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PM2.5是我国许多城市除臭氧外的首要污染物，金属元素浓度在其中占比为5%—10%[1-2]。有研究表明[3]，PM2.5粒径小，更利于金属元素的富集，且其可不经过滤直接进人体肺部，增加了对人体健康危害的风险[4]。不同金属元素对人体健康危害不同[5-6]，如长时间暴露在一定浓度的Pb环境中，会导致先天畸形和神经系统病变，导致新生儿的运动和认知能力障碍；As中毒会损伤皮肤和指甲；过量的Cd、Ni暴露会诱发呼吸系统疾病。2017年国际癌症研究机构(IARC)公布的致癌物清单中，将Cr、Cd、As、Co、Ni等重金属的化合物列为致癌物。我国《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）对环境空气中Pb（500 ng·m−3）、Cd（5 ng·m−3）、Hg（50 ng·m−3）、As（6 ng·m−3）和Cr6+（0.025 ng·m−3）的浓度进行了限定[7]。国内外学者对京津冀[8-9]、东南沿海[10-11]等城市PM2.5中金属元素的污染水平、来源解析开展了大量的研究工作，并在重金属污染水平、分布特征、化学形态等方面的研究积累了较多的科研成果[12-14]。
攀枝花市是长江上游最大的资源型矿业城市，也是我国典型的工业城市之一，全市以矿业开发为基础。对于攀枝花市环境污染的研究主要集中在土壤污染[15]、大气降尘[16]等方面，而对于环境空气PM2.5中金属元素浓度分布及健康风险评估研究报道相对较少。自2017年末以来，随着煤炭、金属等工业产品的价格回暖，攀枝花市相关行业生产量持续增长，导致污染物排放量逐步增大[17]，2018年攀枝花市钢铁行业PM2.5排放量共1401.79×103 t，占全市总排放量11%[18]。因此，对于加强攀枝花市PM2.5中金属元素浓度、来源解析及重金属潜在健康风险评价等方面的研究具有重要的意义。 为了解攀枝花市PM2.5中不同金属元素质量浓度及来源，本研究于2019年7月、10月在攀枝花市5个环境受体点位采用离线采样的方法采集150个PM2.5颗粒物样品，对样品中的Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Cd、Ba、Fe、Al共13种元素质量浓度进行了测试，并对其来源进行了分析，同时计算了Ni、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn、V、Pb共9种有毒重金属元素对不同人群的健康影响，以期为攀枝花市PM2.5中金属元素的污染防治措施和政策的制定提供相关建议和科学依据。
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考虑城市不同功能区、污染水平等信息，本研究采样共设置5个监测点位开展环境受体样品采集，具体点位为：弄弄坪、河门口、炳草岗、仁和、四十中小，5个点位均位于国控点附近，点位分布如图1。弄弄坪、河门口位于企业分布集中区，炳草岗和四十中小点位设置在居民区，与企业密集区距离相对较近，仁和点位周边企业分布相对较少。
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为了解攀枝花市PM2.5中金属元素质量浓度分布特征，于2019年7月11—27日，10月14—28日对监测点位环境空气PM2.5进行采集，共采集30 d，每天样品采集时间为11:00—翌日10:00，采集23 h，采样流量为16.7 L·min−1。采样仪器为武汉天虹TH-16A四通道采样器，采样滤膜为whatman 47 mm teflon膜。滤膜样品的保存与运输以及质量控制严格按照标准执行。
本研究的分析内容包括PM2.5和无机金属元素质量浓度（Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Cd、Ba、Fe、Al），所有组分分析测试方法及质控措施均按照标准方法执行，具体方法、仪器及型号见表1。
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本研究主要针对呼吸道暴露途径，对攀枝花市PM2.5中有毒重金属Ni、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn、V、Pb产生的健康风险进行评估，不对经口摄入及皮肤接触产生的健康风险进行评价，故实际的健康风险会更大。本研究中Mn、Cu、Zn、Pb 和V 为非致癌物质(有阈化合物)，Cr、Ni、As和Cd为属于致癌物质(无阈化合物)[19]。研究对象分为：儿童(0—18岁)、成人（>18岁）、老年人（>60岁）。呼吸途径摄入量计算见公式[20]（1）（2）:
