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地热能作为一种清洁环保的可持续再生能源，与其他能源相比优势明显且极具竞争力[1-2]. 我国具有非常丰富的地热资源，通过中国大陆地区热流分布图可知我国呈东南部、西南部热流值较高而东北部、西北部热流值较低特点[3]，地热资源主要集中于西藏、云南、广东等地. 地热能具有绿色低碳的特点，积极开发利用地热能对我国能源结构优化、能源安全保障具有重要意义[4].
温泉作为地热资源中的浅层地热能资源，广泛出露于热流值较高区域. 对温泉进行水文地球化学研究，可以揭示深部流体在循环过程中热流传输机理和水-岩相互作用的各种信息[5]. 温泉水中普遍存在高氟现象，若不科学利用或随意排放则会导致区域环境氟污染. 随着温泉资源的开发与利用，区域氟污染日益严重，因其会对土壤、地下水、生物等产生不良影响而备受关注.
氟是一种常见元素，饮用水中的氟对人体健康既有正面影响，也有负面影响. 低浓度的氟通过硬化牙釉质和减少龋齿能对人体牙齿产生有益影响[6-7]；而高浓度的氟可能会导致一种名为氟斑牙的地方病，甚至会导致人体氟中毒[8]. 我国生活饮用水卫生标准规定水中氟化物不得超过1 mg·L−1，而大部分温泉水中氟含量远远超于此界限，对环境潜在威胁较大. Shupe等[9]早在1984年发现地热水中含有高浓度的氟，会造成野生动物氟中毒现象；Sracek等[10]研究了纳米比亚高氟温泉，发现温泉中氟化物主要来源于萤石矿物的溶解；朱明占等[11]研究了桂南地热水氟的分布及富集规律，发现地热水中氟含量与水体温度呈正相关；欧浩等[12]对广东省信宜-廉江地区高氟温泉进行了水化学分析，总结出控制高氟温泉水化学特征的地球化学过程主要有水-岩相互作用、矿物溶解作用、吸附解吸作用和阳离子交换作用等. 目前针对粤东地区温泉中氟的富集规律研究较少，多数使用水文地球化学方法进行研究，较少涉及定量分析. 本文将结合水文地球化学方法及数值模拟方法定量分析龙川县北部温泉中氟的富集作用，对今后类似区域定量化研究污染物富集提供参考.
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龙川县，河源市辖县，位于广东省东北部，东江和韩江上游. 地属亚热带季风气候区，夏季长冬季短，平均气温21.1 ℃，降雨主要集中在5月至9月，历年平均降雨量1693.3 mm. 龙川县地表水分属东江、韩江两大水系，东江流域面积2260 km2，韩江流域面积829 km2. 地形地貌总体为南北高、中间低，北部主要为中低山地形，中部南部主要为丘陵地貌. 地势由东向西倾斜，山地、丘陵、谷地相间分布[13]. 境内地层主要包括元古界震旦系，古生界泥盆系、石炭系、二叠系，中生界三叠系、侏罗系、白垩系，新生界古近系和第四系. 岩性主要为沉积碎屑岩类、火山碎屑岩类、变质岩类和松散岩类. 由于经历加里东期以来多次地质构造运动，褶皱构造较为发育. 断裂构造相对较大，主要为北东方向，南北、北西方向次之[14]. 地下水类型丰富，主要有松散岩类孔隙水、碳酸盐类裂隙溶洞水、红层裂隙水和基岩裂隙水等.
如图1所示，研究区位于龙川县北部贝岭地热田及周边区域，属华南褶皱系加里东隆起区，处于河源深断裂、北东向恩平—新丰深断裂、东西向浰源—罗浮断裂和北西向榕江断裂交汇处，区域岩浆活动和构造运动强烈，断裂相互切割复合产生汇水汇热效应有利于热水出露于地表. 河源深断裂控制区域内岩浆活动，花岗质倾入体分布广泛[15].
研究区域上含水层主要为松散岩类孔隙水、基岩裂隙水两大类，基岩裂隙水又可分为红层裂隙水、层状岩类裂隙水和块状岩裂隙水3个亚类，其补给形式主要有降雨入渗补给、河流补给、山区基岩裂隙水的侧向补给等，通过河流排泄、人工开采、蒸发蒸腾作用进行排泄. 区域内温泉资源大致沿河源深断裂呈北东向分布，属深循环裂隙型地热水.
