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碘是合成甲状腺激素的必要微量元素，碘元素对于强健体魄和促进能量代谢等有重大作用[1]。研究表明，碘摄入过少或过多都会对身心健康造成危害[2-3]。碘缺乏会引起地方性克汀病等疾病，但碘过量也会导致甲状腺肿大、甲状腺肿瘤等疾病[4-5]。20世纪，缺碘问题日益突出，到1995年，我国基本实现了“全民食盐加碘”[6]，随着食盐加碘的实施及人们生活水平的提高，部分地区碘过量的问题逐渐凸显，水源性高碘甲状腺肿时常发生，这已经成为了公共卫生问题[7]。1980年我国在沧州发现了水源性高碘甲状腺肿 [8]，之后，诸多学者对高碘地下水进行研究，碘不易富集形成矿物，易与有机质形成络合物[9]。我国高碘地区大多分布在冲积平原区和盆地中心，其松散的沉积环境及其富含的有机质，有利于形成高碘地下水[10]。由于浅层水与中层水之间的垂向水力交替作用，造成了中层地下水中碘的富集[11]。盆地中下部黏土层原生地质有利于碘的富集[12]。弱碱性以及偏还原的环境有助于碘从沉积物释放到地下水中[13]。蒸发浓缩作用和有机质降解作用[14]等过程均使得碘在水体发生富集。地下水水动力条件也会影响碘的迁移富集 [15]。
本文通过对喀什地区地下水碘含量的空间分布特征进行研究，以期明确研究区内地下水碘的来源和形成机制，揭示不同水文地球化学过程对地下水中碘富集的影响。旨在对当地饮水安全提供科学依据，对于预防因缺碘或高碘引起的病症具有一定的现实意义。
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喀什地区位于新疆维吾尔自治区西南部，地势由西南向东北倾斜，西、北、南三面环山，东部向塔克拉玛干沙漠敞开的独特地形条件，形成了三角洲半封闭盆地[16]。地理坐标为75°00'—80°00'E，37°20'—40°20'N（图1），喀什地区干旱少雨，春夏有较多风沙天气，冬季气温较低，属暖温带大陆性干旱气候。研究区多年平均降水量65 mm，年平均蒸发量2100 mm，蒸降比约为32:1[17]。
单一结构潜水主要分布于研究区上游的山前倾斜冲洪积平原区，以砂砾石、粗砂为主，主要受大气降水入渗及山前侧渗等方式进行补给，水流交替条件较好。多层结构潜水-承压水分布于中下游河流冲积平原区，该含水层介质颗粒较细，以亚砂土和黏土为主，地势较为平坦，水平方向上受上游的侧向补给，垂直方向上通过地面径流、灌溉用水等方式进行补给[18]。地下水总体流向自西南向东北流动（图1）。地下水排泄方式以开采、蒸发及向下游侧向流出为主[19]。
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地下水水样严格按《地下水环境监测技术规范（HJ/T164—2004）》进行采集、保存和送检，采样时间为2014—2017年，共采集183组地下水样，其中潜水（井深7—170 m）、浅层承压水（井深≤80 m）、深层承压水采样点（井深100—220 m）分别为76、78、29组（图1）。水样测试由新疆地矿局第二水文地质工程地质大队实验室完成，现场测定pH和水温等，实验室测定K+、Na+、Ca2+、Mg2+、Cl−、SO42−、HCO3−、I−和TDS等指标，K+、Na+和Fe采用火焰原子吸收分光光度法测定，Ca2+、Mg2+、HCO3−采用乙二胺四乙酸二钠滴定法测定，Cl−采用硝酸银容量法测定，SO42−采用硫酸钡比浊法测定，除Fe的检测下限为0.03 mg·L−1，其他指标检测下限均为0.05 mg·L−1；I−用高浓度碘化物比色法测试，I−的检测下限为0.02 mg·L−1；TDS用干燥称重法测定，检出限为0.10 mg·L−1。
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利用SPSS软件进行组分含量描述性统计分析和因子分析，运用Grapher软件绘制Piper三线图和Gibbs图，确定水化学类型及主控因素，运用PHREEQC软件计算矿物饱和指数（SI），计算氯碱指数，明确影响碘富集的因素。
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研究区地下水pH值范围在6.4 —8.7，整体呈弱碱性；地下水中阳离子以Na+和Ca2+为主，阴离子以SO42−和Cl−为主（表1）。水样中TDS为214.0—14548.0 mg·L−1，均值为2725.7 mg·L−1。在潜水中淡水（TDS<1 g·L−1）、微咸水（TDS为1—3 g·L−1）、咸水（TDS为3—10 g·L−1）和盐水（TDS为10—50 g·L−1）分别占总水样的23.7%、31.6%、43.4%和1.3%，在浅层承压水中分别占总水样的20.5%、39.7%、38.5%和1.3%，在深层承压水中分别占总水样的27.6%、51.7%、17.2%和3.5%。
