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近年来，由水中抗生素超标导致的水体污染、生态毒害以及诱生超级耐药性基因（ARGs）等问题引起了广泛关注[1]，有针对性的治理技术亟待开发. 在报道的水处理技术中，基于过硫酸盐活化的高级氧化技术（SR-AOPs）由于具有绿色环保、氧化效率高以及使用范围广等优点而被广泛应用于水中有机污染物的去除[2]，其中高效且稳定的催化剂是该技术的关键所在.
金属有机框架（MOFs）是由金属离子中心和有机配体通过自组装形成的三维周期网格结构[3-4]，具有比表面积大、结构性质可调和活性位点丰富等特点，有望在过硫酸盐活化体系中展现出优异的性能[5-6]. 例如，ZIF-8是由锌离子与2-甲基咪唑配位键形成的新型多孔材料，相比于其他MOFs材料具有良好的水热稳定性和化学稳定性[7-8]. 镍和锌位于元素周期表同一周期中，核外电子排列具有高度的结构相似性. 研究表明，将镍掺杂到ZIF-8中会影响sp2 C位点的电子结构、产生活化位点，从而改变催化活性[9].
粉末状MOFs还存在易团聚和难回收等问题[10]. 为此，有学者提出将电化学和膜过滤构筑在一个操作单元内形成电催化膜系统[11]，以期产生一定的协同作用. 例如，Zheng等[12]提出利用比表面积大、导电性好的碳纳米管（CNT）作为载体对纳米材料进行妥善搭载的解决方案. CNT作为载体可以避免纳米催化剂的团聚，CNT、纳米催化剂和辅助电场之间发挥了显著的协同作用；然而，构筑金属有机骨架（MOFs）基的电催化膜材料用于活化过硫酸盐和降解有机微污染物的相关研究却鲜有报道.
本实验以CNT为载体，设计制备了CNT/Ni-ZIF-8纳米复合电催化膜，开展了活化过硫酸盐降解磺胺甲噁唑（sulfamethoxazole, SMX）的性能和机理研究，探究了制备条件与纳米复合膜理化性质间的构效关系，分析并优化了镍的掺杂量，考察了降解实验参数（如电压、流速和PMS用量等）对SMX降解动力学的影响，研究了CNT、MOFs催化剂和电场之间的相互作用，进一步通过自由基淬灭实验和EPR测试来明确反应体系中主要的活性物种，阐明了催化降解的内在工作机制.
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实验中所有化学试剂均为分析纯，六水合硝酸锌（Zn(NO3)2·6H2O）、六水合硝酸镍（Ni(NO3)2·6H2O）、2-甲基咪唑（2-MeIm，C4H6N2）、过单硫酸氢钾（PMS，2KHSO5·KHSO4·K2SO4）、磺胺甲噁唑（SMX，C10H11N3O3S）、甲醇（CH3OH）、碳酸氢钠（NaHCO3）、氯化钠（NaCl）、磷酸氢二钠（Na2HPO4）、2, 2, 6, 6-四甲基-4-哌啶醇（TEMP，C9H19N）、5, 5-二甲基-1-吡咯啉-氧化物（DMPO，C6H11NO）、L-组氨酸（C6H9N3O2）、叔丁醇（TBA，C4H10O）均购自美国Sigma-Aldrich公司. 酸化碳纳米管（O-CNT）购自中国科学院成都有机化学有限公司. 所有溶液均用超纯水（18.25 MΩ·cm）配制，超纯水来自美国Millipore公司.
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首先，将5 mmol·L−1 Zn(NO3)2·6H2O和20 mg酸化CNT（O-CNT）混合于50 mL甲醇溶液中，超声处理40 min. 随后，将50 mmol·L−1的2-甲基咪唑溶于40 mL甲醇溶液中（六水合硝酸锌与2-甲基咪唑的物质的量比为1：8），再添加到超声后的溶液中. 将混合溶液置于磁力搅拌器中等强度下搅拌24 h，通过真空抽滤将产物抽滤到PTFE支撑膜（孔径为0.45 μm）上，最后用甲醇和超纯水充分洗涤，制得CNT/ZIF-8催化膜.
