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近些年，我国城市规模不断发展扩大，城市机动车保有量逐年增加，地上空间不断缩小. 地下车库作为城市重要的停车场所，其使用频率不断上升. 然而，地下车库在解决停车需求、缓解城市空间紧张度的同时，也带来了一系列环境污染问题. 汽车尾气排放是造成城市空气污染的重要污染源，而地下车库中汽车来往频繁，且地下车库空间结构普遍为封闭半封闭性，加剧了地下车库空气污染的风险. 汽车尾气主要排放一氧化碳、氮氧化物、挥发性有机物、颗粒物等污染物质，其中细颗粒物（fine particulate matter，PM2.5）可在空气中漂浮多天，长期暴露于高水平PM2.5会增加罹患癌症的风险；同时，其中附着的一些重金属元素，具有难降解、高生物亲和力、高毒性等特点，被人体吸入、摄食后会对呼吸系统、心血管系统造成影响[1 − 2]. 细颗粒物污染不仅会影响空气质量，还会对水体、土壤等生态系统造成严重影响，破坏生态环境[3].
目前，国内外针对地下车库PM2.5及重金属污染展开了一定的研究. Li等[4]在2011年研究了武汉某地下车库的颗粒物污染情况，并检测PM10颗粒物样品中的Fe、Mn、Zn、Pb、Cu等元素，结果发现车库出口相比入口，PM10和PM2.5污染更严重，且PM10颗粒物中最丰富的元素是Fe. Liu等[5]于2019年以保定市8个居民区为研究对象，定量评价了自然通风地下车库工作日颗粒物（PM2.5和PM10）、CO2和TVOC浓度及其与交通量的关系. 结果表明，地下车库中PM2.5和PM10浓度分别略高于和显著高于周边环境；地下车库中PM10和TVOC浓度与交通流量均呈极显著相关（P < 0.01），PM2.5浓度与环境浓度普遍呈极显著相关（P < 0.01）. 2013年，Obaidullah等[6]比较了比利时3个不同的封闭式停车场和两条街道的颗粒物污染情况，发现车库中的颗粒物浓度总体上显著高于街道浓度，同时PM2.5 浓度超过世卫组织（WHO）和美国环保署（US EPA）推荐的24 h参考值，PM10浓度也超过了 WHO 和欧盟（EU）准则.
另一方面，国内外也展开了很多针对颗粒物中重金属的风险评价研究，其中大部分采用了US EPA颁布的风险评价模型[7 − 10]; 但目前鲜有针对地下车库这一特定环境颗粒物重金属健康风险的研究. 鉴于此，本研究旨在监测地下车库微环境空间的颗粒物污染状况，了解车库空气颗粒物的时空分布特性及重金属组成成分的特征，同时参考US EPA颁布的健康风险评价模型，针对地下车库工作人员和停车用户确定不同的污染物暴露模型参数并进行健康风险评价，以期为地下车库空间的大气污染控制提供科学依据和理论支持.
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本研究采样点位于南京大学仙林校区扬州楼北楼停车场，地下车库占地
13574 m2，设计停车位249个. 车库设有1个车辆入口、1个车辆出口和8个战时人防通道，车库内机械通风系统未运行. 车库主要为校内教职工通勤所使用；车库内有6个工作岗位，分别位于车库出入口、车库西南角及东北角及车库中心两侧，工作人员会经常性地在不同岗位交替站岗工作，工作日每日工作8 h，且岗亭中设有办公及休息区域，可以认为工作人员8 h均处在车库环境中. 本研究采样点布设原则参考《环境空气质量监测点位布设技术规范（试行）》（HJ 664—2013）[11]，水平方向上选择车库出入口、车库离入口较远的内部（通风死角）、车库中部（核心区）等位置；垂直方向上在人体呼吸区高度（距离地面1.5 m高度）采样，以供后续健康风险评价使用. 采样车库位置及具体采样点如图1所示.本研究采样时间为2023年3月—2023年5月，采样质量保证及控制方法参照《环境空气质量手工监测技术规范》（HJ 194—2017）[12]中滤膜采样法的相关要求进行. 采样期间每组采样2次，其中4组分别在工作日（周一至周五）和休息日（周六至周日）各采样1次；另有两组对五一节假日及进行特别监测，节假日按休息日计、调休周末按工作日计. 通过12次采样，得到共60份有效实验样本. 使用搭载PM2.5大气颗粒物切割器（崂应）的中流量智能TSP采样器（崂应2030A型）及90 mm玻璃纤维滤膜（崂应）采集颗粒物样品，每次采样采集5个点位，设置采样流量为100 L·min−1，采样时间24 h.颗粒物采样时的气温、大气压数据来自颗粒物采样器；用于对比分析的环境背景PM2.5浓度来自中国空气质量在线监测分析平台的南京空气质量指数日历史数据[13].
