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随着经济社会的迅速发展，工业化、交通运输化和城镇化等对能源的消耗显著增加，城市空气受到了不同程度的污染，大气中的气体污染物（如氮氧化物、硫化物和臭氧等）、固体颗粒物对人类的身体健康和日常生活产生了严重的影响[1-2]。近年来，中国特别是京津冀、长三角和珠三角等重点区域[3-5]的大气环境问题受到了广泛关注。研究表明，在污染源相对稳定的情况下，降水、温度、湿度和风速等气象要素对污染物的稀释、扩散、输送和转化等过程的影响占据了主要地位[6-8]。发生降雨天气时，云内雨滴吸附和云下雨水冲刷作用对大气污染物浓度的影响最为直接，尤其是云下雨水冲刷作用可以有效降低大气污染物的浓度[9-10]。降水天气对空气质量的改善程度与降水量级的大小、降水前大气污染状况也有一定的关系[11]。人工增雨作业是一种人为干预大气降水的科技手段，它通过飞机、高炮和火箭等工具将催化剂携带到可能下雨或正在下雨的目标云中，从而影响局部大气的云物理过程，达到增加降雨量的目的，为农业抗旱、大气污染防治和改善生态环境提供了有力支撑。近年来，它逐渐成为城市大气污染防治的有效手段。作业条件、作业时机和作业部位的选取直接影响着最终的增雨效果[12-14],因此，分析降水与大气污染物浓度变化的关系，可为采用人工增雨手段治理大气污染问题时作业时机的选择提供科学依据。
郑州市是河南省的省会，位于河南省中部偏北(112°42′～114°14′E，34°16′～34°58′N)，下辖 6区5市1县，总面积7 446 km2，总地势为西南高、东北低。属北温带大陆性季风气候，四季分明，多年平均气温15.6 ºC，多年平均降雨量542.15 mm。地处京广线和陇海线交汇处，被人们称为“火车拉来的城市”，是国家重要的综合交通枢纽，同时也是国务院批复确定的中国中部地区重要的中心城市，经济比较发达、人口比较密集，空气质量重度和严重污染现象时有发生。李尉卿等[15]从时空上对郑州市春节期间的大气污染物浓度变化特征进行研究，发现PM2.5和PM10浓度受各种气象因素的直接影响。王桂红[16]和任艳培等[17]对郑州市空气质量变化规律及其与气象要素之间关系进行了研究，指出郑州市空气质量指数与降水量在全年均表现为明显的负相关关系。但是，目前很少有人研究郑州市降水对空气质量的影响规律，故探讨降水以及不同等级降水是如何影响大气中各种污染物浓度的变化就显得非常有意义。本文深入分析郑州市降水与空气质量、大气污染物浓度的关系，可以为人工增雨改善空气质量时作业时机的选择提供理论参考，同时可以指导降水条件下的空气污染等级预报。
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空气质量指数（air quality index,AQI）日数据和可吸入颗粒物（PM10)、 细颗粒物（PM2.5）、二氧化硫（SO2）、二氧化氮(NO2)、臭氧（O3）和一氧化碳（CO）6种污染物小时数据来源于中国环境监测总站（
http://www.cnemc.cn/ )，时间范围为2017—2020年。降水日数据和小时数据分别来源于中国气象科学数据共享服务网(http://data.cma.cn )和郑州市地面气象观测站，时间范围为2017—2020年。根据《环境空气质量指数（AQI）技术规定（试行）：HJ633—2012》[18]，AQI是一种定量描述空气质量实际情况的无量纲指数，数值越大，表示空气污染越严重，对人体健康的影响也越大。文献[18]根据AQI大小将我国城市空气质量划分为 6个等级：AQI为0～50，空气质量状况属于优；AQI为51～100，空气质量状况属于良；AQI为101～150，空气质量状况属于轻度污染；AQI为151～200，空气质量状况属于中度污染；AQI为201～300，空气质量状况属于重度污染；AQI>300，空气质量状况属于严重污染。
气象学上，把降雨和降雪都称作降水。一般按24小时降水量（即日降水量）把降水分为4个主要等级。小雨（雪）、 中雨（雪）、大雨（雪）和暴雨（雪）对应的日降水量标准分别为0.1～9.9 mm（0.1～2.4 mm）、10.0～24.9 mm（2.5～4.9 mm）、 25.0～49.9 mm（5.0～9.9 mm）和>50 mm（>10 mm）。
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郑州市2017—2020年逐日AQI值，除去缺测值，共1 377 d，其中降水日数为309 d，无降水日数1 068 d。有无降水时不同空气质量等级出现频率，见图1。
图1可知，有降水时，各种空气质量等级出现的日数占有降水日数的百分比：优17.81%、良59.86%、轻度污染13.92%、中度污染4.85%、重度污染3.24%和严重污染0.32%；无降水时，各种空气质量等级出现的日数占无降水日数的百分比：优1.77%、良48.51%、轻度污染34.08%、中度污染9.08%、重度污染5.62%和严重污染0.94%。有降水时空气质量为优和良的日数出现频率远远高于无降水时，而有降水时空气质量为轻度污染、中度污染、重度污染和严重污染的频率均小于无降水时。由此可知，降水对郑州市大气污染状况改善十分有利。
