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全（多）氟化合物（per- and polyfluoroalkyl substances，PFASs）是以烷基碳链结构为骨架、氢原子被氟原子全部或部分取代的一类全球性新型微污染物[1]. 自20世纪50年代以来，PFASs因具有良好表面活性、热/化学稳定性，以及疏水、疏油的“双疏特性”[2]，被广泛应用于纺织品、食品包装、皮革、炊具等工业和商业产品[3-4]. 近年来，PFASs在全球多个地区的环境介质[5-7]、生物体[8-10]和人体[11-13]中被广泛检出，并被证实可能引起肝脏、生殖发育、免疫毒性和内分泌干扰等多种危害效应[14-16]，与睾丸癌、乳腺癌等多种人体疾病和健康问题存在关联[17]. 鉴于其潜在环境风险与毒性效应[18-20]，国内外政府、企业与学术界对PFASs污染的关注度越来越高. 2000年，全球氟化工重要企业美国3M公司宣布逐步淘汰C6、C8和C10长链全氟磺酸类化合物的生产[21]；全氟辛烷磺酸（PFOS）及其盐类物质、全氟辛烷羧酸（PFOA）及其相关衍生物分别于2009年和2019年相继被纳入斯德哥尔摩公约附件B和附件A；至2020年，全氟己烷磺酸（PFHxS）也被提议纳入公约管控，目前正在接受进一步的研究评估[22].
目前，填埋仍是国内外处置固体废物的主要方式. 含有PFASs的工、商业产品在其使用寿命终结时大多以废物形式被弃置于填埋场[23]，其携带的PFASs在物理、化学与生物等共同作用下释放、迁移、转化，并赋存于填埋渗滤液. 国内外学者已在世界多国填埋渗滤液中检出PFASs，其浓度跨越从ng·L−1到mg·L−1的6个数量级[24]，并在填埋场附近环境介质（土壤、地下水、大气等）[25-27]检出PFASs，表明垃圾填埋场是PFASs重要的“汇”集场所与排放点“源”. 而今，关于渗滤液处理过程PFASs的迁移、转化与去除等归趋研究相对较少. 有限的研究表明，生物处理、膜处理、吸附、高级氧化等现场处理设施工段[28-29]对渗滤液赋存PFASs污染的控制具有特异性效果，但存在去除率参差不齐、机理机制不清、前体物污染转化与副产物环境归宿不明等问题[30-31]；泡沫分离[32]、电絮凝[33]、等离子体反应器[34]的实验室规模探索对渗滤液赋存PFASs污染的控制具有显著研究成效，为处理PFASs等新微污染物提供创新借鉴意义. 鉴于数量众多的填埋场被认为是全球环境系统中重要的PFASs污染排放点源，本文系统综述了填埋场PFASs潜在来源与源强、渗滤液赋存PFASs特征、排放量及其可能影响因素，论述了不同渗滤液处理工艺/工段对PFASs的去除效果及存在问题，以期为全面和客观认识填埋渗滤液赋存PFASs及其处理现状，为明晰控制填埋工程系统包括PFASs在内的新型微污染物的研究方向提供重要参考.
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大量研究已证实各类日常消费品赋存不同水平及组成的PFASs，在其使用寿命结束后往往被弃置于填埋场，构成填埋系统PFASs的主要来源. 欧洲学者Kotthoff等[35]在115种消费品中（以纺织品与纸类包装产品为代表）检出16种全氟烷基酸（PFAAs）及其5种前体物，其中纺织品和纸类包装的总PFASs（记为ΣPFASs）含量均超过100 µg·kg−1. 美国学者Schaider等[36]收集400多份食品包装样品，包括食品接触纸、非接触纸、纸杯等，运用粒子诱导γ射线发射光谱（PIGE）检出样品中总氟含量至少达到16 nmol·cm−2；运用液相色谱-飞行时间质谱（LC-TOF-MS）检出全氟羧酸（PFCAs，以PFOA和全氟己烷羧酸PFHxA为主）、全氟磺酸（PFSAs，以全氟丁烷磺酸PFBS为主）及前体物6∶2氟调聚磺酸（6∶2 FTS）. 日本学者在9种纺织品中发现含量高达30 mg·kg−1的18种PFAAs，以及包括氟调聚羧酸FTCA、氟调聚不饱和羧酸FTUCA与6∶2 FTS等在内的14种PFAA前体物[37]. 此外，我国采样的纺织品、纸类、半导体等产品中也频繁检出PFASs[38-39].