除Zn(NO3)2·6H2O被Zn(NO3)2·6H2O和Ni(NO3)2·6H2O的混合物代替，同时保持金属源的总摩尔量相同之外，按照上述相同的步骤合成CNT/Ni-ZIF-8样品. 通过改变Ni在总金属（Ni + Zn）中的摩尔百分比（10%、20%、40%和80%）来制备4个不同镍掺杂量的CNT/Ni-ZIF-8样品. 催化膜的制备示意图如图1所示.
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通过S-4800型场发射扫描电子显微镜对酸化CNT膜和CNT/20%Ni-ZIF-8复合膜的表面形貌进行表征分析. 利用 Escalab 250Xi 型 X 射线光电子能谱仪研究CNT/20% Ni-ZIF-8复合膜的元素组成和表面电子状态，并以 C 1s 284.8 eV作为标准进行荷电校正. 通过Talos F200S型场发射透射电子显微镜探究CNT/20% Ni-ZIF-8复合膜的微观结构. 测试前，将待测样品冷冻干燥过夜，并研磨至粉末状.
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为消除物理吸附作用对SMX去除的影响，先将5 mg·L−1的SMX溶液以1.5 mL·min−1流速通过催化膜3 h达到吸附平衡后，再进行降解实验. 所用电过滤系统由多孔钛片、CNT/Ni-ZIF-8电催化膜、钛棒和绝缘硅胶片组成（图2）. 以多孔钛片作阳极，CNT/Ni-ZIF-8电催化膜作阴极. 辅助电场则由直流电源（DH1766A-1）提供.
在实验条件下测试钛阳极电位为（1.0±0.2）V vs Ag/AgCl，低于Ti的腐蚀电位，不足以引发钛的氧化反应. 将含有一定量PMS的SMX溶液以1.5 mL·min−1通过反应系统. PMS作为自由基活化催化剂和溶液中的电解质. 在降解过程中，定期从反应器中收集反应后的溶液（1 mL），并立即与100 µL甲醇混合，以淬灭剩余的自由基. 测试时，所有样品均用0.45 μm针头过滤器过滤. 对比考察Ni掺杂量（0%、10%、20%、40%、80%）、电压（−2—0 V）、流速（0—2 mL·min−1）和PMS投加量（0—2 mmol·L−1）等参数对SMX降解效率的影响. SMX的降解率通过公式（1）计算.
其中，φ为SMX降解率，%;C0、Ct分别为初始时刻、t时刻的SMX浓度，mg·L−1; A0、At分别为液相色谱仪所测初始时刻、t时刻时SMX浓度下所占的峰面积，mAU·min．SMX的浓度利用高效液相色谱仪（HPLC，Ultimate 3000，Thermo-Fisher Scientific）进行测定. 流动相由甲醇和水（0.01%磷酸）（40：60，V/V）组成，流速为1.0 mL·min−1，检测波长为λ=257 nm. 所有实验重复3次以确保良好的再现性.
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通过FESEM对O-CNT和镍掺杂量为20%的复合材料进行表观形貌分析. O-CNT表面含有丰富的含氧官能团，这不仅有利于其在甲醇中的分散，还为金属离子提供了充足的螯合位点. 如图3（a）所示，纯O-CNT呈现均匀的三维网络结构. 由于Ni2+离子与2-甲基咪唑连接剂之间的相互作用，已经证明Ni2+离子一旦加入到这些纳米晶体中，会破坏ZIF-8的结晶度[13]. 从图3（b）可以看出，当掺杂20%的镍后，ZIF-8的形貌转变为片状. 反应后的CNT/20% Ni-ZIF-8电催化膜仍基本维持原有的形貌特征（见图3c）.