其中，计算非致癌物质时用公式（1），计算致癌物质时用公式（2）。式中，ADD表示非致癌物质的终生日均暴露剂量，LADD表示致癌物质的终生日均暴露剂量，单位均为mg·(kg·d)−1。式中参数见表2，参数取值参考文献[21-22]。
致癌元素、非致癌元素分别选用终生增量致癌风险值(ILCR)和危险系数(HQ)来确定其危害程度，计算公式：
式中，ILCR表示人群癌症发生的概率。若ILCR 在10−6—10−4之间(即每1万人到100 万人增加1个癌症患者)，可认为该物质的致癌健康风险处于可接受水平[23-25]；SF表示经呼吸暴露的致癌斜率系数（（mg·(kg·d)−1）−1），为人体暴露于一定剂量的某种污染物下产生致癌效应的最大概率。HQ[26-27]表示风险的大小，当HQ≤1 时，风险较小或可以忽略；HQ>1 时，存在非致癌风险。RfD表示参考剂量（mg·(kg·d)−1），表示每天每kg人体摄取重金属元素不会引起人体不良反应的污染物最大量。
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利用SPSS Statistics 24.0版本对所测金属元素浓度值对数样本中95%置信区间的最大值(95%UCL)及金属元素因子分析进行计算。
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采样期间，攀枝花市ρ(PM2.5)均值为33.0 μg·m−3，5个监测点位ρ(PM2.5)分别为弄弄坪32.2 μg·m−3、河门口30.6 μg·m−3、炳草岗35.8 μg·m−3、仁和区30.6 μg·m−3、四十中小37.2 μg·m−3，PM2.5及金属元素质量浓度(5个点位浓度均值)随时间变化趋势如图2所示。
攀枝花市所有监测日ρ (PM2.5）均低于国家二级标准值（GB 3095-2012，75 μg·m−3），仅有15 d高于国家一级标准值（35 μg·m−3）。金属元素日均浓度变化与PM2.5变化趋势基本相同，在PM2.5中占比为4%—12%，全市平均占比为6%，与北京（3%），天津（2%），保定（3%），廊坊（3%）等[28]城市相比，攀枝花市金属元素浓度占比处于较高水平。
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攀枝花市各监测点位金属元素浓度如图3所示，在测试的13种金属元素中，Fe、Al、Zn、Ti、Pb质量浓度较高，占所测元素总浓度的94%，Fe、Al、Zn、Ti、Pb元素质量浓度均值分别为1259.8、288.0、130.6、129.2、82.4 ng·m−3，其余元素质量浓度大小顺序分别为Mn (34.8 ng·m−3)>V (24.3 ng·m−3)>Cu (18.0 ng·m−3)>Ni (13.5 ng·m−3)>As (7.2 ng·m−3)>Ba (6.9 ng·m−3)>Cr (5.1 ng·m−3)>Cd (1.2 ng·m−3)。
对比GB3095-2012规定的Pb (500 ng·m−3)、As (6 ng·m−3)、Cd (5 ng·m−3)可知，除As质量浓度比国家标准高出1.18 ng·m−3外，Pb、Cd浓度值均低于国家标准限值。弄弄坪、河门口、炳草岗、仁和、四十中小5个监测点位金属元素浓度值在PM2.5中占比分别为8%、6%、7%、4%、6%，整体而言，各点位差异并不明显，弄弄坪占比略高于其它点位，与其监测点位周围密集分布的企业有关。分析各监测点位不同元素浓度可得，河门口Pb质量浓度值为137.6 ng·m−3，Cu质量浓度为42.4 ng·m−3，分别是全市均值的1.7倍、2.3倍。Pb是燃煤标志性元素之一、Cu主要来自于机动车等[29]，说明河门口PM2.5中Pb、Cu主要受到燃煤及交通污染的影响，可能与河门口片区的电厂和攀煤集团大量使用的燃煤[16]有关。炳草岗Al、Ti、Cr、Mn浓度略高于其它点位，与点位周边聚集的冶金、钢铁企业有关。
攀枝花市Ti、V储量分别位居全球第一和第三、铁矿石储量全国第二，与国内具有代表性的矿业城市及成都市PM2.5中金属元素的浓度比较结果见表3。攀枝花市PM2.5中Fe、Ti、V质量浓度显著高于苏州、鞍山、常州、邯郸，与其独特的地质背景特点有关，此外错落分布在市区的矿山开采企业、选矿厂、冶炼厂等钢铁企业污染物的排放也对金属元素质量浓度有所贡献。与成都市相比，除Fe、Ti、V元素外，Mn、Ni元素浓度也高于成都市，Mn、Ni产生于冶金过程中。因此，需加强对钢铁企业颗粒物排放的治理工作。
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利用SPSS statistics 24因子分析对攀枝花市PM2.5中金属元素的源贡献进行解析，结果如图4所示，图4（a）为各金属元素的相关系数，图4（b）为PM2.5源解析成分谱，提取前4个因子作为有效主因子，因子载荷的累积方差贡献率为82.6%，能够反映主要的污染源信息。