为了研究降水量对空气质量的影响，对不同等级的空气质量日数在不同降水量级时出现的频率进行了计算，见表1。在有降水的309 d中，小雨（雪）有236 d，中雨（雪）有45 d，大雨（雪）有20 d，暴雨（雪）有8 d。小雨（雪）时，6个等级的空气质量日数均有出现，但优和良占一半以上，总占比为74.6 %。中雨（雪）时未出现严重污染天气，且质量为优和良的日数出现频率高达84.4 %。大雨（雪）时空气质量只有优、良和轻度污染。暴雨（雪）时空气质量全为优和良。整体上看来，污染等级天气出现的频率随着降水量级的增大而减小，说明降水量级越大，空气质量越好。
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为了更好地研究降水对各种污染物浓度的影响，对降水时次后各种污染物浓度变化情况进行了分析，见表2。
降水时次后，郑州市PM10和O3的浓度降低最为显著，降低时次占比超过一半，其中PM10 浓度降低时次占比高达56.12%。降水天气后，PM2.5、NO2和CO这3种污染物浓度降低时次较高，所占比例范围为42.97%～46.43%。SO2 浓度降低时次占比只有26.09%，主要是由于浓度不变时次较高造成的，不变时次高达61.41%。除SO2外，大气污染物在降水天气后浓度不变时次占比为5.95%～15.42%。
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降水强度是指单位时间或某一时段的降水量，能够直接反映降水剧烈程度的大小。由2.1降水对空气质量的整体影响研究表明，空气质量状况和降水量级大小有很大的关系。降水强度不同，对大气污染物的清除和冲刷作用不同，较大的风速对大气污染物也有着比较明显的扩散输送作用，且强降水和大风速常常相伴存在。
对降水时次后，6种大气污染物浓度的变化规律进行分析，见图2。
小时降水量越大，在降水天气后大气污染物的浓度变化值越小，这是因为强降水之前往往已经有持续的弱降水，大气中的污染物经过一段时间的雨水冲刷，已经降到比较低的水平，想要进一步下降就相对比较困难。对不同强度降水对污染物浓度的影响进一步分析表明，见表3。
在降水天气后，PM2.5和PM10浓度降低时次占比随着小时降水量的增加而增加，同时浓度升高时次占比减小。在降水天气后，SO2浓度降低时次占比随降水量等级的增加而稍微增大，例外的是，当小时降水量(R)>5 mm时反而减小显著。NO2和CO降水天气后浓度升高时次、不变时次和降低时次随降水量等级变化不大。O3在R≤5 mm时，降水天气后浓度降低时次随着小时降水量等级升高略有减少，而当R>5 mm时浓度降低时次增加比较明显。在各个不同等级雨强中，颗粒物PM2.5、PM10 超过40%的降水时次后浓度降低，尤其是当R>1 mm 时，占比达到一半以上，且PM10比PM2.5降低更为明显。可见在6种大气污染物中，较强降水对颗粒物的清除作用最明显，这种现象随粒径增大而更加明显。在各个降水量级中，降水天气后PM2.5、PM10、NO2、O3和CO 浓度不变时次占比均<20%；而SO2比较特殊，各个降水量级中，降水天气后浓度不变时次占比都>60%，相对较大。
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降水天气后降水对各种污染物浓度变化的影响会随着大气污染物初始浓度的不同呈现出一定的规律性。根据污染物浓度的大小，将6种大气污染物划分为6个等级[19]，见表4，分析了降水天气后不同等级的大气污染物浓度变化情况。
研究表明，降水天气前大气污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO的初始浓度越高，降雨天气后浓度降低值的范围越大，而增加值的范围越小，见图3。
同时浓度降低时次占比也越大（NO2除外），见表5。
降水天气前大气污染物浓度越高，PM10在降水天气后浓度升高时次占比越少，而PM2.5和O3浓度升高时次占比无明显变化规律，这可能是由于降水天气后这两种污染物浓度不变时次占比无明显变化规律的缘故。降水天气后，不同初始污染物等级中，NO2浓度升高、不变、降低时次占比无显著变化规律。降水天气后SO2和CO浓度升高时次和降低时次占比均随着降雨天气前大气污染物浓度的升高而增加，主要是由于降水天气后浓度不变时次占比降低的缘故。SO2在浓度较低的第一级中，降水天气后浓度不变时次占比较大，高达82.10%，这种现象有可能是因为SO2 浓度值较低，而观测浓度不够精确，从而对SO2浓度的变化反应不太敏感。
