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近年来，PM2.5对我国城市空气质量有着严重的影响[1-3]。碳组分是PM2.5的关键组分，主要包含有机碳(organiccarbon,OC)和元素碳(Elementalcarbon, EC)[4]。OC包括直接排放的一次有机碳(Primaryorganiccarbon, POC)和经光化学反应生成的二次有机碳(Secondaryorganiccarbon, SOC)[5]；EC主要通过各种燃料的不完全燃烧产生[6]。研究表明，OC具有“三致”风险[7]，并且对光具有散射作用[8]；而EC的吸附活性较强，易成为活性中心和化学反应床，从而威胁人体健康[9]，同时EC还具有很强的吸光性[10]。综上所述，碳组分对大气环境及人体健康的危害不容忽视。
天津市是“2+26”城市之一，同时是人口过千万的发达城市。公报数据显示，2018年天津大气PM2.5浓度年均值达到52 μg·m−3，超过国家标准(35 μg·m−3)的0.49倍，大气污染较为严重。同时天津市是北方工业中心之一，化石燃料的燃烧导致大量碳气溶胶排放到大气中，严重影响京津冀地区环境。因此有关PM2.5中碳组分污染己成为该区域研究热点[11-14]，但相关研究大多仅关注其季节变化特征，关于天津市城郊区PM2.5中碳组分的研究较少，霍静等[14]研究了天津市区和东丽区PM2.5中的碳组分，徐伟等[15]针对天津市武清区PM2.5中的碳组分进行了研究。在兰州[16]、北京[17]、西安[18]等地的研究中，颗粒物中OC浓度均表现为白天高于夜间；EC浓度的昼夜差异在各城市间有所不同，兰州、西安EC浓度表现为白天低于夜间，主要是由于当地夜间大气层结稳定，扩散条件较差；而北京EC浓度表现为昼夜相近，主要与当地昼夜间机动车贡献不同有关。可见，受多种因素影响，大气中碳组分浓度表现出昼夜变化规律具有地区差异性。
为研究天津市PM2.5中碳组分的昼夜变化特征及影响因素，本研究于2019年7—8月对天津市夏季大气PM2.5进行采样，针对PM2.5中碳组分浓度的时空变化特征及其来源进行分析，旨在为天津市制定相关防治政策提供参考。
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本研究设两个采样点分别代表城区与郊区，分别位于南开大学八里台校区理化楼顶(39°6′19″N，117°9′43″E)，及南开大学津南校区大气环境综合观测站楼顶(38°59′37″N，117°20′13″E)。采样时间为2019年7月19日至8月15日。采用载有PM2.5切割装置的HY-100ws中流量采样器(青岛恒远公司)，流量设为100 L·min−3。采用石英滤膜(ϕ90 mm, Pallflex)，分昼夜采集样品，白天采样时间为当日08:00—20:00，夜间采样时间为当日20:00—次日08:00。共采获有效滤膜48张，白天和夜间各24张。采样期间气象数据来源于中国气象数据网中相关气象站资料。
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本研究采用美国沙漠研究所(DRI)发明的热光碳分析仪(型号DRI Model 2001A)对碳组分定量分析[19-20]。分析时采用IMPROVE程序升温法，将样品膜置于无氧纯氦气条件下，分别在140、280、480、580 ℃下逐步加热，将滤膜上的OC转化为CO2，然后经过催化转化为CH4被定量测定，得到OC1、OC2、OC3、OC4；然后在含2%氧气的氦气条件下，于580、740、840 ℃逐级加热，由相同原理分别可得EC1、EC2、EC3。碳化过程会产生裂解碳(optical pyrolyzedcarbon, OPC)，故分析过程中采用633 nm的He-Ne激光照射以检测OPC含量。定义OC=OC1+OC2+OC3+OC4+OPC，EC=EC1+EC2+EC3-OPC。
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采样前将空白滤膜置于马弗炉中600 ℃条件下高温烘烤2 h，以去除膜上的残留碳及杂质。采样前后均将石英滤膜置于天平室中，在恒温恒湿条件下平衡72 h，以降低温度、湿度等因素对称重的影响。连续两次称重结果误差不大于50 μg，取平均值作为称重值。采样过程中同时采集现场空白样品，将其测得的OC、EC中位值作为样品本底值扣除[21]。
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采样期间，天津市PM2.5浓度范围为22.6—132.7 μg·m−3，日均值为(53.8±22.5) μg·m−3，低于《环境空气质量标准》(GB3095—2012)中的二级标准限值(75 μg·m−3)。城区和郊区PM2.5浓度日均值分别为(53.4±20.8) μg·m−3和(54.2±24.5) μg·m−3。城区PM2.5浓度低于郊区，可能是由于天津机动车限行政策仅针对城区，郊区机动车不限行且大型货车较多，导致郊区机动车尾气排放PM2.5较多；同时郊区农用机械使用较多，农田作业易产生较多PM2.5[22]。昼夜间相比较，天津市夏季白天PM2.5浓度均值为(47.3±16.1) μg·m−3；夜间PM2.5浓度均值为(60.2±26.2) μg·m−3。白天PM2.5浓度低于夜间，这可能是因为夜间大气边界层高度较低，且风速较低(表1)，污染物难以扩散，从而导致夜间PM2.5浓度较白天高。总体上，天津市夏季PM2.5污染较轻，但仍不容忽视。
