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华北平原某区农村供水水质与健康风险评估

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刘子奇, 仇付国, 李红岩, 董慧峪, 方怡蕾, 强志民. 华北平原某区农村供水水质与健康风险评估[J]. 环境化学, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
引用本文: 刘子奇, 仇付国, 李红岩, 董慧峪, 方怡蕾, 强志民. 华北平原某区农村供水水质与健康风险评估[J]. 环境化学, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
shu
LIU Ziqi, QIU Fuguo, LI Hongyan, DONG Huiyu, FANG Yilei, QIANG Zhimin. Evaluations of rural drinking water quality and health risk in the North China Plain[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
Citation: LIU Ziqi, QIU Fuguo, LI Hongyan, DONG Huiyu, FANG Yilei, QIANG Zhimin. Evaluations of rural drinking water quality and health risk in the North China Plain[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
shu

华北平原某区农村供水水质与健康风险评估

  • 1.

    北京建筑大学环境与能源工程学院，北京，100044

  • 2.

    中国科学院生态环境研究中心饮用水科学与技术重点实验室，北京，100085

    • 通讯作者: Tel：13366839519，E-mail：qiufuguo@bucea.edu.cn;  Tel：15010335382，E-mail：hydong@rcees.ac.cn; 
  • 基金项目:
    国家自然科学基金（51525806, 51878648, 52070184），国家重点研发计划（2019YFD1100100）和北京建筑大学实培计划资助

Evaluations of rural drinking water quality and health risk in the North China Plain

  • 1.

    College of Environmental Science and Engineering, Beijing University of Civil Engineering and Architecture, Beijing, 100044, China

  • 2.

    Key Laboratory of Drinking Water Science and Technology, Research Center for Eco-Environmental Sciences, Chinese Academy of Sciences, Beijing, 100085, China

    • Corresponding authors: QIU Fuguo, qiufuguo@bucea.edu.cn ;  DONG Huiyu, hydong@rcees.ac.cn ; 
  • Fund Project: the National Natural Science Foundation of China (51525806, 51878648, 52070184), National Key Research and Development Program of China (2019YFD1100100), and Beijing University of Civil Engineering and Architecture Internship and Training Project

  • 摘要: 在饮用水水质的评价中，国标法和综合水质指数（WQI）均以《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）为评价依据，能够定性、定量反映供水水质的评价方法。健康风险评估则把污染物负荷与人类健康相关联，进而评估饮用水中的污染物对人类健康的潜在危害。通过上述3种方法对华北某区农村饮用水水质进行评估，可从不同维度评估水质供水水质情况，并对水质评估方法提出可行的改进建议。对比国标法和WQI，健康风险评估不受国标限值影响，指出了限制之下指标的潜在健康风险。WQI与健康风险评估两者共同运用于饮用水水质评估，可定量、全面以及客观的展示水质优劣，明确主要污染物，并可以根据污染贡献程度明确亟待解决的供水水质问题，可在我国饮用水水质与健康风险量化评估中推广使用。
    Abstract: Both the national standard and the water quality index (WQI) of drinking water quality are based on the “Standards for Drinking Water Quality” (GB5749-2006) to evaluate the drinking water quality qualitatively and quantitatively. Health risk assessment is a water quality assessment method, which links pollutant exposure with human health and assesses the impact of pollutants to human health. Through the application of three methods, the rural drinking water quality in a district of North China plain was evaluated and the water quality was compared from different dimensions to improve the feasible water quality assessment method. Compared with the national standard method and WQI, the health risk assessment is not affected by the limit of national standard value, and the potential health risks of the indexes can be obtained. The joint applications of WQI and health risk assessment in drinking water quality assessment could show the pros and cons of water quality quantitatively, comprehensively and objectively, clarify the main pollutants and ascertain the water quality problems needing to be solved urgently according to the contribution of contaminants, indicating the potential application in the quantitative assessment of drinking water quality and health risk.
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  • 图 1  水样综合水质指数各级别占比

    Figure 1.  Proportion of each level of water quality index

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    图 2  国标合格与不合格水样对应的综合水质指数

    Figure 2.  Water quality index of national standard qualified and unqualified water samples

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    图 3  ${\bf{NO}}_3^{-} $-N、F−、Cr6+和As的非致癌风险贡献率百分比

