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农业土壤重金属污染日益受到重视。农业土壤重金属被作物吸收后可通过食物链进入人体，造成人体健康风险[1]。目前，我国有约17%的农业土壤受到重金属累积的影响[2]。农业土壤重金属累积主要来源于矿物开采、肥料、废水、农药、污水灌溉、污泥、工业排放、农用化学品等[3-5]。
设施农业是我国农业重要组成部分，全国设施蔬菜播种面积6000万hm2，产量约3亿t，占蔬菜总产量的38%。为追求经济效益，设施菜地通常具有高复种指数、高肥料投入、高耕作频率等特点，这些可能造成设施菜地土壤重金属累积[6]。孟敏等[7]指出，我国南部、北部和西北部的41.7%、54.5%和11.1%的设施农业土壤存在Cd超标现象。一些研究已评估我国各地设施农田土壤重金属污染现状，如河北省青县、定州、永年和藁城的大棚土壤Cd和Cr超过其背景值的比例为100%和40.7%[8]，山东省设施农田土壤Cd污染水平为无污染到中等污染[9]，而东部土壤则受Cu、Pb和Zn的中度污染、以及Cd的重污染[10]。研究认为设施农田重金属主要来源于大量施用的农用化学品、化肥、有机肥和粪肥等[11-14]。
农用土壤重金属有效态含量受土壤理化性质、土壤质地、营养物质、气候等多种因素影响[15]。设施菜地的粪肥、有机肥和化肥的大量施用既可影响土壤重金属的累积，也可影响重金属有效态含量和移动性。因此，本文选择唐山市为研究区，评估设施菜地土壤重金属Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的累积现状及有效态含量，并分析土壤重金属累积和有效态受土壤pH、种植年限、土壤总氮和总磷等因素的影响特征，以期为降低研究区设施菜地土壤重金属累积风险的农业措施提供科学依据。
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唐山市位于河北省东部，东隔滦河与秦皇岛市对望，南临渤海，西与北京、天津毗邻。唐山市是北京和天津绿色农副产品的重要供应基地。2016年末全市大棚面积为22.66万亩，占全市灌溉耕地面积约4%，2018年全市设施蔬菜产量287.4万吨。
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设施菜地土壤采样点设置于大棚内，共设置67个采样点。每份样品由3个子样品混合而成，共采集约1 kg表层土壤样品（0—20 cm），用干净自封袋封装后运回实验室。各样点位置利用GPS定位，并记录经纬度。样品采集的同时对棚主进行访问调查，记录采样点大棚种植作物类型、年化肥施用种类和施用量（HF）、底肥种类和施用量（DF）、轮作制度、种植年限（PY）等信息。
土样在阴凉通风处风干至恒重，移除石头和作物根部等杂物，用研磨机对土样进行研磨至过2 mm孔径尼龙筛。称取约10.0 g土壤样品，置于50 mL的高型烧杯，并加入25 mL去离子水，密封容器后，用磁力搅拌器搅拌5 min，静置3 h后利用pH计测定pH。采用凯氏定氮法测定总氮含量（TN），总磷含量（TP）使用酸溶-钼锑钪比色法测定。
利用二乙烯三胺五乙酸（DTPA）提取土壤重金属Cd、Cu、Ni、Pb和Zn的有效态，并利用电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS）测定重金属有效态含量。土壤重金属总量测定方法为先将研磨土壤过100目尼龙筛，称取约0.2 g样品，用5∶4∶1的HF-HNO3-HClO4混合酸进行消解，然后利用ICP-MS测定重金属总量含量。用相同方法对空白样品和标准物质样品（GBW07304）进行处理，测定重金属含量。本文测定中标准样品的回收率为94%—105%，重复样品测定的误差不超过5%。
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本文利用相关性分析和主成分分析（PCA）定性识别菜地土壤重金属的主要来源，当重金属间的相关性较强、属于同一主成分，其可能具有相同的来源。一般线性回归分析用于识别重金属污染水平与土壤pH、TN、TP、PY和HF之间的关系。多变量分析采用SPSS 22.0软件进行统计与分析。
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本文利用地累积指数（
$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ）对土壤重金属污染水平进行评估[16]，该方法已广泛应用于土壤重金属污染评价，其计算公式如下：式中，
