南沙海域沉积物<sup>226</sup>Ra和<sup>210</sup>Pb的分布特征及环境意义

邓爽; 刘劲; 吴雨田; 肖静水; 刘广山; 李超; 彭安国

doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2020040401

南沙海域沉积物²²⁶Ra和²¹⁰Pb的分布特征及环境意义

1.
南华大学核科学技术学院，衡阳，421001
2.
厦门大学环境与生态学院，厦门，361005

通讯作者: Tel：15211363618，E-mail：12100858@qq.com

基金项目:
核燃料循环技术与装备湖南省协同创新中心开放基金（2019KFZ09），湖南省教育厅项目（19A433，12c0335）和湖南省大学生创新项目（S201910555097）资助

Characteristics of distribution and environmental significance of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in sediments in Nansha sea area

1.
School of Nuclear Science and Technology, University of South China, Hengyang, 421001, China
2.
College of the Environment and Ecology, Xiamen University, Xiamen, 361005, China

Corresponding author: PENG Anguo, 12100858@qq.com

Fund Project: Open Fund of Hunan Collaborative Innovation Center for Nuclear Fuel Cycle Technology and Equipment (2019KFZ09), Hunan Department of Education Project (19A433, 12c0335) and Innovation Project for College students in Hunan Province(S201910555097)

摘要: 用HPGe γ谱方法测定了6个来自南沙海域沉积物岩心的²²⁶Ra与²¹⁰Pb，研究结果表明，²²⁶Ra的活度变化范围为（8.81±0.96）—（38.51±0.73 ）Bq·kg⁻¹；²¹⁰Pb的活度变化范围为(17.2±1.87) Bq·kg⁻¹至(143.28±3.31)Bq·kg⁻¹。²²⁶Ra和²¹⁰Pb核素含量随岩心深度的增加总体上呈现不断减小的趋势，但在其中两个站位，²²⁶Ra的含量变化随着岩心深度增加先微弱增加，然后再逐渐减小。比较这6个岩心中²²⁶Ra与²¹⁰Pb的活度发现，²²⁶Ra活度的变化范围相对较小，²¹⁰Pb活度的变化范围相对较大，且²²⁶Ra与²¹⁰Pb没有达到放射性平衡，有着明显的过剩²¹⁰Pb(²¹⁰Pb_ex)。由岩心中²¹⁰Pb_ex的垂直分布计算了这6个岩心中的沉积速率，其变化范围为0.270—0.652 cm·a⁻¹。不同站位沉积速率的大小反映了陆源碎屑输入和生源碎屑输入对该海区沉积过程的影响。同时，在南沙海区复杂的生态系统中，底栖生物的生物扰动和水流也是影响沉积环境特征的重要因素。
- 放射性核素 /
- γ能谱 /
- 沉积物岩心 /
- 沉积速率
Abstract: The results of the determination of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in six sediment cores from Nansha sea area by high-purity germanium (HPGe) γ spectrometry were as follows: the radioactivity of ²²⁶Ra ranged from(8.81±0.96)—(38.51±0.73) Bq·kg⁻¹; ²¹⁰Pb from(17.2±1.87)—(143.28±3.31)Bq·kg⁻¹. The activities of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb generally decreased with the depth. However, ²²⁶Ra activity was observed to increase with the depth in the upper sediment layer at two stations(BKAS12 and BKAS64).Comparing the activities of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in these six cores, it was found that the range of ²²⁶Ra activity was relatively small and the range of ²¹⁰Pb activity was relatively large. At the same time, ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb did not reach radioactivity balance, so there was obvious excess ²¹⁰Pb (²¹⁰Pb_ex).According to the vertical distribution of ²¹⁰Pb_ex, The sediment accumulation rate ranged from 0.270—0.652 cm·a⁻¹in the six cores. At different station, the magnitude of sediment accumulation rate could reflect the impact of terrestrial debris input or/and biogenic debris input during the sedimentation process. In addition, the bioturbation and water flow were also important factors affecting the characteristics of sedimentary environment in the complex ecosystem of Nansha sea area.
- radionuclide /
- HPGe γ spectrometry /
- sediment core /
- sediment accumulation rate

