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随着我国大气环境污染防治工作的稳步推进，空气质量环境得到了一定程度的改善，尤其是可吸入颗粒物（PM10）和细颗粒物（PM2.5）的浓度呈现显著的下降趋势，然而，与此相反的是近地面的臭氧（O3）浓度却快速上升，已经成为影响我国中东部城市空气质量的另一种主要污染物[1]。近地面的臭氧是一种典型的光化学反应产物，随着浓度的升高，人体健康和动植物的生长都会受到直接或间接的不利影响[2-3]。其生成的主要影响因子除了前体物氮氧化物（NOx）和挥发性有机物（VOC）等污染物外[4]，气象因子和地域差异的影响也较为显著[4-6]。
目前，国内对大气环境中臭氧的研究主要集中在京津冀、长三角和珠三角，对于单个城市也主要集中在直辖市和省会城市。刘芷君等[6]长江三角洲地区风向、风速、温度和相对湿度等气象要素对臭氧质量浓度变化具有重要影响，且近海城市臭氧浓度显著高于内陆城市。程念亮等[7]对北京市城区臭氧超标日浓度特征的研究显示，2014年北京市臭氧超标日小时平均浓度约为148.05 μg·m−3，且超标日主要集中在5—9月。赵旭辉等[8]在合肥市臭氧污染时空变化特征分析中也指出，合肥市臭氧污染呈现显著的季节性和日单峰性特征，且臭氧浓度与NO2和VOCs分别呈现显著的负相关和正相关关系。
近年来，内陆沿江城市作为承接产业转移示范区，园区企业数目和机动车保有量均呈现逐年增长趋势，大气污染物排放强度上升，臭氧污染形势日益严峻。本文以芜湖市作为沿江城市的代表，选取2018年臭氧监测数据进行统计，研究沿江城市特有的气象条件下臭氧浓度的变化规律，以期为沿江城市臭氧污染防治提供技术支撑。
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芜湖市2018年O3、NOx及PM2.5的监测数据来自4个国控空气质量自动监测站（以下简称国控站）的在线监测审核结果。4个国控站中，济民医院为对照点，科创中心属于工业生活混合区，四水厂和监测站则是生活区和交通密集混合区，具体点位信息见表1。各国控站的O3和NOx分别采用Model-49i臭氧分析仪（Thermo Scientific）和EC-9841B氮氧化物分析仪（Ecotech）进行在线监测，PM2.5则是采用β射线法，使用Thermo-5030i（Thermo Scientific）进行监测。地面气象观测数据（气温和相对湿度）来自芜湖市基本气象站观测资料。
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O3评价中以O3日最大8小时滑动平均值（以“O3-8 h”表示）和O3小时浓度（以“O3-1 h”表示）分别评价不同站点和城市的日和小时变化情况，以O3日最大8 h滑动平均质量浓度第90百分位数（以“O3-8 h-90 per”表示）评价不同站点和城市的月度和年度污染情况。运用SPSS软件绘制O3与NO2/NO和PM2.5的散点图，并对二者间进行曲线回归分析，采用皮尔逊（Person）相关系数检验法判定O3与气象因子间的相关性。
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根据《环境空气质量评价技术规范（试行）》（HJ 663—2013），2018年芜湖市O3-8 h-90 per为179 μg·m−3，超过《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）二级标准限值11.9%，O3-8 h范围为7—264 μg·m−3，共超标68 d，占全年总天数的18.6%，其中，轻度污染59 d，占16.2%，中度污染9 d，占2.4%，无重度及以上污染天。
表2统计分析芜湖市2018年各项空气质量监测指标作为首要污染物的超标情况，发现以O3为首要污染物的超标天最多，为67 d，占全年总超标天的52.8%，而以PM2.5为首要污染物的超标天仅为52 d，占40.9%，说明O3已经是影响芜湖市环境空气达标情况的主要污染物。
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统计分析2018年芜湖市4个空气质量监测站点的日O3-8 h数据，结果如表3所示。4个站点的O3-8 h-Min范围为5—9 μg·m−3，差异较小；O3-8 h-90 per的范围为173—192 μg·m−3，均超过二级浓度限值，并呈现显著的北高南低的区域特征；O3-8 h-Max范围为255—283 μg·m−3，城市北部的科创中心站点明显高于其余3个站点，同时位于城市东部的济民医院和四水厂站点也显著高于西部的监测站，主要原因是东部沿江，受轮渡等船只的尾气影响较为严重。4个站点日O3-8 h超标率也呈现北高南低的特征，科创中心和济民医院年超标率均达到20%以上，并且除监测站外，其余3个站点均出现重度污染天。因为科创中心站点位于芜湖市产业园区，VOCs的排放使得O3污染更加严峻，而监测站站点位于市区，推测较多的NOx排放，在一定程度上消耗了O3[9]。
