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自20世纪60年代，多溴联苯醚（PBDEs）被广泛用作聚氨酯塑料、纺织品、家用电器以及建筑材料中的阻燃剂[1]。PBDEs有一个共同的结构，都是由两个苯环与一个氧原子相连。依据苯环上溴原子取代数目和位置的不同，PBDEs有10个同系物组，209种同系物。PBDEs商用产品通常包括五溴联苯醚、八溴联苯醚和十溴联苯醚产品，其中十溴联苯醚产品是被使用最多的商用阻燃剂[2]。
PBDEs具有长距离迁移性和环境持久性等特性，2009年，联合国环境规划署的《斯德哥尔摩公约》将PBDEs列入持久性有机污染物（POPs）名单[3]。PBDEs通过多种途径进入环境，在土壤、大气、水环境中均已检测到PBDEs[4-6]。通过食物链富集，PBDEs蓄积在生物内[7]，对生物具有生殖、神经、免疫和内分泌等多种毒性[8-9]。在209种同系物中，十溴联苯醚BDE209是主要的污染物，在多数环境样本中占PBDEs总量的80%以上[10-11]，因此对BDE209污染环境的修复研究刻不容缓。
目前对于PBDEs的修复研究主要有生物、化学和物理技术，其中零价铁还原降解卤代有机物是一种高效快速且经济可行的治理技术，该技术主要通过直接电子转移实现卤代有机物的降解[12]。近几年，研究者发现，相比零价铁，纳米零价铁的比表面积更大、反应活性更高、还原能力更强[13-14]。但单一的纳米零价铁还原存在着容易团聚、表面生成氧化物后易失活等问题，难以实现卤代有机物的快速降解。因此提高纳米零价铁活性和避免团聚是亟待解决的问题。
本文采用铁镍双金属复合材料并以硅藻土为载体，通过液相还原法将纳米铁与镍负载在硅藻土上，合成了硅藻土@多巴胺@Fe/Ni纳米颗粒，减少纳米零价铁团聚现象的发生，且硅藻土无毒并对环境有一定的改良效果，研究其对BDE209的降解性能，明确最佳降解条件，并分析其降解产物和降解途径，为PBDEs污染环境修复提供科学依据。
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称取20 g硅藻土样品置于500 mL 5 mol·L−1 HCl溶液中浸24 h，采用磁力搅拌器连续搅拌溶液，然后过滤并用去离子水清洗硅藻土。将一定量的多巴胺（PDA）和一定量的盐酸多巴胺溶于40 mL的Tris缓冲液（10 mm，pH=8.5）中，将硅藻土置于该溶液中，在室温下振荡24 h后，过滤并用并用去离子水清洗，获得硅藻土@PDA。
采用液相还原法制备硅藻土@PDA@Fe/Ni纳米颗粒。在250 mL四颈烧瓶中加入一定量的硅藻土@PDA，然后加入20 mL FeCl3·6H2O（0.5 mol·L−1）溶液混合30 min，最后加入2 mLNiCl2（0.5 mol·L−1）溶液。将混合溶液搅拌15 min，在搅拌下将80 mL NaBH4（0.5 mol·L−1）溶液逐滴加入上述混合溶液中，并在氮气保护下继续搅拌20 min。该反应由以下方程描述：
4Fe3+（Ni2+）+BH4-+9H2O→4Fe0（Ni0）+3H2BO3-+12H++6H2↑
分别设置硅藻土和PDA比例为1∶1.2、1∶1.1、1∶1、1.1∶1和1.2∶1，载体和Fe的质量比为4∶1、2∶1、1∶1、1∶2和1∶4，Ni的比例为3%、5%、7%和9%，以BDE209去除率为指标，明确最佳制备条件。
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采用FEI-Tecnai G20型透射电子显微镜对硅藻土@PDA@Fe/Ni纳米颗粒进行透射电镜分析（TEM），加速电压为200 KV；采用S4800型冷场发射扫描电子显微镜进行扫描电镜分析（SEM），加速电压为20 kV；X射线衍射分析（XRD）采用德国布鲁克D8 Advance分析，槽电压40 kV，电流40 mA，步长0.02°，测试速度每步0.1 s，铜靶入射线波长0.15418 nm。
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将一定量Fe/Ni双金属复合材料加入含有50 mL BDE209溶液的三角瓶中，BDE209溶液浓度为5 mg·L−1。将三角瓶放在转速为200 r·min−1的振荡器中，在0、5、10、20、40、60、80、100、120 min时，用注射器取出上清液用于分析。为明确影响去除率的因素，设置Fe/Ni双金属复合材料用量分别为6、8、10、12、14 g·L−1，BDE209浓度分别为1、2、5、10、20 mg·L−1，溶液pH分别为3、5、7、9、11，设置未添加Fe/Ni双金属复合材料的处理作为空白对照。所有实验重复3次。
为分析BDE209的降解产物，在最佳条件下制备Fe/Ni双金属复合材料后用于去除BDE209，分别在20、40、60、80、100、120 min后检测BDE209的降解产物。
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用正己烷/丙酮（1:1，V:V）萃取上清液中的BDE209，用乙腈萃取Fe/Ni双金属复合材料表面吸附的BDE209[15]。萃取3次后，将溶液汇总，经旋转蒸发至近干后用色谱纯正己烷定容至1.0 mL。采用气相色谱-质谱联用仪（安捷伦 7890-5975）测定PBDEs。