因子1载荷贡献率为39.4%，主要由Fe、Al、Ti、Cr、Mn、Ba构成。Al是土壤源的代表元素，V、Ba和Al具有较好的相关性，说明V、Ba部分来源于土壤扬尘；Fe、Mn、Ti、V来源于矿山开采过程中产生的扬尘[35]，Cr、Ba和Mn、Fe、Ti具有很好的相关性，说明Cr、Ba部分来源于矿山开采过程中产生的扬尘，故因子1可代表矿山开采和土壤扬尘源。因子2载荷贡献率为16.6%，主要由Zn、Cd、Pb构成。Zn、Pb和Cd与钢铁冶炼过程有关[36]，因子2可代表钢铁源。因子3载荷贡献率为13.7%，主要由Ni和Cu构成。Ni主要来源于燃油尘[37]、Cu来源于机动车相关活动[27]，故因子3代表交通污染源。因子4载荷贡献率为12.9%，主要由As、Pb、Cd构成，其中As、Pb占比更多，As、Pb是燃煤源的代表性元素[38]，故因子4为燃煤源。因此，攀枝花市PM2.5中金属元素主要来源于矿山开采和土壤扬尘源、钢铁源、交通污染源和燃煤源。
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攀枝花市Ni、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn、V、Pb等9种有毒重金属元素对儿童、成人和老年人的健康风险评估结果如表4。所有元素的ADD值均高于LADD值，两种暴露剂量值的大小顺序均为Zn>Pb>Mn>Cu>V>Ni>As>Cr>Cd。健康风险评估结果表明，Mn对儿童和成年人非致癌风险HQ值分别为1.58和0.679，儿童风险值大于1，说明攀枝花市PM2.5中Mn对儿童存在非致癌风险，对成人非致癌风险相对较低；其余元素HQ值均小于US EPA规定的限值1，说明其余元素的非致癌风险值较低。对比儿童和成人不同元素的风险值可得，儿童作为敏感人群，不同元素的非致癌风险值均是成人的2.3倍，因此儿童更应做好防护工作。PM2.5中有毒重金属元素对老年人的非致癌风险值较低，HQ值均小于1，但Mn元素HQ值高于其它元素，HQ值超过0.1，对易感人群的老年群体，仍有可能产生健康影响[39]，并且攀枝花市旨在打造养老城市，在这方面更应引起重视。
致癌风险分析可得，4种元素ICLR值Cr> As > Ni >Cd，其中Cr致癌健康风险值为1.99×10−4，大于阈值范围，可见，攀枝花市PM2.5中的Cr污染对人体健康致癌风险超出可接受水平，As、Ni、Cd致癌风险在阈值范围10−6—10−4之内，表明这3种元素致癌风险处于可接受水平。与工业城市郑州市[40]（Cr 5.6×10−5，As 2.1×10−4，Ni 8.7×10−6，Cd 8.2×10−5）及旅游城市桂林[41]（Cr 3.3×10−7，As 1.9×10−7，Cd 3.4×10−8）相比，除Cr外，攀枝花市其余重金属元素致癌风险低于郑州，高于桂林，说明攀枝花市仍应加大PM2.5治理措施，降低重金属致癌风险。需要提出的是，本研究并未对PM2.5中所有重金属元素进行测试，如易挥发元素Hg，与人群的实际暴露组分存在差异，后续研究中会加以重视。
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（1）2019年攀枝花市7月、10月ρ(PM2.5)均值为33.0 μg·m−3，低于国家一级标准值（35 μg·m−3）。金属元素日均浓度变化与PM2.5变化趋势基本相同，在PM2.5中占比为4%—12%。5个监测点位中四十中小ρ(PM2.5)均值最高，为37.2 μg·m−3。
（2）PM2.5中Fe、Al、Zn、Ti、Pb质量浓度最高，占所测元素总浓度的94%，质量浓度分别为1259.8、288.0、130.6、129.2、82.4 ng·m−3，与常州、鞍山、苏州等国内其它矿业城市相比，Fe、Ti、V质量浓度明显偏高，与攀枝花市本地地质特点有关。与成都市相比，其Ni、Mn质量浓度偏高，与市区错落分布的钢铁企业有关。
（3）因子分析结果表明，攀枝花市PM2.5中重金属元素主要来源于矿山开采和土壤扬尘源、钢铁源、交通污染源和燃煤源。
（4）攀枝花市PM2.5中9种有毒重金属通过呼吸途径的非致癌风险评估结果表明，Mn对儿童的非致癌风险大于阈值，其余重金属的非致癌风险值较低，说明对人群健康无明显非致癌风险。4种致癌重金属风险指数次序为Cr> As > Ni >Cd，Cr健康风险值大于阈值范围，其余元素致癌风险均处于可接受范围。
攀枝花市PM2.5中金属元素污染特征及健康风险评估
Pollution characteristic and health risk assessment of metal elements in PM2.5 of Panzhihua City