    Figure 3.  The contribution of ${\rm{NO}}_3^{-} $-N, F−, Cr6+ and As to the total non-carcinogenic risk

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    图 4  国标合格与不合格水样中砷（As）和铬（Cr6+）对成人及儿童的非致癌风险

    Figure 4.  The non-carcinogenic risk of As and Cr6+ to adults and children of national standard qualified and unqualified water samples

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    图 5  国标合格与不合格水样中砷（As）和铬（Cr6+）对成人及儿童的致癌风险

    Figure 5.  The carcinogenic risk of As and Cr6+ to adults and children of national standard qualified and unqualified water samples

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    表 1  综合水质指数的计算

    Table 1.  Calculation methods of water quality index

    WQI计算

    Calculation methods of WQI    		公式

    Formular    		备注

    Remarks
    分指数$ {I}_{i}={C}_{i}/{S}_{i} $Ci为指标实测值，Si为国家标准限值
    最差因子判别法${ {\rm{WQI} } }_{j}={I}_{max}$Imax为分指数中的最大值；针对肠道传染性指标、有机污染类指标、一般毒性指标和各类致癌性指标
    内梅罗法${{\rm{WQI}}}_{j}=\sqrt{ { {(I}_{max} }^{2}+{ {I}_{average} }^{2})/2}$Iaverage为分指数的平均值；针对感官和一般化学类指标
    加权平均法${\rm{WQI}}=\displaystyle\sum\limits_{i=1}^{n}{W}_{i}{I}_{i}$Wi为各指标分类的相对权重
    WQI计算

    Calculation methods of WQI    		公式

    Formular    		备注

    Remarks
    分指数$ {I}_{i}={C}_{i}/{S}_{i} $Ci为指标实测值，Si为国家标准限值
    最差因子判别法${ {\rm{WQI} } }_{j}={I}_{max}$Imax为分指数中的最大值；针对肠道传染性指标、有机污染类指标、一般毒性指标和各类致癌性指标
    内梅罗法${{\rm{WQI}}}_{j}=\sqrt{ { {(I}_{max} }^{2}+{ {I}_{average} }^{2})/2}$Iaverage为分指数的平均值；针对感官和一般化学类指标
    加权平均法${\rm{WQI}}=\displaystyle\sum\limits_{i=1}^{n}{W}_{i}{I}_{i}$Wi为各指标分类的相对权重
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    表 2  生活饮用水水质指标分类和权重

    Table 2.  The classification and weights of drinking water quality indexes

    分类

    Categorization    		指标

    Index    		权重

    Weighting coefficients
    肠道传染性指标总大肠菌群、耐热大肠菌群、大肠埃希氏菌、菌落总数、游离余氯、
    二氧化氯、一氯胺    		0.23
    毒理性指标砷、镉、铬、铅、汞、硒、氟化物、氰化物、硝酸盐氮、三氯甲烷、四氯化碳、
    溴酸盐、甲醛、亚氯酸盐、氯酸盐    		0.2
    感官和一般化学指标臭和味、肉眼可见物、色度、浑浊度、pH、铁、锰、铜、锌、铝、氯化物、硫酸盐、
    溶解性总固体、总硬度、耗氧量、挥发酚类、阴离子合成洗涤剂    		0.1
    有机污染物指标氨氮、耗氧量、硫酸盐0.15
    致癌指标Ⅰ类：砷、铬；ⅡA类：镉、硝酸盐氮、甲醛；ⅡB类：铅、三氯甲烷、
    四氯化碳、溴酸盐；Ⅲ类：汞、氯化物    		0.32（其中Ⅰ类0.5；ⅡA类0.3；
    ⅡB类0.14；Ⅲ类0.06）
    分类

    Categorization    		指标

    Index    		权重

    Weighting coefficients
    肠道传染性指标总大肠菌群、耐热大肠菌群、大肠埃希氏菌、菌落总数、游离余氯、
    二氧化氯、一氯胺    		0.23
    毒理性指标砷、镉、铬、铅、汞、硒、氟化物、氰化物、硝酸盐氮、三氯甲烷、四氯化碳、
    溴酸盐、甲醛、亚氯酸盐、氯酸盐    		0.2
    感官和一般化学指标臭和味、肉眼可见物、色度、浑浊度、pH、铁、锰、铜、锌、铝、氯化物、硫酸盐、
    溶解性总固体、总硬度、耗氧量、挥发酚类、阴离子合成洗涤剂    		0.1
    有机污染物指标氨氮、耗氧量、硫酸盐0.15
    致癌指标Ⅰ类：砷、铬；ⅡA类：镉、硝酸盐氮、甲醛；ⅡB类：铅、三氯甲烷、
    四氯化碳、溴酸盐；Ⅲ类：汞、氯化物    		0.32（其中Ⅰ类0.5；ⅡA类0.3；
    ⅡB类0.14；Ⅲ类0.06）
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    表 3  每日慢性摄入量各参数含义及参考值