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样品过0.22 μ玻璃纤维滤膜后，采用邻菲啰啉分光光度法测定Fe2+和总溶解性Fe[16]；采用GB11910-1989中丁二酮肟分光光度法测定溶液中的Ni2+[17]；采用ICS-600型离子色谱仪测定Br-浓度[18]。
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使用气相色谱-质谱联用仪（安捷伦 7890-5975）检测BDE209的降解产物，采用DB-XLB色谱柱，程序升温方法见文献[19]。
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采用空白实验、平行实验及加标回收等方法控制数据质量。所得数据均经空白校正，样品中采用13C-PCB141作为回收率指示剂，回收率为86%±15%。定量分析采用6点校正曲线法，每条校正曲线的相关因子为0.999。
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BDE209的去除率采用公式（1）进行计算：
其中，C0为初始BDE209浓度，Ct为t（min）时的BDE209浓度。
实验数据统计分析使用SPSS 20.0软件进行，采用单因素方差分析方法，按照P<0.05的显著性水平对均值之间的差异性进行检验。
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在各制备条件下，BDE209的去除率均随时间增高，其中0—20 min时迅速增高，20 min后增高趋缓（图1）。120 min后，当硅藻土和PDA比例为1:1.1时，对BDE209的去除率最高（98.28%，图1a）。当硅藻土和PDA比例为1.1:1和1.2:1时，BDE209的去除率均小于85.00%。载体材料和Fe纳米粒子为1:2时，BDE209的去除率为98.41%（图1b），显著高于其它载体材料和Fe纳米粒子比例（P<0.05）。当Ni的比例为5%和7%时，BDE209去除率显著高于Ni的其它比例（P<0.05），分别为97.58%和99.88%（图1c）。当Ni的比例从5%提高到7%时，BDE209去除率只提高了2.30%，因此，为平衡环境效益和经济效益，Ni的比例5%即可。
PDA改性硅藻土有助于提升BDE209的去除率，这可能是由于PDA中的邻苯二酚基团具有较强的金属配位能力，使Fe和Ni等牢固的负载在载体表面[20-21]。但是PDA的用量过少，在硅藻土表明难以形成完整的涂层；而用量过多，可能会堵塞硅藻土的孔隙，降低其降解效果。单一纳米零价铁有一定的局限性，Ni在Fe/Ni双金属中的作用是催化剂。研究表明，添加金属催化剂，如Pd和Ni，有效吸附和活性中心的数量增加，会提高有机污染物的去除率和反应速率常数[22-24]。此外，Ni的加入，也阻止了Fe钝化形成沉淀，提高了Fe/Ni双金属对BDE209的去除率。
因此，本文Fe/Ni双金属复合材料制备采用的最佳条件为硅藻土和PDA比例为1:1.1，载体和纳米Fe的质量比为1:2，Ni的比例为5%。
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在最佳制备条件下，Fe/Ni双金属复合材料的表征如图2所示，其表面存在比较清晰且明显的孔隙，孔径直径在100 nm到500 nm不等，酸浸后的孔隙较清晰。PDA改性后，从孔隙口可以很清晰的看到材料表面多了一层，表明PDA在硅藻土孔隙中形成一层壳层。扫描电镜显示，在其表面可以清晰的看到金属纳米颗粒，颗粒之间有轻微的聚集现象，这是由于纳米铁颗粒之间的磁力所导致，但是团聚现象少，双金属颗粒在硅藻土表面较分散。Fe/Ni双金属材料的X射线衍射（XRD）图见图3，在21.8°、44.8°和52.0°出现了SiO2、Fe和Ni的特征峰，表明纳米Fe和Ni颗粒成功负载在了硅藻土上。
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复合材料用量、污染物浓度和溶液pH值是影响有机污染物去除的关键因素。采用最佳条件下制备的Fe/Ni双金属复合材料，在不同用量下对BDE209的去除率见图4a，随着复合材料用量的增加，去除率逐渐增大。当复合材料用量为12 g·L−1和14 g·L−1时，BDE209的去除率分别为97.59%和98.72%，二者无显著差异（P<0.05）。研究发现，纳米零价铁对卤化有机物的脱卤发生在颗粒表面，增加复合材料用量可增加比表面积和有效反应位点数目，进而提升BDE209的去除率[25]。
不同BDE209浓度下的去除率结果见图4b，反应120 min，BDE209的初始浓度为1、2、5 mg·L−1 时，去除率分别为99.23%、98.74%、98.24%，均显著高于10 mg·L−1和20 mg·L−1的去除率。研究发现，随着污染物初始浓度的增加，其去除率呈现下降趋势。可能原因是污染物的初始浓度越高，纳米颗粒表面的活性位点相对越少，导致去除率下降；同时，污染物过多，会导致活性位点被堵塞，从而降低去除效果。
不同pH值下BDE209的去除率见图4c，pH为 5时，BDE209的去除率最高，为98.07%。pH值为11时，BDE209的去除率降低到57.87%。酸性条件下纳米颗粒形成的氧化层或者沉淀层可分解，有利于污染物接近反应位点，从而提高去除效果；此外，酸性条件也可加速零价铁的腐蚀，形成足够的活性氢反应位点。但是溶液酸性过强BDE209的去除率降低，这可能是因为酸性较强的环境下，Fe0会进行电离，从而影响降解反应的进行；此外，酸性较强的环境会导致体系产生过多的活性氢，氢覆盖在材料表面，会阻碍BDE209与纳米颗粒的接触[26]。