通过TEM和EDS分析了复合膜和O-CNT膜的微观结构和成分信息. 如图4（a）所示，O-CNT管直径为5—15 nm，表面平整光滑， CNT与20% Ni-ZIF-8片层均匀混合（图4（b)），这与FESEM表征结果相一致. 此外，图4（c-f）为（b）的EDS元素图结果显示C、O、Zn和Ni元素在复合膜表面上均匀分布，表明了镍元素的成功掺杂.
为研究复合膜的元素组成和表面电子状态，进行了XPS分析. 如图5（a）所示，XPS总扫描图中显示了C、O、Zn和Ni元素的存在. C 1s包含3个峰（图5（b）），结合能值为284.8 、285.7 、288.9 eV，分别对应于碳碳键（C—C/C=C）和碳有机连接体（C—O和C=O）[14]. Zn 2p光谱（图5（c）、（d））由两个反褶积峰组成，分别对应Zn 2p3/2 （1021.8 eV）和Zn 2p1/2 （1044.8 eV）[15]. 图5（e）中拟合结果表明，CNT/20% Ni-ZIF-8的Ni 2p XPS光谱归因于Ni2+和Ni3+两种价态的存在，即Ni（Ⅱ） 2p3/2 （857.1 eV）、Ni（Ⅲ） 2p3/2 （856.0 eV）、Ni（Ⅱ） 2p1/2 （873.9 eV）和Ni（Ⅲ） 2p1/2 （870.0 eV），这与文献报道一致[16].
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在中性pH、流速1.5 mL·min−1、电压−1.5 V和PMS投加量1.5 mmol·L−1的条件下，考察了不同镍掺杂量对SMX降解效果的影响. 如图6（a）所示，镍掺杂量从0%增至20%时，SMX单次流降解率由41.1%增至76.6%；当进一步提升镍掺杂量到80%时，SMX的降解率（62.9%）下降. 这是由于随着镍掺杂量的增加，催化活性位点增加，从而实现对SMX的高效降解. 而镍掺杂量进一步增加则可能导致团聚以及其他消耗自由基的副反应发生[17]. 因此，选择20%的镍掺杂量制备CNT/Ni-ZIF-8电催化膜，并用于后续实验研究.
为了证明CNT/Ni-ZIF-8电催化膜的优异性能，在相同实验条件下对比了不同催化膜降解磺胺甲噁唑的效果. 如图6（b）所示，纯CNT、CNT/ZIF-8和CNT/Ni-ZIF-8催化膜在30 min内SMX单次流的降解率分别为35.5%、41.1%、76.6%. 其中，CNT/Ni-ZIF-8催化膜对SMX的降解效果明显高于其他催化膜，表明体系中产生了活性氧物种，从而加速了SMX的降解.
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为探究实验操作参数对SMX降解效果的影响，考察在电压−2—0 V、流速0—2 mL·min−1实验条件下SMX的降解效果. 如图7（a）所示，随着电压从−0.5 V降低到−1.5 V，SMX去除率增加，这是由于外加电压的升高产生了更多的1O2，更有利于磺胺甲噁唑的降解. 然而，当外加电压进一步下降到−2 V时，SMX去除率下降，这可能是因为其他副反应的发生.
流速是影响污染物传质的重要因素之一. 如图7（b）所示，流速为1、1.5、2 mL·min−1时，SMX在30 min内的去除率分别为63.9%、76.6%和56.4%. 这是因为穿透式装置依靠对流进行传质，随着流速增加对流增强，相应地SMX分子向CNT/Ni-ZIF-8复合膜的质量传输也更快. 而进一步增加流速至2 mL·min−1，去除效果下降了20.2%，这是由于有限的停留时间导致SMX分子与过滤器活性部位接触不足. 相比之下，序批式处理模式下依靠扩散进行传质，30 min后仅实现25.7%的去除效果.