研究区潜水、浅层承压水和深层承压水I−含量变化范围分别为ND—350.0 μg·L−1、ND—1460.0 μg·L−1和ND—220.0 μg·L−1，依据《碘缺乏病（IDD）病区划分标准（GB16005—2009）》和《水源性高碘地区和高碘病区的划定（GB/T19380—2016）》，研究区地下水分为缺碘水（≤20 μg·L−1）139组水样、适碘水（20—150 μg·L−1）33组水样、高碘水（150—300 μg·L−1）7组水样和超高碘水（>300 μg·L−1）4组水样，潜水中缺碘水、适碘水、高碘水和超高碘水占比分别为88.2%、9.2%、1.3%和1.3%，浅层承压水中缺碘水、适碘水、高碘水和超高碘水占比分别为69.2%、20.5%、6.4%和3.9%，深层承压水中缺碘水、适碘水和高碘水占比分别为62.1%、34.5%和3.4%。综上所述，喀什地区地下水缺碘水和适碘水所占比重较大，部分地下水为高碘水和超高碘水。从缺碘水来看潜水占比均高于承压水，从高碘水和超高碘水来看潜水占比低于承压水，表明潜水中碘对人体健康存在潜在危险，承压水更利于碘的富集。
从Piper三线图（图2）中可以看出，研究区I−含量不同其水化学环境也有差异，缺碘区地下水化学类型以SO4·Cl-Na·Ca·Mg（18.0%）和SO4·Cl-Na·Ca（13.7%）为主，适碘区地下水化学类型主要为SO4·Cl-Na·Ca·Mg型（24.2%），高碘区地下水化学类型主要以SO4·Cl-Na（50.0%）和SO4·Cl-Na·Ca型（33.3%）为主，超高碘区地下水化学类型主要为SO4·Cl-Na型（25.0%）。随着碘含量的增加，地下水中Ca2+和Mg2+减少，是因为蒸发浓缩作用使溶解度小的钙、镁等重碳酸盐在水中达到饱和而率先析出。
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采用MAPGIS软件绘制潜水、浅层承压水和深层承压水中I−含量空间分区图来分析碘的水平分布特征，潜水中大部分为缺碘水（图3a），喀什噶尔河流域平原区中下游和英吉沙县西部等部分区域为适碘水，极少数为高碘水和超高碘水；浅层承压水中高碘水和超高碘水主要分布在巴楚县北部、喀什市西南部、英吉沙县东部，缺碘水分布在伽师县中部、莎车县东部、麦盖提县东北部，其余为适碘水（图3b）；深层承压水中碘的分布呈现分带性，缺碘水主要分布在喀什噶尔河流域和叶尔羌河流域上部，而适碘水分布在其下部，另有少量高碘水分布（图3c）。
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从研究区井深与I−含量关系（图4）可以看出，地下水水样的井深越大，高碘水和超高碘水所占比例越小，大多数水样的井深都<100 m，超过100 m的地下水均为缺碘水或者适碘水。垂直方向上，随着井深的增加，I−含量为先增加后减少的趋势。潜水中缺碘水（≤20 μg·L−1）的水样占比88.2%，其原因可能是山前倾斜冲洪积平原大多为潜水，该区干旱少雨，埋深较浅的潜水受蒸发岩矿物的溶滤作用，同时碘在流动较快的潜水携带下易流失，使得潜水中碘缺乏[20]。183组水样中，有11组水样I−含量>150 μg·L−1，其中，有8组水样为浅层承压水，2组为潜水，1组为深层承压水。浅层承压水中的高碘水和超高碘水远多于深层承压水，降雨的冲刷淋滤作用可使表层土壤中的碘随着地下水垂直运动作用下渗至浅层承压水中，最终使浅层地下水I−浓度较高[21]。高碘水和超高碘水垂向分布为浅层承压水>潜水>深层承压水。
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选取研究区地下水11项指标运用SPSS软件对183组水样进行因子分析，采用主成分分析分别提取出公共因子3个（F1、F2和F3），并利用最大方差法计算旋转因子载荷。碘在F1、F2和F3中载荷分别为0.733、-0.307和-0.235，表明因子F1对碘富集影响较大。
从旋转因子载荷矩阵（表2）可以看出，F1中因子载荷较高的指标为TDS、SO42−、Ca2+、Mg2+、Na+、Cl−和I−，均与F1呈正相关，且7个指标在主因子F1上的载荷均>0.75（强相关），F1因子贡献率为53.366%。地下水中的Ca2+、Mg2+主要来源于含钙镁碳酸盐的溶解，SO42−主要来源于石膏等硫酸盐的溶解，Na+和Cl−主要来源于岩盐的溶解[22]，另外，当地下水位埋藏较浅时，在强烈的蒸发作用下，易形成高TDS水有利于碘的富集（图5a）。
