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近年来，随着我国城市化的加快和经济的快速增长，城市空气污染程度和大气污染防治问题越来越为人们所关注[1-2]。大气气溶胶体系中分散的各种粒子统一称为大气颗粒物，根据空气动力学等效直径大小可分为总悬浮颗粒物（total suspended particulate, TSP）、可吸入颗粒物（粒径<10 μm，inhalable particulate mater, PM10），以及细颗粒物（粒径<2.5 μm，fine particulate matter, PM2.5）。大气中颗粒物的增加会显著地影响环境和气候变化，如霾污染加剧[3-4]、损害人体健康[5]、延长低云寿命[6]、抑制降水发生[7]、影响季风强度和地气系统的辐射收支平衡[8]等。PM2.5和PM10作为评价城市空气质量优劣的重要指标之一，2012年被生态环境部纳入环境空气质量指数（AQI）中。
关于PM2.5和PM10方面的研究，国内外学者主要从时空分布特征[9-10]、气象成因分析[11-12]、化学组成特征[13-14]、源解析[15]以及健康效应[16]等方面展开。如李沈鑫等[17]利用2013—2015年全国413个站点资料，分析了我国PM2.5时空分布，发现大部分站点PM2.5浓度呈下降趋势。李宏艳等[18]发现山西省冬季PM2.5浓度最高，日变化为双峰分布特征。董继元等[19]的研究表明，兰州市PM10浓度与相对湿度存在显著线性负相关，大气能见度变化对PM10比较敏感。夏丽等[20]解析了长三角地区一次区域性污染过程中PM2.5的来源及其光学特性，发现二次硝酸和二次硫酸是其主要来源，PM2.5的各类源对其质量浓度和消光系数的贡献效率存在差别。此外还有很多类似的结果[21-23]，此处不一一列举。
目前国内针对PM2.5和PM10方面的研究主要集中在京津冀、珠三角和长三角等颗粒物污染较重的区域，而对空气质量相对较好地区的研究偏少[24]。海南省作为我国唯一一个热带海岛旅游省份，一直以生态自然环境良好著称，同时也十分缺乏全省尺度颗粒物时空分布的相关研究[25]。因此，本文基于2015—2020年海南省海南岛18个市县空气质量和气象监测数据，利用Cressman客观分析方法、回归分析和相关分析等统计手段，定量诊断PM2.5和PM10的时空变化特征及其与气象因子和气态污染物的关系，通过更好地了解气象因子和气态污染物对颗粒物污染的内在机制，以期为海南岛大气污染防治工作提供技术支撑。
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空气质量监测站点共有32个，数据源自海南省生态环境厅。气象观测站点共有18个，气象数据来自海南省气象局。空气质量监测要素中，PM10、PM2.5和CO分别采用美国某公司点式5030、FH62C14和48i型监测仪器自动监测，而O3、SO2和NO2采用瑞典某公司的长光程仪器进行监测[26]。气象要素包括降水量、平均气温、相对湿度、平均风速、日照时数、大气压和太阳总辐射，其中太阳总辐射只有海口市和三亚市两个站点。数据时段都选取资料较为完整的2015—2020年，共计6 a的监测资料展开分析，站点地理位置分布见图1所示。
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在探讨海南岛PM2.5和PM10质量浓度空间分布及季节特征的时候，用到了Cressman客观分析方法，该方法是基于Cressman客观分析函数，对有限区域内的猜测场进行逐步订正的方法，由于该方法插值结果与原始资料较为接近，误差较小[27-28]，并被广泛应用于各种数据分析和气候诊断中[26, 29]。
气候倾向率采用公式（1）进行计算。其中y表示PM2.5或PM10质量浓度，样本量为n，共6 a，用x表示y所对应的时间样本序列号，建立x与y之间的一元线性回归方程，见公式（1）：
式中，a为回归常数，b为回归系数，其值为上升或下降的速率，即表示上升或下降的倾向度[30]，b > 0说明随时间x增加y呈上升趋势，b < 0说明随时间x增加y呈下降趋势。
趋势系数rxt采用公示（2）进行计算，该趋势系数定义为n个时刻（年）的要素序列与自然数列1，2，……，n的相关系数：
其中，n为年数。xi是第i年要素值，