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图1为2018年芜湖市各监测站点O3-8 h-90 per月变化。从月度变化可以看出，科创中心、济民医院和四水厂站点O3浓度均呈现双峰分布的特征，2—4月各站点O3浓度呈现显著的上升趋势，并在4月出现第一次峰值。随后5月一方面降雨天数增加对O3及其前体物的清除作用较为显著；另一方面受西北方向沙尘影响，市区颗粒物浓度上升，在一定程度上对太阳辐射进行吸收和散射，使得O3浓度有所回落。6月受副热带高压影响，晴朗、高温和少云天数增多，光化学反应活性增强，O3的生成速率上升，O3浓度达到第二次峰值。7—10月，降雨频次增多，尤其是午后阵雨的清除作用，O3浓度较6月有所回落，但仍处于超标状态。10月后，随着光照减弱，光化学反应随之减弱，O3浓度快速下降，12月达到最低值，总体变化趋势与合肥[8]、上海[10]较为一致。而监测站站点的月度变化则更趋于单峰型，峰值月出现在6月。
从4个站点月度变化的标准差来看，科创中心站点标准差明显高于其余3个站点，离散程度较差，说明其更易受本地污染排放和气象条件的影响。济民医院站点标准偏差最低，离散程度较好，可能因为该站点O3前体物排放量相对较少，浓度较低，影响因素以气象为主。
从科创中心、济民医院、四水厂和监测站的4个站点不同季节O3-1 h日变化（图2）可以发现，各监测站点O3日变化规律较为相似，O3-1 h分布呈显著的“单峰单谷”型。整体来看，受O3的光化学反应活性差和NO滴定作用的影响[11]，夜间O3浓度较低且呈现逐步下降趋势，在07:00左右达到一天最低值。随后O3生成前体物浓度增加和太阳辐射增强，O3浓度不断累积升高，在15:00前后达到峰值，之后随着太阳辐射强度的逐渐减弱，O3光化学反应减弱，O3浓度再次呈下降趋势[12]。
对比分析不同季节O3浓度日变化可以发现，夏季昼间（8:00—18:00）O3浓度最高，春秋两季次之，冬季最低。各站点间对比发现，在春秋两季，科创中心和济民医院2个站点O3浓度日变化基本一致，监测站和四水厂2个站点春季高于秋季，尤其在夜间。这可能是监测站和四水厂2个站点更靠近江边，5—10月为长江的丰水期，使得秋季相对湿度整体高于春季，不利于O3的累积生成；此外，夏季各站点O3浓度日变化振幅平均最大，达到111 μg·m−3，冬季振幅平均仅为37 μg·m−3。这主要是由于夏季昼间光照强度大，光化学反应活性更强，更有利于O3的生成和累积，而冬天昼间光照强度弱，气温偏低，O3的光化学反应活性相对较弱。
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在大气环境中，若没有其他大气污染物的干预下，基本光化学循环主要是NOx和O3的反应，即光化学稳态反应：
式中，j1为NO2的光解反应速率，主要受辐射强度影响；k2和k3分别是O与O2和O3与NO的反应速率常数，由反应的性质和温度决定，是温度的函数。在稳态反应中，O3与NOx存在以下关系[13]：
根据光照时间分布，选取08:00—17:00为昼间，其余时段为夜间，分析O3浓度与NO2/NO比值在昼夜间的分布差异。由表4可以看出，在昼间O3平均浓度≥150 μg·m−3时，各站点NO2/NO比值主要集中在0—10范围内，比值超过20天数为0。说明在昼间，作为原始排放物的NO进入大气中，会迅速跟O3进行式（3）反应，转换为NO2，但随着NO2/NO比值升高，式（1）和（2）反应速率增加，NO2被大量光解产生O3和NO，形成光化学稳态，使得NO2/NO维持在较低水平。这与O'Brien[14]和Stedman[15]利用城市污染大气中O3和NOx的监测值比较得出，O3浓度与NO2/NO比值在白天存在光化学稳态的结论较为一致。在夜间，O3平均浓度≥100 μg·m−3时，NO2/NO比值分布区间明显扩大，这一方面是夜间NO2的光解反应停止，NO2不再被消耗；另一方面则是NO不断化学滴定大气中O3生成NO2，使得NO2的浓度快速累积，NO2/NO比值不断增大。对比各站点，济民医院站点NO2/NO比值在0-10间集中程度最高，这可能是济民医院周边环境大气污染源较少，O3受其他前体物的影响较小，使得NOx的光化学反应稳态更为显著。
图3是昼间各站点O3浓度与NO2/NO比值的散点图。由图3可以看出，在NO2/NO比值低于10时，O3浓度总体随着NO2/NO比值的升高而上升，这与王占山等[16]在北京城区研究结果较为一致。说明，当昼间O3浓度较低时，在一定程度上会促进NO2的光解，使得O3的生成速率加快；当O3浓度超过150 μg·m-3，O3浓度与NO2/NO比值线性拟合方程的斜率有所下降，表明NO2/NO比值的上升对O3的浓度影响呈现减弱趋势，这也体现了光化学稳态的特征。
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芜湖市O3和PM2.5月浓度变化见图4。可以发现，PM2.5的月浓度变化趋势与O3相反，高值主要集中在冬季，二者的Person系数为−0.73，呈现明显的负相关。研究发现，PM2.5与O3相关影响较为复杂，存在多种相互作用的途径。一般情况下认为，随着PM2.5浓度的升高，大气气溶胶光学厚度（AOD）也随着增加，光化学反应得到抑制，从而降低O3的生成速率。此外，由于PM2.5浓度增加，发生在颗粒物表面的非均相化学反应也会影响O3的浓度；另一方面，随着O3浓度升高，大气氧化性增强，将促进大气中的气粒转化为二次气溶胶，从而提高二次颗粒物占比，使得PM2.5浓度上升[17]。