OC、EC在城郊间和昼夜间的差异如图1所示，PM2.5中OC的浓度范围为(3.4—15.0) μg·m−3，日均值为(8.1±2.6) μg·m−3，其中城区和郊区OC浓度日均值分别为(8.72±2.56) μg·m−3、(7.54±2.50) μg·m−3。EC的浓度范围为(0.5—4.9) μg·m−3，日均值为(1.7±1.0) μg·m−3，其中城区和郊区EC浓度日均值分别为(1.67±0.90) μg·m−3、(1.82±1.06) μg·m−3。可见，天津市夏季OC浓度日均值高于EC；城区OC浓度高于郊区，EC浓度低于郊区。这可能是由于城区人口较多，燃煤、餐饮油烟等排放源的排放量大于郊区，故其OC浓度较高；天津城区实施机动车限行政策，郊区机动车不限行导致郊区机动车尾气排放量较多，同时郊区农用机械使用较多，从而导致郊区EC浓度高于城区。
昼夜间相比较，白天和夜间OC浓度均值分别为(8.7±2.1) μg·m−3、(7.5±2.9) μg·m−3，白天和夜间EC浓度均值分别为(1.5±0.6) μg·m−3、(2.0±1.2) μg·m−3。EC呈现出夜间浓度高于白天，OC浓度表现为白天高于夜间。这可能是由两方面导致的，一方面与采样时间有关，昼夜采样期间均存在交通高峰期，且许多车主为避开高峰期或因机动车限号政策会选择夜间采样期间出行，同时天津夜间货车增多[23]，促使夜间采样期间机动车尾气排放量增加，从而导致EC浓度升高；另一方面由于夏季白天可能由于光化学反应加剧导致较多SOC产生[24]，导致OC浓度高于夜间。西安[25]的研究结果与本研究结果相一致。
为了研究昼夜间差异是否有统计学意义，本研究采用SPSS22.0软件针对昼夜OC、EC质量浓度进行两独立样本的非参数检验，结果如表2所示，OC3、OC4昼夜间浓度差异存在统计学意义(P<0.05)，其他碳组分昼夜间浓度差异没有统计学意义(P>0.05)。OC3、OC4的来源包括燃煤尘、机动车尾气、建筑施工尘和餐饮油烟尘[26]，采样期间，八里台采样点附近有建筑工地，且白天风速比夜间大，导致建筑施工尘产生量较多，促使OC3、OC4昼夜间浓度差异显著；津南采样点附近有食堂及多家餐饮店，居民餐饮时间大多在白天采样期间，餐饮油烟尘的较多排放可能是促使OC3、OC4昼夜间浓度差异显著的重要原因。其他碳组分浓度昼夜间浓度差异没有统计学意义，表明其昼夜差异不明显。
为了解天津市近年来碳组分的污染变化情况，将研究结果与天津市历年夏季碳组分污染情况比较[11,27-28]，结果如图2所示。与往年相比，随着环境治理举措的实施， PM2.5中碳组分浓度显著降低。但与2016年相比，本研究中OC浓度略有上升；EC浓度显著下降，这可能与近几年机动车国五排放标准得到全面实施有关。总体上看，近年来天津市PM2.5中碳组分污染情况有所改善。
为了更直观地了解天津市OC、EC的污染水平，将其与国内其他城市相比较，结果如表3所示。天津市夏季PM2.5中OC百分含量低于盘锦、北京，高于南京、广州、邯郸、菏泽、沈阳、鞍山、西安、武汉；EC百分含量低于南京、盘锦、邯郸、沈阳、鞍山、西安，高于北京、广州、菏泽、武汉。上述城市间的差异既与当地机动车尾气、煤炭燃烧等排放强度有关，也与风速风向、边界层高度等气象条件密不可分。总体上看，天津市夏季PM2.5中OC百分含量较高，EC百分含量较低。
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有研究指出，可通过OC、EC的相关性强弱，在一定程度上对其来源的稳定性与一致性进行初步判断，若OC、EC相关性强，表明其来源相似或较为一致；若相关性弱，则说明其来源复杂，可能存在二次污染[38]。天津市夏季PM2.5中OC与EC的相关性分析结果表明，城区和郊区的相关系数r值分别为0.692和0.505，城区OC、EC的相关性高于郊区，表明城区OC、EC来源更为一致，主要受人为源影响；郊区植被覆盖度大，OC易受到天然源例如植物释放有机物等的影响[39]，故郊区OC、EC相关性较弱。昼夜间相比较，白天和夜间的相关系数r值分别为0.566和0.670，白天OC、EC的相关性比夜间弱，表明白天OC、EC来源较夜间复杂，可能由于白天产生SOC较夜间更多[25]。
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采样期间，城区OC/EC范围为2.61—9.67，均值为6.04；郊区OC、EC范围为1.95—9.89，均值为5.08。城区OC/EC比值高于郊区，一方面由于城区人口密集，燃煤源、餐饮源等排放量较大导致城区OC浓度较高，另一方面由于城区机动车限行以及郊区农用机械尾气排放，进而促使城区大气中EC浓度低于郊区，最终导致城区OC/EC比值高于郊区。白天OC/EC范围为3.83—9.89，平均值为6.58；夜间OC/EC范围为1.95—8.20，平均值为4.54。研究表明，当OC/EC超过2.0时，当地大气中OC除了含有一次排放的POC，还可能含有由POC转化形成的SOC[40]。天津市昼夜OC/EC均超过2.0，说明其昼夜均可能存在SOC。白天OC/EC高于夜间，可能是由于白天受SOC污染更为严重，白天湿度较低且气温较高(表1)，光照时间长且光照强度高，更有利于SOC的生成，这将在2.4中进一步分析。兰州[16]、禹城[41]、西安[25,42]等关于OC/EC的研究结果也呈现出白天高于夜间的特征。