$ \bar x$ 为其样均值。$ \overline t = \left( {n + 1} \right)/2 $ 。显然，这个值为正（负）时，表示该要素在所计算的n年内有线性增（降）的趋势。$ {r_{xt}} $ 符合自由度n−2的t分布，其显著性通过t检验进行判断[31]。 -
为了解海南岛PM2.5和PM10质量浓度的空间分布规律，利用Cressman客观分析法对质量浓度进行空间插值，其结果如图2所示。从PM2.5质量浓度上看（图2a），海南岛PM2.5质量浓度呈现北半部高于南半部的分布特征。北半部PM2.5质量浓度在16—21.7 μg·m−3之间，超过18.5 μg·m−3的市县主要分布在北部和西部，最大值出现在临高县，达到了21.7 μg·m−3，昌江县第二，为19.3 μg·m−3。南半部地区PM2.5质量浓度总体偏低，基本分布在13—16 μg·m−3之间，其中最低值出现在中部的五指山市，为13.1 μg·m−3。从PM10质量浓度上看（图2b），总体空间分布与PM2.5质量浓度一致，也表现为北半部地区偏高于南半部地区。最大值出现在海口市，为35.1 μg·m−3，东部的万宁市和北部内陆的屯昌县PM2.5质量浓度也超过了34 μg·m−3。最小值出现在西南部的乐东县，为23.4 μg·m−3。海南岛PM2.5和PM10质量浓度的空间分布可能与不同市县的气候环境和经济发展水平差异有很大关系[32]。海南岛大气颗粒物来源主要是本地排放和外源输送，一方面受东亚季风、台风活动和海南岛地形的共同影响，西北半部年降水量明显偏少于东南半部，加之气温偏高，水汽偏低，植被相对稀少，导致地表向大气输送的颗粒物比重偏大；另一方面冬半年受冬季风影响，低层东北气流携带北方大量大气颗粒物输送至海南岛，导致北半部地区颗粒物浓度偏高，而南半部由于五指山山脉的阻挡作用，颗粒物浓度维持较低水平。环保部环境规划院[33]的研究表明，2015年海南岛PM2.5的外源输送高达72%。
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图3给出了海南省海南岛月平均PM2.5和PM10质量浓度气候趋势系数空间分布。从图3可以发现，近6年海南岛各个市县PM2.5和PM10质量浓度均表现为下降的变化趋势。对于PM2.5而言（图3a），除了文昌市、万宁市和乐东县以外，其余市县PM2.5质量浓度的趋势系数均通过了95%的信度检验，其中五指山市趋势系数超过了−0.4，下降较为显著。对于PM10而言（图3b），趋势系数未通过信度检验的市县分别为文昌市、万宁市和儋州市，其余市县PM2.5质量浓度的趋势系数均通过了95%的信度检验。与PM2.5不同的是，趋势系数超过−0.4的市县共有7个，下降更为明显。全省平均的PM2.5和PM10质量浓度分别为16.99 μg·m−3和29.94 μg·m−3（表1），趋势系数分别为−0.982和−0.935，均通过了99.9%的信度检验。
气候倾向率分别为−1.04 μg·m−3·a−1和−1.7 μg·m−3·a−1。近年来国家和省政府高度重视生态环境保护工作，并连续出台了多项针对海南省生态环境的保护政策，如《国家生态文明试验区（海南）实施方案》和《海南省全面加强生态环境保护坚决打好污染防治攻坚战行动方案》等，区域空气质量明显改善，2020年海南省空气质量优良天数较2018年上升2.0个百分点[34]，PM2.5和PM10持续下降。
气象因素对PM2.5和PM10质量浓度会有显著影响，表2进一步统计了2015—2020年海南岛PM2.5和PM10质量浓度与气象要素的对比。如2015年PM2.5和PM10质量浓度在近年中最高，分别为20.13 μg·m−3和36.9 μg·m−3，而降雨量明显偏少于其他年份，只为1380.1 mm，太阳总辐射、日照时数和大气压明显偏大于其余年份，分别为16.28 MJ·m−2、6.22 h·d−1和998.2 hPa。相对湿度总体偏低，平均风速偏大，气温偏高。一般而言，降水的清除作用会降低大气中颗粒物浓度，因此降雨量与颗粒物浓度呈负相关关系；太阳辐射偏强、日照时数偏长和气温偏高时，一方面光化学反应速率加快，大气中硫酸盐和硝酸盐颗粒增多，PM2.5和PM10二次来源增多；另一方面地表向大气输送的颗粒物增强，PM2.5和PM10一次来源也增多[35]，反之，太阳辐射偏弱、日照时数偏短和气温偏低时，有利于PM2.5和PM10浓度降低。风速偏大时，有利于本地污染物向外扩散，但同时会造成上游地区污染物向本地输送，冬半年海南岛位于东北季风下游区，低层偏北风携带的北方大气污染物对海南岛污染物浓度有较大影响[36]。值得关注的是，海南岛PM2.5/PM10从2015年至2017年缓慢上升，2017年达到最大值，为0.6，随后又表现为缓慢下降趋势，其内在机理还有待于进一步研究。