图 1 南沙群岛海区洋流示意图

Figure 1. Schematic diagram of ocean current in the sea area of Nansha Islands

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图 2 ²²⁶Ra的深度变化

Figure 2. Vertical profiles of ²²⁶Ra

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图 3 ²¹⁰Pb的深度变化

Figure 3. Vertical profiles of ²¹⁰Pb

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图 4 ²¹⁰Pb_ex的深度变化

Figure 4. Vertical profiles of ²¹⁰Pb_ex

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图 5 垂直剖面的²¹⁰Pb/²²⁶Ra的比值

Figure 5. Vertical profiles of ²¹⁰Pb/²²⁶Ra ratio.

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表 1 岩心与样品基本信息

Table 1. Basic information of the core and sample

	BKAS12	BKAS30	BKAS35	BKAS64	BKAS79	BKAS80
采样站位	7°31'19"N, 113°28'7"E	4°59'58"N, 113°9'45"E	6°27'30"N, 113°0'16"E	5°14'41"N, 112°7'27"E	5°10'37"N, 110°20'14"E	4°50'15"N, 110°26'37"E
水深/m	1335	119	1537	123	141	121
岩心长度/ cm	24	29	21	25	26	25
取样层位/ cm	0—24	0—29	0—21	0—25	0—26	0—25
样品个数	5	6	4	5	5	5
表观性状	灰色软泥	粉砂	灰棕色软泥	粉砂质泥	粉砂质泥	粉砂质泥

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表 2 六个岩心样品各核素含量（Bq·kg⁻¹）

Table 2. Nuclide contents of the six core samples（Bq·kg⁻¹）

		层数(Interval)/cm					平均值 Mean
		0—5	5—11	11—15	15—20	20—24	平均值 Mean
BKAS12	²²⁶Ra	33.13±0.53	33.34±0.53	36.08±0.57	18.47±0.41	10.94±0.33	26.39±0.47
	²¹⁰Pb	143.28±3.31	88.69±2.80	67.59±2.72	44.97±2.40	33.55±2.26	75.62±2.70
	²¹⁰Pb_ex	110.15±3.84	55.35±3.33	31.50±3.29	26.50±2.81	22.61±2.59	49.22±3.17
	²¹⁰Pb/²²⁶Ra	4.32	2.66	1.87	2.43	3.07	2.87

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		层数(Interval)/cm						平均值 Mean
		0—6	6—10	10—15	15—20	20—25	25—29	平均值 Mean
	²²⁶Ra	15.19±0.733	13.23±0.74	12.41±0.57	12.95±0.58	13.57±0.58	12.28±0.62	13.27±0.64
BKAS30	²¹⁰Pb	87.38±3.17	77.68±2.68	65.96±2.46	46.83±2.24	41.87±2.01	38.75±1.98	59.75±2.42
	²¹⁰Pb_ex	72.19±3.90	64.45±3.42	53.55±3.03	33.88±2.82	28.30±2.59	26.47±2.60	46.47±3.06
	²¹⁰Pb/²²⁶Raa	5.75	5.87	5.31	3.61	3.09	3.16	4.50

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		层数(Interval)/cm				平均值 Mean
		0—5	5—10	10—15	15—21	平均值 Mean
BKAS35	²²⁶Ra	38.51±0.73	24.40±0.93	21.49±0.57	21.24±0.92	26.41±0.79
	²¹⁰Pb	133.54±3.37	71.10±2.84	54.20±2.71	45.62±2.83	76.12±2.94
	²¹⁰Pb_ex	95.03±4.10	46.71±3.77	32.71±3.28	24.38±3.75	49.71±3.73
	²¹⁰Pb/²²⁶Ra	3.47	2.91	2.52	2.15	2.88