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（1）有降水时空气质量等级为优和良的频率比无降水时的频率高，而无降水时其他污染等级的空气质量频率均大于有降水时的，可见降水有利于优良等级的空气质量出现，且降水量级越大空气质量越好。
（2）除SO2外，郑州市其他5种大气污染物在降雨天气后浓度降低时次占比为42.97%～56.12%，且降雨天气后PM10 浓度降低时次占比最大，CO浓度降低时次占比最小。SO2浓度不变时次占比最高。
（3）小时降水量越大，在降水时次后大气污染物浓度的变化量越小，其中颗粒物PM2.5和PM10浓度降低时次占比越大，浓度升高时次占比越小，当小时降水量(R)>1 mm时，浓度降低时次占比显著高于升高时次占比，说明雨量较大时降水可以明显降低颗粒物的浓度，且粒径越大效果越好；SO2由于不变时次占比较高，没有明显变化规律。在各个等级降水中，污染物NO2和CO在降雨天气后浓度升高时次、不变时次和降低时次占比变化不大。所以，在小时降雨量较大时开展人工增雨作业可以有效降低颗粒物PM2.5和PM10的浓度。
（4）降水天气前大气污染物PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3和CO的初始浓度越高，降雨天气后浓度降低值的范围越大，而增加值的范围越小；同时浓度降低时次占比也越大（NO2除外）。可见，在大气污染物浓度较高时开展人工增雨作业，对于改善空气质量效果比较明显。
郑州市降水对大气污染物浓度的影响分析
Analysis of the influence of precipitation on air pollutants’ concentration in Zhengzhou
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摘要: 基于2017—2020年郑州市空气质量监测数据和同期地面气象观测资料，采用数理统计方法，分析了郑州市降水对空气质量和大气污染物浓度的影响。结果表明，有降水时的空气质量等级为优和良的频率比无降水时的频率高，且降水量级越大空气质量越好。除SO2外，郑州市其他大气污染物PM2.5、PM10、NO2、O3和CO在降水天气后浓度降低时次占比为42.97%～56.12%，其中PM10浓度降低最明显，CO最不明显。小时降水量越大，污染物浓度降低值越小，PM2.5和PM10在降雨天气后浓度降低时次占比越大，当小时降水量(R)＞1 mm时，浓度降低时次占比显著高于升高时次占比，且粒径越大效果越好；SO2没有明显变化规律；NO2和CO变化不大。降水天气前大气污染物浓度越高，降水天气后浓度降低值的范围越大；同时浓度降低时次占比也越大（NO2除外）。在小时降水量较大、大气污染物浓度较高时开展人工增雨作业，可以有效改善空气质量，特别是PM2.5和PM10浓度的降低最为显著。Abstract: Based on the air quality monitoring data of Zhengzhou from 2017 to 2020 and the surface meteorological observation data of the same period, the influence of precipitation on air quality and atmospheric pollutants’ concentration in Zhengzhou was analyzed by using a mathematical statistics method. The results showed that the frequency of excellent and good air quality grades was higher with precipitation than without precipitation. And the higher the precipitation grade was, the better the air quality was. Except for SO2, the concentration of the other air pollutants PM2.5、PM10、NO2、O3, and CO in Zhengzhou decreased with a proportion of 42.97%～56.12% after precipitation, among which the concentration of PM10 decreased most obviously, the reduction of CO concentration was least obvious. The greater the hourly rainfall was, the smaller the reduction value of pollutant concentration was, and the greater the proportion of PM2.5, and