F2中因子载荷较高的指标为HCO3−、pH和Eh，当I−含量大于150 μg·L−1时，I−随着HCO3−增大有减少趋势（图5b），表明HCO3−对I−含量的影响较大，一方面HCO3−主要来源于如方解石和白云石等含碳酸盐矿物的风化溶解；另一方面HCO3−和I−在沉积物上有竞争吸附作用[23]。研究区地下水呈中至弱碱性，pH大致范围为6.39—9.93，而高碘和超高碘地下水pH范围大约在6.48—7.79之间（图5c），说明pH在控制地下水系统中碘的分布方面有非常重要的作用，在弱碱性条件下，黏土和铁氧化物表面带有负电荷，负电荷和I−相斥，使得地下水中I−含量增加 [24]。样品的氧化还原电位为−69—260 mV（图5d），表现出弱还原状态（−50—70 mV）和氧化状态（>70 mV）。在氧化条件下，碘形态以IO3−为主，还伴有一定量的I−[25]。在还原条件下，IO3−被还原为I−，导致I−在地下水中富集[26]。
F3中因子载荷较高的指标为Fe，Fe对I−含量也有影响（图5e），在还原环境中，溶解性增强，伴随着铁氧化物的还原性溶解，赋存在其表面的I−也会进入地下水中[12]。
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研究区有着较大的蒸降比，使得地下水通过入渗－蒸发的垂向交替运动促使碘富集。山前冲洪积平原，含水层岩性为砂砾石或粗砂，地势起伏显著，水力梯度较大，碘容易迁移，因此，多为缺碘水或适碘水[27]。中下游河流冲积平原，含水层岩性为细沙、黏土与亚砂土两层，地势较为平缓，地下径流迟缓，水力梯度相对较小，减缓了地下水中碘的移运，使地下水中碘得到富集。
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Gibbs图可以定性判断大气降水、岩石溶滤和蒸发浓缩对水化学组分的影响程度[28]，当TDS值较小且阴阳离子以HCO3−和Ca2+为主，表明主要受岩石溶滤作用；当TDS以及Cl−、Na+较高时，表明主要受蒸发浓缩作用[29]，由图6可看出，TDS集中在110—10000 mg·L−1，γNa+/γ（Na++Ca2+）集中在0.2—0.9，而γCl−/γ（Cl−+HCO3−）集中在0.2—1.0，主要分布在图形的中部以及右上方，表明蒸发浓缩和岩石溶滤对水化学组分影响较大。大多数缺碘水和部分适碘水主要位于山前倾斜平原补给区，受到岩石溶滤作用，该区域径流条件较好，蒸发较弱，易形成以溶滤作用为主的低TDS水，地下水中的I−在溶滤作用下溶滤淋失，使得该区域碘含量较少。而高碘水和超高碘水主要位于细土平原蒸发区，受到蒸发浓缩作用，研究区蒸发极限一般为地下水埋深5 m左右[30]，该区11个高碘水和超高碘水水样中有7个样点地下水埋深小于5 m，直接受到蒸发浓缩作用的影响；4个样点地下水埋深介于5—10 m之间，降雨或农业灌溉使得埋深较浅、易受蒸发浓缩作用的潜水垂直下渗，间接影响埋深为5—10 m的地下水化学组分的形成，地下水中的I−在蒸发浓缩作用下易于富集。部分采样点落在Gibbs图之外，可能还受到阳离子交换作用的影响。
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矿物饱和指数可判别矿物溶解或沉淀趋势，当水中矿物SI<0时，水溶液处于未饱和（矿物溶解）；当SI>0时，水溶液处于饱和（矿物沉淀），当SI=0时，水溶液处于平衡[31]。运用PHREEQC软件计算矿物饱和指数可知（表3），方解石、白云石的SI范围分布为−0.77—1.94、−1.63—3.62，SI值大于0的水样占比均为90.7%，白云石和方解石难溶于水，但当地下水中有CO2时，有一定量的矿物会溶于水[32]，使得地下水中Ca2+、Mg2+含量增加；当有盐类参与时，碘的吸附作用按K+>Na+>Mg2+>Ca2+和SO42−>Cl−的顺序逐步增强，随着Mg2+和Ca2+含量的增加，碘的吸附作用减弱，解吸作用增强[26]。研究区白云石和方解石发生沉淀，Mg2+和Ca2+相应减少，碘的解吸作用减弱，碘含量减少。石膏、岩盐的SI范围分布为 −1.93— −0.01和−8.36— −3.42其SI值皆小于0，说明石膏和岩盐处于溶解状态，矿物发生溶解，有利于地下水中碘的增加。
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当γ（Ca2++Mg2+-SO42−-HCO3−）与γ（Na+-Cl−）的比值接近−1，表示发生了阳离子交换作用 [33]。由（图7a）可以看出潜水直线斜率为-0.88，R2=0.94；浅层承压水直线斜率为−1.01，R2=0.87；深层承压水直线斜率为−0.91，R2=0.88，说明研究区水样阳离子交换强弱为浅层承压水>深层承压水>潜水，因为承压含水层的地下水动力条件差，沉积物颗粒较细，使得阳离子交换更加明显。