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本研究于2018年10月下旬在研究区定点取样，共获取温泉水样10组. 现场使用水银温度计测量喷出液体的温度（T），精度为0.1 ℃. 使用德国 WTW Multi 3400i 多参数水质分析测量仪测量pH值、氧化还原电位（ORP）、电导率（EC）和溶解氧（DO），其精度为0.03、1 mV、1 μS·cm−1、0.1 mg·L−1. 水质分析测量仪探头在测量前进行校准. 依据《FHZDZDXS0023地下水 碳酸根重碳酸根和氢氧根的测定 酸标准溶液滴定法》现场测量水样的
${\rm{HCO}}_3^{-} $ .水样用于元素及离子测量分析时，采用50 mL容量的取样瓶，取样时用带0.45 μm孔径的醋酸纤维脂膜过滤水样，以此去除水中的悬浮物. 取样瓶需用过滤后的水样润洗3次，再用过滤后的水样装满，期间严格禁止空气进入及残留. 对用来分析阳离子的水样使用优级纯硝酸试剂酸化至pH<2，对用来分析阴离子的水样进行密封避光保存. 所有样品采集完毕后立即送至实验室4 ℃冷藏，样品水化学指标测试在暨南大学分析测试中心完成，检测仪器为美国Thermo ICS Aquion 离子色谱仪，执行标准为《GB 8538—2016 食品安全国家标准 饮用天然矿泉水检测方法》. 所有水样在1周内完成分析测试.
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水样的物理化学特征参数如表1所示. 龙川县北部温泉水温介于34.6—83.18 ℃，pH介于7.52—8.97，表明地热水呈弱碱性，属中低温地热系统. 水样TDS为222.78—577.78 mg·L−1，相较于其他水样，H01和H02水样呈现较高的TDS，其Na+、Ca2+、SO42−含量较高. 对于不同水样，TDS与水样中主要的离子有很好的相关性，表明深部高温高压下的水岩作用可能是地热水水化学组分的主要来源[16]. 温泉中F−含量为7.21—18.27 mg·L−1，远远超过生活饮用水卫生标准中规定的1 mg·L−1，若大规模利用研究区地热水，高氟热水的排放将对周边区域水土环境造成不良影响. 图2显示了温泉水中氟与pH、温度之间的关系，图2（a）很好地显示了F−浓度与pH呈正相关，图2（b）显示出F−浓度与温度之间相关性较差，但前人文献中表明氟含量与水体温度呈正相关，原因可能为此温度为井口温度而非深部热储温度，会对结论造成一定误差.
水样的Schoeller图（图3）显示，温泉水的阳离子组分中Na+含量最高，Ca2+次之；阴离子组分则表现出一定差异，体现于H01和H02中高含量的
${\rm{SO}}_4^{2-} $ ，但总体上则呈现${\rm{HCO}}_3^{-} $ 含量最高，其中F−含量在阴离子组分中占比不小. 对离子含量的高低及变化趋势进行研究有利于进一步讨论温泉水化学形成及深部水-岩作用.水样的Piper三线图（图4）很好地显示了研究区水体的水化学特征. 结合舒卡列夫分类法，温泉水样可以分为两类，其中H01、H02、H09、H10属于HCO3SO4-Na型水，其余属于HCO3-Na型水，水化学性质以碱金属和弱酸为主. 初步推测，温泉中的Na+可能来源于硅铝酸盐矿物溶解和岩盐的溶滤作用，阳离子交换作用也会产生一定影响；个别温泉中高含量的
${\rm{SO}}_4^{2-} $ 主要来源于硫酸盐矿物的溶解；所有温泉均富含${\rm{HCO}}_3^{-} $ ，属重碳酸盐型地热水，其形成与当地加里东期花岗岩侵入体有关[17]. 结合水化学数据可以发现，每种水的F−含量是不同的. HCO3-Na型水的F−浓度稍高（平均值=17.27 mg·L−1）；HCO3SO4-Na型水的F−浓度稍低（平均值=9.73 mg·L−1）. 此现象已由Chae等[18]对韩国境内基岩地下水中氟化物的地球化学研究中得到验证. -
水样的Gibbs图（图5）能直观反映控制天然水体（地表水与地下水）中主要水化学组分的机制[19]，图中RWD（rock weather dominance）为岩石风化优势区；ECD（evaporation-crystallization dominance）为蒸发结晶优势区；APD（atmospheric precipitation dominance）为大气降水优势区.
