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猕猴桃，又称奇异果、羊桃、藤梨等，是猕猴桃科猕猴桃属的一种木质藤本植物[1]. 猕猴桃芳香多汁、营养丰富，含有多种维生素、氨基酸和矿物质等营养成分，具有良好的保健功能，被誉为“水果之王”[2 − 4]，主产于湖南、陕西、河南、贵州等地[5]. 就湖南而言，凤凰县是其猕猴桃主要的产区之一，其猕猴桃种植面积近10万亩，年产量达9.3万t，年产值达4.16亿元.
凤凰县优越的地理和气候条件使其种植猕猴桃具有得天独厚的优势，然而，前人研究表明，凤凰县存在一定程度的土壤重金属污染[6]. 由于土壤中的重金属元素可以被农作物吸收，并通过食物链不断在人体内积累，进而威胁人体造成危害[7 − 11]. 因此，凤凰县土壤重金属污染可能会对猕猴桃质量安全和人体健康产生影响.
随着人们生活条件的改善，水果越来越成为人们日常饮食的一部分. 同时，重金属污染物对人体的暴露途径主要有经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入，但与经口摄入相比，其他途径可忽略不计. 目前，有诸多学者探讨了食用水果摄入的重金属对人体产生的健康风险，涉及的水果包括：香蕉[12]、苹果[13]、樱桃[14]、葡萄[15]等. 猕猴桃在水果消费总量中占有重要的比例，但关于土壤-猕猴桃重金属方面的研究主要集中于猕猴桃园土壤重金属污染评价[16 − 21]、重金属在土壤-猕猴桃系统中的富集迁移[22 − 25]，其中部分研究对猕猴桃的重金属含量进行了分析和评价[1, 23 − 26]，缺乏食用猕猴桃摄入的重金属对人体产生的健康风险[27]的研究.
本研究在猕猴桃主产区凤凰县某镇采集了50件猕猴桃样品（配套根际土壤样品），通过原子荧光光谱法、电感耦合等离子体质谱法等方法测定了土壤及猕猴桃中As、Cd、Cr、Hg、Pb的含量，采用单因子污染指数、内梅罗综合污染指数评价了猕猴桃园土壤重金属污染程度，根据猕猴桃重金属限量值的相关标准对猕猴桃中重金属超标情况进行了分析，通过非致癌风险指数和致癌风险指数评估了猕猴桃健康风险，基于相关性分析和元素生物富集系数讨论了土壤-猕猴桃系统中重金属富集状况，以期为保障土壤环境质量、猕猴桃质量安全和人体健康提供科学依据.
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研究区隶属湖南省湘西州凤凰县某镇，区内四季分明，气候温和，年平均气温15.9 ℃，年平均降雨量
1308.1 mm[28]. 其地层以寒武系上统车夫组和比条组、白垩系下统栏垅组和神篁山组为主；岩石类型以灰岩、白云岩、砂岩和砾岩为主；土壤类型以石灰土和水稻土为主；土地利用类型以林地、园地和耕地为主. -
样品采集时间为2022年8月，结合研究区内猕猴桃园空间分布特征对土壤和猕猴桃样品进行采集，研究区面积约为125 km2，按照5 km×5 km的网格规格在每个网格中均匀布设10个采样点，共布设50个采样点，采集土壤样品50件，并配套采集猕猴桃样品50件. 土壤样品在采样点周围3—5处采用梅花形法、交叉点法等方法进行采样，取距猕猴桃树根系约2 mm的土壤样品于自封袋. 同时，对采集了土壤样品的猕猴桃树采集猕猴桃果实（猕猴桃树树冠顶部成熟果实），组成一个混合猕猴桃样品，装入自封袋中，鲜重约1 kg. 采样点具体位置如图1所示.
土壤样品采回后置于通风干燥的场地自然风干，剔除土壤以外的杂草、碎石等杂物，碾压、研磨、过2 mm尼龙筛，确保无污染后装入自封袋，密封备用.
猕猴桃样品采回后用超纯水洗净晾干，剥去表皮，果肉打浆，确保无污染后装瓶，密封备用.
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样品分析测试由湖北省地质试验测试中心完成. 土壤样品采用原子荧光光谱法（AFS）测定As、Hg；电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定Cd、Pb；X射线荧光光谱法（XRF）测定Cr；离子体选择性电极法（ISE）测定pH.猕猴桃样品采用原子荧光光谱法（AFS）测定As、Hg；电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定Cd、Cr、Pb.
样品的分析测试采用国家一级标准物质（GBW10014、GBW10015、GBW07407、GBW07447、GBW07449、GBW07451、GBW07452、GBW07453、GBW07455、GBW07431~GBW07435）和重复分析方法控制准确度和精密度. 准确度控制方法为：每一分析批（50件样品）插入同类型标准物质1—2件，与样品同时分析，计算单个样品单次测定值与标准物质推荐值的相对误差，要求相对误差小于10%. 精密度控制方法为：采用重复分析方法控制样品分析的精密度，每件样品进行100%的重复分析，计算双份分析结果的相对双差，要求相对双差小于5%. 所有样品的准确度和精密度合格率均为100%. 所有分析测试结果均符合《多目标区域地球化学调查规范（1:
250000 ）》（DZ/T0258-2014）、《生态地球化学评价样品分析技术要求（试行）》（DD2005-03）等相关技术标准要求，数据可靠. -
采用Excel 2016、IBM SPSS Statistics 25等软件进行数据处理分析，用ArcGIS 10.7、Origin 2021进行图形绘制.