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在最佳条件下制备Fe/Ni双金属复合材料降解BDE209的产物种类及浓度见图5。反应20、40、60 min后，体系中七溴联苯醚、六溴联苯醚和五溴联苯醚相继出现，80 min后四溴联苯醚、三溴联苯醚、二溴联苯醚和联苯醚出现。七溴联苯醚和四溴联苯醚的浓度随着时间的变化呈先升高后降低的趋势，分别在40 min和100 min时浓度最高；六溴联苯醚和五溴联苯醚的浓度随着时间的变化呈现逐渐降低的趋势；三溴联苯醚、二溴联苯醚和联苯醚的浓度随时间的变化呈逐渐增加的趋势。因此，降解初期高溴联苯醚产生，降解后期低溴联苯醚出现，表明Fe/Ni双金属复合材料降解BDE209是逐步脱溴的过程。
Fe/Ni双金属复合材料降解BDE209过程中，BDE209浓度及Br-浓度变化如图6所示。由图6可知，BDE209的浓度随着时间的变化，呈现逐渐降低的趋势。在20 min时， BDE209已经降解了大部分，20 min后，降解速度趋缓。同时，20 min时已经有大量的Br-离子释放出来，20 min后，Br-离子浓度上升的趋势也减慢。因此，Br-离子浓度的增加的趋势与BDE209浓度减少的趋势一致，进一步表明Fe/Ni双金属复合材料在降解BDE209的过程中，是脱溴降解。研究者也发现磁性Fe3O4粒子负载纳米零价铁降解BDE209体系中Br-离子浓度会随着BDE209的降解而增加[27]。纳米Fe反应产生的氢可被活性金属吸附[19]，如Ag、Pd、Ni等对氢气具有很强的捕集能力，形成活性金属与氢的活性综合体，进而攻击PBDEs上的溴原子并发生氢的取代反应，溴原子以逐级脱溴的形式被逐个取代，从而达到脱溴降解。
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Fe/Ni双金属复合材料用量为12 g·L−1、BDE209初始浓度为5 mg·L−1时，经降解BDE209后，溶液中Fe2+浓度为0.895 mg·L−1，Fe3+浓度为0.309 mg·L−1，即体系中Fe的浓度为1.204 mg·L−1；Ni2+浓度为0.056 mg·L−1。根据污水综合排放标准GB8978-1996（国家环境保护局，1996），Ni的最高允许排放浓度为1 mg·L−1，本研究中Ni的残留浓度符合污水综合排放标准，Fe的排放没有标准限值。因此，在降解过程中，体系中会有反应产生的少量Fe2+、Fe3+以及Ni2+，但是其浓度符合污水综合排放标准。研究发现，一些载体材料通过络合和静电吸附的方式吸附和固定溶液中的金属离子，从而降低其生物有效性[28]。本文中采用PDA改性硅藻土，通过PDA的作用，Fe/Ni双金属复合材料在降解BDE209过程中，有效地减少了过量Fe2+、Fe3+和Ni2+的释放，大大降低修复过程中造成环境二次污染的可能性。
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综上所述，Fe/Ni双金属复合材料的最佳制备条件为硅藻土和PDA比例为1:1.1，载体和纳米Fe的质量比为1:2，Ni的比例为5%。复合材料用量为12 g·L−1、BDE209初始浓度为5 mg·L−1、溶液pH为5时，BDE209的去除率较高，为99.23%。对降解产物的分析表明，降解初期高溴联苯醚产生，降解后期低溴联苯醚出现，同时体系中Br-的产生量与BDE209的降解同步，因此Fe/Ni双金属复合材料降解BDE209的途径是逐步脱溴。降解结束后，溶液中Fe2+、Fe3+和Ni2+浓度低于污水综合排放标准限值。
铁镍双金属复合材料的制备及对BDE209的降解
Preparation of Fe/Ni bimetallic composites for degradation of BDE209
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摘要: 以多巴胺（PDA）改性硅藻土为载体，采用液相还原法制备铁镍双金属复合材料（硅藻土@PDA@Fe/Ni）并进行了表征，研究了不同制备条件下复合材料对BDE209的去除效果，获得最佳制备条件，分析了不同用量、污染物初始浓度和pH条件下复合材料对BDE209的去除效果，通过分析不同反应时间后的降解产物，明确降解途径。结果表明，Fe/Ni双金属复合材料的最佳制备条件为硅藻土-PDA比例为1:1.1，负载体和纳米Fe的质量比为1:2，Ni的比例为5%。复合材料用量为12 g·L−1、初始浓度5 mg·L−1、溶液pH为5时，BDE209的去除率较高，为99.23%。降解初期高溴联苯醚产生，降解后期低溴联苯醚出现，同时体系中Br−的产生量与BDE209的降解同步，表明Fe/Ni双金属复合材料降解BDE209的途径是逐步脱溴。降解结束后，溶液中Fe2+、Fe3+和Ni2+浓度低于污水综合排放标准限值，有效避免了二次污染问题。