在电催化过滤系统中，PMS不仅充当反应的电解质，还是生成活性物种的前驱体物质，其浓度对SMX降解有很大影响. 从图8（a）中可以看出，随着PMS投加量从0 mmol·L−1增加到1.5 mmol·L−1，SMX降解率从6.1%提高到76.6%，说明随着PMS浓度提高，相应地产生的活性物种数量也会增多. 当PMS添加量从1.5 mmol·L−1增加到2 mmol·L−1时，SMX降解率没有明显提高，这归因于当PMS添加量较多时，一定量的催化剂没有更多的活性位点来活化PMS. 因此综合成本与催化效果最终选择添加1.5 mmol·L−1的PMS.
溶液pH值主要影响催化膜的表面电荷性质和PMS的存在状态，是活性物种生成和转化过程的重要因素[18]. 因此，为评价不同初始pH对SMX降解效果的影响，在pH=3.0—11.0的范围内进行了降解实验. 结果如图8（b）所示，溶液的pH值对CNT/Ni-ZIF-8体系的影响非常小，SMX的降解率变化不大，说明该体系在较宽的pH范围内对SMX均有良好的去除效果. 此外，目标污染物SMX的初始浓度也对去除效果有一定影响. 结果如图9（a）所示，SMX的去除率随着SMX浓度的增加而降低，当初始浓度为2.5 mg·L−1时，SMX在30 min内去除率达82.9%，而10 mg·L−1 SMX在30 min内仅去除73.3%. SMX的初始浓度越高，去除率越低. 可能由于体系中产生更多的中间产物或副产物与SMX竞争活性物种，导致SMX分子、中间产物和活性物种之间的竞争加剧，导致高浓度SMX的降解更为困难.
为探究水中不同无机阴离子对CNT/Ni-ZIF-8体系降解SMX的影响，向体系中分别加入5 mmol·L−1和10 mmol·L−1的无机阴离子（如Cl−、HCO3−、H2PO4−、NO3−）. 如图9（b）所示，添加5 mmol·L−1Cl−时对SMX的降解影响并不明显，当其浓度为10 mmol·L−1时，降解效率得到一定提升. 这可能是因为在CNT/Ni-ZIF-8体系中，Cl−可与PMS反应生成HOCl[19]，从而参与到SMX降解的过程中. H2PO4−和NO3−的降解效果没有明显变化，说明H2PO4−和NO3−对CNT/Ni-ZIF-8体系降解磺胺甲恶唑基本没有影响. HCO3−对磺胺甲恶唑的降解有一定抑制作用，这是因为碳酸盐对活性物种具有淬灭作用[20]. 结果说明，CNT/Ni-ZIF-8体系在实际水体中的应用性较强. 天然有机物也广泛存在于水体环境中，选取腐殖酸（HA）作为天然有机物的典型代表，如图9（b）所示，随着反应体系中HA浓度的增大，SMX的降解效果并没有受到影响. 因此CNT/Ni-ZIF-8体系具有很好的稳定性，适宜在实际水体中应用.
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先前的研究表明PMS活化过程涉及自由基和非自由基途径[21,22]. 为确定CNT/Ni-ZIF-8系统中产生的活性物种，使用不同的自由基捕获剂进行淬灭实验. TBA可以淬灭反应体系中的羟基自由基（·OH），甲醇对·OH和SO4•−都具有淬灭作用[23]. 如图10所示，在体系中添加100 mmol·L−1 TBA和100 mmol·L−1甲醇，SMX的降解只受到轻微抑制，表明SO4•−和·OH不是反应体系中主要的活性物种，其他一些非自由基物种可能参与了这一过程. 利用Na2CO3作为特定的猝灭剂，探究超氧自由基（O2•−）的存在. 在体系中加入100 mmol·L−1 Na2CO3时，SMX的降解效果仍然没有抑制，说明O2•−也不是主要的反应物种. 用L-组氨酸（L-Histidine）进一步验证1O2的存在，当添加100 mmol·L−1 L-组氨酸时，71.6%的SMX降解被抑制，这表明1O2通过非自由基途径参与了有机物的降解，且是主导的反应活性物种.