    Table 3.  The meaning and reference value of each parameter of chronic daily intake

    参数
    Parameter    		含义
    Explanation    		单位
    Units    		参考值
    Reference value
    成人
    Adults    		儿童
    Children
    C水中污染物的浓度mg·L−1——
    IR水的摄入速率L·d−11.50.7
    EF暴露频率d·a−1365365
    ED接触时间yr306
    BW平均体重kg6015
    AT平均暴露时间d109502190
    参数
    Parameter    		含义
    Explanation    		单位
    Units    		参考值
    Reference value
    成人
    Adults    		儿童
    Children
    C水中污染物的浓度mg·L−1——
    IR水的摄入速率L·d−11.50.7
    EF暴露频率d·a−1365365
    ED接触时间yr306
    BW平均体重kg6015
    AT平均暴露时间d109502190
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    表 4  非致癌指标参考剂量（RfD）和致癌指标强度系数（SF）

    Table 4.  Reference dose of non-carcinogenic indexes and slope facter of carcinogenic indexes

    指标
    Index    		RfD/（mg·kg−1·d−1）SF/（mg·kg−1·d−1）
    F−0.04—
    ${\rm{NO}}_3^{-} $-N1.6—
    Hg0.0003—
    Pb0.0014—
    Cu0.005—
    Cr6+0.0030.5
    As0.00031.5
    Cd—6.1
    指标
    Index    		RfD/（mg·kg−1·d−1）SF/（mg·kg−1·d−1）
    F−0.04—
    ${\rm{NO}}_3^{-} $-N1.6—
    Hg0.0003—
    Pb0.0014—
    Cu0.005—
    Cr6+0.0030.5
    As0.00031.5
    Cd—6.1
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    表 5  34项指标实测值范围及标准限值

