室外PM2.5年平均质量浓度变化率分别为−4.17%、−5.88%、3.85%、−18.75%和−12.70%;相比2015年,2016年5个城市室外PM2.5年平均质量浓度变化率分别为−26.09%、−8.75%、−16.67%、−7.69%、−1.82%;相比2016年,2017年5个城市室外PM2.5年平均质量浓度变化率分别为13.73%、−20.55%、−13.33%、−2.78%、−6.67%;相比2017年,2018年5个城市室外PM2.5年平均质量浓度变化率分别为−32.76%、−17.24%、−12.82%、−5.71%、−20.00%;相比2018年,2019年5个城市室外PM2.5年平均质量浓度变化率分别为5.13%、−12.50%、2.94%、−9.09%、5.56%。其中,2019年哈尔滨、北京、重庆室外PM2.5年平均质量浓度超出空气质量新标准二级浓度限值0.17倍、0.20倍、0.09倍,上海、广州均满足二级浓度限值要求。
2019年2月2日,北京印发并实施了《北京市污染防治攻坚战2019年行动计划》,并首次增设“PM2.5 3年滑动平均浓度”作为空气质量评价指标,其含义是指连续3个自然年PM2.5年均浓度的算术平均值。该指标能够中和气象因素的影响,更好地反映室外PM2.5质量浓度变化趋势。图9可知,2014~2019年哈尔滨、北京、上海、广州和重庆室外PM2.5 3年滑动平均浓度均有所降低,分别降低了28.13%、37.97%、28.00%、19.51%、29.82%,说明我国大气污染治理效果显现。
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PM2.5年平均质量浓度变化趋势可采用Spearman秩相关系数[14]进行判断,见式(13)。
式(13)中,
${\gamma _s}$ 为Spearman秩相关系数;n为时间周期的数量,n≥5;${X_j}$ 为周期j按时间排序的序号,1≤${X_j}$ ≤n;${Y_j}$ 为周期j内PM2.5年平均质量浓度按数值升序排序的序号,1≤${Y_j}$ ≤n。本文中n=6。计算的Spearman秩相关系数绝对值与临界值相比较[14],见表1。
如果其绝对值大于表中临界值,表明统计时间内PM2.5年平均质量浓度变化趋势具有统计意义。
${\gamma _s}$ 为正值时,表示统计时间内PM2.5年平均质量浓度有上升趋势;${\gamma _s}$ 为负值时,表示统计时间内PM2.5年平均质量浓度有下降趋势。如果Spearman秩相关系数绝对值小于表中临界值,表示统计时间内PM2.5年平均质量浓度基本无变化。分别对哈尔滨、北京、上海、广州和重庆的Spearman秩相关系数进行计算,其秩相关系数分别为−0.886、−1、−0.886、−1、−1。表1可知,绝对值均大于0.829,且为负值。由此可以看出,近6年哈尔滨、北京、上海、广州和重庆室外PM2.5年平均质量浓度为下降趋势。
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哈尔滨、北京、上海、广州和重庆5个城市近6年室外PM2.5日平均质量浓度的分布情况,见图10。
图10可知,2014~2019年哈尔滨室外全年优良天数增加了74 d,达标率增加了20.3%;北京室外全年优良天数增加了111 d,达标率增加了30.4%;上海室外全年优良天数增加了41 d,达标率增加了11.2%;广州室外全年优良天数增加了37 d,达标率增加了10.2%;重庆室外全年优良天数增加了70 d,达标率增加了19.2%。
哈尔滨、北京、上海、广州和重庆近6年室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数超标情况,见表2。
表2可知,哈尔滨近6年室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数均超标,并分别于2015、2017、2019年在上一年的基础上污染有所加重。北京近6年室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数均超标,除2015年外逐年降低。上海近6年室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数均超标,除2018年外逐年降低。广州2014~2015年室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数均超标,但近四年均低于标准限值75 μg/m3。重庆近6年室外PM2.5日平均质量浓度第95百分位数也均超标,且分别于2017、2019年在上一年的基础上污染有所加重。
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本文基于ArcGIS将空间统计与历史监测数据相结合,对335个地级及以上城市室外的PM2.5污染时间序列分布进行定量和定性分析,并利用全局空间自相关和局部空间自相关的方法对PM2.5污染空间分布特征进行研究。同时,以哈尔滨、北京、上海、广州和重庆5个典型城市为研究对象,对室外PM2.5污染的演变趋势及达标情况进行评估。
(1)基于ArcGIS将空间统计与室外PM2.5监测数据相结合,获得了2019年全国地级及以上城市室外PM2.5污染时空分布图。其中,全国室外PM2.5污染分布具有显著的区域性和季节性特征,京津冀及周边城市、长江中下游平原、汾渭平原、新疆和田地区和喀什地区等污染较为严重。
(2)全国地级及以上城市室外PM2.5污染具有较强的全局空间自相关性,华北地区、新疆西部、西南地区等地域大部分城市具有明显的局部空间自相关性。其中,华北地区、新疆西部等呈“H-H”分布,西南地区、福建、广东、内蒙古的锡林郭勒盟、黑龙江的大兴安岭等呈“L-L”分布。
(3)室外PM2.5 3年滑动平均浓度变化规律和Spearman秩相关系数值表明,哈尔滨、北京、上海、广州和重庆5个典型城市室外PM2.5年平均质量浓度呈下降趋势,国家大气环境治理成效显著。但近6年典型城市室外PM2.5质量浓度第95百分位数也存在反弹现象。