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为了进一步证明CNT/Ni-ZIF-8体系中的活性物种以及阐明反应机理，使用5,5-二甲基-1-吡咯啉-N-氧化物（DMPO）和4-氨基-2,2,6,6-四甲基哌啶（TEMP）作为自由基捕获剂，分别捕获自由基（·OH、SO4•−）和1O2，进行电子顺磁共振（EPR）测试. 如图11（a）所示，在体系中加入DMPO出现了非常微弱的DMPO-OH信号（1:2:2:1），且没有检测到DMPO-SO4的特征信号. 图11（b）显示当体系中加入TEMP后出现了明显的1O2的三重态峰（1:1:1），且信号强度明显强于单独PMS和纯CNT时出现的信号峰，表明CNT/Ni-ZIF-8体系主要通过非自由基途径参与SMX的降解过程.
综上所述，结合自由基淬灭实验和EPR测试结果，可知CNT/Ni-ZIF-8体系中产生的·OH和SO4•−非常少，1O2是主要的活性氧物种.
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由自由基淬灭实验和EPR测试结果可知，非自由基途径在CNT/Ni-ZIF-8活化PMS降解SMX的过程中占主要作用，自由基的作用较小. PMS自分解可产生少量1O2公式（2），但PMS产生1O2的分解率非常低，相应的贡献微不足道[24]. CNT上富电子的酮C=O基团也可以通过给电子活化PMS生成1O2，导致PMS中过氧化物O—O键的断裂公式（3—6）[25]. 同时，通过比较CNT/Ni-ZIF-8/PMS和CNT/PMS的EPR谱，发现产生1O2的驱动力是镍物种. 从XPS图中（图5（e）、（f））可以看出，反应后Ni（Ⅱ）的比例减少，Ni（Ⅲ）比例增加，推测来自HSO5−分解的SO5•−可能与Ni位结合，通过公式（7-8）生成1O2. 此外，CNT/Ni-ZIF-8活化PMS也能产生1O2，电子通过复合体从污染物（电子供体）转移到PMS（电子受体），PMS被消耗产生1O2（公式（9））[26]，污染物则通过电子转移和1O2协同作用被矿化成H2O、CO2和小分子物质，这是降解SMX的非自由基途径. 因此，SMX最终通过1O2非自由基过程分解成小分子物质.
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本文设计制备了不同镍掺杂量的CNT/Ni-ZIF-8电催化膜材料，结合多种先进表征手段明确了材料的理化特性. 以典型抗生素SMX为目标污染物，探究了复合材料活化PMS降解有机物的性能和机理. 主要结论如下：
1）以CNT为载体，成功制备了镍掺杂的ZIF-8复合催化材料. 表征结果显示Ni-ZIF-8均匀地分布于CNT表面.
2） 在电压−1.5V，流速1.5 mL·min−1，PMS投加量为1.5 mmol·L−1的最佳反应条件下，SMX的单次流去除率达76.6%.
3） 自由基淬灭实验和EPR测试结果表明，·OH和1O2均参与了SMX的降解过程.