    Table 5.  Range of the detection value and standard limits of 34 indexes

    指标分类
    Categorization    		检测项目
    Item    		计量单位
    Units    		标准限值（GB5749）
    Standard limits    		实测值范围
    Detection value    		实测平均值
    Detection mean    		备注
    Rematks
    标准供水站
    Standard water supply    		小型供水站
    Small central water supply
    肠道传染性
    指标    		总大肠菌群MPN/100 mL不得检出ND—32—
    耐热大肠菌群CFU/100 mL不得检出
    不得检出    		ND—
    大肠埃希氏菌MPN/100 mLND—1—
    菌落总数CFU·mL−1100500ND—1700—
    二氧化氯mg·L−1管网末梢水中余量≥0.020.00—0.940.07
    毒理性指标砷mg·L−10.010.051.8×10−4—0.050.008
    镉mg·L−10.0053.0×10−5—0.0051×10−4
    铬（六价铬）mg·L−10.050.002—0.050.005
    铅mg·L−10.013.5×10−5—0.014×10−4
    汞mg·L−10.0013.5×10−5—0.0014.8×10−5
    硒mg·L−10.011.0×10−4—0.017.0×10−4
    氰化物mg·L−10.05ND—检出限0.002
    氟化物mg·L−111.20.11—1.20.28
    硝酸盐mg·L−1200.075—203.72以N计（地下水源）
    三氯甲烷mg·L−10.066.8×10−5—0.0020.008
    四氯化碳mg·L−10.0022.8×10−4—0.0019.0×10−4
    亚氯酸盐mg·L−10.70.004—0.1030.082二氧化氯消毒
    感官和一般化学指标色度1520ND—铂钴色度单位；检出限5
    浑浊度NTU35ND—2.4—散射浑浊度单位；（水源与净水技术限制）；检出限0.5
    臭和味无异臭、异味无异臭、异味—
    肉眼可见物无无—可见极小颗粒—
    pH不小于6.5且不大于8.5不小于6.5且不大于9.57.2—8.37.8
    铝mg·L−10.2ND—0.01—检出限6×10−4
    铁mg·L−10.30.50.01—0.530.06
    锰mg·L−10.10.3ND—0.17—检出限6×10−5
    铜mg·L−11ND—0.02—检出限9×10−5
    锌mg·L−11ND—0.33—检出限8×10−4
    氯化物mg·L−12503002.30—123.9733.17
    硫酸盐mg·L−12503007.87—115.1238.62
    溶解性总固体mg·L−110001500125—978416
    总硬度mg·L−145055053.05—597.50229.08以CaCO3计
    耗氧量mg·L−1350.16—1.280.47CODMn法，以O2计
    挥发酚类mg·L−10.002ND—以苯酚计；检出限0.002
    阴离子合成洗涤剂mg·L−10.3ND—检出限0.05
    指标分类
    Categorization    		检测项目
    Item    		计量单位
    Units    		标准限值（GB5749）
    Standard limits    		实测值范围
    Detection value    		实测平均值
    Detection mean    		备注
    Rematks
    标准供水站
    Standard water supply    		小型供水站
    Small central water supply
    肠道传染性
    指标    		总大肠菌群MPN/100 mL不得检出ND—32—
    耐热大肠菌群CFU/100 mL不得检出
    不得检出    		ND—
    大肠埃希氏菌MPN/100 mLND—1—
    菌落总数CFU·mL−1100500ND—1700—
    二氧化氯mg·L−1管网末梢水中余量≥0.020.00—0.940.07
    毒理性指标砷mg·L−10.010.051.8×10−4—0.050.008
    镉mg·L−10.0053.0×10−5—0.0051×10−4
    铬（六价铬）mg·L−10.050.002—0.050.005
    铅mg·L−10.013.5×10−5—0.014×10−4
    汞mg·L−10.0013.5×10−5—0.0014.8×10−5
    硒mg·L−10.011.0×10−4—0.017.0×10−4
    氰化物mg·L−10.05ND—检出限0.002
    氟化物mg·L−111.20.11—1.20.28
    硝酸盐mg·L−1200.075—203.72以N计（地下水源）
    三氯甲烷mg·L−10.066.8×10−5—0.0020.008
    四氯化碳mg·L−10.0022.8×10−4—0.0019.0×10−4
    亚氯酸盐mg·L−10.70.004—0.1030.082二氧化氯消毒
    感官和一般化学指标色度1520ND—铂钴色度单位；检出限5
    浑浊度NTU35ND—2.4—散射浑浊度单位；（水源与净水技术限制）；检出限0.5
    臭和味无异臭、异味无异臭、异味—
    肉眼可见物无无—可见极小颗粒—
    pH不小于6.5且不大于8.5不小于6.5且不大于9.57.2—8.37.8
    铝mg·L−10.2ND—0.01—检出限6×10−4
    铁mg·L−10.30.50.01—0.530.06
    锰mg·L−10.10.3ND—0.17—检出限6×10−5
    铜mg·L−11ND—0.02—检出限9×10−5
    锌mg·L−11ND—0.33—检出限8×10−4
    氯化物mg·L−12503002.30—123.9733.17
    硫酸盐mg·L−12503007.87—115.1238.62
    溶解性总固体mg·L−110001500125—978416
    总硬度mg·L−145055053.05—597.50229.08以CaCO3计
    耗氧量mg·L−1350.16—1.280.47CODMn法，以O2计
    挥发酚类mg·L−10.002ND—以苯酚计；检出限0.002
    阴离子合成洗涤剂mg·L−10.3ND—检出限0.05
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出版历程
  • 收稿日期:  2020-09-22
  • 刊出日期:  2021-07-27
刘子奇, 仇付国, 李红岩, 董慧峪, 方怡蕾, 强志民. 华北平原某区农村供水水质与健康风险评估[J]. 环境化学, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
引用本文: 刘子奇, 仇付国, 李红岩, 董慧峪, 方怡蕾, 强志民. 华北平原某区农村供水水质与健康风险评估[J]. 环境化学, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
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LIU Ziqi, QIU Fuguo, LI Hongyan, DONG Huiyu, FANG Yilei, QIANG Zhimin. Evaluations of rural drinking water quality and health risk in the North China Plain[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
Citation: LIU Ziqi, QIU Fuguo, LI Hongyan, DONG Huiyu, FANG Yilei, QIANG Zhimin. Evaluations of rural drinking water quality and health risk in the North China Plain[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(7): 2054-2063. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020092201
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华北平原某区农村供水水质与健康风险评估

