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随着工业化的迅速发展，重金属污染在世界各地都成为了亟需关注的严重污染问题[1-2]. 重金属作为一种持久性有毒污染物[3]，进入土壤后难以被生物降解而长期存在于土壤中，导致土壤污染和功能退化. 此外，重金属还会随着食物链在人体中富集，危及生命与健康[4]. 因此，对土壤中重金属的含量特征进行分析，评估重金属污染对环境带来的危害，是评估重金属污染对人体构成健康风险的前提[5].
土壤重金属污染评估中较常用的生态风险评价方法有单项污染指数法、地积累指数法、内梅罗指数法和Hakanson潜在生态风险指数法. 总体而言，单项污染指数法方法简单，易于分析对比数据，但结果过于片面、单一；地积累指数法考虑了自然成岩作用对环境背景值变化的影响，可在一定程度上弥补其他评价方法的缺点；内梅罗指数法强调污染最大值以及所测土壤的总体污染程度，以此反映土壤的综合污染状况. 相较于以上几种方法，Hakanson潜在生态风险指数法考虑了土壤多种重金属含量以及多元素协同作用、毒性水平、环境对重金属污染的敏感性等因素，可定量计算重金属潜在危害的影响程度，是目前最为全面，也是应用最广泛的一种方法[6]. 然而，其毒性响应系数的主观性和监测数据的不完全性、随机性也会使评价结果带有一定不确定性，若能平衡其随机性，将在很大程度上提高评价结果的准确性.
Monte-Carlo模拟是以概率论和数理统计为基础的一种数值计算方法[7]，通过对假设变量在数据分布内进行随机抽样，由计算机模拟的预测值来表征和评估生态风险[8-9]，在一定程度上可平衡Hakanson潜在生态风险指数法的随机性. 因此，Hakanson潜在生态风险指数法结合Monte-Carlo模拟能一定程度消除不确定性因素的影响，以概率的方式对生态风险评估作进一步完善. 相较传统的评估只是引入统计方法[10]，而无具体结果 [11]，Monte-Carlo模拟在一定程度上可使评价工作更直观清晰.
基于以上研究背景，本文以云南省内某处典型小流域为研究对象，将Monte-Carlo模拟结合Hakanson潜在生态风险指数法，对该地区土壤中的重金属环境风险展开评估. 通过获取土壤中的重金属生态风险概率分布情况，确定场地生态风险概率和重金属分布特征，为环境风险控制的管理者和执行者提供基础数据支持.
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本文研究区域属于山地，境内分布有河流，位于东经101°19′—101°51′，北纬25°09′—25°40′. 该地区历史上属于铜矿区，矿区范围近10 km2，有着60年的有色金属采选历史. 但由于早年间生产工艺落后、环境基础设施不健全、科学管理意识淡薄等问题导致大量采矿残留的固废尾矿砂未得到妥善处理，河道上游存在数万吨历史遗留含Cd危险废物，造成严重的重金属污染. 区域内可能的污染源分布见图1.
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由于研究区域为采选流域，所以采样点均于河流沿岸分布. 利用ArcGIS将整个流域划分为37个响应单元，划分区域在图1中以线条隔开，在每个单元内随机布点，采样点覆盖河流两岸不同距离的农田土壤及坡地农田土壤. 本次采样点选取大部分为农用地土壤，少部分为建设用地，如图1实心圆和实心三角图标所示. 本次采样共有65组采样点，农用地土壤中有59组实心圆采样点，建设用地土壤有6组实心三角采样点. 采样时，用木铲刮去表层土壤上方落叶、石子等杂质，在表土（0—20 cm）处采集土壤样品.
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样品分析按照GB/T 22105.1-2008、GB/T 22105.2-2008、GB/T 17141-1997和HJ 491-2019方法进行. 对表层土壤样品进行预处理，风干、破碎、过筛、水浴消解后，再将样品中的重金属转化为原子态，在空心阴极灯照射下使其产生原子荧光并测定峰面积，将其代入校准曲线后查得各金属元素的含量，计算其质量分数（mg·kg−1）. 每组样品设置3个平行. 其中，采用原子荧光法测定Hg和As，采用石墨炉原子吸收分光光度法测定Pb和Cd，采用火焰原子吸收分光光度法测定Cr、Cu、Ni和Zn. 为了保证和控制测定质量，采用土壤标准物质（GBW07456 , GBW07404）进行质量控制.
