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多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs）具有来源广、排放量大，且存在潜在致癌风险等特征，因此成为国内外广泛关注的有机污染物. 中国卫生统计数据表明，30年来，大气中PAHs污染增长迅速，同期中国肺癌的发生率也呈倍数增长[1]. 研究表明，中国室外PAHs污染造成的肺癌风险增量为1.6%，在极端高风险地区肺癌风险增量高达44%[2].
流行病学研究表明，呼吸暴露PAHs导致的人群肺癌风险与大气PAHs浓度水平密切相关[3]. 通常而言，大气环境中PAHs浓度水平显著低于职业暴露环境下的浓度水平，以往研究中基于高浓度建立的剂量-效应关系不适用于大气环境暴露的健康风险评估，因此应建立大气PAHs致癌风险与暴露量的定量关系. 当前研究中评估PAHs长期呼吸暴露的肺癌风险的常见方法为基于超额终生致癌风险（Incremental Lifetime Cancer Risk, ILCR）的概率风险模型. 然而风险评估结果存在较大不确定性，尽管相关参数取值的选择是基于大量调查分析，并选取致癌因子的95%置信区间上限来取值. 有研究进一步引入了人群归因模型（population Attributable Fraction, PAF）来对风险评估结果进行对比，以降低模型的不确定性. 如Hong等[4]采用该方法评估了亚洲典型国家（中国、日本、韩国等）的癌症风险水平，同时对比了采用ILCR和PAF两种模型估算的健康风险水平，并表明两者的评估结果呈现良好的线性关系. 此外，大气PAHs的致癌风险与排放源密切相关[5]. 主要排放源在区域的空间异质性分布极大的影响了PAHs的致癌风险分布，给区域尺度下人群的健康管理带来不确定性，尤其是快速城市化区域多污染排放源和人口分布的高度异质性导致城市尺度致癌风险分布空间差异加大. 目前已有研究探讨了大尺度PAHs的风险分布差异[2, 6-8]. 然而对于城市不同区域风险分布差异[9-10]的归因还需要进一步探讨，尤其是不同人群间的风险差异.
本研究以安徽省省会合肥市为案例开展大气PAHs浓度监测与呼吸暴露肺癌风险评价. 安徽近年来经历了快速的城市化过程，省会合肥市的人口和经济的快速增长导致典型的复合源排放特征[11]. 因此，针对该城市区域PAHs暴露肺癌风险分布差异，获取不同模型应用于城市尺度肺癌风险评估的不确定性，为城市尺度下健康风险综合管控提供科学依据.
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研究采用小流量大气采样器对安徽省典型区域的6个采样点进行了全年份不同季节的持续采样工作（2019年，春：3—5月；夏：6—8月；秋：9—11月；冬：11—12月），样点分布于安徽省省会城市——合肥市，考虑城市和和郊区不同排放特征，以及城市发展特征进行采样点布设，包括市中心采样点3个（分别为H1，H2，H3），以及郊区采样点3个（分别为H4，H5，H6）. 区域采样点的布设按照距离城市中心的距离进行布点，其中H1位于市中心，H2和H3围绕市中心在城镇区域布局，H4和H5位于城市近郊，H6位于城市远郊. 在不同距离上采样点的布设主要考虑距离交通干线、工业区较近的区位，而郊区的3个采样点则考虑农业活动和人口密集程度差异布设，其中H6是郊区样点中人口密度相对较高区域，而H4和H5是农业活动强度相对较高区域，结合郊区监测位点的便利性和可达性基础上，在郊区布设了采样点（图1）. 研究采用玻璃纤维膜（GFF）采集颗粒态样品，用聚氨基甲酸乙酯泡沫（PUF）吸附气态样品，其流量恒定为（5 ± 0.1） L·min–1，连续采样72 h. 采样前分别用甲醇和二氯甲烷超声去除GFF和PUF残留的有机物，同时采样前采样器的接头和不锈钢管均用去污剂清洗干净, 烘干后用丙酮擦净.