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图4分别给出了海南岛4个季节PM2.5和PM10质量浓度空间分布。图4表明，海南岛PM2.5和PM10质量浓度有明显的季节变化特征，最大值均出现在冬季，秋季和春季次之，夏季最低，这与海南岛臭氧质量浓度不同[36]。从PM2.5质量浓度空间分布上看（图4a），北半部地区PM2.5质量浓度偏高于南半部地区，这与年平均PM2.5质量浓度空间分布一致。从不同季节上看，春季PM2.5质量浓度从西北向东南递减，西北部的昌江县、儋州市和临高县PM2.5质量浓度超过了20 μg·m−3，而东部和南部沿海的文昌市、琼海市、万宁市、三亚市、乐东县和中部的五指山市PM2.5质量浓度在15 μg·m−3以下。夏季海南岛PM2.5质量浓度基本在12 μg·m−3以下，地区差异最小，其中西部、中部和南部部分市县在10 μg·m−3以下，最低值出现在东方市，为6.8 μg·m−3。东部的琼海市PM2.5质量浓度最高，为12.5 μg·m−3。秋季海南岛大部分地区PM2.5质量浓度较夏季有了较大增长，北部、西部和东部基本在19 μg·m−3以上，其中临高县和琼海市超过了20 μg·m−3，中部和南部维持在16 μg·m−3以下。冬季海南岛PM2.5质量浓度最高，西部和北部大部分市县PM2.5质量浓度超过了24 μg·m−3，其中最大值出现在临高县，为30 μg·m−3。中部和南部市县PM2.5质量浓度维持在20 μg·m−3以下，其中最低值出现在五指山市，为15.9 μg·m−3。
PM10质量浓度的空间分布（图4b），北半部地区PM10质量浓度也高于南半部地区。春季PM10质量浓度大值区主要分布在西北部市县，最大值为昌江县的38.3 μg·m−3，海口市和东方市PM10质量浓度超过了35 μg·m−3，而东部的文昌市和西南部的乐东县在26 μg·m−3以下。夏季PM10质量浓度总体较春季有明显下降，全省基本分布在18—25 μg·m−3之间，其中东部的万宁市为27.8 μg·m−3，全省最高。秋季全省PM10质量浓度有所回升，其中东部市县基本在38 μg·m−3以上，而西南部的乐东县只有23 μg·m−3。冬季是PM10质量浓度最高的季节，北半部地区大部分市县PM10质量浓度升至35 μg·m−3以上，其中北部的临高县高达43.9 μg·m−3，海口市也有43.8 μg·m−3，PM10质量浓度较高。南半部市县PM10质量浓度基本在31 μg·m−3以下。
总体而言，PM2.5和PM10质量浓度有明显的季节变化特征，春季影响海南岛的冷空气偏弱，颗粒物高值区主要分布在西北地区，东南部质量浓度偏低。夏季是海南岛主要的降水季节，受降水的清除作用，大气颗粒物质量浓度总体偏低，PM2.5/PM10只为0.46（表1），为4个季节最低。秋季随着北方冷空气开始活跃，偏北气流携带大量污染物影响海南岛，导致颗粒物浓度上升[25]，其中大气中PM2.5比重加大，PM2.5/PM10上升至0.58。冬季影响海南岛的冷空气强度最强，频次最高，加之降水偏少，海南岛PM2.5和PM10质量浓度均达到最大值，PM2.5/PM10进一步上升至0.63，大气中PM2.5比重最大。结合表1可以发现，春季、夏季和冬季PM2.5和PM10质量浓度2015—2020年均表现为快速的下降趋势，其趋势系数均通过信度检验。而秋季PM2.5和PM10质量浓度趋势系数分别为−0.345和−0.429，未通过信度检验。PM2.5和PM10除了直接排放的一次来源外，还有二次来源。二次来源主要由SO2和NO2等污染物反应生成硫酸盐和硝酸盐颗粒[37]。前人的研究发现秋季海南岛臭氧浓度有显著上升趋势[26, 36]，光化学反应增强导致的PM2.5和PM10的二次来源增多，可能会对PM2.5和PM10质量浓度产生影响。