Abstract: Fe/Ni bimetallic composites (diatomite@PDA@Fe/Ni) were prepared by liquid phase reduction method with dopamine (PDA) modified diatomite as a carrier and characterized. The removal effects of composite materials on BDE209 under different conditions of preparation were analyzes, and the optimum preparation conditions were obtained. Under different conditions of dosage, initial concentration of pollutants and pH, the removal effects were also analyzed. Through the analysis of the degradation products of different reaction time, the degradation pathway was clarified. The results showed that the optimum preparation conditions of Fe/Ni bimetallic composites were as follows: 1:1.1 of the ratio of diatomite to PDA, 1:2 of the mass ratio of the carrier to nano-iron, and 5% of the proportion of Ni in the composites. When the dosage of composite material was 12 g·L−1, the initial concentration was 5 mg·L−1, and the pH of solution was 5, the removal rate of BDE209 was high (99.23%). Highly brominated polybrominated diphenyl ethers were produced in the initial stage of degradation and low brominated polybrominated diphenyl ethers appeared in the later stage. At the same time, the production of Br− in the system was synchronized with the degradation of BDE209, indicating that the degradation of BDE209 by Fe/Ni bimetallic composites was gradual debromination. After the degradation, the concentrations of Fe2+, Fe3+ and Ni2+ in the solution were lower than the limits of the integrated wastewater discharge standard, which effectively avoided the secondary pollution.
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Key words:
- zero-valent iron /
- bimetallic /
- polybrominated diphenyl ethers /
- degradation
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图 1 硅藻土和PDA比例（a）、载体和纳米铁的质量比（b）和Ni的比例（c）对BDE209去除率的影响
Figure 1. Effect of ratio of diatomite to PDA （a）, mass ratio of the carrier to nano-iron （b） and proportion of Ni （c） on removal of BDE209
图 2 硅藻土的TEM图（a）、PDA改性硅藻土的TEM图（b）和Fe/Ni双金属复合材料的SEM图（c）
Figure 2. TEM of diatomite （a）, diatomite coated with PDA （b） and SEM of Fe/Ni bimetal composite （c）
图 4 复合材料用量（a）、BDE209浓度（b）和溶液pH对BDE209去除率的影响
Figure 4. Effect of dosage of composite （a）, initial BDE209 concentration （b） and pH （c） on removal of BDE209
图 5 不同时间下BDE209的降解产物浓度
Figure 5. Concentration of degradation products of BDE209 under different time
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