图5显示所有水样均位于岩石风化优势区，水-岩相互作用主导了水化学组分的形成. 地热水中的氟主要来源于围岩含氟矿物的溶解，其中萤石是其最主要的来源[20]. 萤石，主要成分为CaF2，溶解反应式为式（1），其溶解会受到水体中Ca2+含量影响，因此需要考虑深部方解石和萤石的平衡[21]. 方解石，主要成分为CaCO3，溶解反应式为式（2）.
使用美国地质调查局开发的水文地球化学软件PHREEQC计算各区域方解石和萤石的饱和指数SI，结果与研究区温泉钙离子和氟离子含量一同绘制于图6. 若SI＜0，矿物处于不饱和、溶解状态，反应式由左向右进行；若SI＞0，矿物处于饱和、沉淀状态，反应式由右向左进行[22]. 图6显示了温泉中Ca2+与F−呈负相关，萤石饱和指数和F−具有相似的变化趋势，其中H08温泉中萤石正处于平衡状态，其他所有温泉中萤石均未达到饱和状态，萤石溶解带来F−. 另一方面，H01、H02、H07、H08温泉方解石未达到饱和状态，方解石溶解，水中Ca2+含量升高，抑制了萤石进一步溶解；其余温泉方解石已饱和并不断沉淀，水中Ca2+被消耗，促进萤石溶解.
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除了含氟矿物的溶解，温泉中高含量的氟还来源于水中阳离子交换作用. 在一定条件下，深部水-岩相互作用时岩石表面带有的负电荷将会吸附水中的某些阳离子，释放出原先吸附的阳离子. 常用（Na++K+-Cl−）与（Ca2++Mg2+-
${\rm{SO}}_4^{2-} $ -${\rm{HCO}}_3^{-} $ ）之间的比值关系来反映研究区水体离子交换作用[23]. 离子交换作用愈强烈，是水化学组分愈为重要的控制过程，（Na++K+-Cl−）与（Ca2++Mg2+-${\rm{SO}}_4^{2-} $ -${\rm{HCO}}_3^{-} $ ）之间的关系就是线性的，斜率愈趋近于−1[24]. 将数据绘制成图7，研究区温泉水样分散在斜率为−1.799的直线周边，R2为0.862，说明研究区温泉发生了一定的离子交换作用. 且数据点均落于第四象限，说明温泉主要发生反向的阳离子交换作用[25]，水中Ca2+被岩石表面所吸附而消耗，促进了萤石的溶解，F−含量升高. -
上文已提到F−浓度与pH呈正相关，此现象是F−的解吸作用引起的，F−的解吸作用是温泉水中氟富集的一个重要因素. 研究区温泉普遍呈弱碱性，一方面由于OH−与F−拥有相似的离子半径，OH−和F−争吸附会促使F−从矿物表面解吸释放到水体中[26]；另一方面，大量研究证明，水中高含量
${\rm{HCO}}_3^{-} $ 同样会与F−形成竞争吸附，使得F−解吸到水中，并且随着pH升高，水中存在的${\rm{CO}}_3^{2-} $ 与F−之间具有同样的作用机理，水中F−含量随着解吸作用而逐渐增加.考虑温泉中氟的富集同样不能忽视氟的络合作用. 在酸性条件下，F−能与水中的金属阳离子如Fe3+、Al3+形成稳定络合物[12]，而在研究区温泉呈弱碱性的条件下，OH−会和Fe3+、Al3+等金属阳离子结合形成沉淀，Fe-F络合物及Al-F络合物的减少导致F−进入水体而产生温泉高氟现象.
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水文地球化学模拟是研究地下水水化学组分变化及循环演化的重要手段. 利用PHREEQC软件的反向模拟对研究区温泉水-岩相互作用中离子的演化与迁移进行识别，为定量研究地热水循环过程中F−的迁移提供支持.
首先，建立质量平衡模型是反向模拟的基础. 它能计算水化学组分在地下水系统的摩尔转移数量，根据起点（origin）和终点（destination）的水化学组分推断路径间可能发生的水文地球化学作用. 公式为式（3）[27].
式（3）中，an表示矿物（n）进入或离开地热水的摩尔数变化；bn,k代表矿物（n）中要素（k）的化学计量数，即1 mol矿物（n）完全溶解后释放要素（k）的摩尔数；mT,k表示水体中要素（k）的总质量摩尔浓度；ΔmT,k表示矿物溶解沉淀作用、离子交换作用下地热水循环路径中起点与终点之间要素（k）总摩尔浓度的变化；j表示考虑要素的数量.