为进一步分析PM2.5与O3的相关性，对O3进行分级处理。将日O3-8 h超过160 μg·m−3的天设定为高值日，小于等于160 μg·m−3，大于100 μg·m−3的设定为中值日，其余为低值日，统计分析不同O3污染等级下PM2.5与O3的相关性。表5为不同时段下O3与PM2.5的曲线拟合结果。对比R2可以发现，各时段一元二次曲线的拟合效果均好于线性，尤其在中值日和低值日时段，说明二者间的相关性更趋向于非线性关系；此外，在高值日时段，O3与PM2.5呈现弱正相关性，表明高浓度的O3在一定程度上会促进PM2.5中二次颗粒物的生成，而在中值日和低值日时段，二者均呈现出弱负相关性。
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本文将芜湖市温度、相对湿度以及风速风向数据按照O3高值日、中值日和低值日时段进行分类，并分析日O3-8 h和O3-1 h与各气象因子的相关性。
统计分析芜湖市不同温度下O3-8 h的分布情况（表6）。可以发现，温度与O3总体呈现温度上升、O3浓度也随之上升的变化特征[18]。这主要是由于温度的上升侧面代表着太阳辐射的增强，有利于光化学反应生成O3。在不同O3污染等级下，低值日时段中温度对O3的正向影响较为显著；而在高值日时段，O3随着温度的上升呈现先上升后下降的趋势，O3-8 h的峰值出现在24—28 ℃，这与赵旭辉等在合肥的研究中得出结论较为一致[8]，过高的温度会使得大气垂直对流活动增强，有利于O3及其前体物的扩散稀释。
从芜湖市O3与温度的日小时变化趋势（图5）可以看出，不同O3污染等级中，日O3-1 h与温度的日变化规律基本一致，峰值主要集中在14:00—16:00。在高值日、中值日和低值日时段下，二者的皮尔逊相关性系数分别为0.949、0.957和0.961，均通过显著性检验，呈现出正相关。高值日各小时温度的波动明显窄于中值日和低值日，且O3-1 h峰值对应的小时温度主要集中在25—35 ℃，这与南京地区近地面O3浓度的变化较为一致[19]。选取O3-1 h快速上升的时段（8:00—15:00）进行分析发现，在不同O3污染等级下，O3-1 h对温度变化的敏感性差异较大，温度每上升0.1 ℃，高值日、中值日和低值日中O3-1 h分别上升2.54、2.07、1.11 μg·m−3。
统计分析不同相对湿度下O3-8 h的分布情况（表7），可以看出，随着相对湿度的增加，O3浓度呈现先上升后下降的变化特征。其中，相对于低值日，O3浓度在相对湿度为70%—80%时出现峰值，高值日和中值日则在60%—70%时出现峰值，当相对湿度超过80%，O3浓度均出现明显下降。这一方面由于较高的相对湿度会促进O3的分解[20]；另一方面，较高的相对湿度会对O3及其前体物呈现湿清除效果。总体上，在相对湿度过低（<50%）和过高（>90%）情况下，O3均不易出现浓度高值。
从芜湖市O3与相对湿度的日小时变化趋势（图6）可以看出，在不同O3污染等级中，日O3-1 h与相对湿度的日变化规律均呈现相反趋势，高值日、中值日和低值日时段下二者的皮尔逊相关性系数分别为−0.966、−0.962和−0.924，均通过显著性检验，呈现负相关。选取O3-1 h快速上升的时段（8:00—15:00）进行分析发现，在不同O3污染等级下，O3-1 h对相对湿度变化的敏感性差异较大，相对湿度每上升10%，高值日、中值日和低值日O3-1 h分别下降53.6、42.4、25.7 μg·m−3。
统计分析不同风向下O3-8 h的分布情况（表8）。由表8可知，在风向为东-东南风时，风速维持2.0 m·s−1左右时，O3-8 h更易出现浓度高值，这可能是在偏东气流的作用下，东部的马鞍山和南京对芜湖存在O3传输影响。此外O3-8 h与风速呈现一定的相关性[21]，总体上呈现风速越大，浓度越低，这主要是风速增强了O3的水平扩散作用，对稀释O3具有一定的贡献。但较快的风速也可能抬高了大气边界层高度，促进了垂直方向的大气运动，使得对流层高浓度O3向近地面传输，从而增加O3浓度，例如南风影响下，低值日的风速为1.9 m·s−1，而中值日的风速为2.4 m·s−1。
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（1）2018年芜湖市O3-8 h-90 per为179 μg·m−3，超过二级标准限值11.9%，污染程度在长三角区域较为凸显。受产业园区和沿江轮渡等局地污染源的影响，市辖区内O3污染程度呈现西南向东北逐步加重的趋势。
（2）各站点O3浓度月变化呈现一定的差异性，科创中心、济民医院和四水厂站点呈现双峰分布的特征，峰值出现在4月和6月，而监测站则是显著单峰型，峰值出现在6月。日变化的分布呈现显著的“单峰单谷”型，在15:00前后达到峰值，昼间（8:00—18:00）O3浓度呈现夏季>春秋季>冬季的季节特征。