除生活垃圾外，填埋场也通常是污水污泥、建筑垃圾、焚烧灰渣等其它类型废物的“最终归宿”，而这些废物已被直接或间接地证实对其填埋处置系统中PFASs的赋存水平及组成有所贡献. 美国32个州和1个特区的94个污水污泥样品被检出13种PFASs，其平均含量为539 ng·g−1（干重）；据此推算，全美污泥每年携带释放ΣPFASs质量为2749—3450 kg[40]. Bečanová等[41]报道了54种建筑材料（木质装潢材料、外墙材料等）赋存15种PFAAs，其ΣPFAAs含量高达34.3 µg·kg−1. Solo-Gabriele等[30]近期在单独填埋建筑垃圾和焚烧灰渣的填埋单元渗滤液中检出11种PFASs，其ΣPFASs浓度分别达到16060 ng·L−1和3370 ng·L−1，间接证明建筑垃圾和焚烧灰渣携带PFASs进入填埋系统. 这些结果表明，除生活垃圾以外，污水污泥、建筑垃圾和垃圾焚烧灰渣等典型城镇固体废物，也是填埋系统PFASs的重要来源载体.
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本文系统检索了国内外关于填埋渗滤液检出PFASs的文献报道，发现合计43篇文献（2008—2020）报道了渗滤液赋存上百种PFASs，主要包括全氟烷基酸类（PFAAs）、前体物氟调聚类（FTOHs、FTCAs等）、磺酰胺及其衍生物类（FOSA、PFOSA等）、氨基乙醇类（FOSE）和多氟烷基磷酸酯类（PAPs）5大类. 其中，PFAAs，包括12种全氟羧酸（PFCAs）和5种全氟磺酸（PFSAs），是已有研究关注的主要物种类别，占文献报道次数较多的34种PFASs中的50%（图1）.
渗滤液真实赋存PFASs物种与浓度可能远远超过现有文献报道检出的物种与浓度. 一方面，文献报道定量检出的PFASs物种数量与分析测试标准品的可获得性有关. 现有研究主要采用目标分析方法（target analysis）进行比对定量，但目前市场上已发现4700多种PFASs，存在大量因缺乏标准品而难以定量的物种[42]. 另一方面，目标分析存在的局限性难以定性定量识别更多类别非目标PFASs，导致对PFASs物种与浓度的低估. 多国学者采用可疑（suspect）与非目标（non-target）筛查手段在土壤[5，43]、地表水[44]和生物体[45]内检出包括全氟醚基烷酸（PFEAs）、氯代多氟化合物（Cl-PFASs）和环状全氟烷酸（CYPFAAs）等多类非目标PFASs. Wang等[46]指出若只分析目标物质，ΣPFASs在渗滤液中的质量负荷可能被低估6.9%—49%.
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表1总结了文献报道全球范围填埋场渗滤液赋存PFASs水平与组成. 目前仅14个国家对渗滤液中PFASs赋存特征进行了报道，发达国家如美国[47-48]、加拿大[49-50]和一些欧洲国家[51-54]开展研究较早，而我国近年来才逐步开展相关研究[31，46，55-56].
如表1所示，渗滤液赋存PFASs水平存在显著的国际与地区差异，其浓度水平跨越6个数量级，从ng·L−1到mg·L−1不等. 据相关文献报道，中国上海是填埋渗滤液赋存PFASs水平最高的地区，赋存浓度高达292000 ng·L−1，其中PFOA和PFOS浓度分别达到214000 ng·L−1和6020 ng·L−1[31]，该浓度也比中国其它地区渗滤液PFASs浓度高出4—40倍[46，55-56]，这可能与上海城市化与工业化发展水平相关. 美国明尼苏达州某填埋渗滤液检出PFASs浓度高达178000 ng·L−1，仅次于上海，显著高于美国其它地区填埋场检出浓度（180—160000 ng·L−1）[30，47，57-58]，这主要与该填埋场接收3M公司（全球最大氟化工制造商）的生产污泥有关.
尽管赋存水平呈现较大差异，但表1渗滤液中的PFASs，除最常见的PFOA与PFOS外，主要以短链物质为主. 推测其原因主要有两方面：一方面，2000年以来全球氟化工行业开始转向生产和使用短链化合物，造成短链PFASs逐渐替代长链PFASs[59]；另一方面，短链PFASs被证实在水相中的溶解度高、辛醇/水分配系数低，更易被浸出分配于渗滤液液相而非废物固相颗粒[60].