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评价土壤中某一重金属元素的单一污染情况采用单因子污染指数法，计算公式为[29]：
式中，Pi为土壤重金属元素i的单因子污染指数；Ci为土壤重金属元素i的实测值；Si为土壤重金属元素i的参考标准值，参考标准值选用《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB
15618 -2018）中的农用地土壤污染风险筛选值，如表1所示. 土壤重金属元素i污染等级可根据Pi划分为五个等级[30]，详见表2.评价土壤中多种重金属元素的综合污染情况采用内梅罗综合污染指数法，计算公式为[31]：
式中，PN为土壤多种重金属元素的内梅罗综合污染指数；Pave为土壤多种重金属元素的单因子污染指数的平均值；Pmax为土壤多种重金属元素的单因子污染指数的最大值. 土壤多种重金属元素综合污染等级可根据PN划分为五个等级[32]，详见表2.
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猕猴桃中重金属元素经口摄入后的健康风险分别采用单项重金属元素非致癌健康风险指数（HQi）、多项重金属元素非致癌健康风险指数（HI）和单项重金属元素致癌风险指数（CRi）、多项重金属元素致癌风险指数（TCR）评价，计算公式为[33 − 37]：
式中，ADDi为经口摄入重金属元素i的日均暴露量，单位为mg·kg−1·d−1；Ci为猕猴桃可食用部分重金属元素i的含量，单位为mg·kg−1；IngR为人均每日猕猴桃摄入量，依据《中国居民膳食指南（2022）》2000 kcal能量需求水平中推荐的水果类200 g[38]，取0.2 kg·d−1；EF为暴露频率，猕猴桃作为应季水果，每年可食用3个月（9—11月），取90 d·a−1；ED为暴露时间，取24 a[39]；BW为平均体重，取60.5 kg[39]；AT为平均暴露时间，重金属非致癌平均暴露时间取
9125 d（ED×365 d），重金属致癌平均暴露时间取27667 d（75.8×365 d）[39]；RfDi为经口摄入重金属元素i的暴露参考剂量，As、Cd、Cr、Hg、Pb的RfD[33 − 37]分别为0.0003 mg·kg−1·d−1、0.0010 mg·kg−1·d−1、0.0030 mg·kg−1·d−1、0.0003 mg·kg−1·d−1、0.0035 mg·kg−1·d−1；SFi为经口摄入重金属元素i的致癌斜率系数，As、Cd、Cr、Pb的SF[33 − 37, 40 − 41]分别为1.5 kg·d·mg−1、6.1 kg·d·mg−1、0.5 kg·d·mg−1和0.0085 kg·d·mg−1. 当HQi或HI<1，表示非致癌风险可以忽略；当HQi或HI>1，表示存在非致癌风险；HQi或HI数值越大，非致癌风险越高. 当CRi或TCR<1×10−6，表示不存在显著的致癌风险；当CRi或TCR介于1×10−6—1×10−4，表示致癌风险在可以接受范围之内；CRi或TCR>1×10−4，表明存在显著的致癌风险；CRi或TCR数值越大，致癌风险越高. -
猕猴桃园土壤重金属含量及pH值统计结果见表3. 土壤pH范围介于3.98—7.48，其中有76%采样点的土壤pH≤5.14，表明猕猴桃园土壤以偏酸性为主. 土壤As、Cd、Cr、Hg、Pb平均含量分别为9.85、0.22、62.37、0.12、32.47 mg·kg−1，其中，土壤As、Cr、Hg、Pb平均含量均低于湖南省土壤背景值[42]或与其相当，分别是湖南省土壤背景值的0.63、0.87、1.07、1.09、0.89倍；土壤Cd平均含量明显高于背景值，为湖南省土壤背景值的1.75倍，表明猕猴桃园土壤中Cd存在一定程度的富集.
变异系数是表征数据之间离散程度的重要统计量[43]，变异系数越大，离散程度就越大[44]，表明其受到人为干扰越大[45]. 一般地，变异系数小于10%为弱变异，变异系数介于10%—100%之间的为中等变异，变异系数大于100%为强变异[46 − 47]. 由表3可知，5种重金属元素变异程度为：Hg>Cd>As>Pb>Cr，除Pb和Cr含量的变异系数临界于10%外，其余3种重金属元素含量变异系数均显著高于10%，属中等变异，说明Hg、Cd、As受到相当程度人类活动的影响.
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利用式（1）和（2）计算猕猴桃园土壤重金属污染指数，由计算结果可得，PAs、PCd、PCr、PHg、PPb、PN分别介于0.16—0.51、0.29—1.43、0.30—0.50、0.05—0.22、0.23—0.58、0.34—1.08之间. 由图2可知，猕猴桃园土壤5种重金属单因子污染指数中位值依次为Cd>Pb>Cr>As>Hg. 由图3可知，除Cd外，各采样点的土壤As、Cr、Hg、Pb均为无污染（Pi≤1）；有12%采样点的土壤Cd为轻度污染（1<PCd≤2），其余采样点的土壤Cd均为无污染（PCd≤1）. 从内梅罗综合污染指数PN来看，有72%的采样点处于安全（PN≤0.7）；有26%的采样点处于警戒线（PN≤1）；有2%的采样点处于轻度污染（1<PN≤2）. 总的来看，猕猴桃园土壤重金属污染以Cd为主，整体污染情况较轻.