（3）在NO2/NO比值区间为10—20时，夜间更易出现高浓度O3；在比值低于10时，昼间O3浓度易出现高值，且在此区间，O3浓度随着NO2/NO比值的升高而上升。
（4）O3和PM2.5间的相关性更趋向于非线性关系，其中，在高值日呈现出弱正相关，而在中值日和低值日呈现弱负相关。
（5）温度和相对湿度对O3的影响分别呈正相关和负相关，在温度为25—35 ℃、相对湿度为60%—80%、风向为东-东南风、风速为2.0 m·s−1左右的气象条件下，O3浓度易达到峰值。
芜湖市臭氧污染特征与影响因素分析
Pollution characteristics and influence factors of ozone in Wuhu City
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摘要: 为了解芜湖市O3污染变化特征及与主要影响因子相关性，本文对芜湖市环境监测站点和基本气象站点的监测数据进行统计分析。结果表明，芜湖市O3污染程度呈现西南向东北逐步加重的趋势，科创中心、济民医院和四水厂站点月度变化呈现双峰分布的特征，峰值出现在4月和6月，而监测站则是显著单峰型，峰值出现在6月。各站点O3日变化均呈现显著的“单峰单谷”型，在15:00前后达到峰值。在NO2/NO比值区间为10—20时，夜间更易出现高浓度O3，而昼间O3浓度高值更易出现在比值低于10时。PM2.5和O3间的相关性更趋向于非线性关系。温度和相对湿度对O3的影响分别呈现正相关和负相关，O3峰值易出现在温度为25—35 ℃、相对湿度为60%—80%的气象条件下。在东-东南风向下，O3的超标天最多。Abstract: Using the air pollutant monitoring data and meteorological data, the pollution characteristics and influence factors of ozone pollution were researched in Wuhu city. The results showed that: (1) The trend of the ozone pollution was aggravated gradually from southwest to northeast. Bimodal distribution of ozone monthly change existed at Kechuangzhongxin, Jiminyiyuan statsion and the highest value is in April and June. However, the Jiancezhan urban station showed a single peak distribution with the highest value at June. (2) For ozone diurnal variation, there are a single peak and a single valley in all the stations and the highest value of ozone concentration appeared in around 15:00. (3) The high ozone concertation was more likely to happen at night when the ratio of NO2/NO was 10—20, while that was more likely to appear at daytime when the ratio was lower than 10. There was a nonlinear relationship between ozone and PM2.5. (4) The ozone concentration had a positive correlation with temperature and a negative correlation with relative humidity. The peak value of ozone concentration normally happened under the favorable meteorological conditions of 25—35℃ for temperature and 60%—80% for relative humidity. Most of over standard days of ozone were appeared under east-southeast wind.
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Key words:
- O3 /
- pollution characteristic /
- curve fitting /
- meteorological factors /