(4)室外PM2.5污染主要受自然条件、产业结构、能源结构和交通运输结构等影响,如新疆部分地区多为沙尘气候、供热地区或工业区的燃烧物燃烧会排放颗粒物等,大气污染治理时还需因地制宜的进行联防联控。
典型城市室外PM2.5污染时空分布及演变特征
Spatial-temporal distribution and evolution characteristics of outdoor PM2.5 pollution in typical cities
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摘要: 基于国家监测的室外PM2.5质量浓度大数据,对全国室外PM2.5污染时空分布及典型城市室外PM2.5污染演变趋势进行研究。结果显示,2019年我国室外PM2.5污染分布具有显著的区域性和季节性特征,全国地级及以上城市室外PM2.5污染具有较强的全局空间自相关性,华北地区、西南地区、新疆西部等地域大部分城市具有明显的局部空间自相关性。其中,京津冀及周边城市、长江中下游平原、汾渭平原、新疆的和田地区和喀什地区等污染较为严重。哈尔滨、北京、上海、广州和重庆5个典型城市室外PM2.5年平均质量浓度呈下降趋势,室外PM2.5 3年滑动平均浓度不断降低,Spearman秩相关系数为负值且绝对值均大于0.829。Abstract: The spatial-temporal distribution and the evolution trend of outdoor PM2.5 pollution in typical cities in China are investigated based on the PM2.5 mass concentrations from the National monitoring data. The results show that in 2019, the outdoor PM2.5 pollution distribution has distinctive regional and seasonal characteristics. For the prefecture level and above cities, the outdoor PM2.5 pollution distribution has a strong global spatial autocorrelation, while most of the cities in northern China, southwestern China and western Xinjiang indicate a strong local spatial autocorrelation. The serious pollution appeares in the places like Beijing, Tianjin, Hebei and their surrounding cities, middle-lower Yangtze Plain, Fenwei Plain, Hotan and Kashi prefecture in Xinjiang Province, etc.. The annual mean mass concentration of outdoor PM2.5 in 5 typical cities of Harbin, Beijing, Shanghai, Guangzhou and Chongqing shows a downward trend. The three-year moving mean concentration of outdoor PM2.5 continues to decrease. The Spearman's rank correlation coefficient is negative and the absolute value is greater than 0.829.
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Key words:
- outdoor PM2.5 /
- spatial-temporal distribution /
- evolution characteristics
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表 1 Spearman秩相关系数的临界值
n 临界值 $\gamma $ 5 0.900 6 0.829 7 0.714 8 0.643 9 0.600 10 0.564 12 0.506 14 0.456 16 0.425 18 0.399 20 0.377 22 0.359 24 0.343 26 0.329 28 0.317 30 0.306 注:n为时间周期的数量;单侧检测的显著性水平为0.05。 表 2 PM2.5日平均质量浓度第95百分位数超标(75 μg·m−3)情况
t/a 哈尔滨 北京 上海 广州 重庆 PM2.5浓度
第95百分
位数/μg·m−3超标倍数 PM2.5浓度
第95百分
位数/μg·m−3超标倍数 PM2.5浓度
第95百分
位数/μg·m−3超标倍数 PM2.5浓度
第95百分
位数/μg·m−3超标倍数 PM2.5浓度
第95百分
位数/μg·m−3超标倍数 2014 180 1.40 227 2.03 122 0.63 95 0.27 146 0.95 2015 220↑ 1.93 231↑ 2.08 118 0.57 95 0.27 137 0.83 2016 124 0.65 207 1.76 102 0.36 72 达标 103 0.37 2017 197↑ 1.63 153 1.04 80 0.07 72 达标 123↑ 0.64 2018 106 0.41 132 0.76 83↑ 0.11 69 达标 77 0.03 2019 141↑ 0.88 105 0.40 79 0.05 60 达标 91↑ 0.21 注:↑为PM2.5日平均质量浓度第95百分位数相比上一年出现反弹的情况。 -
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