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对猕猴桃样品中重金属含量进行统计，元素含量以鲜重表示，结果见表4. 由表4可知，除Hg外，猕猴桃样品中其他重金属的检出率为100%，Hg检出率仅为12%. 猕猴桃样品中As、Cd、Cr、Hg、Pb含量最大值分别为
0.0020 、0.0081 、0.0152 、0.0004 、0.1550 mg·kg−1，与《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB2762 -2022）中规定的猕猴桃重金属限量值对照可知，猕猴桃样品中Cd含量低于猕猴桃重金属含量限值，Pb的超标率仅为4%，说明猕猴桃样品中重金属污染程度较轻微. -
猕猴桃中重金属经口摄入后的非致癌风险和致癌风险评价结果图4所示. 猕猴桃样品中As、Cd、Cr、Hg、Pb的HQ最大值为5.47×10−3、6.63×10−3、4.12×10−3、9.77×10−4、3.61×10−2，HI最大值为4.59×10−2，远小于1，表明食用猕猴桃摄入的5种重金属不太可能对人体造成非致癌风险. 猕猴桃样品中As、Cd、Cr、Pb的CR最大值为7.79×10−7、1.28×10−5、1.05×10−6、1.78×10−8，TCR最大值为1.44×10−5，小于10−4，表明食用猕猴桃摄入的4种重金属对人体造成的致癌风险属于可接受范围.
猕猴桃中重金属经口摄入后对非致癌风险和致癌风险的贡献率平均值结果图5所示，其中，个别猕猴桃样品中Hg含量低于检出限的，按Hg检出限的50%赋值，计算其对健康风险的贡献率平均值. 由图5可知，5种重金属对人体的非致癌风险贡献由高到低为As>Cd>Cr>Pb>Hg，其中，As、Cd、Cr、Pb是造成非致癌风险的主要重金属元素. 4种重金属对人体的致癌风险贡献由高到低为Cd>As>Cr>Pb，其中，Cd是造成致癌风险的主要重金属元素.
整体而言，食用猕猴桃摄入的5种重金属对人体造成非致癌风险和致癌风险的可能性较低. 然而，谷类、蔬菜类和水产品在居民的饮食中经常含有高浓度的重金属[48 − 53]，因此，仍需重视重金属可能对人体构成的健康风险.
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分析猕猴桃及其相应土壤中的重金属含量之间相关性，结果如表5所示. As、Cd、Cr、Hg、Pb在土壤重金属含量与猕猴桃重金属含量之间均表现出无显著相关性（P>0.05），表明猕猴桃吸收As、Cd、Cr、Hg、Pb元素的量与土壤中重金属元素的量无关.
元素生物富集系数是元素在生物中含量与在土壤中含量的比值[54]，可以反映生物对土壤中元素的吸收和富集能力[55 − 56]，元素生物富集系数值越大，表明生物对土壤中该元素的富集能力越强. 计算As、Cd、Cr、Hg、Pb的生物富集系数，结果如表6所示. 猕猴桃对土壤As、Cd、Cr、Hg、Pb的生物富集系数最大值分别为2.51×10−4、7.07×10−2、2.38×10−4、3.64×10−3、4.60×10−3，均小于1，说明这5种重金属元素均不易从土壤迁移、转化、富集到猕猴桃中.
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1）猕猴桃园土壤重金属单因子污染指数Pi表明，除12%采样点的土壤Cd为轻微污染外，各采样点的土壤重金属均无污染；内梅罗综合污染指数PN表明，有28%采样点的土壤重金属综合污染程度处于警戒线及以上污染程度，其中，26%处于警戒线，2%处于轻度污染. 总的来看，猕猴桃园土壤有轻微Cd污染，整体污染情况较轻.
2）根据《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB
2762 -2022）中规定的猕猴桃重金属限量值，猕猴桃样品中仅存在4%的Pb超标的样品，即猕猴桃样品中重金属污染程度较轻微.3）食用猕猴桃摄入的As、Cd、Cr、Hg、Pb不太可能对人体造成非致癌风险，其中，As、Cd、Cr、Pb是非致癌风险的主要贡献因子；食用猕猴桃摄入的As、Cd、Cr、Pb对人体造成致癌风险属于可接受范围，其中，Cd是致癌风险的主要贡献因子.
4）猕猴桃重金属含量与土壤重金属含量之间无显著相关性，表明猕猴桃吸收重金属与土壤中重金属的含量无关. 猕猴桃对土壤重金属的生物富集系数均小于1，说明重金属在土壤-猕猴桃系统迁移、转化、富集能力较低.