金属有机框架(MOFs)基电催化膜活化过硫酸盐降解磺胺甲噁唑
Degradation of sulfamethoxazole by metal-organic framework （MOFs）-based electrocatalytic membrane activated by peroxymonosulfate
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摘要: 基于过硫酸盐（peroxymonosulfate，PMS）活化的高级氧化技术在降解新污染物方面具有独特优势. 本实验利用碳纳米管（carbon nanotubes，CNT）搭载Ni-ZIF-8，设计制备了CNT/Ni-ZIF-8纳米复合电催化膜，开展了活化过硫酸盐降解磺胺甲噁唑（sulfamethoxazole，SMX）的性能和机理研究. 探究了制备条件与纳米复合膜理化性质间的构效关系，分析并优化了镍的掺杂量，考察了降解实验参数（如电压、流速和PMS用量等）对SMX降解动力学的影响. 研究表明，Ni-ZIF-8均匀地负载在碳纳米管表面. 在最佳条件时（镍掺杂量为20%、电压为−1.5 V、流速为1.5 mL·min−1和PMS用量为1.5 mmol·L−1），单次流模式下去除5 mg·L−1 SMX的效率为76.6%. 电子顺磁共振谱和淬灭实验结果表明，·OH和1O2均参与到SMX的降解过程中. 本研究为开发高效电催化膜催化材料提供了新的设计思路.Abstract: Peroxymonosulfate (PMS) activation-based advanced oxidation technology has attracted wide attention toward the decontamination of emerging contaminants. In this study, carbon nanotubes (CNT) were used to host Ni-ZIF-8 to construct CNT/Ni-ZIF-8 electrocatalytic membranes. Their catalytic performance and mechanism for persulfate activation and degradation of sulfamethoxazole (SMX) were studied systematically. The correlation between preparation parameters and physicochemical properties of the catalytic membranes were investigated. The doping amount of nickel was analyzed and optimized. The effects of operational parameters (such as voltage, flow rate and PMS dosage) on the SMX degradation kinetics were identified. Results suggested that Ni-ZIF-8 nanoparticles were uniformly loaded onto the CNT surface. Under optimal conditions (e.g., Ni doping of 20%, applied voltage of −1.5 V, flow rate of 1.5 mL·min−1 and PMS dosage of 1.5 mmol·L−1), 76.6% removal of 5 mg·L−1 SMX removal can be obtained under single-pass mode. Electron paramagnetic resonance（EPR） and radical quenching tests collectively suggested both ·OH and 1O2 were involved into the SMX degradation process. This study provides new insights on the development of high-performance electrocatalytic membranes for water treatment applications.
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Key words:
- carbon nanotubes /
- metal-organic framework /
- peroxymonosulfate /
- advanced oxidation /
- sulfamethoxazole.
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图 1 催化膜的制备过程示意图
Figure 1. Schematic diagram of the fabrication process of catalytic membranes
图 2 （a）电化学过滤装置示意图；（b）反应器实物图
Figure 2. （a） Schematic diagram of the electrochemical filtration apparatus; （b） Digital pictures of the reactor
图 3 FESEM表征：（a）O-CNT，（b, c）反应前后的CNT/20% Ni-ZIF-8形貌对比
Figure 3. FESEM images of （a） O-CNT, CNT/20% Ni-ZIF-8 before （b） and after （c） reaction
图 4 （a）O-CNT和（b）CNT/20% Ni-ZIF-8膜的TEM图和（b）相应的EDS谱图：（c）C，（d）O,（e）Zn和（f）Ni
Figure 4. TEM images of （a） O-CNT and （b） CNT/20% Ni-ZIF-8 membrane and （b） corresponding EDS mapping: （c） C, （d） O, （e） Zn and （f） Ni
图 5 CNT/20% Ni-ZIF-8催化膜的XPS表征：（a）XPS主谱图，（b）C 1s，反应前后的Zn 2p （c）（d）和Ni 2p（e）（f）高分辨谱图对比
Figure 5. XPS characterization: （a） survey pattern, （b） C 1s, Zn 2p（c）（d） and Ni 2p（e）（f） spectra before and after the reaction of CNT/20% Ni-ZIF-8 membrane
图 6 （a）镍掺杂量和（b）催化膜材料对SMX降解效果的影响
Figure 6. Effects of （a） nickel doping and （b） catalytic membrane materials on the SMX degradation
图 7 （a）电压和（b）流速对SMX降解效果的影响
Figure 7. Effects of （a） applied voltage and （b） flow rate on the SMX degradation
图 8 （a）PMS投加量和（b）溶液pH对SMX降解效果的影响
Figure 8. Effects of （a） PMS dosage and （b） solution pH on the SMX degradation
图 9 （a）SMX初始浓度和（b）干扰离子对SMX降解效果的影响
Figure 9. Effects of （a） SMX concentration and （b） competitive ions on the SMX degradation
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