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将回收率指示物加入PUF和滤膜，用体积比为1:1的正己烷/二氯甲烷混合溶剂索氏抽提48 h；抽提液经旋转蒸发，在内径为1 cm的硅胶层析柱净化（12 cm硅胶和6 cm氧化铝）；用15 mL正己烷和二氯甲烷（体积比为7:3）混合溶剂淋洗，淋洗液再旋转蒸发至1 mL后转移至2 mL细胞瓶中氮吹至0.5 mL；加入内标（2-fluoro-1,1-biphenyl, p-terbenyl-d14, and DahA-d14）. 回收率指示物为：萘-d8，指示萘和苊；二氢苊-d10，指示二氢苊和芴；菲-d10，指示菲、蒽、荧蒽、芘和苯并[a]蒽；䓛-d12，指示䓛、苯并[b]荧蒽和苯并[k]荧蒽；苝-d12，指示苯并[a]芘、茚并[1,2,3-cd]芘、二苯并[a,h]蒽和苯并[g,h,i]芘[12].
利用气相色谱-质谱联用仪（GC-MS, Agilent 7890A-5975C）定量分析16种PAHs，色谱分离使用HP-5MS毛细管色谱柱（30 m×0.25 mm×0.25 μm）. 升温程序如下：初始温度为60 °C维持1 min, 以20 °C·min−1升温至150 °C, 再以4 °C·min–1升至300 °C保留6 min. 载气为高纯He（99.99%），流速为1 mL·min–1; 进样口温度为280 °C;传输线温度为310 °C; 四极杆和离子源温度分别为150 °C和230 °C.
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使用内标法定量PAHs, 9个不同浓度梯度的PAHs标准溶液（10、20、50、100、200、500、1000、2000、5000 ng·mL–1）绘制标准曲线（R2 > 0.99），回收率分别为萘-d8（54%±12%）、二氢苊-d10 （80%±11%）、菲-d10（71%±13%）、䓛-d12（73%±14%）、苝-d12（68%±10%）.
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研究采用PAF模型和ICLR模型共同评估PAHs的健康风险. PAF可以在特定时期内，消除某些危险因素后，评估特定人群类型可减少某种疾病发病数的比例，即人群中癌症发病病例可归因于PAHs呼吸暴露导致的发病病例占发病总数的比例，根据Zhang等[2]采用的方法，PAHs浓度监测点所在区位的大气呼吸暴露导致的肺癌人群归因百分数计算如下：
其中，CBaPeq为毒性当量因子（TEF）转化后的BaP毒性当量浓度，具体参数见表1[13]；rr（CBaPeq）是与CBaPeq浓度相关的B[a]Peq风险水平，污染物的浓度可以采用剂量-反应模型进行估算[14]. URR是B[a]P浓度为100 μg·m–3时年均暴露的基准单位相对风险，中国人群该值建议为4.49[15]；终身暴露期是70a，基础背景值暴露量为100.
而ILCR可以表征一定规模人群中肺癌风险发病人数，本研究根据Wang等[16]的方法，采用ILCR评估大气苯并[a]芘终身暴露（70a）所引发的额外肺癌发病人数（10−6）. 各监测点的大气呼吸暴露的终身致癌风险计算如下：
其中，IR是呼吸速率（m3·h−1），ET是日室外暴露时间（h·d–1），EF是室外暴露频率（d·a–1），ED是持续暴露时间（a），BW是体重（kg），AT是终身暴露时间（假设为70a，25550 d）；CSF是呼吸暴露BaP的致癌斜率因子 （mg·kg–1·d–1）. 研究将人群按照年龄划分为3组，分别为儿童（1—11岁）、青少年（11—17岁）和成人（>18岁），并基于表1中不同人群的风险参数分别计算室外呼吸暴露风险，并分析人群风险差异.
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为了确定各因子对预测结果的影响，本研究采用蒙特卡罗模型模拟CBaPeq和URR对PAF的影响，模拟CBaPeq、呼吸速率（IR）、暴露时间（ET）、体重（BW）和CSF对ILCR的影响，所有这些参数均假设为对数正态分布[16] ，蒙特卡罗模拟在Crystal Ball 7.2中运行10000次.