土壤-猕猴桃系统重金属污染研究及猕猴桃健康风险评估
Research of heavy metals pollution in soil-kiwifruit system and health risk evaluation of kiwifruit
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摘要: 为探究土壤-猕猴桃系统重金属污染情况以及食用猕猴桃摄入的重金属对人体产生的健康风险，本研究运用单因子污染指数、内梅罗综合污染指数评价土壤重金属污染程度，依据猕猴桃重金属限量值的相关标准分析猕猴桃中重金属超标情况，通过非致癌风险指数和致癌风险指数评估食用猕猴桃的健康风险，基于相关性分析和元素生物富集系数讨论土壤-猕猴桃系统中重金属富集状况. 结果表明，研究区猕猴桃园土壤仅存在轻微Cd污染，整体污染情况较轻. 除4%的猕猴桃样品存在Pb超标外，猕猴桃样品中Cd不超标. 食用猕猴桃摄入的As、Cd、Cr、Hg、Pb对人体造成健康风险的可能性较低，其中，As、Cd、Cr、Pb是非致癌风险的主要贡献因子，Cd是致癌风险的主要贡献因子. 猕猴桃吸收重金属与土壤中重金属的含量无关，且重金属在土壤-猕猴桃系统迁移、转化、富集能力较低.Abstract: In order to explore the heavy metal pollution in the soil-kiwifruit system and the health risk of heavy metals ingestion by eating kiwifruit, this study used the single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index to evaluate the degree of soil heavy metals pollution, and analyzed the excessive heavy metals in kiwifruit according to the relevant standards of the heavy metal limit value. The health risk of consumption of kiwifruit was assessed by the non-carcinogenic risk index and carcinogenic risk index, and the enrichment of heavy metals in soil-kiwifruit system was discussed based on correlation analysis and element bioconcentration factor. The results showed that there was only slight Cd pollution in the soil of kiwifruit orchard in the study area, and the overall pollution was light. Meanwhile, only 4% of the samples of kiwifruit had Pb exceeding the standard, and the Cd did not exceed the standard in kiwifruit. The As, Cd, Cr, Hg and Pb ingestion of kiwifruit had a low probability of causing human health risks in the study area. Among them, As, Cd, Cr and Pb were the main contributing factors of non-carcinogenic risk, while Cd was the main contributing factor of carcinogenic risk. The absorption of heavy metals by kiwifruit had nothing to do with the content of heavy metals in soil, and the ability of heavy metals to migrate, transform and accumulate in soil-kiwifruit system was low.
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Key words:
- kiwifruit /
- soil /
- heavy metal /
- pollution /
- health risk.
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猕猴桃，又称奇异果、羊桃、藤梨等，是猕猴桃科猕猴桃属的一种木质藤本植物[1]. 猕猴桃芳香多汁、营养丰富，含有多种维生素、氨基酸和矿物质等营养成分，具有良好的保健功能，被誉为“水果之王”[2 − 4]，主产于湖南、陕西、河南、贵州等地[5]. 就湖南而言，凤凰县是其猕猴桃主要的产区之一，其猕猴桃种植面积近10万亩，年产量达9.3万t，年产值达4.16亿元.
凤凰县优越的地理和气候条件使其种植猕猴桃具有得天独厚的优势，然而，前人研究表明，凤凰县存在一定程度的土壤重金属污染[6]. 由于土壤中的重金属元素可以被农作物吸收，并通过食物链不断在人体内积累，进而威胁人体造成危害[7 − 11]. 因此，凤凰县土壤重金属污染可能会对猕猴桃质量安全和人体健康产生影响.
随着人们生活条件的改善，水果越来越成为人们日常饮食的一部分. 同时，重金属污染物对人体的暴露途径主要有经口摄入、皮肤接触和呼吸吸入，但与经口摄入相比，其他途径可忽略不计. 目前，有诸多学者探讨了食用水果摄入的重金属对人体产生的健康风险，涉及的水果包括：香蕉[12]、苹果[13]、樱桃[14]、葡萄[15]等. 猕猴桃在水果消费总量中占有重要的比例，但关于土壤-猕猴桃重金属方面的研究主要集中于猕猴桃园土壤重金属污染评价[16 − 21]、重金属在土壤-猕猴桃系统中的富集迁移[22 − 25]，其中部分研究对猕猴桃的重金属含量进行了分析和评价[1, 23 − 26]，缺乏食用猕猴桃摄入的重金属对人体产生的健康风险[27]的研究.
本研究在猕猴桃主产区凤凰县某镇采集了50件猕猴桃样品（配套根际土壤样品），通过原子荧光光谱法、电感耦合等离子体质谱法等方法测定了土壤及猕猴桃中As、Cd、Cr、Hg、Pb的含量，采用单因子污染指数、内梅罗综合污染指数评价了猕猴桃园土壤重金属污染程度，根据猕猴桃重金属限量值的相关标准对猕猴桃中重金属超标情况进行了分析，通过非致癌风险指数和致癌风险指数评估了猕猴桃健康风险，基于相关性分析和元素生物富集系数讨论了土壤-猕猴桃系统中重金属富集状况，以期为保障土壤环境质量、猕猴桃质量安全和人体健康提供科学依据.
1. 材料与方法（Materials and methods）
1.1 研究区概况
研究区隶属湖南省湘西州凤凰县某镇，区内四季分明，气候温和，年平均气温15.9 ℃，年平均降雨量
1308.1 mm[28]. 其地层以寒武系上统车夫组和比条组、白垩系下统栏垅组和神篁山组为主；岩石类型以灰岩、白云岩、砂岩和砾岩为主；土壤类型以石灰土和水稻土为主；土地利用类型以林地、园地和耕地为主.1.2 样品采集与分析测试
1.2.1 样品采集
样品采集时间为2022年8月，结合研究区内猕猴桃园空间分布特征对土壤和猕猴桃样品进行采集，研究区面积约为125 km2，按照5 km×5 km的网格规格在每个网格中均匀布设10个采样点，共布设50个采样点，采集土壤样品50件，并配套采集猕猴桃样品50件. 土壤样品在采样点周围3—5处采用梅花形法、交叉点法等方法进行采样，取距猕猴桃树根系约2 mm的土壤样品于自封袋. 同时，对采集了土壤样品的猕猴桃树采集猕猴桃果实（猕猴桃树树冠顶部成熟果实），组成一个混合猕猴桃样品，装入自封袋中，鲜重约1 kg. 采样点具体位置如图1所示.