    通讯作者: Tel：13366839519，E-mail：qiufuguo@bucea.edu.cn;  Tel：15010335382，E-mail：hydong@rcees.ac.cn; 
  • 1. 北京建筑大学环境与能源工程学院，北京，100044
  • 2. 中国科学院生态环境研究中心饮用水科学与技术重点实验室，北京，100085
  • 收稿日期:  2020-09-22
  • 网络出版日期:  2021-07-28
基金项目:
国家自然科学基金（51525806, 51878648, 52070184），国家重点研发计划（2019YFD1100100）和北京建筑大学实培计划资助

摘要: 在饮用水水质的评价中，国标法和综合水质指数（WQI）均以《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）为评价依据，能够定性、定量反映供水水质的评价方法。健康风险评估则把污染物负荷与人类健康相关联，进而评估饮用水中的污染物对人类健康的潜在危害。通过上述3种方法对华北某区农村饮用水水质进行评估，可从不同维度评估水质供水水质情况，并对水质评估方法提出可行的改进建议。对比国标法和WQI，健康风险评估不受国标限值影响，指出了限制之下指标的潜在健康风险。WQI与健康风险评估两者共同运用于饮用水水质评估，可定量、全面以及客观的展示水质优劣，明确主要污染物，并可以根据污染贡献程度明确亟待解决的供水水质问题，可在我国饮用水水质与健康风险量化评估中推广使用。

English Abstract

    全文HTML

  • 地下水是我国部分农村饮用水的主要水源。近年来，由于工矿业污染物、农业生产废水以及农村生活污水未经处理排放进入地下水，导致农村地区地下水污染问题日益严重[1]。硝酸盐（${\rm{NO}}_3^{-} $-N）和氟化物（F−）是地下水常见的污染物，高浓度${\rm{NO}}_3^{-} $-N会导致高铁血红蛋白血症或蓝色婴儿综合症等[2-3]。农村地区农业活动频繁，地下水中F−含量也会升高。适量F−有益于生长发育骨骼代谢，过量会导致消化系统疾病、氟中毒[4]等。除此之外，危害最大的6种重金属化合物铬（六价铬）（Cr6+）、砷（As）、镉（Cd）、汞（Hg）、铅（Pb）和铜（Cu）也在农村地下水中频繁检出。长期接触Cr6+会导致皮肤和呼吸道敏感脆弱[5]。长期低剂量地摄入砷化物达到一定程度，会引起皮肤疾病，神经系统、消化系统疾病以及癌症[6]。Cd经口摄入主要在肝系统和肾脏中积累，干扰雌激素的分泌等[7]。Pb多来自于人为排放，过量会导致智力下降、肾损伤等[8]。汞中毒会影响神经系统，损伤泌尿系统。Cu摄入过量会影响肝肾功能、消化系统[9]。生活饮用水水质情况直接关系着人们的健康，科学合理的水质评价方法对水资源的利用与保护有着重要意义[10-11]。

    生活饮用水卫生标准是从保护人群身体健康和保证人类生活质量出发，对饮用水中与人群健康的各种因素（物理、化学和生物等），以法律形式作的量值规定，以及为实现量值所作的有关行为规范的规定，经国家有关部门批准，以一定形式发布的法定卫生标准。2006年底，卫生部会同各有关部门完成了对1985年版《生活饮用水卫生标准》的修订工作，并正式颁布了新版《生活饮用水卫生标准》（GB5749—2006）。《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）国标法是我国饮用水水质的主要评价方法，对比饮用水各指标检测值与国标限值，确定饮用水的合格率及不合格指标，以此定性评估饮用水健康风险[12]，具有适用范围广，涉及项目全面的优点。综合水质指数（WQI）是对水质监测指标实测值统计处理后得到的无量纲相对数，同样以《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）为依据，定量客观的反映水质状况的评价方法[13-14]，常用于确定世界上不同地区的地下水是否适合饮用[15]。WQI方法简单易操作，应用面广，它可以将大量的环境特征信息用数学公式进行整合，并以数值来反映水质总体水平。通过各指标分指数的大小，确定主要污染物，从而可以提供切实可行的污染控制建议[13]。健康风险评估是一种将污染物负荷与人类健康联系起来，评估污染物对人类健康的潜在危害的方法[5, 16]，整体流程可分为危害识别、剂量-效应评估、暴露评估和风险表征四步[17-18]。先前有研究表明，即使水质指标实测浓度在饮用水标准限值之内，也可能存在潜在的健康风险[19-20]。因此，健康风险评估可以对综合水质指数进行重要补充[5]。