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合肥城市CBaPeq浓度为0.121—2.24 ng·m–3，算术平均值为（0.743±0.586）ng·m3，所有数据经对数转化后符合正态分布（P=0.2）. 其中H1和H6的年均CBaPeq浓度高于其他点位，主要由于H1位于城市中心，四周环绕交通道路、工业等复合污染源影响， H6虽然位于郊区，但所处位点具有明显的建成区，包括城镇住宅、交通工业等，同样为复合源影响. H2、H3和H4的污染物浓度没有明显差异，但由图1可知，三者污染来源不完全相同，其中H2和H3主要受到交通源影响，而H4则主要受到农业源影响. 稻谷、小麦和玉米是中国农业活动秸秆燃烧产生PAHs的主要作物类型，由《安徽省统计年鉴》可知，H4所处的庐江县，3种作物生产最大区域，约为巢湖市的2—3倍，因此H4的污染物浓度远高于H5.
城市区域大气中CBaPeq浓度呈现显著的季节性差异（图2），并呈现典型的秋冬季节高浓度排放特征. 冬季大气中CBaPeq浓度最大为（1.12±0.805）ng·m–3，显著高于春夏秋3个季节（P值均小于0.05）. 秋季CBaPeq浓度虽然高于春夏，但仅与排放浓度最低的春季（0.269±0.121）ng·m–3，存在显著性差异. 冬季大气中CBaPeq浓度显著偏高原因一方面在于冬季采暖导致化石燃料和生物质燃料排放增加，另一方面也在于气温较低，大气边界层稳定，污染物不易扩散[17-18].
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PAHs暴露浓度水平参数rr（CBaPeq）的算数均值约为1.0008，其5%，25%，75%和95%百分位数的计算值分别为1.0002、1.0003、1.0011和1.0023，基于此可获得PAHs的肺癌风险概率分布（图3）. 研究结果显示，城市尺度PAHs肺癌风险水平符合正态分布，PAF风险值平均为（0.78‰±0.62‰）. 各采样点H1所在区位PAF值最大，为（1.1‰±1.0‰），归因于人口密度最大，污染浓度最高，其次为H6，该点位于郊区县中心，人口密度较高，因此PAF值相对较高. 其他采样点PAF值为H6 > H4> H3 > H2 > H5，H5污染浓度和人口密度都相对较低，该处PAF值仅为（0.49‰±0.26‰）.
表2列举了基于PAF模型计算的不同国家和城市尺度下PAHs暴露肺癌风险. 本研究结果低于文献报道的水平值[2,19-21]. 例如，Zhang等[2]估算2003年中国居民PAHs暴露肺癌风险PAF平均值为16‰. 洪文俊等[19]估算中国PAHs暴露肺癌风险PAF平均值为8.8‰，而同期韩国和日本的PAF平均值为0.38‰—0.85‰. 我国山西晋中和北京的平均PAF值分别为77‰和71‰[20]，该异常高值的原因，一方面是这些研究除分析了16种母体PAHs外，还分析了其他母体PAHs和硝基PAHs，另一方面，与这两个地区PAHs排放强度较大有关，其中山西是炼焦大省，北京是交通高度密集区，这都是PAHs排放的主要来源[22]. 此外，本研究与国内研究PAF值差异较大主要是由于数据来源的差异，国家尺度核算多基于经验数据估算，重点反映区域整体的风险水平，而对于更为精细化的城市不同点位的风险评估则存在较大不确定性.
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基于ICLR模型和蒙特卡洛方法，可知儿童、青少年和成人三组人群室外呼吸暴露大气中PAHs导致的ILCR分别为（6.59±5.20）×10−8、（1.23±0.97）×10−8和（1.99±1.57）×10−7（图4），终身致癌风险ILCR均低于美国EPA推荐的可接受致癌风险水平（1×10−6）. 近年来，合肥市采取了一系列大气污染管控措施，包括服务业调整，降低交通污染源排放，包括农业秸秆燃烧控制以及郊区、农村地区电气化，减少生物质燃烧源排放[23]，较大程度地降低了大气PAHs污染水平. 在各监测点位中，H3、H6和H4的ILCR值相对较高，这与PAF模拟结果相近. 此外，相对于PAF，ILCR体现了不同年龄段人群的致癌风险，儿童的致癌风险高于青少年，主要源于儿童的风险易感性较高.