图 1 研究区土地利用类型与采样点分布图Figure 1. Distribution of land use types and sampling sites in study area土壤样品采回后置于通风干燥的场地自然风干，剔除土壤以外的杂草、碎石等杂物，碾压、研磨、过2 mm尼龙筛，确保无污染后装入自封袋，密封备用.
猕猴桃样品采回后用超纯水洗净晾干，剥去表皮，果肉打浆，确保无污染后装瓶，密封备用.
1.2.2 分析测试
样品分析测试由湖北省地质试验测试中心完成. 土壤样品采用原子荧光光谱法（AFS）测定As、Hg；电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定Cd、Pb；X射线荧光光谱法（XRF）测定Cr；离子体选择性电极法（ISE）测定pH.猕猴桃样品采用原子荧光光谱法（AFS）测定As、Hg；电感耦合等离子体质谱法（ICP-MS）测定Cd、Cr、Pb.
样品的分析测试采用国家一级标准物质（GBW10014、GBW10015、GBW07407、GBW07447、GBW07449、GBW07451、GBW07452、GBW07453、GBW07455、GBW07431~GBW07435）和重复分析方法控制准确度和精密度. 准确度控制方法为：每一分析批（50件样品）插入同类型标准物质1—2件，与样品同时分析，计算单个样品单次测定值与标准物质推荐值的相对误差，要求相对误差小于10%. 精密度控制方法为：采用重复分析方法控制样品分析的精密度，每件样品进行100%的重复分析，计算双份分析结果的相对双差，要求相对双差小于5%. 所有样品的准确度和精密度合格率均为100%. 所有分析测试结果均符合《多目标区域地球化学调查规范（1:
250000 ）》（DZ/T0258-2014）、《生态地球化学评价样品分析技术要求（试行）》（DD2005-03）等相关技术标准要求，数据可靠.1.3 数据分析与图件绘制
采用Excel 2016、IBM SPSS Statistics 25等软件进行数据处理分析，用ArcGIS 10.7、Origin 2021进行图形绘制.
1.4 土壤重金属污染评价方法
评价土壤中某一重金属元素的单一污染情况采用单因子污染指数法，计算公式为[29]：
Pi=Ci/Si (1) 式中，Pi为土壤重金属元素i的单因子污染指数；Ci为土壤重金属元素i的实测值；Si为土壤重金属元素i的参考标准值，参考标准值选用《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB
15618 -2018）中的农用地土壤污染风险筛选值，如表1所示. 土壤重金属元素i污染等级可根据Pi划分为五个等级[30]，详见表2.表 1 农用地土壤污染风险筛选值Table 1. Soil pollution risk screening value for agricultural land项目Item pH≤5.5 5.5<pH≤6.5 6.5<pH≤7.5 pH>7.5 As/（mg·kg−1） 40 40 30 25 Cd/（mg·kg−1） 0.3 0.3 0.3 0.6 Cr/（mg·kg−1） 150 150 200 250 Hg/（mg·kg−1） 1.3 1.8 2.4 3.4 Pb/（mg·kg−1） 70 90 120 170 | Show Table
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表 2 土壤重金属污染等级分类标准Table 2. Classification standard of contamination grades of soil heavy metals单因子污染指数Pi 污染等级Contamination grade 内梅罗综合污染指数PN 污染等级Contamination grade Pi≤1 无污染 PN≤0.7 安全 1<Pi≤2 轻微污染 0.7<PN≤1.0 警戒线 2<Pi≤3 轻度污染 1.0<PN≤2.0 轻度污染 3<Pi≤5 中度污染 2.0<PN≤3.0 中度污染 Pi>5 重度污染 PN>3.0 重度污染 | Show TableDownLoad:
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评价土壤中多种重金属元素的综合污染情况采用内梅罗综合污染指数法，计算公式为[31]：
PN=√(P2ave+P2max)/2 (2) 式中，PN为土壤多种重金属元素的内梅罗综合污染指数；Pave为土壤多种重金属元素的单因子污染指数的平均值；Pmax为土壤多种重金属元素的单因子污染指数的最大值. 土壤多种重金属元素综合污染等级可根据PN划分为五个等级[32]，详见表2.