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摘要: 为研究西南典型矿业城市——攀枝花市大气细颗粒物（PM2.5）中金属元素来源及健康风险，于2019年7月、10月在攀枝花市5个环境受体点位采集了150个PM2.5样品，并对PM2.5中Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Cd、Ba、Fe、Al共13种金属元素的质量浓度进行了测试，利用因子分析和健康风险模型分别对金属元素的来源及潜在健康风险进行了探讨。结果表明，监测期间，攀枝花市ρ(PM2.5)均值为33.0 μg·m−3，低于《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）一级标准（35 μg·m−3）。所测金属元素在PM2.5中占比在4%—12%之间，浓度较高的Fe、Al、Zn、Ti、Pb等5种元素质量浓度均值分别为1259.8、288.0、130.6、129.2、82.4 ng·m−3，其余元素质量浓度大小顺序分别为Mn（34.8 ng·m−3）>V（24.3 ng·m−3）>Cu（18.0 ng·m−3）>Ni（13.5 ng·m−3）>As（7.2 ng·m−3）>Ba（6.9 ng·m−3）>Cr（5.1 ng·m−3）>Cd（1.2 ng·m−3）。与国内其它矿业城市相比，Fe、Ti、V等3种金属元素的质量浓度处于较高水平，其余元素相差不明显。源解析结果表明，矿山开采和土壤扬尘、钢铁、交通污染、燃煤是攀枝花市PM2.5中金属元素的主要来源。对Ni、Cr、As、Cd、Mn、Cu、Zn、V、Pb等9种有毒重金属元素进行健康风险评估，结果表明，Mn对儿童产生非致癌风险，风险值为1.58，其余有毒重金属元素的非致癌风险值均小于1，健康影响较小，风险值大小依次为Mn、Cr、As、Pb、V、Cd、Ni、Cu、Zn。Cr对人体有致癌健康风险，As、Ni、Cd致癌风险均在可接受范围(10−6—10−4)之内。Abstract: To evaluate the sources and health risks of metal elements in PM2.5 in Panzhihua, which is the typical mining city in southwest China, 150 PM2.5 samples were collected at five sites from Panzhihua in July and October 2019 and thirteen elements including Ti, V, Cr, Mn, Ni, Cu, Zn, As, Pb, Cd, Ba, Fe, Al were analyzed. The factor analysis and health risk assessment model were used to explore potential sources and health risks. The results showed: The daily average mass concentration of ρ(PM2.5) was 33.0 μg·m−3, which is lower than the primary standard (35 μg·m−3) of Chinese National Ambient Air Quality Standards (GB 3095−2012), during the monitoring period. The mass concentration of the thirteen metal elements accounted for 4%—12% of ρ(PM2.5). The mass concentrations of Fe, Al, Zn, Ti, Pb were 1259.8, 288.0, 130.6, 129.2, 82.4 ng·m−3, respectively, and other elements concentration decreased as Mn (34.8 ng·m−3)>V (24.3 ng·m−3)>Cu(18.0 ng·m−3)>Ni (13.5 ng·m−3)>As(7.2 ng·m−3)>Ba(6.9 ng·m−3)>Cr(5.1 ng·m−3)>Cd (1.2 ng·m−3). Comparing with other mining cities in China, the mass concentrations of Fe, Ti, V metal elements were at a high level, and the mass concentrations of other elements were not significant difference from others. The factor analysis implied that the main sources of metal elements were mining and dust sources, steel