利用氯碱指数（CAI-1和CAI-2）进一步分析阳离子交换作用发生的强度和方向[22]，若（CAI-1和CAI-2）均为负值，表明地下水中Ca2+、Mg2+与颗粒物上的Na+发生离子交换，使得地下水中Na+含量升高，Ca2+、Mg2+含量降低[34]；若两者均为正值，则反之。如（图7b）所示，绝大部分采样点CAI-1和CAI-2 均小于0，表明发生了反向阳离子交换作用，氯碱指数减小，阳离子交换作用增强，I−含量增加。
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（1）喀什地区缺碘水和适碘水占比高于高碘水和超高碘水。缺碘水和适碘水水化学类型主要为SO4·Cl-Na·Ca·Mg型，高碘水和超高碘水水化学类型主要为SO4·Cl-Na型。水平向上缺碘水分布在喀什噶尔河流域平原区上部和叶尔羌河流域平原区上部，而适碘水分布在其下部，高碘水和超高碘水分布在巴楚县北部和英吉沙县等部分区域。垂直方向上随着井深的增加，I−含量总体上有先增加后减少的趋势，高碘水和超高碘水的垂向分布为浅层承压水>潜水>深层承压水。
（2）偏碱性、偏还原性地下水环境使得更多的I−被释放到地下水中，有利于碘的富集；地形坡度平缓、地下水动力条件差等条件减缓了地下水的移运；强烈的蒸发浓缩作用、岩盐等矿物溶解和阳离子交换作用易形成以Na+和Cl−为主的高矿化度水，进而促进地下水中碘的富集。
新疆喀什地区地下水碘的分布特征及成因分析
Distribution characteristics and cause analysis of iodine in groundwater in Kashi Prefecture, Xinjiang
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摘要: 本文以新疆喀什地区183组地下水水质资料为基础，运用Piper三线图、因子分析、Gibbs图、饱和指数、离子比值等方法来分析地下水碘的分布特征及成因。结果表明，研究区地下水碘的匮乏与富集并存，I−含量范围为未检出—1460.0 μg·L−1；在碱性、偏还原性和富含有机质的水环境中，矿物中的碘容易以I−的形式进入到地下水中，沿地下水流向，I−逐渐从山前倾斜冲洪积平原区，向中下游河流冲积平原区富集；研究区地下水中碘主要受强烈的蒸发浓缩作用、阳离子交换作用和矿物溶解沉淀的影响。Abstract: Based on the test results of 183 groups of groundwater quality in Kashi prefecture of Xinjiang, Piper trilinear diagram, factor analysis, Gibbs diagram, saturation index and ion ratio were used to analyze the distribution characteristics and causes of groundwater iodine. The results showed that iodine deficiency and iodine enrichment coexist in groundwater. The range of I− varied from undetected to 1460.0 μg·L−1. Alkaline, partially reductive and organic-rich environment was likely to cause the iodine occured on minerals to enter the groundwater in the form of I−. Along the flow of groundwater, the I− gradually accumulated from the mountain front alluvial plain to the river alluvial plain of the middle and lower reaches. In addition, the iodine in groundwater was mainly affected by strong evaporation and concentration, cation exchange, mineral dissolution and precipitation.
