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营口市地处辽东半岛中枢，属大陆型季风气候，城市沿海发展，以冶金、石化、装备制造和镁制材料业为支柱产业，大气污染状况具有典型北方寒冷地区重工业城市污染特点。营口市属辽宁中部城市群城市，与盘锦、鞍山相邻，城市间距离较短，易发生城市间大气污染物传输效应，且通常具有影响面积大、持续时间长的特点。为加强区域大气环境治理，改善环境空气质量，掌握城市的大气污染物来源是制订有效政策法规的基础。目前，源解析的主要研究方法包括受体模型法[1-2]和扩散模型法[3-4]。受体模型法不受源强、气象资料限制，解析目标源类贡献情况，但解析过程中的受体采样、源组分谱的获取与化学组分的测量可能会对结果产生不确定性[5]。扩散模型法不受限于观测点位的设置，可根据需求获取目标行业的浓度贡献，在已建立较为详细污染源清单的城市被广泛应用[6]。本研究基于WRF-CMAQ模式，搭建适用于营口市的空气质量模型，对营口市SO2、NO2、PM10和PM2.5的来源进行解析，实际掌握大气污染的特征和演变趋势，为制订大气污染防治措施提供理论依据。
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气象模式选择中尺度气象模式WRF（Weather Research and Forecasting Model）是由美国环境预测中心（NCEP）、美国国家大气研究中心（NCAR）等机构为中心着手开发的气象模式[7-8]。空气质量模式选择CMAQ（Community Multiscale Air Quality），该模式是由美国环保局（US EPA）发布的第三代化学质量平衡模型。本研究选用的WRF版本为4.0，CMAQ版本为5.0.2，化学机制选用CB05。
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气象模拟范围设计3层网格嵌套，分辨率分别为27、9和3 km，第3层模拟域网格数为72×63，采用Lambert投影坐标系，中心经纬度为（122.005°E，41.088°N），2条真纬度为北纬25°与北纬40°。第1层覆盖中国东三省及京津冀部分地区，第2层覆盖辽宁省全境，第3层覆盖营口市及周边区域。CMAQ模拟网格与WRF模拟网格具有相同的分辨率和网格中心点，为降低边界场对空气质量模拟的影响，CMAQ每层网格略小于WRF网格，第3层网格数为62×53。垂直方向共设置24个气压层，层间距自近地面向上逐渐增大。
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模拟时间为2018年1、4、7和10月，分别代表春、夏、秋、冬四季，为降低初始场影响，模拟时将时间提前7 d以供模型预热[9]。
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数值模拟采用的本地源清单采用营口市本地数据计算获取。外来源排放数据采用2016年清华大学开发的MEIC排放清单[10]，天然源采用MEGAN[11]模式计算获取。研究将本地源清单、外来源清单以及MEGAN模式计算获取的天然源清单进行空间嵌套，通过人口、道路和土地等信息进行再分配。空气质量数据来自营口市国控站的监测数据，监测种类包括SO2、NOx、VOCs、PM10和PM2.5，见图1。
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利用空气质量监测数据与模拟对应网格的浓度数据进行比对，以验证CMAQ模拟结果的可靠性[12]。将营口市PM2.5的监测值与模拟值进行拟合验证，时间为2018年1月1～28日、4月1～28日、7月1～28日和10月1～28日，分别代表四季变化情况。CMAQ模式对营口市大气污染物的模拟拟合度较高，SO2、NOx、PM2.5、PM10、VOCs和CO的相关性R2均在0.51～0.64区间内。6类污染物的标准化平均偏差（NMB）和标准化平均误差（NME），见表1，基本满足US EPA关于模型验证的相关要求。综合考虑各项评估指标，本次模拟结果较为理想，可实际反应营口市污染现状。
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本研究对模拟结果进行了处理，获取到营口市大气污染物的时空分布情况。营口市大气污染物浓度呈现明显的季节性特征，浓度值1月>10月>4月>7月。这一方面可能是由于北方寒冷地区冬季供暖造成燃煤量增加，从而导致污染物排放量增大。另一方面可能是由于冬季大气扩散条件不利，易造成污染物的累积。从空间上来看，营口市大气污染总体呈现出“西北部沿海地区污染重、东南山区污染轻”的态势，浓度高值区主要出现在西北部及西南沿海等人口稠密的地区。1月PM2.5浓度在老边区与大石桥市出现大面积高值区，浓度在50～75 μg/m3，结合1月营口市以东北风为主导风向来看，营口市可能是受到来自辽宁中部城市群的污染物传输影响较大造成的。SO2浓度污染1月较为严重，高值区浓度在35 μg/m3以上，其他月份中高值区出现在城市中心与大石桥地区。NO2浓度污染趋势总体看由东北向西南延伸，7月NO2浓度大幅降低，考虑可能是由于夏季温度高，有利于NOx的分解，光化学反应增加导致的，见图2。
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采用零置法对目标情景下营口市1、4、7和10月的各类污染物贡献率进行解析，各类污染源浓度贡献，见图3。1月营口市本地排放源中扬尘源的贡献率较高，为22%，其次为钢铁源16%，居民源10%；4月的扬尘对PM2.5的浓度贡献率最大，达到28%，其次为钢铁源20%；7月本地各类源的贡献率分别为扬尘（23%）>钢铁（19%）>移动（7%）>非金属（4%）；10月各类污染源的贡献率分别为扬尘（28%）>钢铁（24%）>移动=非金属（6%）。通过模型解析营口市PM2.5外来源影响的贡献率在29%～41%之间。全年来看，本地排放源中对营口市PM2.5影响最大的源类为钢铁源（20%）与扬尘源（25%），因此，实施钢铁行业超低排放以及扬尘治理对营口市降低PM2.5浓度尤为重要。
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营口市各类污染源对PM10浓度贡献，见图4。1月营口市本地排放源中扬尘源的贡献达21%，其次为钢铁源（16%）、居民源（12%）和供暖源（6%）；4月的扬尘对PM10的贡献率达36%，其次为钢铁源与非金属源，分别为18%与7%；7月各类源的贡献分别为扬尘（27%）>钢铁（17%）>移动（7%）；10月本地各类污染源的贡献率分别为扬尘（29%）>钢铁（20%）>非金属（7%）>移动（6%）。全年来看，营口市本地排放源中对PM10贡献最大的源类为扬尘源（28%），其次为钢铁源（18%），因此，治理扬尘源与钢铁源是营口市降低PM10污染的重点。