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根据全省32个空气质量监测站点2015—2020年PM2.5和PM10质量浓度数据，通过平均处理，得到近6年平均的PM2.5和PM10质量浓度逐月变化如图5所示。从图5可以看出，PM2.5和PM10质量浓度呈现U形的逐月变化特征，同时二者表现出了较高的相关性，即PM2.5质量浓度较高的月份PM10质量浓度也偏高；反之，PM2.5质量浓度较低的月份PM10质量浓度也偏低。1月至4月PM2.5和PM10质量浓度总体变化不大，其值分别分布在20和35 μg·m−3附近，5月之后二者质量浓度快速下降，并在7月达到最低值，平均值分别为9.55 μg·m−3和20.47 μg·m−3。8月至12月又表现为快速上升趋势，12月份达到最高值，分别为23.18 μg·m−3和37.74 μg·m−3。从不同年份上看，2015年PM2.5和PM10质量浓度最高，随后逐年下降，这与前面的分析结果一致。对比而言，各年份之间PM2.5质量浓度较为接近，而PM10质量浓度分布较为分散，偏差较大。
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对2015—2020年PM2.5和PM10小时质量浓度进行平均处理，进而获得不同年份小时浓度变化规律如图6所示。图6表明，PM2.5和PM10质量浓度小时变化呈“双峰双谷”型，峰值主要出现在08:00—10:00与18:00—20:00两个时段，正好是人为活动相对较为频繁的时段，与人们的上下班高峰期重合，表明机动车排放是海南岛颗粒物主要来源之一。夜间随着人为活动的减少，加之没有太阳辐射，气温偏低，光化学反应弱，因而PM2.5和PM10质量浓度较低，并在06:00附近达到最低值；早上07:00之后，随着工作日早高峰的来临，PM2.5和PM10质量浓度快速上升，在09:00附近达到第一个峰值；10:00—18:00时段PM2.5和PM10质量浓度经历了先下降后上升的变化，谷值出现在14:00附近，其值偏小于第一个谷值（06:00附近），其原因可能是中午气温偏高，湍流作用导致颗粒物垂直输送加强有关[38]。第二个峰值出现在19:00附近，相比而言，第二个峰值略偏高于第一个峰值。从不同年份上看，PM2.5和PM10质量浓度有逐年下降的趋势，这与前面的分析一致。此外，日变化特征有逐年减弱的变化，即PM2.5和PM10质量浓度小时变化趋于平缓，峰值和谷值不明显，其成因还有待于进一步分析。
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大气颗粒物的来源分为一次源和二次源，海南省经济社会发展持续且稳定，一次源包括城市扬尘、机动车尾气尘、建筑水泥尘、煤烟尘和海盐粒子等；二次源包括光化学反应生成的硫酸盐、硝酸盐和有机碳等[39]。为分析PM2.5和PM10与气态污染物之间的关系，对2015—2020年全省PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO和O3-8 h（日最大8 h平均浓度）进行日平均处理，然后进行相关性分析（表3）。从表3中可以看出，PM2.5、PM10与其它气态污染物都表现出较高的正相关性，各类大气污染物的排放量变化都会直接影响到海南岛PM2.5和PM10质量浓度，其中与O3-8h质量浓度的相关性最强，相关系数分别为0.784（PM2.5）和0.810（PM10），因此海南省海南岛进行大气污染防治时，必须采取综合治理措施。PM2.5和PM10与气态污染物相关系数从大到小排列为：O3-8 h>NO2>SO2>CO。
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（1）2015—2020年海南省海南岛PM2.5和PM10质量浓度空间分布上均呈北半部高于南半部的特点，大值区略有差异，PM2.5质量浓度大值区主要分布在西北部地区，PM10质量浓度大值区主要分布在北部和东部地区。分布特征与不同市县的气候环境和经济发展水平差异有很大关系。年际变化表明，2015—2020年海南岛各个市县PM2.5和PM10质量浓度均表现为快速下降的变化趋势，趋势系数分别为−0.982（PM2.5）和−0.935（PM10），均通过了99.9%的信度检验。气候倾向率分别为−1.04 μg·m−3·a−1和−1.7 μg·m−3·a−1。
（2）海南岛PM2.5和PM10质量浓度有明显的季节变化特征，冬季质量浓度最高，秋季和春季次之，夏季最低。月际变化分析表明，PM2.5和PM10质量浓度呈现U形的逐月变化特征，最低值出现在7月份，平均值分别为9.55 μg·m−3和20.47 μg·m−3，12月份出现最高值，分别为23.18 μg·m−3和37.74 μg·m−3。日变化分析表明，PM2.5和PM10质量浓度小时变化呈“双峰双谷”型，受人为活动影响较为显著。此外，PM2.5和PM10质量浓度小时变化有逐年趋于平缓的变化特征。