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Key words:
- groundwater /
- iodine /
- factor analysis /
- Kashi Prefecture
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图 5 I−与TDS（a）、HCO3−（b）、pH（c）、Eh（d）、Fe（e）关系图
Figure 5. Relationship between I− and TDS(a), HCO3−(b), pH(c), Eh(d), Fe(e)
图 7 γ（Ca2++Mg2+- SO42--HCO3-）与γ（Na+-Cl-）以及氯碱指数与I-关系图
Figure 7. Relationship between γ(Ca2++Mg2+-SO42--HCO3-) and γ(Na+-Cl-), chlor-alkali indices and I-
表 1 地下水化学指标特征参数统计表
Table 1. Statistical results of groundwater chemical Indexes characteristic
类型
Type潜水（n=76）
Unconfined groundwater浅层承压水（n=78）
Shallow confined groundwater深层承压水（n=29）
Deep confined groundwater指标
Index最小值
Min最大值
Max平均值
Mean中数
Median最小值
Min最大值
Max平均值
Mean中数
Median最小值
Min最大值
Max平均值
Mean中数
MedianK+ 4.2 120.4 24.5 18.6 3.8 101.6 27.0 20.5 1.6 46.9 13.9 10.5 Na+ 26.9 3537.2 466.2 296.6 10.2 3644.0 531.5 372.4 12.9 2348.0 384.6 213.6 Ca2+ 52.1 751.7 296.7 250.6 43.1 753.1 249.8 196.3 39.4 530.5 216.1 160.7 Mg2+ 18.2 410.3 136.4 113.1 11.0 479.4 155.0 126.1 16.2 571.5 136.4 87.7 Cl− 22.9 6568.4 598.2 354.6 15.8 5865.0 659.7 431.8 26.3 3501.0 457.6 230.5 SO42− 96.2 3175.8 1117.5 848.5 65.1 3734.0 1180.7 845.3 60.6 3034.0 1007.5 740.8 HCO3− 59.9 1106.2 322.7 291.7 54.6 589.5 324.8 306.9 97.2 595.0 250.4 210.1 TH 226.7 3566.1 1223.7 840.7 255.7 3278.0 1299.8 1117.5 35.0 3778.0 1126.6 847.5 TDS 354.8 13081.7 2826.0 2023.3 214.0 14548.0 2988.1 2249.6 249.3 10350.0 2362.9 1771.0 pH 6.4 9.9 7.5 7.4 6.9 8.2 7.5 7.5 6.6 8.7 7.7 7.7 I− ND 350.0 25.9 10.0 ND 1460.0 58.7 10.0 ND 220.0 24.5 10.0 Fe ND 6.0 0.6 0.2 ND 30.3 1.9 0.2 ND 26.5 3.5 0.2 Eh 103.0 251.0 187.7 205.0 −69.0 260.0 125.6 147.0 113.0 244.0 193.2 198.5 注：n为样品数；pH为无量纲；ND为未检出；I−单位为μg·L−1，Eh单位为mV，其余单位为mg·L−1.
Note：n is sample number；pH is dimensionless；ND is not detected；unit of I− is μg·L−1；unit of Eh is mV；other units are mg·L−1.
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表 2 水化学指标旋转因子载荷矩阵
Table 2. Rotation factor loading matrix of groundwater chemistry index
指标
Index因子载荷Factor loading F1 F2 F3 Na+ 0.952 0.055 −0.063 Ca2+ 0.864 0.294 0.162 Mg2+ 0.871 0.274 0.207 Cl− 0.944 −0.032 −0.091 SO42- 0.895 0.277 0.155 HCO3− 0.149 0.759 0.231 I− 0.733 −0.307 −0.235 TDS 0.979 0.165 0.044 Eh 0.066 −0.701 0.058 pH −0.203 −0.522 0.115 Fe 0.044 −0.033 0.935 特征值Eigenvalues 5.870 1.611 1.000 贡献率Contribution rate% 53.366 14.644 9.090 累计贡献率Cumulative contribution rate% 53.366 68.010 77.101
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表 3 地下水矿物饱和指数计算
Table 3. Calculation of groundwater mineral saturation index
矿物指标
Mineral index潜水
Unconfined groundwater浅层承压水
Shallow confined groundwater深层承压水
Deep confined groundwater最小值
Min最大值
Max平均值
Mean最小值
Min最大值
Max平均值
Mean最小值
Min最大值
Max平均值
Mean方解石Calcite −0.32 1.94 0.55 −0.41 1.25 0.55 −0.77 1.32 0.55 白云石Dolomite −0.55 3.62 1.10 −0.83 2.54 1.22 −1.63 2.69 1.17 石膏Gypuum −1.75 −0.02 −0.66 −1.93 −0.01 −0.70 −1.93 −0.09 −0.77 盐岩Halite −7.79 −3.42 −5.70 −8.36 −3.46 −5.59 −8.04 −3.86 −5.90
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