- Wuhu City
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图 2 各站点不同季节O3浓度日变化
Figure 2. Diurnal variations of ozone concentration in different seasons in each station
图 3 各监测站点昼间O3浓度与NO2/NO比值的散点图
Figure 3. Scatter plot of ozone concentration and NO2/NO in each station
图 4 芜湖市O3与PM2.5浓度的月变化
Figure 4. Monthly variation of ozone and PM2.5 concentration in Wuhu
图 5 O3和温度的日变化趋势
Figure 5. Daily variation curve of ozone concentration and temperature
图 6 O3和相对湿度的日变化趋势
Figure 6. Daily variation curve of ozone concentration and relative humidity
表 1 空气质量监测站点信息及分布
Table 1. Information and distribution of air quality monitoring stations
点位名称
Station name经度
Longitude纬度
Latitude监测属性
Monitoring attributes功能属性
Function attributes科创中心 118°22'12" 31°25'8" 城市评价点 生活区、工业区 济民医院 118°24'8" 31°23'2" 对照点 背景站 四水厂 118°22'0" 31°18'50" 城市评价点 生活区、交通密集区 监测站 118°21'10" 31°21'3" 城市评价点 生活区、交通密集区 
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表 2 2018年芜湖市各项污染物作为首要污染物的超标天数统计表
Table 2. Statistical table of excessive days of each pollutant as the primary pollutant
首要污染物
Primary pollutant超标天数/d
Over standard days/d占比/%
ProportionSO2 0 0.0 NO2 3 2.4 PM10 5 3.9 CO 0 0.0 O3 67 52.8 PM2.5 52 40.9
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表 3 各站点日O3-8 h统计表（μg·m−3）
Table 3. Statistical table of daily O3-8 h in each station
站点
Station科创中心
Kechuangzhongxin济民医院
Jiminyiyuan四水厂
Sishuichang监测站
JiancezhanO3-8 h-Min/（μg·m−3） 9 6 6 5 O3-8 h-90 Per/（μg·m−3） 192 191 177 173 O3-8 h-Max/（μg·m−3） 283 271 275 255 轻度污染/d 61 63 51 49 中度污染/d 13 10 8 5 重度污染/d 1 2 1 0 超标率/% 20.8 20.7 16.7 15.2
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表 4 不同NO2/NO比值区间O3天数统计（d）
Table 4. Statistics of ozone days in different NO2/NO ratios
NO2/NO 科创中心
Kechuangzhongxin济民医院
Jiminyiyuan四水厂
Sishuichang监测站
Jiancezhan昼间
Daytime
（≥150 μg·m−3）夜间
Nighttime
（≥100 μg·m−3）昼间
Daytime
（≥150 μg·m−3）夜间
Nighttime
（≥100 μg·m−3）昼间
Daytime
（≥150 μg·m−3）夜间
Nighttime
（≥100 μg·m−3）昼间
Daytime
（≥150 μg·m−3）夜间
Nighttime
（≥100 μg·m−3）r<10 25 2 29 4 10 1 14 5 10≤r <20 17 17 11 21 19 25 11 15 20≤r <30 13 8 5 5 30≤r 5 3 3
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表 5 芜湖市O3与PM2.5日浓度曲线拟合结果
Table 5. Fitting results of daily concentration curve of ozone and PM2.5 in Wuhu