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除上述赋存水平及组成研究外，少量研究对特定国家废物填埋系统产生的渗滤液携带PFASs进入周边环境的质量进行了估算（表1）. Lang[58]和Gallen等[61]分别调研了美国18座填埋场和澳大利亚27座填埋场，结合渗滤液产量与PFASs检出浓度情况，估算每年排放至美国和澳大利亚污水处理厂的PFASs质量分别为563—638 kg和0.02—31 kg. Busch等[52]调研德国22座填埋场，发现经生物、高级氧化、膜过滤等工艺处理后排入周围水环境中的PFASs约为90 kg. Knutsen等[62]估算挪威的填埋处置系统每年PFASs的排放量约为3.2—110 kg，其中55%排放至污水处理厂，45%经处理后直接排入环境. Yan等[31]也对我国可能渗漏污染地下水的PFASs质量进行了估算，推测我国由填埋系统渗入地下环境介质的PFASs质量可能高达3110 kg，远高于前述发达国家水平. 值得注意的是，这些研究可能显著低估排入环境介质的真实PFASs排放量，其原因与前文所述的目标分析手段的局限有关.
此外，随垃圾进入填埋场中的PFASs，除赋存于渗滤液中通过液相途径排放外，还存在分配到气相中发生挥发性释放的潜能. 已有研究在加拿大[63]、德国[64]和中国[30]垃圾填埋场上方空气中检出PFASs，浓度分别为2.8—26 ng·m−3、0.08—0.7 ng·m−3和1.6—33 ng·m−3，其中中性8∶2 FTOH为主要的物种，这是由于中性物质相比于离子型PFASs更具挥发性[58]. Tian[65]和Jin等[66]也在填埋场周围植物叶子或树皮上检出PFASs，浓度分别为48 µg·g−1和0.28 µg·g−1. Ahrens[63]和Wang[30]等分别采用简化的高斯扩散模型估算出PFASs向大气中的排放量分别为0.1—1 kg·a−1和0.04—0.57 kg·a−1. 这些结果表明，PFASs（尤其是FTOH、FTCA等挥发性PFASs）会通过挥发性释放从废物填埋系统排放至大气环境中，并因其具有持久性与远距离迁移潜能对大气环境及周边植物体等造成污染或损害. 因此，关于废物填埋系统衍生的逸散型PFASs排放方面的研究，值得重视.
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在报道填埋渗滤液赋存PFASs水平与组成的同时，现有文献也尝试探讨影响PFASs赋存的自然与工程因素，及其与渗滤液特征理化性质之间的关联.
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自然降雨将造成渗滤液水质水量的波动，改变废物含水率，从而影响PFASs赋存水平，且影响机制较为复杂. 一方面，降雨带来的稀释作用可能使渗滤液赋存PFASs水平降低. Yin等[68]分别采集了湿润和干燥天气条件下的填埋渗滤液，发现短链PFASs在降雨量较高的湿润气候下显示出更低浓度水平. Benskin等[50]也发现，美国渗滤液PFASs赋存水平与24 h降雨量之间存在显著负相关（r=−0.87—−0.75）. 然而，另一方面，降雨将增加废物含水率，促进微生物生长和废物降解，有利于PFASs从填埋废物渗出进而赋存于渗滤液，使得PFASs赋存水平有所提升. Lang等[58]对美国干燥（年降雨量<38 cm）、温和（年降雨量38—75 cm）、湿润（年降雨量>75 cm）地区的填埋场分别采样分析，发现湿润地区渗滤液中Σ6PFASs赋存水平显著高于干燥地区浓度水平. 另有个别研究发现渗滤液赋存PFASs水平与两周累积降雨量之间没有显著相关性[50]. 因此，自然气候条件（降雨）对渗滤液赋存PFASs特征存在的影响机制，尚未获得清晰一致的认识.
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除降雨以外，渗滤液回灌也会显著影响填埋环境湿度，改变废物降解速率，对渗滤液赋存PFASs水平及组成造成潜在影响. Benskin等[50]在加拿大填埋场调研发现回灌渗滤液中ΣPFASs浓度比非回灌渗滤液浓度低1个数量级，且回灌渗滤液以赋存PFAAs为主，未发现前体物的显著存在，推测可能是由于回灌加速了PFAA前体物的生物转化. 相似地，Huset等[47]在美国回灌渗滤液中观测到PFASs赋存水平低于非回灌渗滤液水平3个数量级，但在此回灌渗滤液中检出FTS、FOSA等前体物，平均浓度达1340 ng·L−1，这可能与前体物降解半衰期有关[74]. 然而，目前关于渗滤液回灌影响PFASs赋存水平及组成的文献数据较少，且数据还受到填埋废物类型、填埋时间及其它环境条件等因素差异带来的干扰，因此尚难以得出其对赋存PFASs水平及组成影响的清晰认识.