PM10 concentration reduction after the rainfall was, when the hourly rainfall (R) was > 1 mm, the proportion of hourly decreasing concentration was significantly higher than that of increasing concentration, and the larger particle size was, the better the effect was. SO2 had no obvious change rule; NO2 and CO didn’t change much. The higher the concentration of air pollutants was before the precipitation, the larger the range of concentration reduction value was after the rainfall; at the same time, the greater the percentage of hourly decreasing concentration was（except for SO2）. When the hourly precipitation intensity was high and the concentration of air pollutants was high, artificial precipitation could effectively improve the air quality, especially for the reduction of PM2.5 and PM10 concentration.
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Key words:
- precipitation /
- pollutant concentration /
- hourly precipitation /
- Zhengzhou
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图 1 有无降水时不同空气质量等级出现频率
Figure 1. Frequency of different air quality classes with or without precipitation
图 2 降水时次后大气污染物PM2.5(a)、PM10(b)、SO2(c)、NO2(d)、O3(e)和CO(f)浓度变化
Figure 2. Atmospheric pollutant of PM2.5(a)、PM10(b)、SO2(c)、NO2(d)、O3(e)and CO(f) concentration changes after precipitation
图 3 降水时次后大气污染物 PM2.5(a)、PM10(b)、SO2(c)、NO2(d)、O3(e)和 CO(f)浓度变化值随初始浓度的分布Fig.3 Distribution of atmospheric pollutant of PM2.5(a)、PM10(b)、SO2(c)、NO2(d)、O3(e)和 CO(f) concentration change value after precipitation time with initial concentration
表 1 不同降水量级下各种空气质量等级出现频率
Table 1. Frequency of various air quality classes under different precipitation levels
降水
量级空气质量等级出现频率/% 优 良 轻度
污染中度
污染重度
污染严重
污染小雨
（雪）12.7 61.9 16.1 5.5 3.4 0.4 中雨
（雪）33.3 51.1 8.9 4.4 2.2 0 大雨
（雪）35.0 60.0 5.0 0 0 0 暴雨
（雪）37.5 62.5 0 0 0 0 
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表 2 降水时次后大气污染物浓度变化占比
Table 2. Proportion of atmospheric pollutant concentration changes after precipitation
污染物 变化趋势占比/% 升高时次 不变时次 降低时次 PM2.5 38.15 15.42 46.43 PM10 37.93 5.95 56.12 SO2 12.50 61.41 26.09 NO2 42.80 12.07 45.13 O3 37.66 8.17 54.17 CO 47.40 9.63 42.97