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Hakanson潜在生态风险指数法是依据重金属特性及环境行为特点，对土壤或沉积物中土壤重金属污染程度进行评价的技术方法[6]. 其表达式如下：
其中，RI为土壤多元素环境风险综合指数；Eir为第i种重金属环境生态风险指数；Cif为重金属i相对参比值的污染系数；Cis为重金属i的实测浓度；Cin为重金属i的评价参比值；Tir为重金属i毒性响应系数，它主要反映单种重金属毒性水平和环境对重金属污染的敏感程度.
在本次研究中，评价参比值Tir和Cin都是不确定性变量，结合学者将毒性系数以加权的形式加入到生态风险分析中的案例[12]，8种土壤重金属的Tir的设定基于Hakanson的研究结果[13]，采用Hakanson标准化参数，Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn的Tir分别取30、40、10、5、2、5、5和1. 结合国内外学者通过基线值（背景值）评估河流下游沉积物中的金属浓度的案例[14]，相对参比值
$ C^i_{\rm{n}} $ 取中国土壤重金属元素含量背景值[15]，如表1所示.如何选取生态评估标准，已有不少国内外学者对此展开研究[16-17]. 本文在充分调研的基础上，采用评估标准如表2所示.
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本次研究将Monte-Carlo计算引入Hakanson潜在生态风险指数法中，模型构建原理如图2所示. 将研究结果中8种金属的65个样本数据引入Monte-Carlo仿真计算中，按照一定的分布重新抽样，在产生随机数的前提下，重新赋值给各个输入的样本量，再由确定好的模型即Hakanson潜在生态风险指数法，求出各个输出的样本结果，重复k次，得到k组样本结果. 根据样本结果，得出输出量的概率密度分布.
在Crystal Ball软件中，将土壤中的重金属浓度作为样本数据，以样本数据符合的概率分布作为假设，以模型中Cif、Eir、RI的3个变量作为预测指标，设定8种重金属的含量为随机变量；样本数据引入仿真计算后，从假设的随机变量的概率分布中抽取样本（置信度设定为95%，抽样次数为10000次[18]，方式为Monte-Carlo抽样），将每次抽样的结果用公式（1）—（3）进行计算，即可得到Cif、Eir和RI的预测值，通过10000组RI预测结果，得到风险综合指数在不确定条件下的结果. 同时，通过Crystal Ball中的敏感度分析功能，来预判各重金属对风险综合指数RI的贡献度.
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通过Excel统计软件对土壤中的重金属浓度进行统计分析，并使用Crystal Ball进行了Monte-Carlo抽样，将其搭载在Excel系统上运行，Monte-Carlo模拟后的结果依照生态风险危害评级标准评估，最后使用Origin画图将所得到的结果呈现在图表中.
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本文对8种重金属实测浓度的65组基础数据进行了统计分析，得到频数分布情况和重金属实测浓度的概率分布模型，具体参数见表3. 由表3看出，研究区土壤8种重金属中，除Hg以外，其他重金属平均浓度含量均高于中国土壤重金属背景标准限值[15]，而平均浓度含量与背景值的比例可在一定程度上反映各重金属的污染严重程度，污染严重程度依次为Cd>Cu>Zn>Pb>Ni>As>Cr>Hg；变异系数（coefficient variation，CV）是衡量土壤样品中重金属含量变化程度的指标，8种元素的高CV值表明研究区土壤采样点的各个数据离散程度大，即重金属含量差异较大，可能是人为活动干扰所致[19].
经Crystal Ball的拟合计算得到Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn含量的CV模拟值，分别为297%、76.94%、33.72%、90.23%、19.14%、84.3%、22.89%和105%，模拟的结果与表3中的实测数据统计结果数值相近，进一步验证了模拟的准确性. 拟合之后得到8种重金属含量的概率密度曲线如图3所示.