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为定量描述SOC的贡献，Turpin等[38]提出EC示踪法，将EC作为POC的示踪物对SOC浓度进行估算，计算方法见式（1）：
式中，SOC为二次有机碳的质量浓度，μg·m−3；OC和EC分别表示采样期间OC和EC的平均浓度，μg·m−3；(OC/EC)pri指一次排放到大气中的OC/EC比值。
目前大多数研究采用OC/EC最小值替代(OC/EC)pri，但实际上污染物从进入大气时，就开始不断扩散并老化，从而SOC在OC中的占比不断增加，取OC/EC最小值替代(OC/EC)pri可能会造成较大误差。Millet等[43]改良并提出最小相关系数法(MRS)来确定EC示踪法中的(OC/EC)pri值，Wu 等[44]据此进一步研究并开发了MRS计算软件，即假设(OC/EC)pri值从零开始连续变化，计算每一个假设(OC/EC)pri对应的SOC，并计算SOC与相应EC的相关系数(R2)。最小R2所对应的(OC/EC)pri即认为是所求值。Ji等[45]、国纪良等[30]分别采用MRS法针对京津冀和盘锦市SOC浓度进行了估算。本研究采用该方法分别针对天津市夏季昼夜(OC/EC)pri的值进行计算，结果如图3所示。
根据拟合结果可得，白天(OC/EC)pri值为2.04，夜间(OC/EC)pri值为1.84。经式1计算得，白天SOC浓度为(5.71±1.35) μg·m−3，夜间SOC浓度为(3.81±1.20) μg·m−3。白天与夜间均存在一定的SOC污染，昼夜浓度差异表现为白天>夜间，与2.1、2.2及2.3节得到的结论相一致。夏季白天湿度较低，气温较高，光照时间长且太阳辐射强，多种气象因素的影响可促使光化学反应加剧，进而生成更多SOC，导致白天SOC污染比夜间更为严重。
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研究表明，OC1代表生物质燃烧源，OC2、OC3、OC4、EC1、OPC主要来源于燃煤和机动车尾气排放，EC1在汽油车尾气中的含量高于柴油车，EC2和EC3在柴油车尾气中含量丰富[38, 46]。
每种碳组分的丰度等于该碳组分的浓度与8种碳组分浓度之和的比值，通过分析天津市PM2.5中8种碳组分的丰度，可对其污染来源进行初步判断[8, 16]。图4为本研究中8种碳组分的丰度在城郊间以及昼夜间对比。由图4可得，OC2、OC3、OC4、EC1、OPC在城郊间、昼夜间丰度值均较高，可据此初步判断，燃煤和机动车尾气是天津市夏季PM2.5中碳组分主要来源。天津作为北方重要的工业中心，工业发达，燃煤烟尘排放量较大。同时天津市作为人口过千万的发达城市，机动车需求量较大，由公安部发布的统计数据可知，截至2019年，机动车保有量超过300万辆，大量机动车的运行必然造成机动车尾气排放量较大。
为了对天津市PM2.5中碳组分的来源进一步分析，本研究采用SPSS22.0分别针对城区与郊区大气PM2.5中的8种碳组分进行主成分分析，结果如表4所示。针对城区分析共提取出2个因子，贡献率达到74.64%。因子1解释了58.989%的变化量，其中OC3、OC4、EC1、OPC作用显著，表明燃煤和机动车尾气排放是主要贡献源；因子2解释了15.651%的变化量，EC2作用显著，表明柴油车尾气排放作贡献较大。针对郊区分析共提取出2个因子，贡献率达到76.277%。因子1解释了62.121 %的变化量，其中OC3、OC4作用显著，表明燃煤和机动车尾气排放贡献较大；因子2解释了14.156%的变化量，EC3作用显著，表明柴油车尾气排放作主要贡献。
综上所述，燃煤与机动车尾气排放是天津市PM2.5中碳组分的主要来源。天津市是北方重要工业中心，工业发达，人口数量大，夏季工业燃煤和生产生活耗电量较大；同时，天津市机动车保有量较大，物流量大，油品消耗量大；据此，判断燃煤和尾气排放是天津市PM2.5中碳组分的主要来源。
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(1)天津市夏季城区PM2.5、OC、EC平均浓度分别为(53.4±20.8)、(8.72±2.56)、(1.67±0.90) μg·m−3，郊区PM2.5、OC、EC平均浓度分别为(54.2±24.5)、(7.54±2.50)、(1.82±1.06) μg·m−3。白天PM2.5、OC、EC平均浓度分别为(47.3±16.1)、(8.7±2.1)、(1.5±0.6) μg·m−3，夜间PM2.5、OC、EC平均浓度分别为(60.2±26.2)、(7.5±2.9)、(2.0±1.2) μg·m−3。OC浓度表现为城区高于郊区，白天高于夜间；EC及PM2.5浓度表现为郊区高于城区，夜间高于白天。总体上与国内其他城市相比，天津市PM2.5中OC百分含量较高，EC百分含量较低。