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续表 2
		层数(Interval)/cm					平均值 Mean
		0—5	5—10	10—15	15—20	20—25	平均值 Mean
BKAS64	²²⁶Ra	14.60±0.85	16.25±0.86	15.87±0.82	13.17±0.80	11.42±0.44	14.26±0.75
	²¹⁰Pb	72.33±4.03	43.22±3.55	30.14±3.46	26.78±3.19	18.05±1.81	38.10±3.21
	²¹⁰Pb_ex	57.72±4.88	26.96±4.41	14.27±4.28	13.61±3.99	6.63±2.25	23.84±3.96
	²¹⁰Pb/²²⁶Ra	4.95	2.66	1.90	2.03	1.59	2.67
		层数(Interval)/cm					平均值 Mean
		0—5	5—10	10—15	15—20	20—26	平均值 Mean
BKAS79	²²⁶Ra	22.20±0.53	14.44±0.50	13.48±0.50	10.65±0.47	9.38±0.49	14.03±0.50
	²¹⁰Pb	66.59±2.48	56.53±2.33	26.75±2.01	21.75±1.87	17.20±1.87	37.76±2.11
	²¹⁰Pb_ex	44.39±3.01	42.09±2.83	13.27±2.51	11.10±2.34	7.81±2.36	23.73±2.61
	²¹⁰Pb/²²⁶Ra	3.0	3.9	1.98	2.04	1.83	2.69
		层数(Interval)/cm					平均值 Mean
		0—5	5—10	10—15	15—20	20—25	平均值 Mean
BKAS80	²²⁶Ra	16.17±0.97	16.10±0.91	14.82±0.88	12.16±0.91	8.81±0.96	13.61±0.93
	²¹⁰Pb	93.69±4.34	50.71±3.72	34.83±3.75	21.29±3.52	17.30±3.59	43.56±3.78
	²¹⁰Pb_ex	77.52±5.31	34.61±4.63	20.01±4.63	9.12±4.43	8.48±4.55	29.95±4.71
	²¹⁰Pb/²²⁶Ra	5.79	3.15	2.35	1.75	1.96	3.2

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表 3 不同海域岩心²²⁶Ra和²¹⁰Pb的含量范围与平均值(Bq·kg⁻¹)

Table 3. The content and average value of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in Core in different sea areas

站位 Sea areas	²²⁶Ra		²¹⁰Pb		参考文献 Reference
站位 Sea areas	范围Content	平均值Average	范围Content	平均值Average	参考文献 Reference
南沙海域	8.81—38.5	18.0	17.2—143	55.1	本文
南沙海区表层（海盆）	27.9—41.7	35.2	52.6—97.6	75.0	[24]
南海东北部	25.4—32.4	27.7	49.7—173	116	[25]
阳江核电站海域	32.6—38.6	35.2±2.0	86.9—148	127±14.0	[26]
胶州湾表层	20.6—44.1	26.5±3.30	50.0—70.0	61.0±13.0	[27]
黄茅海广海湾海域表层	32.0—48.7	36.6	96.2—147	123	[28]
北部湾白龙半岛临近海域	10.3—51.8	32.4±9.4	10.4—184	89.2±41.2	[29]
The Red Sea coast（红海海岸）	2.10—5.08	3.03	3.50—16.3	8.60	[30]
Cubata˜o河口	28.0—80.0	56.0	84.0—213	160	[31]
The East Malaysia coastal	17.0—26.0	—	11.0—84.0	—	[32]
Mumbai Harbor Bay	16.3—26.3	22.2 ± 3.0	20.2—48.0	37.0±10.8	[33]
注：“—”代表没有数据. 　　Note：“—” means no data.

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海底沉积物是记录海洋环境长期变迁、演化历史的档案馆。通过对海底沉积物中放射性同位素的探究，可以了解放射性核素在地球化学行为中扮演的角色。比如：通过放射性核素在沉积物岩心中的含量分布、深度变化，可以了解洋流活动规律、沉积物的沉积速率和年代变迁^[1]。同时以海底沉积物中的放射性同位素作为天然示踪剂，也可研究海洋环境的化学演化过程和沉积物形成过程(如物质的来源与迁移等)^[2]。南沙海域地形特点为递次升高的3级阶梯，由北向南走向依次可划分为深海盘、大陆坡、大陆架。通过分析一些天然放射性核素在该海域沉积物中的变化规律，可以对该海域的环境、地质、化学和生物等多方面的情况进行广泛而深入的探讨。然而，早期工作者对南沙海域的研究主要是围绕表层沉积物展开^[3-6]，对沉积物岩心的研究数据较为匮乏，这导致了该海域的历史演化数据很难被系统描述。