由图3可知，各个金属的概率密度曲线之间的区别，Cd、As、Ni的分布曲线明显更陡峭，而Cu的分布曲线相较于其他曲线更平缓. 由Crystal Ball模拟结果可知，Cr属于Beta分布，As属于最大极值分布，其他6种金属均服从对数正态分布.
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通过Crystal Ball模拟结果可得到，Cd、Hg、Pb、Cu、Ni、Zn、As和Cr 8种重金属的Cif期望值分别为41.09、0.83、1.83、3.51、1.26、2.65、1.21和1.2.
将模拟得出的各个重金属Cif的期望值与表2分级标准结合，得到各个重金属的污染等级：Cd属于非常重污染，Cu隶属重度污染，As、Pb、Cr、Ni、Zn呈中度污染，Hg属于轻度污染，且污染状况排序为Cd（41.09）>Cu（3.51）>Zn（2.65）>Pb（1.83）>Ni（1.26）>As（1.21）>Cr（1.2）>Hg（0.83）. 同时，利用Origin对Crystal Ball模拟后的数据作8种重金属Cif标识图，在图片中能直观看出各个重金属处于不同污染等级的占比，具体见图4.
图4不仅可直观展示各个重金属处于不同污染等级下的概率图示，还能显示单点上Cif对应的概率密度，可同时得到在点上和在区间上的概率结果. 抽样模拟得到的结果和由实测数据得到的结果基本一致，但抽样模拟可以更好地确定各个污染程度等级所占的比例，评估结果由单点上的确定结果变成了区域上的概率结果[20].
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由Eir模拟结果可知，Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn这8种重金属的Eir期望值分别为1232.80、33.08、12.12、9.16、2.39、17.53、6.29和2.65. 8种重金属的生态风险等级可通过Eir期望值结合表2得出, 除了Cd为极高风险外，其他7种重金属均为低风险. Crystal Ball软件的模拟结果可获得各重金属处于不同风险等级的概率以及各重金属在不同概率条件下的Eir分布，具体见表4和表5.
通过表4可知，8种重金属处于不同风险等级的概率，结合Cif和Eir的分析结果，得到每种重金属在该地区的污染等级和风险等级如表6所示. 其中As、Pb、Cr、Ni、Zn 等5种重金属生态风险等级集中分布在轻微风险等级，表明这5种重金属在该地区土壤中产生的生态风险较低；Cu的风险等级跨越了4个，但多集中分布在轻微风险区域，且达到了93.06%，说明Cu为轻微风险；Hg的风险等级隶属于轻微、中等、较高、高的4个等级，且属于轻微风险的概率达到了73.26%，根据最大隶属度原则，判定Hg为轻微风险；Cd的风险等级跨越了5个，并且隶属极高风险等级的概率已经超过50%，因此，判定Cd属于极高风险等级. 同时，可以看出污染等级和风险等级之间并不存在确定的对应关系. 对于金属Cd，在污染等级较高的情况下，风险等级也较高；但对于金属Cu，高污染等级并不对应着高风险等级.
表4是已知风险等级，求出各个风险等级的概率结果；而表5是已知污染的概率值，求出此概率值上的Eir，比起传统的风险分析方法，多了一个反向推导的步骤，能让决策者更全面系统地认识到当地的重金属风险分布，有助于管理者制定决策. 表6则是单种金属间的污染等级和风险等级的结果对比，与传统的分析方法相比，此种分析方法能更多地体现出风险评估中的概率结果[21].
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由Crystal Ball模拟结果得到RI呈对数正态分布，如图5所示，其预测期望为1316.03. 该图为概率密度曲线图，为展示累计概率结果，在图中标出了累计概率分别为25%、50%和75%的位置，其对应RI的预测值分别为229.65、465.91和1124.97. 根据表2中的分级标准，得到RI在低、中、较高、高生态风险等级的概率依次为10.45%、23.87%、23.93%、41.74%，高风险的概率占优势，按照最大隶属度原则可以判定为场地土壤处于高生态风险，应该受到有关部门的重视.
