-
介质阻挡放电（DBD）是一种非平衡气体放电过程，其中2个电极被固体介质材料隔开[1]。DBD的2个电极之间的介电层使得稳定的灯丝电流均匀地分布在整个放电区域，并防止电弧放电[2]。DBD的这种特性使其能够在大气压下工作，并具有放大的可能性，利于大规模应用。当在DBD等离子体反应器的2个电极之间施加高压交流电时，气体分子可以电离产生高能电子，并通过一系列的反应产生各种活性离子（H+、H3O+、O+、H-、O-、OH-和N2+）、分子（O3、H2O2）和自由基（•O、•H、•OH和•NO）等[3]。此外，DBD放电过程中会产生诸多物理效应，包括紫外线、冲击波和高温热解等[4]。基于此，DBD技术已被应用于材料改性、污染物处理和消毒抑菌等领域。传统的DBD水处理过程由于存在能量利用效率较低且易产生降解不完全的副产物等缺点，导致其只有较低的实际应用效率。因此，如何增加DBD作用过程中活性物质产量，充分利用放电产生的各种活性组分，提高能量利用效率，是DBD技术发展的重要方向。
为了提高DBD的能量利用效率，科学家们通过优化DBD反应器结构来实现这个目标。BAHRI et al[5]通过对非热等离子体的研究发现，电极结构是提高等离子体反应器能量的主要参数。KIM et al[6]研究了双介质DBD反应器中乙二胺四乙酸（EDTA）的降解，该反应器比普通平行板DBD反应器增加了额外的介质层。在放电频率30 kHz、电压14 kV和放电60 min后，EDTA的降解率可达90%以上，TOC去除率达40%以上。WANG et al[7]设计了多管并联表面放电等离子体反应器降解硝基苯酚（PNP），处理1 h后COD去除率达到97%。HAFEEZ et al[8]设计了一种多路O3发生器，包含6个并联电晕DBD混合填充床等离子体微反应器，在5.8 kV、20 kHz和76 mA条件下，O3产量增加了4.8倍。上述研究证实了DBD的电极结构和形式对其作用体系中有机化合物降解的关键影响。
本研究设计了一种双介质DBD反应器，其并联多个高压电极，用于甲基橙（MO）的脱色。为了说明多电极DBD反应器的优势，本研究分析了并联高压电极数目对放电特性、能量注入、MO 脱色和O3生成的影响，为DBD反应器电极结构的改进和优化提供了可能的方向。
-
本研究在传统的单个放电电极的基础上，增加了4根形状、大小、材料相同的放电电极，形成5根放电电极并联的结构，见图1。
图1可知，整个实验系统系统由高频电源（CTP-2000K，南京苏曼等离子体技术有限公司）、电参数监测设备（示波器、高压探头）和DBD反应器组成。DBD反应器的主体是一个石英玻璃圆筒，被称为I介电层（内径114 mm，厚度3 mm，高度200 mm）。使用5根石英玻璃管作为II介电层（内径11 mm，厚度2 mm，高度155 mm），在石英玻璃管内分别设置5根不锈钢弹簧（线径1 mm，外径11 mm，长度122 mm）作为高压电极，将包裹在石英玻璃圆筒外壁上的铝箔用作接地电极。空气通过石英玻璃管流入DBD反应系统，由空气电离形成的活性物质通过与石英玻璃管连接的曝气装置进入目标溶液。
-
实验中使用数字示波器（Tektronix DPO 2014b）结合电压探针和电流探针监测DBD等离子体系统的电压和电流波形，放电功率由电压-电荷（Q-V）利萨如（Lissajous)图计算。
-
DBD体系中液相O3的浓度通过O3测试仪（中国海恒CY-1A）来检测。根据测得的O3浓度，确定单位O3生成所消耗的能量，见式（1）：
式中：ρ为O3浓度，mg/L；q为气体流速，L/min；P为放电功率，W。
-
为了分析高压电极数目对有机物降解的影响，实验室制备了浓度为30 mg/L的1 000 mL MO溶液作为模拟目标废水。紫外分光光度计（UV-9600）分析溶液吸光度，记录不同电极数和处理时间条件下的MO浓度，相应的脱色率（η，%）和MO脱色的能量利用效率，见式（2～6）：
式中，c0和ct为处理0 min和t min时MO的浓度，mg/L；G50为MO脱色的能量利用效率，g/(kWh)；t50为50% MO脱色的时间，h；SED是比能密度的缩写，它是放电反应器每单位体积的注入能量，kW/L；k为MO动力学降解的反应速率常数；P为放电时注入反应器的功率，W；V为目标溶液的体积，L；f为放电时施加的频率，Hz；C为内部采样电容，0.47 μF；S为Lissajous图的计算面积。
-
5 kV外加电压下，具有不同数量高压电极（从1到5）的DBD反应器的电压和电流波形，见图2。
在施加电压的相同条件下，通过改变并联高压电极的数量，电压波形保持稳定的正弦波，而高压电极数较多的DBD系统的电流强度高于高压电极数较少的DBD系统。结果表明，高压电极并联较多的DBD系统平均电场强度较强，有利于减少电能损耗。
-
不同高压电极数的DBD反应器在施加5 kV电压条件下的Lissajous图和相应的输入功率，见图3和表1。
表1可知，5个高压电极的反应系统中的放电功率高于电极数较少的DBD反应器中的输入功率。5个高压电极DBD反应器的输入功率值是一个高压电极DBD反应器的1.6～5.9倍。实验结果表明，随着并联高压电极数目的增加，输入DBD反应器的放电功率增加。
-
为了进一步证明多电极并联DBD反应器用于水体处理的优势，研究对不同电极数条件下的MO的脱色效果进行了考察。MO脱色比率、动力学分析和能量利用效率的结果，见图4。实验中MO的初始浓度为30 mg/L，处理时间控制在1 h。不同高压电极数DBD反应器处理MO的脱色效果和能量利用效率，见表2。