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试样制备方法参考《空气和废气 颗粒物中金属元素的测定 电感耦合等离子体发射光谱法》（HJ 777—2015）[14]进行. 本实验使用PQ9000电感耦合等离子体发射光谱仪（ICP-OES，德国Analytik Jena公司）测定PM2.5样品中8种重金属（Pb、Cr、Cu、As、Ni、Cd、Co、Mn）的质量浓度.
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以US EPA发布的人体健康风险评估模型为基本框架，研究Pb、Cr、Cu、As、Ni、Cd、Co和Mn共8种重金属对人体的健康风险.
（1）暴露模型计算方法
本研究评估使用采样车库的不同人群（工作人员、停车用户）通过PM2.5吸入的颗粒物重金属的健康风险，使用以下公式计算每日经呼吸系统进入人体的重金属剂量：
式中，ADD为非致癌物质日均暴露剂量，mg·（kg·d）−1；LADD为致癌物质终身日均暴露剂量， mg·（kg·d）−1；C为颗粒物重金属质量浓度，mg·m−3. 其它参数意义及单位见表1.
表1给出了基于国内现有研究及US EPA总结的各参数具体取值. 其中，根据车库所在单位的使用性质、工作要求等情况，使用车库工作人员每日工作8 h，停车用户每日使用车库0.5 h为模型参数；所有人群均假设为成年人且不分性别.
（2）健康风险表征
根据US EPA综合风险信息系统（IRIS）和国际癌症研究机构（IARC）的分类标准，将被认为具有致癌效应的As、Cd、Ni、Co和Cr分为第一组，将非致癌性金属Cu、Pb、Mn分为第二组. 第一组元素同时计算致癌/非致癌风险，第二组元素只计算非致癌风险.
单个元素的非致癌风险以危害系数（hazard quotient, HQ）衡量，计算公式为：
式中，RfD为日参考摄入剂量（reference doses），mg·（kg·d）−1.
采用危害指数（hazard index, HI）计算元素的总体非致癌风险，HI>1表明可能产生非致癌风险，数值越大，风险越高. HI计算公式为：
致癌物质被认为不存在阈值，使用增量终身致癌风险值（incremental lifetime cancer risk, ILCR）定量形容污染物的致癌风险，计算公式为：
式中，SF为斜率因子（slope factor, SF），[mg·（kg·d）−1]−1.
ILCR的容许极限值为10−6—10−4.ILCR值低于10−6表明致癌风险可忽略；ILCR值在10−6—10−5之间表明存在较小概率的致癌风险；ILCR值在10−5—10−4之间表明存在较大概率的致癌风险；ILCR值高于10−4表明有确定的致癌风险.8种元素的RfD及SF值列于表2.
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图2（a）反映了采样点平均PM2.5浓度与对应时间的南京市PM2.5浓度变化. 结果表明，整个采样期间内，采样点平均PM2.5质量浓度为（42.12±13.64） μg·m−3，浓度变化范围为26.62—66.70 μg·m−3. 同时可以看出，所有采样时间段中，采样所在地下车库的PM2.5质量浓度均明显高于南京市区平均PM2.5浓度，与其变化趋势基本一致. 从图2还可以看出，采样时间段内车库PM2.5平均浓度最低的时间集中在五一黄金周附近，推测为五一期间：（1）学校放假，车库中车流量很低，空气中的颗粒物稳定沉降，使得PM2.5浓度不断降低；（2）南京市空气质量较好，由外部环境带入的空气颗粒物浓度较低；（3）栖霞街道区域发生了强度较高的降雨，由于高强度降雨对PM2.5的清除作用[17]，导致PM2.5浓度有所降低.