由于每种重金属对RI的贡献值不同，在这里用敏感性[22]来表征这个贡献值，能直观看出各重金属对污染等级的占比[23]. 敏感性分析结果表明，Cd对该地区土壤的重金属污染的贡献值达到了0.99，同时也说明，Cd是当地重金属污染的主要因子.
Cd成为当地污染的主要因子与污染场地的性质有着直接关系. 河道上游存在采矿遗留含Cd固废尾矿砂，这是周边土壤环境中Cd污染存在的一个重要因素. 另外，河道上游的居民生活和工业活动较多，采矿活动的进行、有害生活垃圾（如电池、废弃电子产品、废旧灯管灯泡）的处理不当，都可能导致环境中Cd浓度增加[24]. 在进行风险控制的决策时，Cd污染是非常重要也是不能忽略的一部分.
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通过Hakanson潜在生态风险指数法和Monte-Carlo模拟结合对云南小流域的重金属污染进行风险评估，能更全面真实反映实际污染状况.
（1）通过对Cif和Eir的分析，得到了8种金属处于各个污染等级和风险等级的概率. 其中，根据最大隶属度原则，大部分金属属于轻中度污染和轻微风险等级，少部分金属如Cd的污染等级和风险等级较高. 同时，又发现污染等级和风险等级之间不一定成正比，即高污染等级并不一定对应高风险等级. 综合8种金属的风险等级，从整个区域的生态风险来看，RI属于高生态风险等级的概率超过了40%. 由于Cd的风险等级和RI均已达高等水平，因此对该流域土壤中Cd的重金属污染应给予必要的重视.
（2）本文小流域土壤重金属污染风险评估与Monte-Carlo模拟的结合，相较于传统的概率统计方法结合Hakanson潜在生态风险指数法，能得到点到区间的概率结果. 比起单点的统计结果，区间上的概率分布能使决策者从数据层面上更充分地了解该地区的风险分布，提高风险决策的科学性和合理性.
Monte-Carlo模拟在土壤重金属生态风险评价中的应用
Application of Monte-Carlo simulation in ecological risk assessment of heavy metals in soil
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摘要: 离散检测数据的重金属生态风险评估往往受采样数据空间覆盖度有限、检测数据随机波动等问题影响，使评价结果具有较大的不确定性. 相对而言，基于地方区域的重金属概率统计以概率的形式解释污染等级的占比，能更有效指导风控方案的制定、污染的修复和场地的管控. 本文应用Monte-Carlo模拟结合Hakanson潜在生态风险指数法，对云南省内某小流域土壤中的8种重金属（Cd、Hg、As、Pb、Cr、Cu、Ni和Zn）展开调查，分别从单种金属的污染等级、风险等级，以及整个区域的生态风险三个维度阐述当地的污染状况，系统性评估了当地的生态风险. 研究表明Cd是主要污染贡献因子，其生态风险应引起重点关注. 本研究证实了Monte-Carlo模拟可有效平衡Hakanson潜在生态风险指数法的随机性，将二者结合可更加全面精确地反映重金属的生态风险.
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关键词:
- 概率统计 /
- Monte-Carlo模拟 /
- Hakanson潜在生态风险指数法 /
- 重金属 /
- 生态风险评价.