其次，选择最佳的路径是反向模拟的重要步骤，其原则是要求路径两端处于同一水流路径中的上游下游[28]. 不同于普通地下水，温泉在点位已知的情况下，客观上确保两组水样同属于一个循环路径并不现实，因此本次模拟选择水样点时具有不确定性，只能尽可能考虑点位之间的高程因素和其处于相似的水文地质条件下，作出反向模拟的2条路径选择. 选择H05和H10作为1号路径的上游下游；选择H09和H07作为2号路径的上游下游.
另外，选择反应物是反向模拟的关键，本研究最终确定方解石、白云石、萤石、石膏、岩盐作为可能的矿物相，选择KX、NaX、CaX2代表阳离子交换作用.
反向模拟结果如表2和图8所示. 摩尔转移数为正，则表示矿物溶解，离子进入地下水中；摩尔转移数为负，则表示矿物沉淀，离子交换吸附到矿物表面从而离开地下水[27]. 在1号路径的水热循环中，在矿物溶解沉淀方面，萤石不断沉淀，F−被消耗，方解石不断溶解，水中Ca2+含量增加；在阳离子交换作用方面，Na+和Ca2+存在一定交换作用，体现为Na+被吸附，Ca2+释放到水中. 两种作用皆造成了水中高含量的Ca2+，抑制了萤石的溶解，F−含量从上游H05点位的18.09 mg·L−1降至下游H10点位的9.94 mg·L−1. 2号路径的阳离子交换作用较为强烈，主要发生正向的阳离子交换作用，Ca2+大量释放到水中，但是由于方解石、白云石、石膏沉淀作用，水中Ca2+实际上是减少的，加上萤石的溶解，水中F-含量升高. 正如实测数据显示，F−含量从上游H09点位的14.36 mg·L−1升高至下游H10点位的15.89 mg·L−1. 反向模拟结果表明，明晰地下热水的水热循环和水-岩相互作用对了解研究区温泉水化学动态特 征和演化机制具有一定意义. 本研究使用 PHREEQC 软件对 F -富集过程进行反向模拟，结果与实测数据相呼应，为今后定量化分析地热水中某组分的演化机制提供参考。
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本文研究了广东省龙川县北部温泉中氟的富集过程，通过研究水化学特征和水-岩相互作用对氟富集的影响，结合反向模拟验证氟的富集，得出主要结论如下：
（1）龙川县北部温泉中F−含量介于7.21—18.27 mg·L−1，均已严重超标. 水化学分析总结出F−含量与pH呈正相关，与Ca2+含量呈负相关.
（2）研究区温泉按水化学类型可分为HCO3SO4-Na型水和HCO3-Na型水两类. 氟在不同类型的水中其含量有明显区别，体现为HCO3-Na型水氟含量稍高，HCO3SO4-Na型水氟含量稍低.
（3）萤石的溶解作用给水中带来高含量的F−，方解石的沉淀作用消耗水中的Ca2+从而促进了萤石的溶解；Na+释放而Ca2+吸附的反向阳离子交换作用同样促进了萤石的溶解；研究区温泉呈弱碱性，OH−、
${\rm{HCO}}_3^{-} $ 、${\rm{CO}}_3^{2-} $ 与F−形成竞争吸附，且F−与Fe3+、Al3+络合-解离平衡被打破，F−均被释放到水体中. 地热水中3种作用协同进行从而形成高氟温泉. 通过PHREEQC反向模拟定量验证了氟的富集规律，能对今后类似地区定量化研究污染物富集提供参考.