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营口市各类污染源对SO2的浓度贡献情况，见图5。1月营口市本地排放源中钢铁源的贡献率最大，为27%，其次为电力源和居民源，分别为12%和11%，后为非金属（8%）和供暖源（7%）；4月的钢铁源对SO2的贡献达到27%，其次为电力源10%；7月本地各类源的贡献分别为钢铁（28%）>电力（15%）>居民=非金属（7%）；10月本地各类污染源的贡献分别为钢铁（37%）>电力（9%）>非金属（6%）>居民（5%）。营口市SO2的外来及其他源贡献全年在33%～43%之间。全年来看，本地排放源中钢铁源对城市SO2的贡献达到30%，因此，改善工业企业，尤其是钢铁企业的脱硫设备，优化脱硫工艺对降低城市SO2浓度有重要意义。
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营口市各类污染源对NO2浓度贡献，见图6。
1月营口市本地排放源中移动源的贡献最大，为35%，其次为钢铁源（26%）、电力源（7%）和居民源（6 %）；4月的移动源对NO2的达到39%，其次为钢铁源（18%）；7月本地各类源对NO2的贡献分别为移动（30%）>钢铁（24%）>电力（5%）；10月本地各类污染源对NO2的贡献分别为移动（33%）>钢铁（30%）>电力（6%）。营口市NO2的外来及其他源贡献全年在19%～34%之间。全年来看，本地排放源中移动源（34%）是对NO2浓度贡献最大的源类，夏季贡献率占比低于其他月份，这可能是由于夏季温度高、太阳辐射强，有利于SO2、NOx和VOCs等前体物发生化学反应生成二次颗粒物造成的。
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（1）从空间上看，营口市大气污染呈现出“西北部沿海地区污染重、东南山区污染轻”的态势，污染高值区主要集中在西南沿海人口较为稠密地区。其中，1月在东北风的作用下，受到辽宁中部城市群的影响，老边区与大石桥市污染较为严重。
（2）本地排放源中扬尘源与钢铁源是营口市PM10与PM2.5的主要来源，两者的贡献值占比在4个季节中均远超其他源类。因此，营口市实施钢铁行业超低排放以及扬尘治理对实际改善环境空气质量有重要意义。
（3）钢铁源是营口市SO2主要来源，全年贡献率为30%，移动源是NO2的主要来源，全年贡献率为34%。因此，营口市应重点改善钢铁企业的脱硫设备，优化脱硫工艺，并进一步加强机动车污染治理。
营口市大气污染物来源解析数值模拟研究
A numerical simulation study on source analysis of air pollution in Yingkou
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摘要: 该研究基于WRF-CMAQ搭建本地化模型对营口市2018年1、4、7和10月的大气污染状况进行模拟，并采用零置法定量解析SO2、NO2、PM10和PM2.5的来源。研究发现：营口市大气污染总体呈现出“西北部沿海地区污染重、东南山区污染轻”的态势，污染高值区主要集中在西南沿海人口较为稠密地区。4个季节中，钢铁源对PM10的贡献率在16%～24%，全年平均为20%；对PM2.5的贡献率在16%～20%，全年平均为18%，对SO2的贡献率在27%～37%，全年平均为30%；扬尘源对PM10与PM2.5年均贡献率分别为25%与28%；移动源对NO2的贡献率为34%。Abstract: The WRF (weather research and forecasting model) along with CMAQ (congestion mitigation and air quality model) are used to build a localized model for simulating air pollutants of Yingkou in January, April, July, October in 2018. And the quantitative analysis based on the Zero-Out method for analyzing sources of SO2, NO2, PM10, PM2.5 is also performed. It is found that the air pollution in Yingkou represents a trend of "a heavy pollution in the northwest coastal areas and a light pollution in the southeast mountainous areas", and the areas with high pollution values are mainly in the densely populated areas in the coastal areas in southwest. In the four seasons, the contribution rate of steel source to PM10 is 16%～24% and the annual average is 20%. The contribution rate to PM2.5 is 16%～20% and the annual average is 18%. The contribution rate to SO2 is 27%～37% and the annual average is 30%. The average annual contribution rates of dust source to PM10 and PM2.5 are 25% and 28%, respectively. The contribution rate of mobile sources to NO2 is 34%.
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Key words:
- CMAQ /
- PM2.5 /
- source analysis /
- Yingkou
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表 1 模式对营口市大气污染物模拟的表现评估
指标 PM10 PM2.5 SO2 NO2 O3 CO 标准化均值偏差（NMB） −14% −28% 23% −12% −16% −26% 标准化标准误（NME） 28% 34% 35% 21% 21% 27% 
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