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如第1小节所述，不同类型废物赋存PFASs特征存在差异，且已有研究者阐明填埋废物释放PFASs的行为存在组分特异性[75-76]. Lang等[76]通过实验室模拟厌氧填埋反应器研究地毯和成衣类纺织品释放PFASs规律，证实地毯释放PFASs主要以5∶3 FTCA和PFHxA为主，而填充纺织品的反应器则因释放积累了大量短链PFCAs、PFOA和8∶2 FTSA. Gallen等[61]调研发现，建筑垃圾填埋渗滤液中Σ9PFAAs浓度（平均12110 ng·L−1）显著高于生活垃圾渗滤液（平均3466 ng·L−1）. 尽管Solo-Gabriele等[30]在建筑垃圾和生活垃圾填埋渗滤液中检出相似浓度水平的PFASs，但发现建筑垃圾渗滤液赋存PFHxS浓度明显高于生活垃圾填埋渗滤液，这可能是由于PFHxS常被用作建筑材料的密封剂和拒水剂；此外，还得出了焚烧灰渣填埋单元的渗滤液赋存PFASs水平相对较低这一结论. 由此可见，PFASs携带载体废物类型对其填埋渗滤液赋存PFASs水平及组成具有明显的影响，但具体影响及其机制仍需系统研究以获得进一步认识.
此外，现有的科学知识表明，废物填埋时间与渗滤液赋存PFASs特征之间存在复杂关系. Gallen等[61]从澳大利亚27座填埋场采集97个渗滤液样品，发现随着废物填埋时间增加（填埋45年），采集相应渗滤液样品所含Σ5PFASs浓度呈现指数级下降趋势. 然而，Lang等[58]通过独立样本t检验分析发现，13种PFASs在美国特定“老龄”填埋场（10—24 年）和“年轻”填埋场（6.5—10年）采集渗滤液中表现出相近浓度水平；同时推测填埋废物释放PFASs速度较慢，将会在较长的填埋时间内持续释放. 以上，带来这些复杂影响效应的原因可能有：（1）近年来短链PFASs作为长链化合物的替代品获得生产与使用，导致长链PFASs浓度显著降低；（2）研究者调研的废物类型不同，造成其赋存PFASs存在物种差异，随着填埋时间推移，前体物被生物降解，但其降解半衰期表现出物种特异性[74，77]，导致填埋时间对PFASs赋存水平及组成的影响尚不清晰.
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填埋渗滤液是一类具有特殊理化性质的高浓度有机废水，其特征水质参数pH值、离子强度、总有机碳（TOC）等与PFASs从其载体废物的溶出释放，以及在固、液相间的分配与转化等行为可能存在关联. 不少研究已提及，渗滤液赋存PFASs的形态与pH值相关. 在弱酸/中性渗滤液基质背景下，PFAAs（pKa<0.52）往往以阴离子形态存在，而氟调聚类PFASs（pKa—6.24）会以中性分子形态存在[78].Yan、Benskin和Gallen等[31，50，61]研究发现，pH值的升高有助于PFASs的迁移，推测该现象可能与吸附废物表面的静电排斥特性变化及质子化与去质子化作用有关. 此外，离子强度被发现与渗滤液赋存PFASs水平存在正面[50]或负面[31]的相关性，而TOC含量与PFASs浓度仅存在中等偏弱的相关性[46，58]. 这些复杂且不一致的影响及其机制，尚需进一步的观测证实与深入研究.
然而，值得注意的是，这些影响因素之间可能存在共线性的问题，即各因素之间仍存在尚未清晰的关联，这对于探讨影响PFASs赋存水平及组成的因素及明晰其影响机制带来了潜在挑战.
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研究者们在关注渗滤液中PFASs的来源、赋存及其影响因素的同时，也在不断认识和探索对渗滤液所含PFASs的有效去除[28-29]. 传统的渗滤液处理方式主要是将其直接排往城市污水处理厂进行合并处理. Arvaniti等[79]综述了PFASs在城市污水处理过程的转归趋势，发现二级生物处理无法有效降解PFASs，反而使其富集于污水污泥，并可能随之被填埋或用于土壤改良，对土壤、植物等带来潜在污染[23]；而膜过滤、吸附和高级氧化等深度处理工艺对PFASs的去除效率相对较高.
近年来，随着城镇污水处理厂的“拒收”以及对排放标准的严格要求，越来越多的渗滤液采用单独处理的方式，即采用物化（预处理）-生化-物化（深度处理）的组合工艺实现达标排放[80-81]. 然而，目前关于渗滤液单独处理过程中PFASs迁移转化去除的文献报道尚显匮乏，仅检索获取10篇. 这些有限的研究关注的处理系统工艺或单元技术（图2），除泡沫分离[32]、电絮凝[33]、等离子体[34]属于实验室规模的研究外，其它包括生物处理[30-31，46，52，55]、膜处理[31，46，52，70]、吸附[52]、高级氧化[52]、人工湿地[68]等研究，均是在渗滤液处理设施现场采样进行. 关于生物处理与膜处理效果的研究，约占已有文献报道的60%，表2对其报道的去除率数据进行了汇总.