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表 3 不同降水强度降水时次后大气污染物浓度变化占比
Table 3. The proportion of atmospheric pollutant concentration change after different rainfall intensity
污染物 变化趋势占比/% 0 mm<R≤1 mm 1 mm<R≤5 mm R＞5 mm PM2.5 升高时次 42.36 28.79 21.79 不变时次 14.90 17.58 19.23 降低时次 42.74 53.63 58.98 PM10 升高时次 40.46 31.87 30.77 不变时次 5.78 6.81 3.85 降低时次 53.76 61.32 65.38 SO2 升高时次 14.83 7.47 17.94 不变时次 60.70 65.27 67.95 降低时次 25.47 27.26 14.11 NO2 升高时次 43.42 40.88 43.59 不变时次 11.86 13.19 8.97 降低时次 44.72 45.93 47.44 O3 升高时次 37.34 40.44 26.92 不变时次 8.97 6.15 6.41 降低时次 53.69 53.41 66.67 CO 升高时次 47.76 46.81 44.87 不变时次 9.81 8.79 11.54 降低时次 42.43 44.40 43.59 注：R代表小时降水量。
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表 4 大气污染物浓度分级
Table 4. Concentration classification of air pollutants
污染物浓度 一级 二级 三级 四级 五级 六级 PM2.5 0<c≤35 35<c≤75 75<c≤115 115<c≤150 150<c≤250 c>250 PM10 0<c≤50 50<c≤150 150<c≤250 250<c≤350 350<c≤420 c>420 SO2 0<c≤5 5<c≤10 10<c≤25 25<c≤50 50<c≤100 c>100 NO2 0<c≤5 5<c≤10 10<c≤20 20<c≤50 50<c≤100 c>100 O3 0<c≤20 20<c≤50 50<c≤100 100<c≤150 150<c≤200 c>200 CO 0<c≤0.3 0.3<c≤0.6 0.6<c≤1 1<c≤2 2<c≤5 c>5 注：c代表浓度，除CO的浓度单位为 mg·m－3外，其余大气污染物的浓度单位均为μg·m－3。
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表 5 不同等级污染物降水时次后大气污染物的浓度变化占比
Table 5. The proportion of atmospheric pollutant concentration change after rainfall of different pollutant levels
% 污染物 变化趋势占比 一级 二级 三级 四级 五级 六级 PM2.5 升高时次占比 37.05 42.04 38.38 43.33 36.75 33.33 不变时次占比 19.94 11.11 10.51 1.67 5.88 0 降低时次占比 43.01 46.85 51.11 55.00 57.37 66.67 PM10 升高时次占比 43.13 33.38 33.33 27.62 0 0 不变时次占比 7.40 3.02 0 2.86 0 0 降低时次占比 49.46 63.60 66.67 69.52 100 0 SO2 升高时次占比 7.97 14.33 16.31 28.12 0 0 不变时次占比 82.10 59.39 31.32 6.25 0 0 降低时次占比 9.93 26.29 52.37 65.63 100 0 NO2 升高时次占比 75.00 35.29 29.04 45.62 48.22 66.67 不变时次占比 25.00 8.82 20.66 10.91 7.44 0 降低时次占比 0 55.88 50.30 43.47 44.34 33.33 O3 升高时次占比 32.97 36.09 41.4 37.91 30.77 25.00 不变时次占比 19.23 7.4 4.84 1.96 0 0 降低时次占比 47.8 56.51 53.76 60.13 69.23 75.00 CO 升高时次占比 6.04 11.96 25.14 36.00 0 0 不变时次占比 78.19 59.39 33.24 8.00 0 0 降低时次占比 15.17 28.65 41.62 56.00 100 0
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