1.5 猕猴桃健康风险评价方法
猕猴桃中重金属元素经口摄入后的健康风险分别采用单项重金属元素非致癌健康风险指数（HQi）、多项重金属元素非致癌健康风险指数（HI）和单项重金属元素致癌风险指数（CRi）、多项重金属元素致癌风险指数（TCR）评价，计算公式为[33 − 37]：
HQi=ADDiRfDi=Ci×IngR×EF×EDBW×AT×RfDi (3) HI=∑ni=1HQi (4) CRi=ADDi×SFi=Ci×IngR×EF×ED×SFiBW×AT (5) TCR=∑ni=1CRi (6) 式中，ADDi为经口摄入重金属元素i的日均暴露量，单位为mg·kg−1·d−1；Ci为猕猴桃可食用部分重金属元素i的含量，单位为mg·kg−1；IngR为人均每日猕猴桃摄入量，依据《中国居民膳食指南（2022）》2000 kcal能量需求水平中推荐的水果类200 g[38]，取0.2 kg·d−1；EF为暴露频率，猕猴桃作为应季水果，每年可食用3个月（9—11月），取90 d·a−1；ED为暴露时间，取24 a[39]；BW为平均体重，取60.5 kg[39]；AT为平均暴露时间，重金属非致癌平均暴露时间取
9125 d（ED×365 d），重金属致癌平均暴露时间取27667 d（75.8×365 d）[39]；RfDi为经口摄入重金属元素i的暴露参考剂量，As、Cd、Cr、Hg、Pb的RfD[33 − 37]分别为0.0003 mg·kg−1·d−1、0.0010 mg·kg−1·d−1、0.0030 mg·kg−1·d−1、0.0003 mg·kg−1·d−1、0.0035 mg·kg−1·d−1；SFi为经口摄入重金属元素i的致癌斜率系数，As、Cd、Cr、Pb的SF[33 − 37, 40 − 41]分别为1.5 kg·d·mg−1、6.1 kg·d·mg−1、0.5 kg·d·mg−1和0.0085 kg·d·mg−1. 当HQi或HI<1，表示非致癌风险可以忽略；当HQi或HI>1，表示存在非致癌风险；HQi或HI数值越大，非致癌风险越高. 当CRi或TCR<1×10−6，表示不存在显著的致癌风险；当CRi或TCR介于1×10−6—1×10−4，表示致癌风险在可以接受范围之内；CRi或TCR>1×10−4，表明存在显著的致癌风险；CRi或TCR数值越大，致癌风险越高.2. 结果与讨论（Results and discussion）
2.1 土壤重金属含量
猕猴桃园土壤重金属含量及pH值统计结果见表3. 土壤pH范围介于3.98—7.48，其中有76%采样点的土壤pH≤5.14，表明猕猴桃园土壤以偏酸性为主. 土壤As、Cd、Cr、Hg、Pb平均含量分别为9.85、0.22、62.37、0.12、32.47 mg·kg−1，其中，土壤As、Cr、Hg、Pb平均含量均低于湖南省土壤背景值[42]或与其相当，分别是湖南省土壤背景值的0.63、0.87、1.07、1.09、0.89倍；土壤Cd平均含量明显高于背景值，为湖南省土壤背景值的1.75倍，表明猕猴桃园土壤中Cd存在一定程度的富集.
表 3 猕猴桃园土壤重金属含量描述性统计Table 3. Descriptive statistics of soil heavy metals of kiwifruit orchards项目Item 最大值/（mg·kg−1）Maximum value 最小值/（mg·kg−1）Minimum value 中值/（mg·kg−1）Median value 平均值/（mg·kg−1）Mean value 标准差/（mg·kg−1）Standard deviation 变异系数/（%）Variation coefficient 湖南省土壤背景值/（mg·kg−1）Hunan Provincesoil background value As 20.50 6.50 9.03 9.85 2.99 30.37 15.70 Cd 0.43 0.09 0.22 0.22 0.07 33.53 0.13 Cr 75.30 53.00 62.25 62.37 5.89 9.45 71.40 Hg 0.39 0.06 0.11 0.12 0.06 45.02 0.12 Pb 40.70 25.60 32.20 32.47 3.62 11.16 29.70 pH 7.48 3.98 4.75 — — — 5.60 注：pH无量纲；“—”表示无数据。Note: pH is dimensionless; “—” means no data. | Show TableDownLoad:
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变异系数是表征数据之间离散程度的重要统计量[43]，变异系数越大，离散程度就越大[44]，表明其受到人为干扰越大[45]. 一般地，变异系数小于10%为弱变异，变异系数介于10%—100%之间的为中等变异，变异系数大于100%为强变异[46 − 47]. 由表3可知，5种重金属元素变异程度为：Hg>Cd>As>Pb>Cr，除Pb和Cr含量的变异系数临界于10%外，其余3种重金属元素含量变异系数均显著高于10%，属中等变异，说明Hg、Cd、As受到相当程度人类活动的影响.
2.2 土壤重金属污染评价
利用式（1）和（2）计算猕猴桃园土壤重金属污染指数，由计算结果可得，PAs、PCd、PCr、PHg、PPb、PN分别介于0.16—0.51、0.29—1.43、0.30—0.50、0.05—0.22、0.23—0.58、0.34—1.08之间. 由图2可知，猕猴桃园土壤5种重金属单因子污染指数中位值依次为Cd>Pb>Cr>As>Hg. 由图3可知，除Cd外，各采样点的土壤As、Cr、Hg、Pb均为无污染（Pi≤1）；有12%采样点的土壤Cd为轻度污染（1<PCd≤2），其余采样点的土壤Cd均为无污染（PCd≤1）. 从内梅罗综合污染指数PN来看，有72%的采样点处于安全（PN≤0.7）；有26%的采样点处于警戒线（PN≤1）；有2%的采样点处于轻度污染（1<PN≤2）. 总的来看，猕猴桃园土壤重金属污染以Cd为主，整体污染情况较轻.