图4可知，具有多个高压电极的DBD等离子体水处理体系中MO的脱色效果更好。在5个高压电极的DBD等离子体水处理反应器中，放电处理60 min后，MO的脱色率可达96.11%；而在1个高压电极的反应器中，MO的脱色率为73.71%。5个高压电极DBD等离子体水处理反应器中，MO脱色的k值约为1个高压电极DBD反应器中k值的2.45倍，随着高压电极数目的增加，MO脱色能量利用率从1.56增加到2.67 g/kW·h。结果表明，采用高压电极并联的DBD水处理反应器有利于提高MO的脱色效果和DBD体系能量利用率。
-
在不同电极数的DBD等离子体水处理体系中，30 mg/L的MO原液和放电60 min后的MO溶液的紫外-可见全波段扫描图，见图5。
MO在200～600 nm波长范围内有2个最大吸收峰，一个是273 nm处对应于的苯系吸收峰，另一个是465 nm处对应偶氮结构的吸收峰[9]。在放电过程中，MO的偶氮结构对应的465 nm特征吸收峰的吸光度显著降低，表明MO的偶氮结构被破坏；当DBD反应器中并联高压电极数目较多时，特征峰的衰减程度更为明显。在反应过程中，MO的吸收光谱出现蓝移，这是由于MO分子结构的破坏，从而限制了MO共轭体系的π电子运动[10]。
-
在非热等离子体系统中，O3的产生通常遵循下面R1和R2的反应过程生成：首先，氧分子与电场中的高能电子碰撞形成氧原子；其次，O3是由氧分子和氧原子结合形成的[11]，见式（7～8）：
O3是DBD系统中产生的主要活性氧物种（ROS）之一[12]，对DBD系统中的自由基链式反应具有重要作用，且DBD系统中O3能直接与目标污染物发生反应，因此O3的生成量对DBD等离子体系统中有机物的降解至关重要。为了说明高压放电电极数量对O3生成量的影响，研究考察了具有不同高压电极数目的DBD系统中液相O3的浓度。实验中每15 min抽取1次溶液样品，总放电时间为60 min，见图6（a）；同时，研究计算了单位能量输入下的液相O3产量，见图6（b）。
图6可知，在相同的空气流速下，随着高压电极数量的增加，O3的生成量增加，相应的O3产生能量也增加。当并联高压电极的数量从1增加到5时，液相O3浓度提高了2.1倍（从0.25增加到0.54 mg/L），单位能量的O3生成量增加了1.8倍（从1.58 增加到2.96 g/kWh）。O3浓度的增加主要是由于高压电极数目的增加而增强了放电效应。
-
与传统的单电极DBD反应器相比，多个高压电极并联的DBD反应体系可以减少能量损耗，提高输入反应器的能量。将单电极并联扩展到多个电极，可提高体系中MO脱色效果和其中活性物种（O3）生成。该研究将为DBD等离子体技术的进一步应用提供了依据。
新型多电极并联介质阻挡放电反应器的放电特性研究
Discharge characteristics of a novel multi-electrode paralleling DBD reactor
-
摘要: 为了提高单一放电电极介质阻挡放电（DBD）反应器的能量利用率，该研究建立了多电极并联DBD水处理体系，考察该反应器的放电特性及其对甲基橙（MO）的脱色效果。结果表明，与单一高压电极的DBD反应器相比，多电极并联的电极形式有效地降低了能量传输过程中的损耗，提高了系统的能量利用效率，进而促进了体系中MO的脱色，且相应的臭氧（O3）生成量增加。在实验考察的相同系统操作参数条件下，MO的脱色效果可由单一电极条件下的73.71%提高到5个电极条件下的96.11%；5个高压电极并联的DBD反应器产生的O3浓度是单个高压电极DBD反应器的2.13倍。Abstract: In order to enhance the energy utilization efficiency of the Dielectric Barrier Discharge (DBD) with one discharge electrode, a DBD water treatment system with paralleling multi-electrode was set up in the research. The discharge characteristics and the decolorization ablility for the methyl orange (MO) was investigated. The results showed that the DBD system with multiple electrodes could alleviate the energy loss, enhance the energy utilization efficiency and then improve the decolorization of the MO and the ozone formation in the reaction system . Under the same experimental conditions, the decolorization rate of the MO increased from 73.71% in the DBD system with one electrode to 96.11% with five electrodes. Furthermore, the ozone concentration formed in the five-electrodes DBD system was 2.13 times of that generated in the one-electrode DBD system.