以工作日和休息日区分各采样时间段，得到不同时间采样点PM2.5平均质量浓度对比如图2（b）所示. 由图2（b）可知，采样期间工作日PM2.5平均质量浓度略高于休息日，分别为43.17 μg·m−3和41.06 μg·m−3，且工作日存在异常偏高值（82.12 μg·m−3）. 工作日期间，行政楼来往车辆较多，汽车尾气排放产生的颗粒物较多，且车流量、人流量大，扬起沉降到地面的颗粒物，并且进入车库的过程中也会携带外界的灰尘. 但总体来说，工作日和休息日的PM2.5浓度区别不大，可以认为车流量对地下车库颗粒物浓度的影响程度相对外界环境颗粒物污染对车库PM2.5浓度的直接影响程度较小.
采样方案确定的各采样点中，5个采样点分别代表车库几何中心（采样点1）、车库入口（采样点2）、车库出口（采样点3）、车库通风死角（采样点4）和正对入口的车库拐角（采样点5）. 分别考察采样时间段内不同采样点位PM2.5质量浓度变化和平均PM2.5质量浓度对比，结果分别如图2（c）和2（d）所示. 由图可知，采样期间5个采样点位的PM2.5质量浓度变化趋势基本一致，平均PM2.5质量浓度分别为42.59 μg·m−3、47.62 μg·m−3、43.66 μg·m−3、39.51 μg·m−3和37.21 μg·m−3，平均浓度由高到低排序依次为：采样点2>采样点3>采样点1>采样点4>采样点5.采样点2为车库入口，汽车进入车库的过程中，由于带入外界颗粒物、扬起地面上的降尘、怠速阶段汽车颗粒物排放量增加[18]等因素，导致该点的颗粒物浓度最大. 采样点3为车库出口，同样存在扬起降尘、汽车颗粒物排放等问题，此外，汽车在冷启动过程中，由于发动机和催化器还没有达到最佳工作温度，也可能导致更多的颗粒物排放[19]. 采样点1作为采样车库结构的几何中心，由于该车库采用自然通风，空间相对封闭，空气流通较差，颗粒物在车库中难以扩散，加上中心汽车流量大，容易产生较大的颗粒物污染. 采样点4为车库通风死角，颗粒物扩散难度更大，但由于车库死角的车流量很小，此处受到汽车尾气排放和扬起降尘的影响小，导致其PM2.5污染相对较低. 而采样点5作为正对车库入口的拐角处，由于通风效果相对较好、车流量相对车库中心更小等因素，使得其PM2.5污染最低.
总之，可以认为汽车排放及扬尘对采样期间所测车库PM2.5污染的影响相比车库结构导致的较差通风性对车库PM2.5污染的影响更大. 事实上，车辆出入口的人员活动相对密集，其造成的健康风险应得到重点关注.
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PM2.5中Pb、Cr、Cu、As、Ni、Cd、Co和Mn共8种重金属的平均浓度如图3（a）所示. 采样时间段内，测样车库PM2.5中测定重金属的平均总质量浓度为0.082 μg·m−3，在PM2.5平均质量浓度中占比约0.21%. 车库PM2.5中所测重金属元素的质量浓度从大到小排序依次为：Cu>Mn>Pb>As>Cr>Ni>Co>Cd，其中Cu元素平均质量浓度最高，达到了31 ng·m−3.
类比PM2.5质量浓度分析方法，以工作日和休息日区分各采样时间段，得到不同时间采样点PM2.5中各重金属平均质量浓度对比如图3（b）所示. 可以发现，所测重金属中Cu、Mn、Pb、Cr、Ni 等5种重金属元素平均质量浓度遵循工作日>休息日的规律，推测为汽车尾气排放、机器磨损等过程中进入空气的颗粒物重金属含量高于环境空气中的颗粒物重金属含量，因而相比于外界环境颗粒物污染的直接影响，车流量对地下车库颗粒物浓度的影响程度更大；而As、Cd、Co 的3种重金属元素不符合此规律，考虑到颗粒物污染来源广泛，质量浓度较小的重金属元素受到外界环境污染源中相应元素含量的影响可能更大. 考察采样期间不同采样点PM2.5中重金属的平均浓度，结果如图3（c）所示. 采样期间各采样点平均PM2.5中重金属质量浓度分别为65 ng·m−3、83 ng·m−3、71 ng·m−3、70 ng·m−3及64 ng·m−3，平均浓度由高到低排序依次为：采样点2>采样点3>采样点4>采样点1>采样点5，与PM2.5浓度空间分布规律基本一致.