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生物处理是目前渗滤液处理的重要工艺段，具有操作简单、运行费用低及二次污染小等优点[80]，但如表2所示，现有生物处理工艺难以有效去除、甚至会造成处理出水PFASs浓度上升的结果，导致表2中去除率出现负值的异常情况. Solo-Gabriele等[30]检出渗滤液原液赋存PFASs浓度为15610—15840 ng·L−1，经生物曝气处理后，出水浓度为19920—19970 ng·L−1，增幅达到25.8%—27.9%（即去除率=−27.9%—−25.8%）. Wang等[46]发现生物处理出水PFASs浓度（46000 ng·L−1）高于进水浓度（32000 ng·L−1），去除率为−43.8%. 此外，尽管联合深度膜处理，但仍能在渗滤液出水中观测到显著的浓度上升趋势，导致负去除率高达−136.1%[55]和−129.3%[70]. 分析其原因：一方面，在分子水平上，氟原子具有极高的电负性，从而产生极稳定的C—F键（解离能：536 kJ·mol−1），致使PFASs难以生物降解而具有持久性[82]. 另一方面，渗滤液含有的非目标前体物经过生物转化为目标PFASs，对出水浓度水平升高具有“贡献”.Wang等[46]首次运用总可氧化前体测定法（TOP）研究垃圾渗滤液生物处理前后赋存PFASs污染水平，定量阐明出水C2—C12 PFCAs浓度升高了40 µg·L−1，且未知C4—C12 PFAA前体物对渗滤液中ΣPFASs贡献介于10%—97%（以mol浓度计），未知C2—C3 PFAA前体物贡献介于12%—93%. 另有研究表明，代表性前体物FTOH和FTS在好氧土壤[83-84]、污泥[85-86]、沉积物[87-88]和渗滤液[74]等不同环境基质下，可被生物转化为最终产物PFAAs.
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膜处理是目前渗滤液处理常用的深度处理工艺段，可以有效去除渗滤液中大分子难降解有机物和总氮，具有污染物去除率高、出水水质稳定等优点[81，89]. 与单独生物处理相比，Wang等[46]发现经过纳滤-反渗透的深度膜处理后渗滤液出水PFASs去除率显著升高（生物处理：−43.8%，联合膜处理：54.5%—95.9%）（表2）. 此外，膜处理根据膜材料孔径大小可分为反渗透（RO）、纳滤（NF）、超滤（UF）、微滤（MF），其中MF由于孔径过大，处理效果不佳，因此很少应用于渗滤液处理；UF常作为NF/RO的前处理工艺应用于渗滤液处理[31，46]. 由表2可看出膜处理去除PFASs效果明显，且与其孔径存在关联. Yan等[31]采集经UF预处理后的NF/RO渗滤液样品，发现孔径较小的RO工艺处理渗滤液后PFASs去除率高达99.3%—99.8%，高于NF工艺（81.2%—97.8%）.
尽管膜处理对渗滤液中PFASs的去除效果显著，但这种方法并没有真正解决PFASs污染问题，而主要是通过物理截留将其分离富集于膜浓缩液. Yan等[31]观测到NF/RO工艺处理渗滤液产生膜浓缩液，其赋存PFASs浓度分别高达5610—7580 ng·L−1和19100—282000 ng·L−1，其中苏州某填埋场经RO工艺处理后浓缩液赋存PFASs水平甚至高出进水渗滤液赋存水平102%，表明膜浓缩液很大程度上会成为渗滤液所含PFASs的“汇”. 目前对膜浓缩液的处理，主要采用回灌、蒸发、高级氧化等单一或组合工艺[90]，但在这些工艺过程中PFASs的最终环境归宿，亟待获得清晰的科学认识.
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除生物处理、膜处理的主流处理工艺段外，研究者们还在其它渗滤液处理设施工段观测到不一致的去除效果（表3）. 针对活性炭（AC）和湿式氧化（WAO）处理工艺，有学者[52]研究了处理前后渗滤液赋存PFASs水平，分析发现，经AC物理吸附工段，渗滤液赋存PFASs浓度从31—12819 ng·L−1降低至9—4079 ng·L−1，去除率达到68.2%—99.8%，表明物理吸附能有效去除PFASs；相反，经WAO化学氧化工段，渗滤液处理出水PFASs浓度1993 ng·L−1略高于进水浓度1889 ng·L−1，可能由于PFASs具有难以被氧化降解的化学稳定性，且PFAA前体物在处理过程中生物转化为PFAAs，导致出水浓度呈现5.5%的增幅. 相关研究[68]报道了人工湿地系统中各构筑物（调节池、曝气池、沉淀池、芦苇床和深度处理塘）处理渗滤液过程对PFASs的去除情况. 该研究表明，人工湿地通过微生物降解、植物修复和土壤吸附等协同作用致使出水PFASs浓度降低到619 ng·L−1（原液：1570 ng·L−1），去除率达到61%，其中44%主要源于芦苇床的植物吸收.