图 2 猕猴桃园土壤重金属单因子污染指数（Pi）和内梅罗综合污染指数（PN）Figure 2. The single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index of soil heavy metals of kiwifruit orchards
图 3 猕猴桃园土壤重金属污染等级分布情况Figure 3. Distribution of contamination grades of soil heavy metals of kiwifruit orchards2.3 猕猴桃重金属含量
对猕猴桃样品中重金属含量进行统计，元素含量以鲜重表示，结果见表4. 由表4可知，除Hg外，猕猴桃样品中其他重金属的检出率为100%，Hg检出率仅为12%. 猕猴桃样品中As、Cd、Cr、Hg、Pb含量最大值分别为
0.0020 、0.0081 、0.0152 、0.0004 、0.1550 mg·kg−1，与《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB2762 -2022）中规定的猕猴桃重金属限量值对照可知，猕猴桃样品中Cd含量低于猕猴桃重金属含量限值，Pb的超标率仅为4%，说明猕猴桃样品中重金属污染程度较轻微.表 4 猕猴桃重金属含量描述性统计Table 4. Descriptive statistics of kiwifruit heavy metals项目Item 检出率/%Detection ratio 最大值/（mg·kg−1）Maximum value 最小值/（mg·kg−1）Minimum value 限量值/（mg·kg−1）Limit value 超标率/%Exceed ratio As 100 0.0020 0.0011 — — Cd 100 0.0081 0.0009 0.05 0 Cr 100 0.0152 0.0072 — — Hg 12 0.0004 < 0.0003 — — Pb 100 0.1550 0.0023 0.1 4 注：“—”表示无数据. Note: “—” means no data. | Show TableDownLoad:
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2.4 猕猴桃健康风险评价
猕猴桃中重金属经口摄入后的非致癌风险和致癌风险评价结果图4所示. 猕猴桃样品中As、Cd、Cr、Hg、Pb的HQ最大值为5.47×10−3、6.63×10−3、4.12×10−3、9.77×10−4、3.61×10−2，HI最大值为4.59×10−2，远小于1，表明食用猕猴桃摄入的5种重金属不太可能对人体造成非致癌风险. 猕猴桃样品中As、Cd、Cr、Pb的CR最大值为7.79×10−7、1.28×10−5、1.05×10−6、1.78×10−8，TCR最大值为1.44×10−5，小于10−4，表明食用猕猴桃摄入的4种重金属对人体造成的致癌风险属于可接受范围.
图 4 食用猕猴桃摄入重金属的非致癌风险指数（a）与致癌风险指数（b）Figure 4. The non-carcinogenic risk index （a） and carcinogenic risk index （b） of heavy metals ingestion byeating kiwifruit猕猴桃中重金属经口摄入后对非致癌风险和致癌风险的贡献率平均值结果图5所示，其中，个别猕猴桃样品中Hg含量低于检出限的，按Hg检出限的50%赋值，计算其对健康风险的贡献率平均值. 由图5可知，5种重金属对人体的非致癌风险贡献由高到低为As>Cd>Cr>Pb>Hg，其中，As、Cd、Cr、Pb是造成非致癌风险的主要重金属元素. 4种重金属对人体的致癌风险贡献由高到低为Cd>As>Cr>Pb，其中，Cd是造成致癌风险的主要重金属元素.
图 5 重金属对非致癌风险指数（a）与致癌风险指数（b）的贡献率平均值Figure 5. Mean values of contribution rates of heavy metals to non-carcinogenic risk index （a） and carcinogenic risk index （b）整体而言，食用猕猴桃摄入的5种重金属对人体造成非致癌风险和致癌风险的可能性较低. 然而，谷类、蔬菜类和水产品在居民的饮食中经常含有高浓度的重金属[48 − 53]，因此，仍需重视重金属可能对人体构成的健康风险.
2.5 土壤-猕猴桃系统重金属富集状况
分析猕猴桃及其相应土壤中的重金属含量之间相关性，结果如表5所示. As、Cd、Cr、Hg、Pb在土壤重金属含量与猕猴桃重金属含量之间均表现出无显著相关性（P>0.05），表明猕猴桃吸收As、Cd、Cr、Hg、Pb元素的量与土壤中重金属元素的量无关.
表 5 土壤-猕猴桃系统重金属相关性分析Table 5. Correction analysis of heavy metals in soil-kiwifruit system项目Item As Cd Cr Hg Pb 相关系数r −0.012 0.108 −0.117 −0.267 −0.025 显著性P 0.937 0.456 0.417 0.609 0.863 | Show TableDownLoad:
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元素生物富集系数是元素在生物中含量与在土壤中含量的比值[54]，可以反映生物对土壤中元素的吸收和富集能力[55 − 56]，元素生物富集系数值越大，表明生物对土壤中该元素的富集能力越强. 计算As、Cd、Cr、Hg、Pb的生物富集系数，结果如表6所示. 猕猴桃对土壤As、Cd、Cr、Hg、Pb的生物富集系数最大值分别为2.51×10−4、7.07×10−2、2.38×10−4、3.64×10−3、4.60×10−3，均小于1，说明这5种重金属元素均不易从土壤迁移、转化、富集到猕猴桃中.
表 6 重金属生物富集系数Table 6. Bioconcentration factors of heavy metals项目Item As Cd Cr Hg Pb 最大值 2.51×10−4 7.07×10−2 2.38×10−4 3.64×10−3 4.60×10−3 最小值 7.78×10−5 3.84×10−3 1.06×10−4 — 6.46×10−5 注：“—”表示无数据. Note: “—” means no data. | Show TableDownLoad:
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3. 结论（Conclusion）
1）猕猴桃园土壤重金属单因子污染指数Pi表明，除12%采样点的土壤Cd为轻微污染外，各采样点的土壤重金属均无污染；内梅罗综合污染指数PN表明，有28%采样点的土壤重金属综合污染程度处于警戒线及以上污染程度，其中，26%处于警戒线，2%处于轻度污染. 总的来看，猕猴桃园土壤有轻微Cd污染，整体污染情况较轻.