利用上述重金属暴露模型，分别计算采样期间内测样地下车库工作人员、停车用户吸入PM2.5颗粒物中8种重金属元素的非致癌及致癌暴露量，结果见表3. 鉴于采样车库的工作及使用情况，重金属质量浓度采用所有工作日浓度的平均值同时代表工作人员和停车用户的呼吸情况. 由表3可知，8种重金属中，Cu的非致癌日均暴露量最高，分别为ADD工作人员=2.64×10−6 mg·（kg·d）−1和ADD停车用户=1.65×10−7 mg·（kg·d）−1；As的致癌终身暴露量最高，分别为LADD工作人员=3.01×10−7 mg·（kg·d）−1 和LADD停车用户=1.88×10−8 mg·（kg·d）−1.
利用上述健康风险效应模型，分别计算采样地下车库工作人员、停车用户通过空气吸入PM2.5颗粒物中8种重金属元素的非致癌风险和5种致癌重金属元素的致癌风险，结果如表4所示.
针对非致癌风险，工作人员和停车用户的危害指数HI分别为
0.1879 和0.0117 ，均处于安全范围内，说明其对人体健康影响较小. 对于工作人员和停车用户，各重金属元素非致癌风险危害系数由高到低排序都依次为：Mn>Co>Cr>As>Pb>Cu>Cd>Ni，其中Mn的非致癌风险HQ值最高，工作人员和停车用户分别为0.157和9.81×10−3，占非致癌风险的绝大部分.针对致癌风险，工作人员和停车用户的增量终身致癌风险总值ILCRtotal分别为1.47×10−5和9.19×10−7，对工作人员存在较高概率的致癌风险，对停车用户的致癌风险可以忽略. 对于工作人员而言，Co、Cd、Ni 3种元素的致癌风险可以忽略，而As和Cr的致癌风险达到了低概率致癌水平，分别为4.55×10−6和8.93×10−6；对于停车用户而言，所有5种元素的致癌风险都可忽略. 对于工作人员和停车用户，各重金属元素非致癌风险危害系数由高到低排序依次为：Cr>As>Co>Cd>Ni，其中Cr的致癌风险ILCR值最高，分别为8.93×10−6和5.58×10−7. 可以发现，对于地下车库工作人员，PM2.5中重金属元素导致的癌症风险已不容忽视，虽然在可接受范围内，但可能在暴露个体的整个生命周期中存在较高的潜在性致癌健康风险. 尽管Cr在测样PM2.5颗粒物中的质量浓度相对较低，而由于其较高的毒性，在采样车库中可能产生了最为明显的致癌健康风险.
以每个采样组中的工作日平均浓度作为衡量不同人群在车库中的重金属暴露情况，分析不同时间重金属的非致癌风险及致癌风险变化，结果如表5所示. 可以发现，不论对工作人员还是停车用户，致癌风险和非致癌风险随时间的变化趋势都有所不同，其中非致癌风险（HI值）最高分别为0.352和
0.0220 ，最低分别为0.082和0.0052 ；致癌风险（总ILCR值）最高分别为2.13×10−5和1.33×10−6，最低分别为5.76×10−6和3.60×10−7. 本次测试中，决定非致癌风险和致癌风险的重金属元素分别为Mn和Cr，二者的浓度变化趋势不同导致了非致癌风险值和致癌风险值变化趋势的不一致.同时值得注意的是，在致癌重金属浓度较高的几个测试时间段内，不论是工作人员还是停车用户，都产生了不容忽略的致癌风险，这意味着对于停车用户而言，车库内PM2.5中重金属的致癌风险不应完全忽略.