²²⁶Ra与²¹⁰Pb都属于²³⁸U衰变系列核素，可以把²²⁶Ra与²¹⁰Pb看成一对母子体。假定²²⁶Ra与²¹⁰Pb没有其他的输入和输出，在两核素衰变达到了平衡后，通过²²⁶Ra与²¹⁰Pb随深度的变化探知整个岩心在沉积过程中这2个核素是否存在额外的来源或者流失，由此可以判断过去几十年来该海域发生的一些海洋环境变化事件。沉积物岩心中的²¹⁰Pb主要来源于两方面：一个是沉积物自身含有的²²⁶Ra衰变产生的²¹⁰Pb，该部分²¹⁰Pb经过一段时间后与沉积物中的²²⁶Ra能够达到平衡；二是沉积物自身之外的外部来源，包括降水、尘埃沉降、海水中²¹⁰Pb的清除等方式进入到沉积物中，这部分²¹⁰Pb称为过剩²¹⁰Pb(²¹⁰Pb_ex)^[7-10]。同时，沉积物在沉降过程中，部分²²⁶Ra会通过沉积物间隙水进入水溶液中^[11]。因此通过²²⁶Ra与²¹⁰Pb随岩心深度的变化，可以探知这2个核素在整个岩心的沉积过程中是否存在额外的来源或者流失，从而反映海洋环境的变迁和演化。

本实验用HPGeγ谱方法分别测定6个沉积物岩心不同层段中²²⁶Ra和²¹⁰Pb的含量，阐明它们随深度变化的特征，通过分析深度变化、²¹⁰Pb_ex的沉积速率，探讨岩心在沉积过程中的所在海域环境发生的变迁，对南沙海域环境的变迁有着重要的指示意义。

1. 实验部分(Experimental section)

1.1. 研究海域与岩心

本次实验在南沙海域取样6个岩心，表1给出了每个取样岩心的详细信息。该海区沉积物主要表现为钙质泥，但在深海区沉积物和半深海区沉积物中，岩心分别表现为灰色软泥与粉砂质泥。本实验岩心长度在21—29 cm之间，按间隔 4—6 cm对每个样品进行切分，用塑料袋封装。

1.2. 样品测量方法

采集的样品用塑料袋封装，在实验室晾干后磨细、混均、80目过筛，然后用Φ75 mm×50 mm的聚乙烯塑料样品盒密封封装，并称重。样品密封20 d后放在HPGeγ谱仪探测器端帽上方测量，收集谱数据。观察感兴趣γ射线峰面积，测量时间根据相对误差小于5%的要求而定。由于²²⁶Ra发出的射线186.2 keV(分支比3.2%)比较低，且一般的γ谱仪不能将其与²³⁵U发出的γ射线185.7 keV(分支比54%)分开，所以利用²²⁶Ra子体²¹⁴Pb和²¹⁴Bi发出的γ射线。其中，²¹⁴Pb的γ射线峰包括241.9 keV(分支比7.5%)、295.2 keV(分支比19.1%)、351.9 keV(分支比37.1%)；²¹⁴Bi的γ射线峰包括609.3 keV(分支比46.1%)、1120.3 keV(分支比15.0%)、1764.5 keV(分支比15.9%)^[1]；而²¹⁰Pb利用其自身发出的46.5 keV(分支比4.0%)的γ射线来测定。本实验刻度源的制作方法同文献[12]。

3. 结论(Conclusion)

(1)用HPGeγ谱方法测定了6个来自南沙海域沉积物岩心的²²⁶Ra与²¹⁰Pb，并得到如下的结果：²²⁶Ra的活度变化范围为(8.81±0.96) Bq·kg⁻¹至(38.5±0.73) Bq·kg⁻¹，平均值的变化范围为(13.2±0.64)—(26.4±0.79) Bq·kg⁻¹；²¹⁰Pb的活度变化范围为(17.2±1.87)—(143±3.31) Bq·kg⁻¹，平均值的变化范围为(37.7±2.11)—(76.1±2.94) Bq·kg⁻¹。通过²¹⁰Pb/²²⁶Ra活度的比值发现，所测样品中²²⁶Ra与²¹⁰Pb没有达到放射性平衡，有着明显的过剩²¹⁰Pb(²¹⁰Pb_ex)。