$ {C}_{{n}} $ 为土壤样品重金属含量，$ {B}_{{n}} $ 为重金属土壤背景值，1.5为常数。本文重金属的土壤背景值来源于《中国土壤背景值》[17]。$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 的污染水平分为：$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤ 0，无污染；0 <$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤ 1，无污染到中等污染；1 <$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤ 2，中等污染；2 <$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤ 3，中等污染到重污染；3 <$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤ 4，重污染；4 <$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤ 5，重污染到极重污染；$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ > 5，极重污染。 -
表1为土壤重金属总量、有效态含量及百分比统计值。土壤重金属Cd、Cu、Ni、Pb、Zn总量均值分别为0.20、51.98、20.85、20.93、120.15 mg·kg−1，其中Cd、Cu、Zn总量均值高于其土壤背景值，分别是背景值的3.6、2.5、1.7倍。Cd、Cu、Ni、Pb、Zn的有效态含量均值分别为0.065、7.92、0.62、0.57、11.29 mg·kg−1，Cd有效态含量比例最高，均值为27.78%，而Pb的有效态含量比例最低，仅为2.22%。
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地累积指数结果表明唐山市设施菜地ICd、ICu、INi、IPb、IZn值的范围分别为−0.97—4.40、−1.85—2.58、−0.84—−1.96、−0.09—−0.80、−1.51—1.41，均值则分别为0.95、0.40、−1.17、−0.59、−0.02。其中92.5%的土壤样点处于Cd污染状态，而56.7%的土壤样点则处于无污染到重度污染之间，不同重金属间只有Cd存在重污染和极重污染样点（图1）。31.3%的土壤样点未受Cu污染，而Cu的无污染到中等污染、中等污染和中等到重污染的样点比例分别为44.8%、17.9%和6.0%。100%的土壤样点无Ni污染，而未受Pb污染的土壤样点比例为98.5%，仅有1个样点（1.5%）受Pb的中等污染。Zn的无污染、无污染到中等污染和中等污染土壤样点比例分别为49.2%、41.8%和9.0%。地累积指数表明唐山市设施菜地土壤受Cd污染最严重，污染样点比例高达92.5%，其次为Cu和Zn，污染样点比例分别为68.7%和50.8%。贾丽等[18]发现，全国设施菜田土壤Cd超标率最高，为30.5%，Cu含量超标率为9.8%；黄淮海与环渤海区设施菜田土壤Cd、Cu和Zn超标率分别为25%、10.4%和2.2%。不同区域的设施农田土壤重金属含量超标率差异较大，南部、北部和西北部地区设施土壤Cd含量超标率分别为41.7%、54.5%和11.1%[7]。
从空间分布看，Cd的中等污染到重污染主要分布于西部和西南部，Cu和Zn的污染样点分布于西部和南部（图2）。唐山市土壤重金属Cd、Cu和Zn具有一定的空间分异特征，其首要影响因素应为肥料输入差异。据调查，该区由于种植作物类型不同，其施用的底肥种类和施用量、化肥种类和施用量均有较大差异。底肥主要包括鸡粪、牛粪、猪粪和羊粪等多种，施用量为500—2500 kg不等；而化肥包括复合肥、磷肥、水溶肥等。这些差异导致土壤重金属输入量存在差异，使得土壤重金属污染水平具有空间分异特征。此外，唐山市工业的空间分布格局也可能对设施菜地土壤重金属污染的空间分异产生影响。
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表2为重金属与各影响因素之间的相关性系数。由表2可知，土壤总氮含量（TN）与土壤重金属地累积指数、有效态含量比例均无显著关系，土壤总磷含量（TP）与ICu、IZn和Ni有效态含量比例呈显著正相关、而与Pb有效态含量比例呈显著负相关。土壤pH与重金属地累积指数无显著关系，与Ni有效态含量比例呈显著负相关。设施菜地种植年限（PY）与ICd、ICu和IZn呈显著正相关，与重金属有效态含量比例无显著关系。此外，年化肥输入量（HF）与重金属地累积指数无显著关系，而与Cd、Ni和Zn有效态含量呈显著正相关。
土壤重金属总量的主成分分析结果如表3所示。3个特征值大于1的主成分被抽出，累积贡献率为70.31%，可解释重金属的大部分信息，这3个主成分的各重金属载荷如图3所示。第一主成分（PC1）的贡献率为34.27%，TP、Cd、Cu、Zn的载荷较高，分别为0.638、0.442、0.926、0.951。第二主成分（PC2）的贡献率为20.93%，载荷较高的元素是Ni和Pb，分别为0.811、0.780。第三主成分（PC3）的贡献率为15.11%，TN的载荷较高，为0.771，TP的载荷也相对较高，为0.414。