近年来，基于PFASs具有良好热/化学稳定性、难以被生物降解矿化的特性，国内外学者在实验室研究中探索采用泡沫分离、电絮凝、等离子体等创新方法对渗滤液中PFASs进行分离、沉淀、去除（表4）. 采用泡沫分离处理渗滤液中PFASs，主要是利用PFASs的表面活性剂特性，通入空气诱导渗滤液起泡，使PFASs富集浓缩于泡沫层，随即分离泡沫与渗滤液以达到去除PFASs的目的. Robey等[32]开展泡沫分离实验分析了PFASs从渗滤液液相中分离去除的效果，发现69%的PFASs从渗滤液分配富集至泡沫中，且前体物和长链PFASs的去除率（>80%）显著高于短链PFASs（<40%）. Zhang等[33]选择铝电极电絮凝研究渗滤液中C6—C12 PFCAs的去除效率，通过外加电压使阳极金属板溶出铝离子，与电解反应产生的OH−形成氢氧化铝絮状物，吸附捕获、沉淀去除PFASs，实验发现C6—C10 PFCAs的去除率为33.8%—75.2%，C11—C12 PFCAs浓度水平反而增加18.6%—20.2%，这与前文所述的前体物可能生物转化为PFAAs的推测一致. 也有研究揭示了等离子体处理受PFASs污染的垃圾渗滤液的可行性. Singh等[34]首次探究在外加电场作用下，等离子体反应器内产生的大量携能电子轰击PFASs分子，使其发生一系列物理化学反应（如电离、解离和激发），从而得以脱氟、降解的潜能. 研究表明，前体物在120 min内去除率为44%—99.9%，长链PFAAs在75 min内去除率就高达99.9%，相比之下，多数短链PFAAs在120 min内去除率较低（10%—50%），但通过添加阳离子表面活性剂CTAB，使其与短链PFAAs产生静电/疏水相互作用，促使结合分子更易转移至等离子体-液体界面，提高短链PFAAs电离去除率（40%—95%）. 然而，以上研究均是实验室规模的初步探索，将其应用于实际渗滤液中去除PFASs仍有待进一步工程验证.
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（1）除生活垃圾以外，建筑垃圾、污水污泥、焚烧灰渣等填埋处置废物也被证实是填埋场PFASs的来源. 现有研究对生活垃圾以外的固体废物在填埋环境释放PFASs的行为关注较少. 这些行为值得进一步研究，以期为全面评估废物填埋系统PFASs的释放源强提供基础数据支持.
（2）世界多国填埋渗滤液中检出上百种PFASs，浓度在ng·L−1—mg·L−1水平. 然而目前主要采用的目标分析技术仅能定量分析渗滤液赋存的少数类别PFASs，未来有必要结合TOP、可疑与非目标筛查等多种分析测试方法更加全面的识别渗滤液赋存PFASs物种类别、浓度及前体物转化“贡献”等，从而正确评估渗滤液携带PFASs污染特征及强度.
（3）PFASs的迁移释放过程受到自然降雨、渗滤液回灌、填埋废物类型与填埋时间、渗滤液理化性质等多因素的综合影响，尚需开展系统研究阐明这些因素的影响程度及其作用机制，以加强填埋系统PFASs及其它新微污染物的防控.
（4）生物处理与膜处理相结合是我国当前垃圾渗滤液单独处理的主流工艺，尽管其对于控制处理出水赋存PFASs浓度的效果明显，但膜处理副产物（浓缩液）富集残留PFASs的最终环境归宿尚未得到清晰准确的认识. 此外，为避免渗滤液处理出水所含PFASs对土壤、水体等生态环境造成潜在风险，应加强研发高效低耗的降解转化处理PFASs的技术.
垃圾填埋渗滤液全（多）氟化合物赋存与去除研究进展
Research progress on the occurrence and removal of per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) in landfill leachates.