（3）PM2.5和PM10与其它气态污染物都表现出较高的正相关性，相关系数从大到小排列为：O3-8 h>NO2>SO2>CO，且都通过了99.9%的信度检验，因此海南省必须采取综合治理措施对海南岛进行大气污染防治。
2015—2020年海南岛大气PM2.5和PM10的时空分布特征
Characteristics of temporal and spatial distribution of atmospheric PM2.5 and PM10 in Hainan island, Hainan Province from 2015 to 2020
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摘要: 基于2015—2020年海南省18个市县环境监测数据和气象观测数据，结合Cressman客观差值、相关分析和气候倾向率等统计方法对PM2.5和PM10质量浓度时空分布特征进行深入分析。结果表明，PM2.5和PM10质量浓度空间分布上均呈北半部高于南半部的特征，同时2015—2020年均表现为快速下降的变化趋势，趋势系数分别为−0.982（PM2.5）和−0.935（PM10），通过了99.9%的信度检验。PM2.5和PM10质量浓度有明显的季节变化特征，冬季质量浓度最高，秋季和春季次之，夏季最低。PM2.5和PM10质量浓度呈现U形的逐月变化，最低值出现在7月，最高值出现在12月。PM2.5和PM10质量浓度呈“双峰双谷”型的日变化，受人为活动影响较为显著。PM2.5和PM10与其他气态污染物都表现出较高的正相关性。Abstract: Based on the environmental monitoring and meteorological data of 18 stations in Hainan island from 2015 to 2020, this study analyzed the characteristics of spatial and temporal distribution of PM2.5 and PM10 concentration in Hainan island, using Cressman interpolated method, correlation analysis and climatic tendency rate. The results showed that the mass concentrations of PM2.5 and PM10 were both higher in the northern half of Hainan island than in the southern half. They both showed a rapid decline trend from 2015 to 2020, with trend coefficients of −0.982 (PM2.5) and −0.935 (PM10), respectively, both exceeding the 99.9% confidence level. Additionally, PM2.5 and PM10 concentrations were higher in winter, followed by autumn and spring, and the lowest in summer. They showed a U-shaped change from month to month, with the lowest value in July and highest value in December. Daily change of PM2.5 and PM10 showed a "double peaks and double valleys" type, which was significantly affected by human activities. Moreover, both PM2.5 and PM10 displayed a high positive correlation with other gaseous pollutants.