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（1）观测期间，地下车库总平均PM2.5质量浓度为（42.12±13.64） μg·m−3，浓度变化范围为26.62—66.70 μg·m−3；平均PM2.5质量浓度未超标，但均明显高于市区平均PM2.5质量浓度，两者浓度变化趋势基本一致. 工作日和休息日的平均PM2.5质量浓度区别不大，分别为43.17 μg·m−3和41.06 μg·m−3，说明车流量对地下车库颗粒物浓度的影响程度相对外界环境颗粒物污染对车库PM2.5浓度的直接影响程度较小.
（2）选取了5个代表不同使用频率和通风情况的采样点位，测得其PM2.5质量浓度变化趋势基本一致，平均PM2.5质量浓度分别为42.59 μg·m−3、47.62 μg·m−3、43.66 μg·m−3、39.51 μg·m−3和37.21 μg·m−3，车库出入口及车辆频繁通过的几何中心相比车库角落污染更高，说明汽车排放及扬尘等对地下车库PM2.5污染的影响程度相对于车库结构导致的较差通风性对PM2.5污染的影响程度更大.
（3）车库PM2.5中测定重金属（Pb、Cr、Cu、As、Ni、Cd、Co和Mn）的平均总质量浓度为0.082 μg·m−3，在PM2.5平均质量浓度中占比约为0.21%；重金属元素的质量浓度从大到小排序依次为：Cu>Mn>Pb>As>Cr>Ni>Co>Cd，其中Cu元素平均质量浓度最高，达到了31 ng·m−3.Cu、Mn、Pb、Cr、Ni等5种元素平均质量浓度遵循工作日>休息日的规律，表明其受车流量影响更大；而As、Cd、Co等3种重金属元素不符合此规律，表明其受外界环境背景的影响更大.
（4）健康风险评价表明，决定非致癌和致癌风险的重金属分别为Mn和Cr.车库重金属非致癌风险处于安全水平（HI<1），致癌风险对工作人员达到高概率水平（ILCRtotal=1.47×10−5，主要由As和Cr贡献），对停车用户根据不同时间污染情况不同，也存在不能忽略的情况（ILCRtotal>10−6）.
地下车库PM2.5污染特征及重金属健康风险评价
Pollution characteristics of PM2.5 and health risk assessment of heavy metals in underground garage
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摘要: 地下车库广泛应用于现代建筑中，其内部的颗粒物污染情况及其健康风险值得深入研究. 本研究以南京某地下车库为研究对象，监测了地下车库空气细颗粒物（PM2.5）污染情况，分析了车库内PM2.5及其中重金属元素（Pb、Cr、Cu、As、Ni、Cd、Co、Mn）的浓度变化规律和时空分布特征，评价了车库PM2.5中重金属对工作人员和停车用户两种人群的吸入健康风险. 研究表明，车库日平均PM2.5质量浓度为(42.12±13.64) μg·m−3，浓度变化范围为26.62—66.70 μg·m−3；五一假期地下车库PM2.5污染相对较小，工作日和休息日的平均PM2.5质量浓度区别不大；车库颗粒物污染贡献：环境背景>车库使用频率>车库通风问题. 车库PM2.5中测定重金属的平均总质量浓度为0.082 μg·m−3，决定非致癌和致癌风险的重金属分别为Mn和Cr.车库重金属非致癌风险处于安全水平（HI<1），致癌风险对工作人员达到高概率水平（ILCRtotal=1.47×10−5），对停车用户也不应完全忽略.Abstract: The particulate matter pollution inside underground garages commonly used in modern buildings and its related health risks deserve in-depth research. This study took an underground garage in Nanjing as the research subject, monitored the air pollution of fine particulate matter (PM2.5) within the garage, analyzed the concentration variations and spatiotemporal distribution characteristics of PM2.5 as well as its heavy metal elements (Pb, Cr, Cu, As, Ni, Cd, Co, Mn), and evaluated the inhalation health risks of heavy metals in the garage PM2.5 to both workers and parking users. The results show that the overall daily mean mass concentration of PM2.5 in the garage was (42.12±13.64) μg·m−3, falling within the range of 26.62 to 66.70 μg·m−3. Notably, the levels of PM2.5 pollution in the underground garage during the May Day holiday test were relatively low, and there was no significant difference in the average PM2.5 mass concentration between working days and rest days. The relative contribution to garage particle pollution was as follows: environmental background > garage use frequency > garage ventilation issues. The mean total mass concentration of heavy metals detected in PM2.5 within the garage was 0.082 μg·m−3. Notably, Cr and Mn were the specific heavy metals associated with carcinogenic and non-carcinogenic risks, respectively. The non-carcinogenic risks posed by heavy metals within the garage remained within safe levels (HI<1). Conversely, the carcinogenic risks reached a high probability level (ILCRtotal=1.47×10−5) and warrant careful consideration for workers, and it should not be entirely ignored for users.