source, traffic pollution, coal combustion in Panzhihua City. The results of health risk assessment showed: Mn was found to cause highly non-carcinogenic risk to children which value was 1.58, the non-carcinogenic risk values of other toxic heavy metals were all less than 1, and the health impact was relatively small. The risk values decreasing as Mn, Cr, As, Pb, V, Cd, Ni, Cu, Zn. Cr was found to be with carcinogenic risk, the carcinogenic risks of As, Ni, Cd were within the threshold value (10−6—10−4), indicating relatively small impacts.
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Key words:
- metal elements /
- source apportionment /
- health risk assessment /
- Panzhihua City
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图 1 采样点位设置及周边企业分布情况
Figure 1. Locations of ambient sampling sites and distribution of surrounding enterprises
图 2 PM2.5和金属元素质量浓度随时间变化情况
Figure 2. Change of PM2.5 and metal elements concentration with time
图 3 攀枝花市及各点位金属元素浓度
Figure 3. Concentrations of metal elements in Panzhihua City and sites
图 4 攀枝花市金属元素相关性及PM2.5源成分谱
Figure 4. Correlation of metal elements and PM2.5 source composition spectrum in Panzhihua City
表 1 PM2.5、无机元素分析方法及仪器
Table 1. PM2.5, Elements analysis methods and instruments
测试项目
Project分析方法
Method测试仪器及型号
Instrument模式
Mode内标
Internal standardPM2.5 《环境空气PM10和PM2.5的测定-重量法》
（HJ 618-2011）百万分之一天平
Sartorius WZA26-NC— — Ti、V、Cr、Mn、Ni、Cu、Zn、As、Pb、Cd、Ba 《空气和废气 颗粒物中铅等金属元素的测定
电感耦合等离子体质谱法》（HJ 657-2013）PerkinElmer NexION
2000 ICP-MSHe碰撞模式 Sc、Ge O2反应模式 Y 标准模式 In Fe、Al 《空气和废气 颗粒物中金属元素的测定 电感耦合等离子体发射光谱法》（HJ 777-2015） PerkinElmer Optima
8000 ICP-OES— — 
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表 2 呼吸途径的健康风险评价参数
Table 2. Parameters for health risk assessment through inhalation pathway
参数
Parameters物理意义
Name儿童取值
Value of children成人取值（以男性计）
Value of adult（male）老年人（以男性计）
Value of elderly（male）单位
UnitC 重金属质量浓度 95%UCL 95%UCL 95%UCL mg·m−3 EF 年暴露频率 365 365 365 d·a−1 ED 暴露年限 18 18—72.4 72.4 a AT 平均暴露时间 365×ED(非致癌作用）、365×72.4(致癌作用) d BW 平均体重 15 67.3 59.7 kg InhR 呼吸速率 8.6 16.6 11.53 m3·d−1 95%UCL：平均值的95%置信上限. 95%UCL: 95% confidence interval for mean.