-
-
表 2 不同高压电极数DBD反应器处理MO的脱色效果和能量利用效率
放电电极数/个 MO的脱色率/% 能量利用效率/g·kW·h−1 1 73.71 1.56 2 83.30 1.64 3 86.80 1.78 4 95.46 2.57 5 96.10 2.67 
下载: 导出CSV
-
[1] ZHANG Y, CHEW S T Y, TE S H, et al. Removal of cyanobacteria from synthetic and real water by dielectric barrier discharge process[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2015, 22(23): 18967 − 18976. doi: 10.1007/s11356-015-5095-1 [2] NGUYEN H P, PARK M J, KIM S B, et al. Effective dielectric barrier discharge reactor operation for decomposition of volatile organic compounds[J]. Journal of Cleaner Production, 2018, 198: 1232 − 1238. doi: 10.1016/j.jclepro.2018.07.110 [3] LI J, ZHU S J, LU K, et al. CO2 conversion in a coaxial dielectric barrier discharge plasma reactor in the presence of mixed ZrO2-CeO2[J]. Journal of Environmental Chemical Engineering, 2021, 9(1): 104654. doi: 10.1016/j.jece.2020.104654 [4] KRUGLY E, MARTUZEVICIUS D, TICHONOVAS M, et al. Decomposition of 2-naphthol in water using a non-thermal plasma reactor[J]. Chemical Engineering Journal, 2015, 260: 188 − 198. doi: 10.1016/j.cej.2014.08.098 [5] BAHRI M, HAGHIGHAT F, ROHANI S, et al. Impact of design parameters on the performance of non-thermal plasma air purification system[J]. Chemical Engineering Journal, 2016, 302: 204 − 212. doi: 10.1016/j.cej.2016.05.035 [6] KIM Y K, KIM S A, LEE S B, et al. Decomposition of Ethylenediaminetetraacetic acid using He-Ar-O2 dielectric barrier discharge[J]. Plasma Processes and Polymers, 2005, 2(3): 252 − 255. doi: 10.1002/ppap.200400053 [7] WANG T C, LU N, AN J T, et al. Multi-tube parallel surface discharge plasma reactor for wastewater treatment[J]. Separation and Purification Technology, 2012, 100: 9 − 14. doi: 10.1016/j.seppur.2012.08.014 [8] HAFEEZ A, SHEZAD N, JAVED F, et al. Developing multiplexed plasma micro-reactor for ozone intensification and wastewater treatment[J]. Chemical Engineering and Processing-Process Intensification, 2021, 162: 108337. doi: 10.1016/j.cep.2021.108337 [9] GUETTAÏ N, AMAR H A. Photocatalytic oxidation of methyl orange in presence of titanium dioxide in aqueous suspension. Part I: Parametric study[J]. Desalination, 2005, 185(1-3): 427 − 437. doi: 10.1016/j.desal.2005.04.048 [10] WANG S H, ZHOU S Q. Photodegradation of methyl orange by photocatalyst of CNTs/P-TiO2 under UV and visible-light irradiation[J]. Journal of Hazardous Materials, 2011, 185(1): 77 − 85. doi: 10.1016/j.jhazmat.2010.08.125 [11] WANG W Z, WANG H L, ZHU T L, et al. Removal of gas phase low-concentration toluene over Mn, Ag and Ce modified HZSM-5 catalysts by periodical operation of adsorption and non-thermal plasma regeneration[J]. Journal of Hazardous Materials, 2015, 292: 70 − 78. doi: 10.1016/j.jhazmat.2015.03.013 [12] HAFEEZ A, JAVED F, FAZAL T, et al. Intensification of ozone generation and degradation of azo dye in non-thermal hybrid corona-DBD plasma micro-reactor[J]. Chemical Engineering and Processing-Process Intensification, 2021, 159: 108205. doi: 10.1016/j.cep.2020.108205 -
点击查看大图
图( 6) 表( 2)
计量
- 文章访问数: 2093
- HTML全文浏览数: 2093
- PDF下载数: 15
- 施引文献: 0