设施菜地复种指数高，产出强度大，化肥、有机肥大量使用是土壤重金属的首要人为污染源[19]。沃惜慧等[20]发现，鸡粪和复合肥的施用可增加Cd、Cu和Zn的输入，加速土壤Cd、Cu和Zn累积，造成污染。本文的相关性和主成分分析结果表明Cd、Cu和Zn具有共同来源，且与土壤P的来源一致，土壤P主要来源于肥料输入，这说明唐山设施菜地土壤Cd、Cu和Zn主要来源于生产活动的肥料输入，且与磷肥输入密切相关。任顺荣等[21]也发现，磷肥的长期施用可显著提高Cd在土壤中累积。此外，王美等[22]表明，有机肥的长期施用可引起土壤Cu、Zn和Cd累积。Tian等[14]发现，设施土壤重金属Cd、Cu和Zn主要来源于粪肥的施用。研究区的菜地通常在种植前施用大量的有机粪肥如鸡粪、牛粪和猪粪等作为底肥，即粪肥施用也是该区设施菜地土壤重金属Cd、Cu和Zn的一个重要来源。Ni和Pb的均值与背景值接近，且与TN和TP无显著相关，表明该区设施菜地土壤Ni和Pb主要来源于自然源。
因土壤TN、TP、pH等既可影响土壤重金属累积，也可影响土壤重金属有效态含量，因此本文分析
$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 和有效态含量比例与土壤TN、TP、pH、种植年限（PY）和年化肥用量（HF）之间的线性关系，降低利用重金属总量和有效态含量进行分析可能产生的偏差，分析结果如图4所示。由图4可知，土壤TN、pH和年化肥用量与各重金属元素的污染水平无明显关系，土壤TP与Cu和Zn的污染水平具有显著的正相关性，而种植年限则与Cd、Cu和Zn的污染水平具有显著的正相关性。土壤TN和种植年限与重金属有效态含量百分比无明显关系，土壤TP与Cd、Pb有效态含量百分比呈显著正相关，年化肥用量则与土壤Cd有效态含量百分比呈显著正相关，而土壤pH与Cd、Cu、Ni和Zn有效态含量呈显著负相关。
设施菜地土壤重金属Cd、Cu和Zn的主要来源为肥料输入，土壤重金属污染水平则受肥料输入的影响，Cu和Zn的地累积指数与TP的显著相关性证实了肥料输入与重金属污染水平有关。线性分析和相关性分析结果表明唐山设施菜地土壤重金属Cd、Cu和Zn的污染水平随着种植年限的增加而加重。以前的研究也表明设施农田种植年限越长，土壤重金属含量越高、污染更严重[23-24]。梁蕾等[25]也发现，设施农田土壤重金属含量有随设施种植年限增加而增高的趋势。我国南部和北部地区种植超过10年的设施土壤Cd含量比种植低于3年的土壤分别增加103.8%和123.1%，Cu含量增加了50.0%和36.1%，Zn含量增加了31.0%和23.2%[7]。
土壤重金属有效含量受到多种因素影响。本文的相关性和线性分析表明土壤N和种植年限对重金属有效态含量的无明显影响，而Ramos-Miras等[26]则认为，设施土壤种植年限越长，土壤重金属有效态含量和重金属移动性越高，这与本研究的结果不一致。
土壤pH强烈影响土壤和土壤溶液重金属形态和可移动性[27]。土壤pH越低，土壤重金属有效态含量越高、重金属移动性越强[28]，这可能是因为土壤pH通过影响重金属的吸附-解吸、沉淀-溶解等过程改变重金属的化学形态，进而影响土壤重金属有效态含量与移动性[29]。除了Pb，土壤pH与其他重金属有效态含量比例呈反比关系，即土壤pH的降低可提高重金属Cd、Cu、Ni和Zn有效态含量。Sunfur等[30]也发现土壤Pb有效态含量受到pH的影响较小。
长期施用化肥可降低土壤pH，表明土壤重金属有效态含量受化肥施用量影响[31]。本文发现年化肥用量也可影响土壤重金属有效态含量，随着年化肥用量增加土壤重金属Cd、Ni和Zn的有效态含量显著增加，且底肥即有机粪肥可显著提高土壤重金属有效态含量比例。土壤P含量越高，Ni有效态含量比例越高，而Pb有效态含量比例越低。这些结果表明化肥、粪肥的施用既可增加土壤N、P含量，也可增加重金属有效态含量与比例。有研究指出磷肥、水溶性磷肥和化肥可增加土壤Cd和Zn等重金属的有效态含量和生物可利用性[32-33]。Wierzbowska等[34]发现，施用氮、磷、钾肥和粪肥可增加土壤重金属Cu、Ni和Zn等的可溶态含量。研究区设施菜地因追求产量与利益，用大量的有机粪肥作为底肥，同时使用大量的化肥或水溶肥等作为追肥，这是导致设施菜地土壤重金属有效态含量增加的主要因素。
综上，研究区设施菜地土壤重金属有效态含量及比例会受到粪肥和化肥施用的重要影响。
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基于研究结果可知，唐山市设施菜地土壤Cd的累积最严重，其次为Cu和Zn，且高于全国平均水平。土壤重金属Cd、Cu和Zn主要来源于农业活动的肥料输入，而Ni和Pb主要来源于自然源。设施菜地种植年限和肥料施用影响土壤重金属的累积程度，而种植作物差异和肥料种类、施用量差异是造成菜地土壤重金属累积水平空间差异的主要原因。设施菜地土壤重金属有效态含量和比例受化肥施用量、底肥即有机粪肥施用量、土壤pH和土壤TP含量的重要影响。
唐山市设施菜地土壤重金属累积与有效态含量的影响特征