广东省龙川县北部温泉中氟的富集作用
Fluorine enrichment of hot springs in northern Longchuan County, Guangdong Province
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摘要: 地热能是一种极具竞争优势的可持续再生能源，已有研究表明，受地热能影响的温泉水中普遍存在高氟现象，其富集机制尚未完全明晰. 本研究在广东省龙川县北部采集温泉水样10个，并对其进行实验室测试和水化学分析，运用水文地球化学方法和数值模拟探究温泉水中氟的富集作用. 结果表明，温泉水中氟含量均已超标，最高达18.27 mg·L−1. 研究区温泉水化学类型有HCO3SO4-Na和HCO3-Na两类，氟含量与pH、温度、Ca2+含量有一定关系. 矿物溶解与沉淀作用、阳离子交换作用、解吸与络合作用是影响温泉氟富集的主要水文地球化学因素，PHREEQC反向模拟量化了研究区水热循环过程和水-岩相互作用，进一步发展了氟的富集过程的研究.Abstract: Geothermal energy is a sustainable renewable energy with great competitive advantages. Studies have shown that hot spring water in geothermal field is characterized by high fluorine content. However, the mechanisms that control fluorine enrichment are still unclear. In this study, 10 hot spring water samples were collected in the northern part of Longchuan County, Guangdong Province, and laboratory tests and hydrochemical analysis were conducted. Hydrogeochemical methods and numerical simulation were used to investigate the fluorine enrichment in hot springs. The results show that the fluorine contents in all hot spring water samples exceed the standard value, with the highest one of 18.27 mg·L−1. The chemical types of hot spring water in the study area are HCO3SO4-Na and HCO3-Na, and the fluorine content is associated with pH, temperature, and Ca2+ values. Mineral dissolution and precipitation, cation exchange, desorption and complexation are the main hydrogeochemical factors affecting fluorine enrichment in hot springs. The hydrothermal cycle process and water-rock interaction in the study area have been quantified by PHREEQC reverse simulation, which further improves our understanding of the enrichment process of fluorine.
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Key words:
- hot spring /
- fluoride /
- water-rock interaction /
- reverse simulation.
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图 2 温泉水样中F−与pH关系图（a），F−与温度关系图（b）
Figure 2. Relationship between F− and pH （a）, F− and temperature （b） for the hot spring samples
图 3 温泉水样主要离子组成的Schoeller图
Figure 3. Schoeller diagram showing major ion constituents of the hot spring water samples
图 6 研究区温泉方解石、萤石的饱和指数和钙、氟离子关系
Figure 6. Saturation indices （SI） of Calcite and Fluorite, relationship between Ca2+ and F− for the hot springs in study area
图 7 温泉（Na++K+-Cl−）与（Ca2++Mg2+-
${\rm{SO}}_4^{2-} $ -${\rm{HCO}}_3^{-} $ ）的关系Figure 7. Relationship between （Na++K+-Cl−） and （Ca2++Mg2+-
${\rm{SO}}_4^{2-} $ -${\rm{HCO}}_3^{-} $ ） for the hot springs表 1 水样的物理化学特征参数
Table 1. Physicochemical properties of the water samples
编号
No.取样地名
NamepH T/℃ TDS/
（mg·L−1）K+/
（mg·L−1）Na+/
（mg·L−1）Ca2+/
（mg·L−1）Mg2+/
（mg·L−1）HCO3−/
（mg·L−1）Cl−/
（mg·L−1）SO42−/
（mg·L−1）F−/
（mg·L−1）H01 含水村 7.55 56.30 577.78 4.21 75.98 12.83 1.31 180.32 22.17 166.53 7.39 H02 含水村 7.52 60.30 554.44 4.26 80.56 12.80 1.27 119.56 21.84 164.63 7.21 H03 上盘村 8.87 60.50 267.22 2.75 35.90 2.26 0.83 93.24 18.03 23.22 18.27 H04 上盘村 8.53 73.20 295.56 2.96 37.33 2.47 1.35 101.34 18.53 24.85 17.88 H05 上盘村 8.56 70.20 280.00 2.79 38.56 2.26 1.41 99.67 18.66 23.43 18.09 H06 宫下村 8.97 53.80 240.56 2.29 33.40 2.91 0.74 113.97 16.67 21.06 17.46 H07 湖径村 8.58 50.10 225.56 1.99 32.05 2.83 0.79 86.95 11.35 22.82 15.89 H08 湖径村 8.79 34.60 222.78 2.19 33.11 2.89 0.91 92.12 12.67 23.20 16.01 H09 热水村 8.11 83.10 290.56 3.11 40.65 4.27 0.72 135.72 15.06 78.91 14.36 H10 汤湖村 8.22 64.00 237.78 2.47 30.58 6.53 1.08 109.34 5.36 38.84 9.94 
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表 2 PHREEQC反向模拟结果 （mmol·L−1）
Table 2. Results of reverse simulation by PHREEQC （mmol·L−1）
方解石
Calcite白云石
Dolomite萤石
Fluorite石膏
Gypsum岩盐
HaliteKX NaX CaX2 H05→H10 1.00×10−4 −1.82×10−5 −1.42×10−4 1.06×10−4 −2.48×10−4 1.32×10−5 −2.17×10−4 1.02×10−4 H09→H07 −2.49×10−4 −1.03×10−5 4.85×10−5 −2.18×10−4 8.49×10−5 −6.42×10−5 −6.26×10−4 3.45×10−4
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