2）根据《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB
2762 -2022）中规定的猕猴桃重金属限量值，猕猴桃样品中仅存在4%的Pb超标的样品，即猕猴桃样品中重金属污染程度较轻微.3）食用猕猴桃摄入的As、Cd、Cr、Hg、Pb不太可能对人体造成非致癌风险，其中，As、Cd、Cr、Pb是非致癌风险的主要贡献因子；食用猕猴桃摄入的As、Cd、Cr、Pb对人体造成致癌风险属于可接受范围，其中，Cd是致癌风险的主要贡献因子.
4）猕猴桃重金属含量与土壤重金属含量之间无显著相关性，表明猕猴桃吸收重金属与土壤中重金属的含量无关. 猕猴桃对土壤重金属的生物富集系数均小于1，说明重金属在土壤-猕猴桃系统迁移、转化、富集能力较低.
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图 1 研究区土地利用类型与采样点分布图
Figure 1. Distribution of land use types and sampling sites in study area
图 2 猕猴桃园土壤重金属单因子污染指数（Pi）和内梅罗综合污染指数（PN）
Figure 2. The single factor pollution index and Nemerow comprehensive pollution index of soil heavy metals of kiwifruit orchards
图 3 猕猴桃园土壤重金属污染等级分布情况
Figure 3. Distribution of contamination grades of soil heavy metals of kiwifruit orchards
图 4 食用猕猴桃摄入重金属的非致癌风险指数（a）与致癌风险指数（b）
Figure 4. The non-carcinogenic risk index （a） and carcinogenic risk index （b） of heavy metals ingestion byeating kiwifruit
图 5 重金属对非致癌风险指数（a）与致癌风险指数（b）的贡献率平均值
Figure 5. Mean values of contribution rates of heavy metals to non-carcinogenic risk index （a） and carcinogenic risk index （b）
表 1 农用地土壤污染风险筛选值
Table 1. Soil pollution risk screening value for agricultural land
项目Item pH≤5.5 5.5<pH≤6.5 6.5<pH≤7.5 pH>7.5 As/（mg·kg−1） 40 40 30 25 Cd/（mg·kg−1） 0.3 0.3 0.3 0.6 Cr/（mg·kg−1） 150 150 200 250 Hg/（mg·kg−1） 1.3 1.8 2.4 3.4 Pb/（mg·kg−1） 70 90 120 170
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表 2 土壤重金属污染等级分类标准
Table 2. Classification standard of contamination grades of soil heavy metals
单因子污染指数Pi 污染等级Contamination grade 内梅罗综合污染指数PN 污染等级Contamination grade Pi≤1 无污染 PN≤0.7 安全 1<Pi≤2 轻微污染 0.7<PN≤1.0 警戒线 2<Pi≤3 轻度污染 1.0<PN≤2.0 轻度污染 3<Pi≤5 中度污染 2.0<PN≤3.0 中度污染 Pi>5 重度污染 PN>3.0 重度污染
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表 3 猕猴桃园土壤重金属含量描述性统计
Table 3. Descriptive statistics of soil heavy metals of kiwifruit orchards
项目Item 最大值/（mg·kg−1）Maximum value 最小值/（mg·kg−1）Minimum value 中值/（mg·kg−1）Median value 平均值/（mg·kg−1）Mean value 标准差/（mg·kg−1）Standard deviation 变异系数/（%）Variation coefficient 湖南省土壤背景值/（mg·kg−1）Hunan Provincesoil background value As 20.50 6.50 9.03 9.85 2.99 30.37 15.70 Cd 0.43 0.09 0.22 0.22 0.07 33.53 0.13 Cr 75.30 53.00 62.25 62.37 5.89 9.45 71.40 Hg 0.39 0.06 0.11 0.12 0.06 45.02 0.12 Pb 40.70 25.60 32.20 32.47 3.62 11.16 29.70 pH 7.48 3.98 4.75 — — — 5.60 注：pH无量纲；“—”表示无数据。Note: pH is dimensionless; “—” means no data.
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表 4 猕猴桃重金属含量描述性统计
Table 4. Descriptive statistics of kiwifruit heavy metals
项目Item 检出率/%Detection ratio 最大值/（mg·kg−1）Maximum value 最小值/（mg·kg−1）Minimum value 限量值/（mg·kg−1）Limit value 超标率/%Exceed ratio As 100 0.0020 0.0011 — — Cd 100 0.0081 0.0009 0.05 0 Cr 100 0.0152 0.0072 — — Hg 12 0.0004 < 0.0003 — — Pb 100 0.1550 0.0023 0.1 4 注：“—”表示无数据. Note: “—” means no data.
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表 5 土壤-猕猴桃系统重金属相关性分析
Table 5. Correction analysis of heavy metals in soil-kiwifruit system
项目Item As Cd Cr Hg Pb 相关系数r −0.012 0.108 −0.117 −0.267 −0.025 显著性P 0.937 0.456 0.417 0.609 0.863
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表 6 重金属生物富集系数
Table 6. Bioconcentration factors of heavy metals
项目Item As Cd Cr Hg Pb 最大值 2.51×10−4 7.07×10−2 2.38×10−4 3.64×10−3 4.60×10−3 最小值 7.78×10−5 3.84×10−3 1.06×10−4 — 6.46×10−5 注：“—”表示无数据. Note: “—” means no data.
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