Factors impact on accumulation and availability of heavy metals in greenhouse vegetable soil from Tangshan City
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摘要: 设施菜地重金属累积日益突出，本文评估了唐山市设施菜地土壤重金属累积并分析其有效态影响因素。结果表明土壤Cd、Cu、Ni、Pb和Zn总量均值分别为0.20、51.98、20.85、20.93、120.15 mg·kg−1，有效态含量均值分别为0.065、7.92、0.62、0.57、11.29 mg·kg−1。地累积指数表明Cd、Cu和Zn污染的土壤样点比例分别为92.5%、68.7%和50.8%，且Cd、Cu和Zn的主要来源为粪肥和化肥输入，而Ni和Pb则为自然源。设施菜地土壤重金属累积量与肥料输入和种植年限呈正比，而pH越低土壤重金属有效态含量会增加、化肥施用增加可提高重金属有效态含量。土壤总磷与Cu和Zn的地累积指数关系表明，Cu和Zn的来源可能受磷肥施用的影响更大。另外，化肥和粪肥施用量差异可能是导致重金属累积空间差异的重要因素。Abstract: Heavy metal accumulation in greenhouse vegetable soils is becoming increasingly prominent. The present study assessed the accumulation levels of heavy metals in greenhouse vegetable soils from Tangshan city. The factors impacted on the availability of heavy metals were also analyzed. The results indicated that the mean total concentrations of Cd, Cu, Ni, Pb and Zn in soils were 0.20, 51.98, 20.85, 20.93, and 120.15 mg·kg−1, and the mean available contents of the metals were 0.065, 7.92, 0.62, 0.57, and 11.29 mg·kg−1, respectively. The
$ {I}_{geo} $ suggested that about 92.5%, 68.7% and 50.8% of the soil samples were contaminated by Cd, Cu and Zn. Cd, Cu and Zn accumulated in greenhouse vegetable soil were mainly derived from the application of manure and chemical fertilizers, while Ni and Pb were originated from natural sources. The accumulation levels of heavy metals in greenhouse vegetable soils were positively associated with fertilizer input and planting years. However, lower soil pH and higher chemical fertilizer input usually increased the available concentrations of heavy metals. The relationships between total phosphorus and the$ {I}_{geo} $ of Cu and Zn in soil indicated that Cu and Zn in greenhouse vegetable soils might be more seriously influenced by phosphate fertilizers. In addition, the differences of manure and chemical fertilizer input might affect the spatial variations of heavy metals in greenhouse vegetable soils.-
Key words:
- greenhouse vegetable /
- soil /
- heavy metal /
- availability /
- geo-accumulation index
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图 1 土壤重金属地累积指数统计图