项目
Items高值日
High-value day中值日
Mid-value day低值日
Low-value day线性
Linearity一元二次
Quadratic线性
Linearity一元二次
Quadratic线性
Linearity一元二次
Quadratic常量 169.71 176.06 128.36 121.07 71.04 67.19 一次项系数b1 0.445 0.157 −0.025 0.254 −0.107 0.014 二次项系数b2 0.003 −0.002 −0.001 R2 0.063 0.064 0.002 0.030 0.045 0.052
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表 6 不同温度下O3浓度分布情况
Table 6. The distribution of ozone concentration in different temperature regions
T/℃ 高值日
High-value day中值日
Mid-value day低值日
Low-value dayO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring daysO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring daysO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring daysT<15 163 1 119 11 60 125 15≤T<20 171 5 123 23 78 21 20≤T<24 186 27 133 30 71 12 24≤T<28 196 11 130 12 75 15 28≤T<32 189 18 126 37 85 4 32≤T 178 2 140 4 — —
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表 7 不同相对湿度下O3浓度分布情况
Table 7. The distribution of ozone concentration in different relative humidity regions
RH/% 高值日
High-value day中值日
Mid-value day低值日
Low-value dayO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring daysO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring daysO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring daysRH<50 — — 127 2 80 4 50≤RH<60 187 13 129 8 68 13 60≤RH<70 189 33 131 36 68 13 70≤RH<80 185 14 129 42 77 37 80≤RH<90 171 2 121 26 62 68 90≤RH — — 106 2 54 38
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表 8 不同相对湿度下O3浓度分布情况
Table 8. The distribution of ozone concentration in different relative humidity regions
风向
Wind direction高值日
High-value day中值日
Mid-value day低值日
Low-value dayO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring
days风速/（m·s−1）
Wind speedO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring
days风速/（m·s−1）
Wind speedO3-8 h/
（μg·m−3）监测天数/d
Monitoring
days风速/（m·s−1）
Wind speed北 194 3 1.2 123 8 1.9 56 29 1.9 东北 187 6 2.1 126 15 2.2 54 26 2.1 东 189 19 2.2 130 35 2.2 72 46 2.3 东南 187 21 1.7 126 32 1.8 67 23 1.5 南 189 6 1.6 135 5 2.4 77 8 1.9 西南 229 1 1.7 122 3 3.4 — - - 西 165 3 2.4 122 9 2.4 61 20 2.6 西北 173 3 1.8 134 9 1.6 71 21 2.5
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