    饮用水水质与人类健康息息相关，合理的水质评估方法可有效明确亟待解决的供水水质问题。本研究通过对比国标法、综合水质指数和健康风险评估等3种方法，对华北平原某区农村饮用水水质进行分析。指出3种方法的优劣，并提出了可行的评估方法改进建议，以期为未来饮用水水质评估提供参考。

1.   材料与方法（Materials and Methods）

    1.1.   水质背景

  • 本研究74个水样于2020年5月取自华北平原某区7个乡镇农村输配水管网末梢，涵盖该地区74口地下水源井。水源井均为深水井，取水深度在300—350 m之间，原水经过二氧化氯消毒后进入管网。74个水样中54个来自千人万吨供水站，20个来自小型集中供水站，涉及人口数约为30万。

    • 1.2.   综合水质指数

  • WQI计算分为4部分[11]，如表1所示。首先计算分指数（Indexi, Ii）；其次，运用最差因子判别法以及内梅罗法分别对人体健康有较大危害的指标以及仅影响饮用水感官性状的指标的WQIj进行计算；之后，通过加权平均法对分类指标的WQIi进行加权计算，权重分配见表2[11]；最后，根据WQI评价级别划分及意义[11, 14]对各水样进行分级评价。WQI范围分为5个级别，0—0.50（1级：水质优良，放心饮用）、0.51—1.00（2级：水质较好，符合饮用水水质标准）、1.01—1.50（3级：轻度污染，酌情饮用）、1.51—2.00（4级：中度污染，经深度处理后检验合格方能饮用）以及2.0以上（5级：重度污染，不宜饮用）。WQI>1，即判断该饮用水水质不合格。

    特殊情况[11, 15]：①当Ii<0.1或实测值低于检出限或未检出，定义Ii=0.1；②肉眼可见物检出，Ii=1.5；③总大肠杆菌检出，Ii=1.0+0.5（n-1）；④细菌总数实测值低于限值（100 CFU·mL−1）时，Ii= Ci/100；当实测值高于限值时，Ii=1.00+ lg(Ci/Si)；⑤臭和味以强度等级作为分指数值；⑥指标有上下限值（例如pH），${I}_{i}=\left[\left|{C}_{i}-\dfrac{{S}_{max}+{S}_{min}}{2}\right|\Big/\left|{S}_{max}-\dfrac{{S}_{max}+{S}_{min}}{2}\right|\right]$，其中Smax为上限值，Smin为下限制。

    • 1.3.   健康风险评估

  • 本研究重点关注饮用水摄入的暴露评估，摄入被认为是接触饮用水中化学污染物的主要途径[16]。依照国际癌症研究中心（IARC）的化学物质分类，针对饮用水中非致癌指标（F−、${\rm{NO}}_3^{-} $-N、Cr6+、As、Hg、Pb和Cu）以及致癌指标（Cr6+、As和Cd）进行评价。

    每日慢性摄入量（CDI）是对成人或儿童每天摄入目标物质的估计值，单位是mg·kg−1·d−1，计算方法如式（1），各参数含义及参考值见表3[1, 5]。

    非致癌危险熵数（HQ）是对某个非致癌指标进行评估，计算方法如式（2），其中RfD是指通过口服摄入的非致癌性物质的参考剂量，当某指标检测值低于该指标参考剂量时不会发生有害效应[21-22]。各指标参考值见表4[5, 21]。当HQ> 1时，预计会有不良反应风险[23]。

    非致癌危险指数（HI）是对某水样所有非致癌指标HQ之和进行综合评估，计算方法如式（3）[5]，HI> 1时具有非致癌风险。

    致癌风险（CR）计算方法如式（4）[5]，SFj表示致癌物强度系数，参考值如表4所示。由于致癌物存在终身致癌风险，所以在计算CR时，CDI中参数的ED，成人和儿童均取70年，对应AT为25550 d。中国生态环境部对成人和儿童致癌风险指数（CR）可接受范围为1×10−6—1×10−4，当CR< 10−6时，认为对健康无明显危害；CR> 10−4则具有较高致癌风险，即在一万名成人或儿童中至少会有1人患癌。