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Key words:
- underground garage /
- PM2.5 /
- heavy metals /
- health risk assessment.
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图 1 采样车库位置及具体采样点示意图
Figure 1. Schematic diagram of the location of the sampling garage and specific sampling sites
图 2 PM2.5浓度变化及时空分布特征
Figure 2. PM2.5 concentration changes and its spatiotemporal distribution characteristics
表 2 重金属元素的参考剂量和致癌斜率因子
Table 2. Reference doses and slope factors of heavy metals
元素
Element参考剂量/[mg·（kg·d）−1]
RfD致癌斜率因子/[mg·（kg·d）−1]−1
SFAs 3.00×10−4 15.1 Cd 1.00×10−3 6.10 Co 5.71×10−6 9.8 Ni 2.06×10−2 0.84 Cr 2.86×10−5 41 Cu 4.02×10−2 — Mn 1.43×10−5 — Pb 3.52×10−3 — 
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表 3 PM2.5中重金属的吸入暴露量
Table 3. Inhalation exposure of heavy metals in PM2.5
重金属
Heavy metalADD/mg·（kg·d）−1 LADD/mg·（kg·d）−1 工作人员
Worker停车用户
User工作人员
Worker停车用户
UserAs 4.22×10−7 2.64×10−8 3.01×10−7 1.88×10−8 Cd 8.37×10−8 5.23×10−9 5.98×10−8 3.74×10−9 Co 1.06×10−7 6.61×10−9 7.55×10−8 4.72×10−9 Ni 1.95×10−7 1.22×10−8 1.40×10−7 8.72×10−9 Cr 3.05×10−7 1.91×10−8 2.18×10−7 1.36×10−8 Cu 2.64×10−6 1.65×10−7 — — Mn 2.24×10−6 1.40×10−7 — — Pb 9.11×10−7 5.69×10−8 — —
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表 4 PM2.5中重金属的非致癌风险及致癌风险
Table 4. Non-carcinogenic and carcinogenic risks of heavy metals in PM2.5
重金属
Heavy metalHQ ILCR 工作人员
Worker停车用户
User工作人员
Worker停车用户
UserAs 1.41×10−3 8.79×10−5 4.55×10−6 2.84×10−7 Cd 8.37×10−5 5.23×10−6 3.65×10−7 2.28×10−8 Co 1.85×10−2 1.16×10−3 7.40×10−7 4.62×10−8 Ni 9.48×10−6 5.93×10−7 1.17×10−7 7.32×10−9 Cr 1.07×10−2 6.66×10−4 8.93×10−6 5.58×10−7 Cu 6.57×10−5 4.11×10−6 — — Mn 1.57×10−1 9.81×10−3 — — Pb 2.59×10−4 1.62×10−5 — — 合计（HI/ILCRtotal） 0.1879 0.0117 1.47×10−5 9.19×10−7
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表 5 不同时间工作人员和停车用户的非致癌风险及致癌风险
Table 5. Non-carcinogenic and carcinogenic risks to workers and users at different times
日期
DateHI ILCRtotal 工作人员
Worker停车用户
User工作人员
Worker停车用户
User3.9—3.10 0.280 0.0175 2.13×10−5 1.33×10−6 4.17—4.18 0.352 0.0220 1.33×10−5 8.29×10−7 4.27—4.28 0.153 0.0096 1.45×10−5 9.05×10−7 5.5—5.6 0.082 0.0052 5.76×10−6 3.60×10−7 5.8—5.9 0.216 0.0135 1.82×10−5 1.14×10−6 5.11—5.12 0.182 0.0114 1.64×10−5 1.03×10−6
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