Figure 1. Statistical map of Geo-accumulation Index of soil heavy metal
图 2 土壤重金属地累积指数空间分布
Figure 2. Spatial distribution of Geo-accumulation Index of soil heavy metal
图 3 土壤重金属总量主成分载荷图
Figure 3. Loading diagram of principal component of total heavy metals in soil
图 4 土壤重金属地累积指数和有效态含量百分比的影响因素
Figure 4. Influence factors of Geo-accumulation Index and percentage of available concentration of soil heavy metals
表 1 土壤重金属总量与有效态含量（mg·kg-1）
Table 1. Total and available concentration of heavy metals in soil (mg·kg-1)
元素
Element有效态含量
Available concentration总量
Total concentration背景值
The background value均值
Mean value范围
Range均值
Mean value范围
RangeCd 0.065 (27.78%) 0.01—1.03 (1.76%—65.72%) 0.20 0.04—1.77 0.056 Cu 7.92 (13.75%） 0.65—49.12 (4.80%—33.84%) 51.98 8.75—187.81 21.0 Ni 0.62 (3.04%) 0.01—1.79 (0.12%—7.90%) 20.85 4.59—37.00 28.7 Pb 0.57 (2.22%) 0.01—10.92 (0.04%—17.10%) 20.93 13.59—63.89 20.5 Zn 11.29 (8.94%) 0.82—46.34 (1.02%—20.83%) 120.15 37.81—285.99 71.9 
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表 2 土壤重金属与影响因素相关性
Table 2. The correlation between soil heavy metals and influencing factors
TN TP pH PY DF HF 土壤重金属地累积指数
Geo-accumulation Index of soil heavy metalICd 0.142 0.099 0.186 0.508** −0.085 −0.140 ICu 0.058 0.346** −0.018 0.422** −0.174 −0.137 INi 0.053 −0.160 0.179 0.141 0.020 0.089 IPb 0.079 −0.068 0.131 0.093 −0.012 −0.013 IZn 0.055 0.402** −0.083 0.447** −0.138 −0.068 土壤重金属有效态含量百分比
Percentage of available concentration of soil heavy metalPCd −0.026 −0.094 −0.079 −0.008 0.329** 0.312* PCu −0.046 0.043 −0.191 0.042 0.269* 0.217 PNi 0.035 0.289* −0.384** 0.131 0.323** 0.256* PPb 0.153 −0.242* 0.186 −0.125 0.256* 0.203 PZn 0.058 0.056 −0.181 0.109 0.278* 0.245* * P<0.05，**P<0.01.
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表 3 土壤重金属总量主成分分析结果
Table 3. Results of principal component analysis of total heavy metals in soil
主成分Principal component PC1 PC2 PC3 TN 0.140 0.092 0.771 TP 0.638 −0.355 0.414 Cd 0.442 0.238 −0.513 Cu 0.926 0.097 −0.030 Pb 0.050 0.780 0.123 Ni 0.065 0.811 −0.174 Zn 0.951 0.131 0.008 贡献率Contribution rate/% 34.27 20.93 15.11 累积贡献率 Accumulative contribution rate/% 34.27 55.20 70.31
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