2.   结果与讨论(Results and discussion)

    2.1.   国标法

  • 水样进行了42项常规指标检测，其中34项为主要评估对象，分为肠道感染性指标、毒理性指标及感官和一般化学性指标三类，实测值范围以及《生活饮用水卫生标准》（GB5749-2006）对该34项指标的限值如表5所示（部分在检出限之下的指标，取检出限的一半作为参考），国标法水样合格率为51.4%，导致水样不合格的指标有总硬度（TH）（3个）、锰（Mn）（1个）、总大肠菌群（7个）、As（25个）和二氧化氯（不满足管网末梢最低限值0.02 mg·L−1的有27个，但在WQI中缺少相应计算方法，所以为保证对比一致性，在国标法判定过程中也没有采用二氧化氯数据）。

    • 2.2.   水质综合指数

  • 74个水样WQI各级占比结果如图1所示，1—5级水样个数分别为47、19、5、1、2个，各级占比分别为63.5%、25.7%、6.8%、1.4%、2.7%。

    WQI评估结果显示水样合格率为89.2%，高于国标法的51.4%。国标合格水样共38个，WQI均为1级，国标不合格水样中WQI为1—5级的水样占比分别为25.0%（9个）、52.8%（19个）、13.9%（5个）、2.8%（1个）和5.6%（2个）。如图2所示，国标不合格水样集中在感官及一般化学指标、毒理性指标和肠道感染性指标。有4个水样感官及一般化学指标在国标法中不合格，但是其WQI为1级和2级水平，对整体水质质量无明显影响，可以忽略。有25个水样由于砷含量超过国标限值，在国标法中不合格，而在WQI评价中，有5个水样为3级轻度污染，1个为4级重度污染，其余水样水质是可放心饮用的。在肠道感染性指标中，总大肠菌群数高达32 MPN/100 mL的2个水样的WQI达到了4左右，属于5级重度污染，不宜饮用。因此，该地区主要污染物为As和总大肠菌群数。

    国标法采用“一票否决”的形式定性的评估各水样健康风险，而WQI则是综合各指标后得到的定量结果，对比发现国标法易出现评价过重的现象，由此会给农村地区水质处理带来不必要的麻烦。所以，在解释地域饮用水的风险值大小以及判断该地水质是否适合饮用方面，综合水质指数评估更有优势。但是，综合指数评价中专家赋权法具有一定的主观性和不确定性，计算时不可避免的会掩盖最大分指数的效应，有失客观[11, 13]。有研究表明，应用客观赋权法确定权重系数能够更好的反映实际情况，其中熵权法和模糊综合评价法应用较多[24-27]。但闫峰等研究熵权法在地下水环境质量评价时发现，熵权法会出现污染严重的指标权重过小，污染较轻的指标权重过大的现象。所以，客观赋权法是否适用于地下水水质评价还需进一步的研究。

    • 2.3.   健康风险评估

    2.3.1.   非致癌风险

  • 根据式（1）—（3）对${\rm{NO}}_3^{-} $-N、F−、Cr6+、As、Hg、Pb和Cu的7个指标进行非致癌风险评估，各指标对总非致癌风险HI贡献率如图3所示。Hg、Pb和Cu的3个指标HQ均小于1，对HI无明显贡献（三者贡献加和小于1%），对成人和儿童健康危害可以忽略。F−、${\rm{NO}}_3^{-} $-N和Cr6+实测值均在限值之下，但仍对儿童有较高健康风险，尤其是Cr6+。它们HQ范围分别为0.428—1.711、0.011—2.861和1.556—21.778，对HI的贡献率为F−（3%）< ${\rm{NO}}_3^{-} $-N（4%）< Cr6+（34%）。As是非致癌风险最高的指标，HQ范围分别是0.015—4.073（成人）和0.140—38.010（儿童），HI贡献率高达59%。