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摘要: 全（多）氟化合物（per- and polyfluoroalkyl substances，PFASs）是一类广泛存在、日益引起国内外关注的新微持久性污染物. 近年来，PFASs已在全球垃圾填埋渗滤液中频繁检出，对生态安全与人体健康造成潜在威胁. 本文系统综述了国内外废物填埋系统PFASs的来源，渗滤液赋存PFASs特征、影响因素及其去除方面的研究进展. 总体上，垃圾填埋渗滤液赋存PFASs浓度水平跨越6个数量级（ng·L−1—mg·L−1），并呈现以短链PFASs为主的污染特征. 降雨、渗滤液回灌、渗滤液理化性质等因素均会影响PFASs赋存特征，但具体影响机制尚未阐明. 现有渗滤液处理工艺（生物处理、膜处理等）对PFASs的去除率可高达99.8%，但处理过程中仍存在前体物污染转化与副产物环境归宿不明等问题. 本文还对该领域的前沿研究方向进行了展望，以期增进对填埋渗滤液赋存PFASs污染及其控制的科学认识，为填埋系统新污染物控制提供科技支持.Abstract: Per- and polyfluoroalkyl substances (PFASs) are a group of emerging and persistent pollutants which exist widely and attract growing attention globally. In recent years, PFASs has been frequently detected in landfill leachates globally, which pose a potential threat to ecological security and human health. This paper systematically reviewed the sources of PFASs in landfill systems, and the research progress in the characterization, influencing factors and the removal of PFASs in landfill leachates. Overall, the concentration levels of PFASs in landfill leachates have spanned six orders of magnitude of ng·L−1—mg·L−1 and showed the major occurrence of short-chain PFASs. Rainfall, leachate recirculation, physical and chemical properties of leachate and other factors have been shown to influence the occurrence characteristics of PFASs, but the specific influence mechanisms have not been elucidated. The PFASs removal rates achieved by the existing leachate treatment processes (biological treatment, membrane treatment, etc.) can reach as high as 99.8%, but there are still some problems in the treatment process, such as the pollution transformation of precursors and the unknown environmental fate of treatment by-products. The frontier research directions were also prospected in this paper to improve the scientific understanding of PFASs pollution and control in landfill leachates, and to provide technical support for the control of PFASs pollution in landfill systems.
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Key words:
- landfill leachate /
- PFASs /
- source /
- occurrence /
- removal
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图 1 文献报道次数较多的34种PFASs物种（报道次数大于4次）
Figure 1. Top 34 PFASs species reported frequently in literature （the number of reports was more than 4）
图 2 渗滤液中PFASs去除技术相关文献发表情况
Figure 2. Distribution of published articles related to the removal of PFASs in leachates
表 1 全球范围内填埋场渗滤液PFASs赋存水平
Table 1. The occurrence level of PFASs in landfill leachates globally
区域
Region国家/地区
Country/region发表年份
Year of publicationPFASs分析数
Number of
analytes主要的PFASs类型e
Primary species∑PFASs /（ng·L−1）f PFOA/（ng·L−1） PFOS /（ng·L−1） ∑PFASs排放量/
（kg·a−1）Emission load参考文献
Reference亚洲 中国/上海,广州,
南京,苏州,常州2015 14 PFOA, PFBS, PFPrA 7280—292000 281—214000 1150—6020 3110（全国） [31] 中国/北京 2019 10 PFPeA, PFBA, PFOA 407—2982 4—431 <LOQ—3 n.a. [55] 中国/重庆 2020 17 PFBS, PFBA, PFHxA, PFPeA, PFHxS, PFOS, PFHpA, PFOA 1805—43310 97—2350 139—3966 n.a. [56] 中国/天津 2020 29 PFPrA 22000—39000 330—820 37—130 0.02—0.4