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表 3 攀枝花市PM2.5中金属元素浓度与国内其它城市对比（ng·m−3）
Table 3. Comparison of metal elements concentration in PM2.5 of Panzhihua City with other cities in China（ng·m−3）
地区 Region Fe Al Ti V Cr Mn Ni Cu Zn As Cd Ba Pb 本研究 1259.8 288.0 129.2 24.3 5.1 34.8 13.5 18.0 130.6 7.2 1.2 6.9 82.4 苏州[30] 511 — 15 5 7 36 6 26 266 3 3 41 94 鞍山[31] 984.5 819.0 — 6.7 14.2 — 9.7 28.8 464.8 37.9 1.9 — 164.3 常州[32] 595.4 296.4 10.0 4.5 5.0 35.6 4.9 33.4 448.4 7.4 1.3 — 82.8 邯郸[33] — — 30 5 10 100 — 30 400 30 — 20 300 成都[34] 366.2 300 36.8 1.1 5.7 22.6 11.5 27.6 250.9 76.1 2.4 — 106.5 “—”，未监测 not measured.
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表 4 攀枝花市PM2.5中 9 种重金属元素的健康风险评估结果
Table 4. Results of health risk assessment of heavy metal elements in PM2.5 of Panzhihua City
金属元素
（Elements）ADD儿童
（ADD children）ADD成人
（ADD adults）LADD RfD SF ICLR HQ儿童
（HQ children）HQ成人
（HQ adults）HQ老年人
（HQ older）Ni 1.13×10−5 4.88×10−6 7.70×10−6 2.0×10−2 8.4×10−1 6.47×10−6 5.67×10−4 2.44×10−4 1.91×10−4 Cr 3.48×10−6 1.50×10−6 2.37×10−6 2.9×10−5 8.4×101 1.99×10−4 1.22×10−1 5.24×10−2 4.10×10−2 As 4.67×10−6 2.01×10−6 3.17×10−6 3.0×10−4 1.5×101 4.78×10−5 1.56×10−2 6.69×10−3 5.24×10−3 Cd 8.30×10−7 3.57×10−7 5.63×10−7 1.0×10−3 6.3 3.55×10−6 8.30×10−4 3.57×10−4 2.80×10−4 Mn 2.26×10−5 9.72×10−6 1.53×10−5 1.4×10−5 1.58 6.79×10−1 5.32×10−1 Cu 1.76×10−5 7.59×10−6 1.20×10−5 4.0×10−2 4.41×10−4 1.90×10−4 1.49×10−4 Zn 9.61×10−5 4.13×10−5 6.52×10−5 3.0×10−1 3.20×10−4 1.38×10−4 1.08×10−4 V 1.67×10−5 7.19×10−6 1.14×10−5 7.0×10−3 2.39×10−3 1.03×10−3 8.05×10−4 Pb 5.44×10−5 2.34×10−5 3.69×10−5 3.5×10−3 1.55×10−2 6.68×10−3 5.23×10−3
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