(2) 6个岩心不同层位的²¹⁰Pb与²²⁶Ra活度随着岩心深度的增加而减小。其中，放射性核素衰变是主要原因，此外，由孔隙水产生的扩散转移、底层生物扰动以及水动力变化等也有影响。需结合沉积物的来源和组成、沉积物沉积及再悬浮过程和水流方向及流速大小等诸多因素来做进一步的探讨。

(3)利用²¹⁰Pb_ex活度随着深度的下降趋势，在压实校正的过程中使用多次迭代的方法，并结合CIC(恒定初始浓度模式)，由此计算出6个岩心的平均沉积速率和沉积年代，1952—2014年间，BKAS12平均沉积速率为0.385 cm·a⁻¹；1970—2014年间，BKAS30平均沉积速率为0.652 cm·a⁻¹；1955—2014年间，BKAS35平均沉积速率为0.357 cm·a⁻¹；1932—2014年间，BKAS64平均沉积速率0.306 cm·a⁻¹；1934—2014年间，BKAS79平均沉积速率为0.326 cm·a⁻¹；1921—2014年间，BKAS80平均沉积速率为0.27 cm·a⁻¹。

参考文献 (33)

南沙海域沉积物²²⁶Ra和²¹⁰Pb的分布特征及环境意义

通讯作者: Tel：15211363618，E-mail：12100858@qq.com

Characteristics of distribution and environmental significance of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in sediments in Nansha sea area

Corresponding author: PENG Anguo, 12100858@qq.com

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南沙海域沉积物²²⁶Ra和²¹⁰Pb的分布特征及环境意义

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English Abstract

Characteristics of distribution and environmental significance of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in sediments in Nansha sea area

Corresponding author: PENG Anguo, 12100858@qq.com

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1.1. 研究海域与岩心

1.2. 样品测量方法

2.1. ²²⁶Ra活度分布

2.2. ²¹⁰Pb活度分布

2.3. ²¹⁰Pb_ex活度分布及沉积速率

2.4. ²¹⁰Pb/²²⁶Ra的比活度的比值

2.5. ²²⁶Ra与²¹⁰Pb的活度与其他海域的比较

目录

南沙海域沉积物226Ra和210Pb的分布特征及环境意义

通讯作者: Tel：15211363618，E-mail：12100858@qq.com

Characteristics of distribution and environmental significance of 226Ra and 210Pb in sediments in Nansha sea area

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出版历程

南沙海域沉积物226Ra和210Pb的分布特征及环境意义

通讯作者: Tel：15211363618，E-mail：12100858@qq.com

English Abstract

Characteristics of distribution and environmental significance of 226Ra and 210Pb in sediments in Nansha sea area

Corresponding author: PENG Anguo, 12100858@qq.com

全文HTML

1.1. 研究海域与岩心

1.2. 样品测量方法

2.1. 226Ra活度分布

2.2. 210Pb活度分布

2.3. 210Pbex活度分布及沉积速率

2.4. 210Pb/226Ra的比活度的比值

2.5. 226Ra与210Pb的活度与其他海域的比较

目录

南沙海域沉积物²²⁶Ra和²¹⁰Pb的分布特征及环境意义

Characteristics of distribution and environmental significance of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in sediments in Nansha sea area

南沙海域沉积物²²⁶Ra和²¹⁰Pb的分布特征及环境意义

Characteristics of distribution and environmental significance of ²²⁶Ra and ²¹⁰Pb in sediments in Nansha sea area

2.1. ²²⁶Ra活度分布

2.2. ²¹⁰Pb活度分布

2.3. ²¹⁰Pb_ex活度分布及沉积速率

2.4. ²¹⁰Pb/²²⁶Ra的比活度的比值

2.5. ²²⁶Ra与²¹⁰Pb的活度与其他海域的比较