Abstract: The ecological risk assessment of heavy metals is often hindered by the limited spatial coverage of the sampling area and fluctuation of the detection data, which resulted in high uncertainty of the evaluation results. The analysis on the statistical characteristics of heavy metal distribution will enable a determination of pollution levels based on probability, which can guide the establishment of effective strategies for risk control, pollution remediation, and site management. In this study, the Monte-Carlo simulation combined with the Hakanson potential ecological risk index method was used to investigate the distributions and risks of heavy metals (Cd, Hg, As, Pb, Cr, Cu, Ni, and Zn) in the soil of a small watershed in Yunnan Province. The results illustrated the pollution and risk levels of individual metals as well as the entire region, and thus the locally ecological risk was systematically assessed. The results showed that Cd is the main pollution contributor and its ecological risk should be concerned in priority. This study confirmed that the Monte-Carlo simulation can effectively reduce the uncertainty of the Hakanson Potential Hazard Index method. The combination of these two methods can comprehensively and accurately describe the ecological risk of heavy metals. -
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图 1 区域污染源与采样点分布图
Figure 1. Distribution map of regional pollution sources and sampling points
图 2 Monte-Carlo模拟结合Hakanson模型构建图
Figure 2. Monte-Carlo simulation combined with Hakanson model
表 1 重金属毒性响应系数及元素含量背景值
Table 1. Toxicity response coefficient of heavy metals and background contents
Cd Hg As Pb Cr Cu Ni Zn Tir 30 40 10 5 2 5 5 1 背景值 0.097 0.065 11.2 26 61 22.6 26.9 74 
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表 2 生态危害指数分级标准[6]
Table 2. Ecological hazard index grading standard
$C^i_{\rm{f}}$ 污染程度
Pollution degree$E^i_{\rm{r}}$ 风险程度
Risk degreeRI 风险程度
Risk degree$C^i_{\rm{f}} $ 轻度 $E^i_{\rm{r}} $ 低危害 RI<150 低危害 1≤ $C^i_{\rm{f}} $ 中度 40≤ $E^i_{\rm{r}} $ 中等危害 150≤RI<300 中等危害 3≤ $C^i_{\rm{f}} $ 重度 80≤ $E^i_{\rm{r}} $ 较高危害 300≤RI<600 较高危害 6≤ $C^i_{\rm{f}} $ 非常重 160≤ $E^i_{\rm{r}} $ 高危害 600≤RI 高危害 320≤ $E^i_{\rm{r}} $ 极高危害 — 极高危害
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表 3 实测土壤重金属含量统计结果（mg·kg−1）
Table 3. Statistical results of measured soil heavy metal content
Cd Hg As Pb Cr Cu Ni Zn 最大值 56 0.236 28.5 271 114 434 56.5 1466 最小值 0.071 0.012 5.46 13.9 46.5 6.96 18.1 62.4 中值 1.195 0.046 13.3 35.6 72.4 61.8 31.8 135 平均值 4.070 0.054 13.5 48.8 73.1 79.3 33.7 203 背景值[15] 0.097 0.065 11.2 26 61 22.6 26.9 74 变异系数/% 230 78.90 33.6 101 19.3 90.9 22.6 116 概率分布模型 对数正态分布 对数正态分布 最大极值分布 对数正态分布 Beta分布 对数正态分布 对数正态分布 对数正态分布
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表 4 各重金属处于不同风险等级的概率（%）
Table 4. Probability of each heavy metal at different risk levels （%）
风险等级
Risk levelCd Hg As Pb Cr Cu Ni Zn 轻微 3.31 73.26 100 98.69 100 93.06 100 99.96 中等 9.42 21.68 0 1.19 0 6.16 0 0.04 较高 14.45 4.63 0 0.13 0 0.73 0 0 高 18.09 0.42 0 0 0 0.05 0 0 极高 54.73 0 0 0 0 0 0 0
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表 5 各重金属在不同概率条件下的Eir分布
Table 5. Eir distribution of each heavy metal under different probability conditions
概率/%
ProbabilityCd Hg As Pb Cr Cu Ni Zn 10 67.46 11.01 7.61 3.51 1.82 5.05 4.58 1.05 20 115.73 14.92 8.71 4.17 1.98 7.13 5.09 1.20 30 177.48 18.36 9.64 4.91 2.11 8.99 5.47 1.37 40 262.79 22.06 10.50 5.70 2.23 10.98 5.80 1.57 50 382.41 26.07 11.41 6.64 2.35 13.27 6.13 1.83 60 548.88 30.96 12.42 7.81 2.47 15.95 6.50 2.15 70 832.93 37.37 13.60 9.4 2.62 19.59 6.91 2.63 80 1348.49 46.34 15.19 12.1 2.78 24.80 7.43 3.36 90 2694.16 62.25 17.49 17.08 3.02 34.82 8.19 4.93
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表 6 各重金属的污染等级和风险等级
Table 6. Pollution levels and risk levels of heavy metals
Cd Hg As Pb Cr Cu Ni Zn 污染等级 非常重 轻度 中度 中度 中度 重度 中度 中度 风险等级 极高 轻微 轻微 轻微 轻微 轻微 轻微 轻微
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