(2) OC和EC相关性分析结果表明，郊区OC与EC的相关性弱于城区，表明城区OC与EC的来源更为一致。白天的OC、EC相关性弱于夜间，表明白天OC、EC来源较夜间复杂，可能与白天存在更多SOC污染有关。
(3) OC/EC比值分析可得，城区OC/EC比值高于郊区，可能与城区燃煤源和餐饮源等排放OC较多，以及郊区机动车和农用机械排放EC较多有关；白天OC/EC高于夜间，可能由于白天产生SOC更多。
(4)对昼夜SOC分别进行估算，白天SOC浓度为(5.71±1.35) μg·m−3，夜间SOC浓度为(3.81±1.20) μg·m−3。昼夜均存在一定的SOC污染，浓度差异表现为白天>夜间。夏季白天湿度较低，气温较高，光照时间长且太阳辐射强，促使光化学反应加剧，进而促使生成SOC更多，最终导致白天SOC污染比夜间更为严重。
(5)丰度分析与主成分分析结果表明，天津市夏季城郊区PM2.5中碳组分主要来源于燃煤和机动车尾气排放。
天津市夏季PM2.5中碳组分时空变化特征及来源解析
Spatial and temporal variation characteristics and source apportionment of carbonaceous components in PM2.5 during summer of Tianjin
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摘要: 为研究天津市夏季PM2.5中碳组分的时空变化特征及来源，于2019年7—8月设立2个点位分昼夜采集天津市PM2.5样品，并测定了其中有机碳(OC)和元素碳(EC)的含量。结果表明，城区PM2.5、OC和EC浓度日均值分别为(53.4±20.8) μg·m−3、(8.72±2.56) μg·m−3和(1.67±0.90) μg·m−3，郊区PM2.5、OC和EC浓度日均值分别为(54.2±24.5) μg·m−3、(7.54±2.50) μg·m−3和(1.82±1.06) μg·m−3；白天PM2.5、OC、EC的平均浓度分别为(47.3±16.1) μg·m−3、(8.7±2.1) μg·m−3和(1.5±0.6) μg·m−3，夜间PM2.5、OC、EC的平均浓度分别为(60.2±26.2) μg·m−3、(7.5±2.9) μg·m−3和(2.0±1.2) μg·m−3。OC浓度表现为城区高于郊区，白天高于夜间；EC及PM2.5浓度表现为郊区高于城区，夜间高于白天。OC/EC比值分析得，城区(6.04)高于郊区(5.08)；白天(6.58)高于夜间(4.54)。城区OC与EC相关性弱于郊区，白天OC与EC相关性弱于夜间。采用EC示踪法与MRS模型对SOC含量进行估算，得到白天与夜间SOC浓度分别为(5.71±1.35) μg·m−3和(3.81±1.20) μg·m−3，白天SOC污染比夜间严重。丰度分析与主成分分析的结果表明，天津市夏季城郊区PM2.5中碳组分均主要来源于燃煤和机动车尾气排放。Abstract: In order to study the characteristics and sources of carbonaceous components in PM2.5 in summer in Tianjin, two sites were set up in Tianjin from July to August 2019 to collect PM2.5 samples during day and night, and the contents of organic carbon (OC) and elemental carbon (EC) were measured. The results showed that the daily mean values of PM2.5, OC and EC concentrations in urban areas were (53.4±20.8) μg·m−3, (8.72±2.56) μg·m−3, and (1.67±0.90) μg·m−3, and those in the suburbs were (54.2±24.5) μg·m−3, (7.54±2.50) μg·m−3 and (1.82±1.06) μg·m−3. The concentration of OC was higher in urban areas than in suburb, and higher in daytime than at night. The concentration of EC and PM2.5was higher in suburb than in urban and higher in night than in day. OC/EC value was higher in urban area(6.04) than in suburb areas(5.08), and that was higher in day(6.58) than in night(4.54). The correlation between OC and EC in urban areas was weaker than that in suburbs, and