    根据各水样HI结果显示，成人及儿童HI范围为0.267—4.383和2.490—40.908，水样对成人和儿童分别具有低风险和较高风险。74个水样对儿童非致癌风险约是成人的10倍。通过与国标法对比（图4），发现国标合格与不合格水样中分别有28.9%和63.9%对成人有非致癌风险，而二者对儿童有100%的不良风险。在国标合格水样中，限值之下的${\rm{NO}}_3^{-} $-N、Cr6+、F−和As的4个指标，依旧对儿童有较高健康风险，分别占比4.9%、55.3%、29.6%和9.2%（Hg、Pb和Cu分别占0.3%、0.4%和0.4%）；在不合格水样中，贡献集中在As和Cr6+两指标，Cr6+是限值之下指标中贡献最高健康风险的指标，对儿童的潜在危害仅次于As。国内外研究人员对饮用水的健康风险评价时也得到Cr6+浓度未超标却具有较高健康风险的结果[14, 23]。

    在对比WQI评估时发现，由于WQI计算时与国标限值Si的关系紧密，从而忽略了低于限值的指标F−、${\rm{NO}}_3^{-} $-N、Cr6+和As对人体造成的健康风险。健康风险评估可以有效减少评价时掩盖污染现象的发生。

    • 2.3.2.   致癌风险

  • 根据式（1）和式（4）对Cr6+、As和Cd的3个指标进行致癌风险评估。单一指标评估结果显示Cd的CR小于10−6，致癌风险可以忽略；Cr6+和As对成人及儿童的CR均超过可接受范围，儿童约是成人的2倍，具有较高致癌风险。3个指标的总致癌风险结果表明，有85.1%的水样CR> 10−4，具有较高致癌风险，对儿童总致癌风险最高可达3.48×10−3，即在研究范围内，1000个儿童中约有3.48个人会因为饮用水中的污染物而患癌[28]。水样中各指标总致癌风险贡献率为As（81%）> Cr6+（18%）> Cd（1%）。与国标法对比结果如图5所示，国标合格与不合格水样均对成人及儿童有一定的致癌风险。其中，国标合格水样中有28.9%的CR在10−5左右，属于可接受范围；71.1%具有较高致癌风险。

    健康风险评估结果表明，低于限值的指标对成人及儿童也会有不同程度的健康风险，风险程度儿童高于成人。该地区农村饮用水中的主要污染物为As和Cr6+，为WQI评价补充了在限值之下的指标Cr6+。国标法和WQI评价与标准值关系密切，易忽略限值之下指标的健康风险，而健康风险评估与限值无关，针对对人体有较大危害的非致癌和致癌指标进行饮用水摄入的暴露评价，加深了评价层次，使评价结果更加完备。

    总大肠杆菌污染需要在保证水质口感的同时加大消毒力度。对于砷超标问题，Sadeghi等[28]的研究表明，开水中的砷浓度比自来水低36%左右，而国内饮水习惯也常常是煮沸后饮用，因此饮用煮沸后的水可降低砷引发的健康风险。Cr6+的去除通常是使用物理吸附法，去除率可达到90%左右[29-30]。易玲等[31]的研究发现,水环境中pH和电子活度（pe）的变化会影响Cr的赋存形态，是否可以通过控制二者的值将Cr的形态维持在毒性更小的Cr3+，有待进一步的研究。

3.   结论（Conclusion）

  • 本研究通过对华北某区农村74个饮用水水样进行了国标法、综合水质指数（WQI）以及健康风险评估，得到以下结论：

    （1）WQI评估对饮用水水样水质进行了分级，量化分析了各水样水质情况，根据分指数的大小确定了华北某区农村饮用水主要污染物为As和总大肠菌群数。对比国标法，WQI在解释地域饮用水的风险值大小以及判断该地水质是否适合饮用方面具有较大优势。但WQI忽略了实测值在限值以下的F−、${\rm{NO}}_3^{-} $-N和Cr6+引发的健康风险。

    （2）健康风险评估以定量的形式明确指出了非致癌和致癌指标对成人及儿童的健康危害，华北某区农村饮用水对儿童的非致癌和致癌风险分别是成人的10倍和2倍，引发健康风险的主要污染物为As和Cr6+，与WQI评估结果相互补充。

    （3）地下水为农村饮用水的主要来源，综合水质指数与健康风险评估共同应用于水质评价，指标考察范围全面，明确了该地区饮用水中的主要污染物为总大肠菌群数、As和Cr6+，为供水水质的工艺改善提供了明确的方向，应在水质评价中得到进一步应用。

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