由表3可知，不同地区成人和儿童的ILCR值的差异较大. 例如北京、太原等北方城市儿童的ILCR值显著低于成人，这主要是由于北方城市秋冬季节温度偏低，污染物浓度高而儿童室外活动频率低所致[21, 24]. 环渤海区域和广州市儿童的ILCR值略高于成人，主要是因为这些研究除了考虑儿童易感性，还考虑了市内污染来源和室外活动时间[25-26]. 以上研究中儿童和成人的健康风险差异往往在2—5倍，与本研究结果一致. 而巴基斯坦和印度（坎普尔）儿童和成人的风险值差异相对较小（1—2倍） [27-28]. 前人研究表明，不同人群之间的基因、饮食对于PAHs暴露肺癌风险均会产生影响[2, 6]，比如越南、印度较低致癌风险受到饮食习惯和人种的易感性差异影响[4]. 因此，针对不同人群的健康风险差异的研究应引起重视.
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PAHs呼吸暴露产生的健康风险不确定性主要取决于大气中PAHs的浓度（CBaPeq）、呼吸速率（IR）、居民室外活动（暴露时间）（ET）、呼吸大气PAHs的致癌斜率因子（CSF）. 通过蒙特卡罗模拟发现，CBaPeq的ILCR的预测结果影响最大，相对贡献率高于80%（图5），同时CSF也是影响ILCR预测结果的重要因子（51%），而体重（BW）、IR和ET对ILCR的预测结果影响较小，相对贡献率分别为-7%、4%和8%. 大气中CBaPeq也是影响PAF预测结果的最重要因子，相对贡献率为89%，其次为URR（B[a]P浓度为100 μg·m−3时每年暴露的基准单位相对风险），其相对贡献率为40%. 由此可见，大气中CBaPeq的浓度是影响健康风险评价的关键因子，因此获取能代表区域污染的数据最为关键，增加采样点位和采样频次可以获得更多数据以此确定区域浓度. 本研究通过检验CBaPeq的分布特征后，通过蒙特卡罗10000次模拟获得城市区域大气中CBaPeq的分布，并进行PAF和ILCR计算. 此外，考虑到人口密度对大气PAHs浓度的影响，很多研究建议采用人口加权浓度进行健康风险评价. 本研究未进行人口加权浓度计算，所以对预测结果造成一定不确定性影响.
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本文基于合肥市大气中PAHs浓度，通过苯并[a]芘等效毒性系数得到总的BaPeq，结合适用的人群呼吸暴露参数和模型定量计算不同位点的呼吸暴露量及肺癌风险，结果如下：
（1）大气中PAHs的年平均浓度为(10.76±10.93 )ng·m–3，高浓度区域主要分布于城市中心交通要道附近，低浓度区域主要分布于远郊，浓度分布由城市中心向外围逐渐降低.
（2）室外PAHs呼吸暴露所导致的额外肺癌发病率为4.33×10−6，PAF值主要受浓度分布和人群密度影响.
（3）基于ILCR模型可知，本研究中平均每百万人群暴露于大气PAHs所产生的额外肺癌发病人数为9.47，与PAF模型计算结果具有较好的一致性.
基于PAF和ICLR模型的大气多环芳烃人体暴露肺癌风险评价：以合肥市为例
Lung cancer risk assessment of the exposure to atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons based on population attributable fraction and incremental lifetime cancer risk models: A case study in Hefei
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摘要: 城市有机污染物排放引起的致癌风险是当前人群健康研究关注热点. 本研究以安徽省会合肥市为案例，以多环芳烃（PAHs）为研究对象，结合实地采样分析以及超额终生致癌风险模型（ILCR）和人群归因模型（PAF）对城市不同区域、季节、人群的致癌风险进行评估，并采用蒙特卡洛模型解析不同模型的致癌风险评估差异. 研究表明，合肥市大气PAHs暴露所引起的额外肺癌每百万人为9.47，ILCR与PAF模型模拟结果具有较好的一致性，而PAF模型的参数敏感性较高. 合肥城市PAHs的致癌风险的空间分布、季节变化以及人群分布都存在显著的空间异质性：城市中心道路交通高排放区和郊区农业活动强度大区域的致癌风险较高；秋冬PAHs的浓度水平较高导致较高致癌风险；室外活动频繁的成年人致癌风险高，儿童的风险易感性高. 因此，城市人群健康风险综合管控需要系统考虑不同污染排放源的分布差异.