that between OC and EC in daytime was weaker than that at night. The EC tracer method and MRS model were used to estimate the SOC content, and the SOC concentration were (5.71±1.35) μg·m−3 during the day and (3.81±1.20) μg·m−3 during the night, indicating that the SOC pollution was more serious during the day than at night. The results of abundance analysis and PCA(principal component analysis) showed that the carbonaceous components in PM2.5 in summer in urban and suburban of Tianjin mainly came from coal combustion and vehicle exhaust.
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Key words:
- PM2.5 /
- carbonaceous component /
- diurnal variation /
- secondary organic carbon (SOC) /
- source apportionment /
- Tianjin
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图 1 城区郊区及昼夜间OC、EC浓度比较
Figure 1. Comparison of OC and EC concentrations between urban and rural areas and between day and night
图 2 与历年PM2.5中碳组分的比较
Figure 2. Comparison of the carbon component in PM2.5 in previous years
图 4 各碳组分丰度的时空对比分析
Figure 4. Spatial and temporal Comparison of the abundance of carbon components
表 1 采样期间气象参数
Table 1. Meteorological parameters during sampling
站点
Site采样时段
Sampling period温度/℃
Temperature相对湿度/%
Relative humidity风速/mph
Wind speed市区 白天 30.78 55.47 2.65 夜间 26.36 70.44 2.28 津南 白天 31.03 51.53 2.68 夜间 27.19 65.94 2.39 
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表 2 昼夜间碳组分两独立样本非参数检验结果
Table 2. The results of nonparametric tests for independent samples
OC1 OC2 OC3 OC4 EC1 EC2 EC3 OPC OC EC P值 0.421 0.208 0.027 0.040 0.821 0.463 0.153 0.087 0.076 0.248
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表 3 与其他城市PM2.5中碳组分的比较
Table 3. Comparison of the carbon component in PM2.5 with other cities
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表 4 主成分分析结果
Table 4. The results of principal component analysis
组分
Component市区Urban 郊区Suburb 因子1 Factor 1 因子2 Factor 2 因子1 Factor 1 因子2 Factor 2 OC1 0.654 0.577 0.793 0.129 OC2 0.860 0.413 0.883 0.313 OC3 0.906 0.030 0.941 0.093 OC4 0.967 0.114 0.908 0.175 EC1 0.900 −0.033 0.705 0.608 EC2 −0.011 0.943 −.567 0.004 EC3 −0.285 0.193 0.010 0.980 OPC 0.845 0.022 0.823 0.063 解释方差/% 58.989 15.651 62.121 14.156 特征值 4.719 1.252 4.970 1.133
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