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Key words:
- PM2.5 /
- PM10 /
- temporal and spatial distribution /
- Hainan Province
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图 1 海南省海南岛空气质量监测站（32站）及气象观测站（18站）空间分布
Figure 1. Distribution of air quality monitoring stations （32 stations） and meteorology monitoring station （18 stations） in Hainan island
图 2 海南岛年平均PM2.5和PM10质量浓度空间分布
Figure 2. Spatial distribution of annual average of PM2.5 and PM10 in Hainan island
图 3 海南岛月平均PM2.5和PM10质量浓度气候趋势系数空间分布
Figure 3. Spatial distribution of climatic trend coefficients of monthly average PM2.5 and PM10 in Hainan island
图 4 海南岛四季PM2.5质量浓度（a）和PM10质量浓度（b）空间分布
Figure 4. Spatial distribution of PM2.5 （a） and PM10 （b） concentration in Hainan island
图 5 海南岛PM2.5和PM10质量浓度月际变化
Figure 5. Monthly variations of PM2.5 and PM10 in Hainan island
图 6 海南省PM2.5和PM10质量浓度日变化
Figure 6. Daily variations of PM2.5 and PM10 in Hainan Province
表 1 2015—2020年海南岛PM2.5和PM10质量浓度年平均和四季变化特征
Table 1. Annual mean and seasonal variation characteristics of PM2.5 and PM10 in Hainan island from 2015 to 2020
时段 PM2.5 PM10 PM2.5/
PM10均值+标准差/
（μg·m−3）
Mean value +
mean square
error气候倾向率/
（μg·m−3·a−1）
Climatic trend
rate趋势系数
Trend
coefficient信度检验/%
Confidence
test均值+标准差/（μg·m−3）
Mean value +
mean square
error气候倾向率/
（μg·m−3·a−1）
Climatic trend
rate趋势系数
Trend
coefficient信度检验/%
Confidence
test全年 16.99±2.17 −1.04 −0.982 99.9 29.94±3.72 −1.70 −0.935 99.9 0.57 春季 16.90±2.66 −1.09 −0.840 99 30.42±4.00 −1.89 −0.971 99.9 0.56 夏季 9.94±1.72 −0.79 −0.946 99.9 21.40±3.87 −1.64 −0.870 99 0.46 秋季 18.34±1.97 −0.33 −0.345 不显著 31.80±3.37 −0.71 −0.429 不显著 0.58 冬季 22.72±3.79 −1.81 −0.981 99.9 36.23±5.37 −2.49 −0.952 99.9 0.63 
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表 2 2015—2020年海南岛PM2.5和PM10质量浓度与气象要素的对比
Table 2. Comparison of PM2.5 and PM10 and meteorological elements in Hainan island from 2015 to 2020
2015年 2016年 2017年 2018年 2019年 2020年 PM2.5/（μg·m−3） 20.13 18.41 17.68 17.02 15.38 13.33 PM10/（μg·m−3） 36.90 31.33 29.23 29.79 27.61 24.77 PM2.5/PM10 0.55 0.59 0.60 0.57 0.56 0.54 平均气温/℃ 25.13 24.70 24.67 24.43 25.49 25.08 降雨量/mm 1380.1 2218.8 1983.2 2086.7 1654.2 1610.1 太阳总辐射/（MJ·m−2） 16.28 14.70 14.67 15.35 15.99 14.94 日照时数/（h·d−1） 6.22 5.35 5.16 5.35 5.79 5.06 相对湿度/% 81.66 83.40 83.61 82.49 80.99 80.96 平均风速/（m·s−1） 2.08 2.02 1.98 1.93 1.92 2.11 大气压/hPa 998.20 997.64 998.05 997.61 997.52 997.68
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表 3 2015—2020年海南岛大气污染物浓度相关性分析
Table 3. Correlation analysis of air pollutants in mass concentrations during 2015 to 2020 in Hainan island
PM2.5 PM10 SO2 NO2 CO O3-8 h PM2.5 1.000 PM10 0.961** 1.000 SO2 0.509** 0.503** 1.000 NO2 0.618** 0.582** 0.278 1.000 CO 0.467** 0.419** 0.081 0.608** 1.000 O3-8h 0.784** 0.810** 0.437** 0.442** 0.290** 1.000 **表示相关极显著（P<0.01）. n=2192（6年）.
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