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关键词:
- 多环芳烃(PAHs) /
- 人群归因模型 /
- 超额终生致癌风险 /
- 暴露肺癌风险
Abstract: The cancer risk caused by exposure to atmospheric organic pollutants in cities has raised increasing global concern. However, the spatial characteristics of the cancer risk in cities remain largely unknown because there are large differences in the distribution of pollution source and population density. In this study, we analyzed the 16 U.S. EPA priority polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in the atmosphere in Hefei, the capital city of Anhui province, over one year period. We also estimated the lung cancer risk caused by exposure to atmospheric PAHs based on the population attributable fraction (PAF) and incremental lifetime cancer risk (ILCR) models. Results indicated that the average excess inhalation risk were 9.47 cancer cases per million people. The overall PAF value was 0.78‰, coinciding well with the ILCR value. The cancer risk at urban sites were noticeably higher than those at tourist area site and rural site. The cancer risk was higher in winter and autumn than those in summer and spring. Adults had higher risk of lung cancer than children and adolescents. -
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图 2 大气中BaP毒性当量浓度（CBaPeq）季节性变化
Figure 2. Seasonal variations of the BaP equivalent concentrations in the samples
图 3 城市区域PAHs呼吸暴露肺癌风险-PAF概率密度
Figure 3. The probability density of the estimated PAF values
图 4 不同人群呼吸暴露PAHs的终身致癌风险及蒙特卡罗分析
Figure 4. The estimated ICLR values for adults, adolescents, and children and the distribution frequency using Monte Carlo simulation
图 5 不同因子对ICLR和PAF计算值的不确定度的相对贡献
Figure 5. Relative contributions of different factors to the uncertainties of ICLR and PAF values
表 1 终身致癌风险暴露模型参数
Table 1. Parameters for estimating the ICLR values
参数
Parameters少儿
Child青少年
Adolescent成人
Adult呼吸速率IR/（m3·h–1） 1.1±0.07 1.4±0.04 1.5±0.05 暴露时间ET/（h·d–1） 2.5±0.1 1.67±0.1 3.68±0.2 暴露频率EF/（d·a–1） 365 365 365 持续暴露时间ED/a 11 6 53 终身暴露时间AT/d 25550 25550 25550 体重（BW）/kg 19.0±6.28 47.3±7.30 60.8±3.97 CSF/（kg·d–1·mg–1） 3.9±1.8 3.9±1.8 3.9±1.8 
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表 2 不同国家和地区PAHs肺癌风险的PAF值对比（‰）
Table 2. Comparation of the PAF values in literatures among different countries and regions
国家/地区
Country/region采样点
Site样本数
Sample number采样时间
Sampling durationPAHs种类数
PAH numberPAF均值
Averaged PAF value参考文献
Reference中国 城镇和郊区 — 2003 16 16‰ [2] 中国 城镇和郊区 176 2012-2013 47 8.8‰ [19] 韩国 城镇和郊区 176 2012-2013 47 0.85‰ [19] 日本 城镇和郊区 176 2012-2013 47 0.38‰ [19] 北京 城镇和郊区 10 2013-2014 39 71‰ [20] 晋中 城镇和郊区 10 2013-2014 39 77‰ [20] 合肥 城镇和郊区 6 2019 16 0.78‰ 本研究 中国 郊区 114 2013 16 3.38‰ [21]
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表 3 不同国家和地区PAHs肺癌风险的ILCR值对比
Table 3. Comparation of the ICLR values among different countries and regions
国家/地区
Country/region样本数
Sample number采样时间
Sampling durationPAHs种类数
PAH numberILCR 参考文献
Reference儿童
Child青少年
Adolescent成人
Adult北京 10 2013—2014 39 1.78×10−4 2.01×10−4 3.40×10−4 [21] 太原 16 2009—2010 15 1.74×10−6 — 7.95×10−6 [24] 环渤海 7258 2010—2019 7 2.70×10−5 2.40×10−5 1.88×10−5 [25] 广州 96 2010 16 3.03×10−6 — 2.92×10−6 [26] 合肥 6 2021 16 6.59×10−8 1.23×10−8 1.99×10−7 本研究 巴基斯坦 21 2021 16 1.40×10−5 4.76×10−6 2.58×10−5 [27] 坎普尔 24 2013—2014 16 2.08×10−5 — 3.57×10−5 [28]
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