（阴离子PFASs）[46] 越南 2013 17 PFOA, PFUnDA, PFNA 360 100 11 n.a. [67] 新加坡 2017 18 PFOA 1269—7661 538—3458 123—439 0.05—0.25 [68] 北美洲 加拿大 2012 13 PFHxA, C4—C8 PFCAs 27—21300 439 279 n.a. [49] 加拿大a 2012 24 PFPeA, PFHxA 2500 210 80 8.5—25 [50] 加拿大 2013 7 PFOA, PFOS n.a. 50—1590 <9—744 n.a. [69] 美国/墨西哥湾沿岸a, 西海岸a, 太平洋西北地区, 大西洋沿岸中部各州a 2011 24 PFBA, PFPeA, PFBS, PFOS 2688—7415 380—1000 56—160 n.a. [47] 美国/明尼苏达州b 2013 14 PFOA, PFOS, PFHxA 178000 82000 31000 n.a. [48] 美国 2014 70 C4—C6 PFCAs 3200—160000 150—9200 14—590 n.a. [57] 美国 2017 70 5:3 FTCA 180—29311 30—4990 <LOD—801 563—638（全国） [58] 美国/佛罗里达州c 2020 11 PFHxA, PFHxS, PFOA, PFBS, 5:3 FTCA 2820—19970 259—2990 120—1230 n.a. [30] 欧洲 丹麦 2008 7 PFOA, PFOS n.a. <2—6 1—4 n.a. [51] 德国 2010 43 PFBA, PFBS, PFHxA, PFOA, PFPeA, PFHpA, 6:2 FTS, PFOS, PFHxS 31—12922 23 8 90（全国） [52] 荷兰 2013 17 PFOA, PFBA, PFHxA, PFHpA 74—4400 1—1800 10—110 n.a. [53] 芬兰 2013 4 PFOA, PFHxA, PFOS 214—614 76—270 87—140 n.a. [54] 西班牙 2017 16 PFOA, PFHxA, PFPeA, PFBA 639—1379 387—584 <LOD—43 1.2 [70] 瑞典 2018 26 PFHxA, PFOA 1300 338 n.a. n.a. [71] 挪威 2019 28 PFBA, PFPeA, PFHxA 320—11000 66—1800 15—160 3.2—110（全国） [62] 爱尔兰 2019 10 PFBS, PFOA, PFOS, PFHxS, PFNA 14—17524 9—11400 <0.1—7300 n.a. [72] 大洋洲 澳大利亚d 2016 14 PFHxA, PFHpA, PFOA 104—14989 19—2100 37—1100 n.a. [73] 澳大利亚d 2017 9 PFHxA, PFHxS, PFOA, PFHpA, PFOS 181—56328 17—7500 13—2700 0.02—31（全国） [61] 注:a.渗滤液回灌; b.接收3M公司污泥; c.接收生活垃圾,建筑垃圾,焚烧灰渣; d.接收生活垃圾,建筑垃圾,商业及工业垃圾; e.主要的PFASs类型是原文按质量百分比顺序给出; f.n.a.表示原文未给出,LOQ表示定量限,LOD表示检出限. a. leachate recirculation; b. receive sludge from 3M company; c. receive municipal solid waste（MSW）, construction and demolition（C&D） and MSW ash; d. receive MSW, C&D and commercial and industrial（C&I）; e. the dominant PFASs are shown in mass percent order in original literature; f. n.a. refers to not given in original literature, LOQ refers to the limits of quantification, LOD refers to the limits of detection. 
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表 2 生物处理和膜处理对渗滤液PFASs的去除情况
Table 2. Removal of PFASs in leachates by the biological treatment and membrane treatment
国家/地区
Country/region处理工艺/构筑物a
Treatment process/structure进水ΣPFASs/（ng·L−1）
Influent出水ΣPFASs/（ng·L−1）
EffluentΣPFASs去除率/%
Removal rate参考文献
Reference中国/上海，广州，
南京，苏州，常州生物反应器 7280—292000 4570—111000 19.4—62.0 [31] 超滤-纳滤 4570—111000 122—859 81.2—97.8 超滤-反渗透 4570—111000 98—190 99.3—99.8 中国/北京 生物法-纳滤 407—4276 744—3657 −136.1—51.9 [55] 中国/天津 好氧/厌氧/好氧池-厌氧/好氧池-超滤-纳滤-反渗透 22000b 10000 54.5 [46] 生物池-曝气池-生物沉淀池-膜生物反应器 32000 46000 −43.8 调节池-厌氧池-反硝化池-硝化池-二次硝化池-纳滤-反渗透 39000 1600 95.9 西班牙 膜生物反应器（两级生物处理-超滤） 1045—1379 856—3162 −129.3—18.1 [70] 美国/佛罗里达州 连续流生物曝气 8450—8730 8570—8600 −1.4—1.5 [30] 序批式生物曝气 15610—15840 19920—19970 −27.9—−25.8 注：a. 本文已将原文分工段分析PFASs去除的处理工艺分段整理,未分段的则为原文中只分析了进出水浓度; b. 该数值源于原文中µg·L−1转化所得. a. in this study, the treatment process section of PFASs removal has been segmented and sorted out as long as it was analyzed by each section in original literature, in contrast, it has not been segmented and sorted out if only concentrations of influent and effluent were analyzed in original literature; b. this value is derived from the conversion of µg·L−1 in original literature.
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表 3 其它渗滤液处理工艺（段）对渗滤液PFASs的去除情况
Table 3. Removal of PFASs in leachates by other treatment processes（sections）
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表 4 实验室研究渗滤液PFASs的去除情况
Table 4. Removal of PFASs in leachates（Laboratory-scale）
国家/地区
Country/region处理技术
Treatment technologyPFASs分析数
Analytes去除率
Removal rate参考文献
Reference美国/佛罗
里达州泡沫分离 36
（18种前体物，10种长链PFAAs，8种短链PFAAs）ΣPFASs：69%（平均）
PFAAs前体物：>80%
长链PFASs：>80%
短链PFASs：<40%[32] 中国/北京 电絮凝 7
（C6—C12 PFCAs）ΣPFASs：70.8%（平均）
C6—C10 PFCAs:33.8%—75.2%
C11—C12 PFCAs:−20.2%—−18.6%[33] 美国 等离子体 27
（10种前体物，11种长链PFAAs，6种短链PFAAs）PFAAs前体物:44%—99.9%
长链PFAAs:>99.9%
短链PFAAs:40%—95%[34]
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