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土壤重金属具有不能降解、自净能力差、隐蔽性强和毒性大等特点，给人类生存和生态安全带来极大风险，从而备受社会关注[1]. 根据国家（原）环保部门的调查和统计显示[2]，我国每年有1.2×107 t粮食受到重金属污染，土壤环境质量总体不容乐观. 土壤作为农业生产的主要载体和生态环境的重要组成部分，探明其重金属污染特征、污染来源和基于源成分谱的生态风险状况是当下土壤重金属污染防治工作的迫切需求[3].
近年来，土壤重金属含量特征、来源情况和生态风险状况受到国内外学者广泛关注. Keshavarzi等[4]对北爱尔兰工业、农业和城市地区土壤中重金属的含量特征、污染累积和生态风险水平进行分析，结果表明Mn含量最高，Cd含量最低，As、Cd和Pb有很高的生态风险；Wang等[5]对中国西南部喀斯特地区土壤中重金属的含量和来源进行分析，结果表明土壤中的重金属污染主要与自然来源有关，而人类活动的影响也不容忽视. 然而当前研究一方面较多集中于表层土壤，但表层土壤厚度相对固定，可能涵盖了多年的混合重金属积累信息. 因此，仅对表层的研究不足以解释重金属在不同土壤层中的积累及其垂直污染特征[6]，也很难解释在不同管理措施（如耕作、施肥）、淋溶、母质和积累影响下的垂直分布特征[7-8]；另一方面，现有研究大多集中在典型地区非农业因素影响下的农田土壤污染，如化工厂、采矿和冶炼区[9-10]，但我国大部分地区目前的农业活动相对独立，主要受农业因素本身影响[11]；施肥、管理、耕作、灌溉等其他农业活动已被证实在一定程度上影响了不同土壤层中重金属的富集和转化能力[7-8]. 因此，对农业活动本身造成的重金属污染的探索是不可忽视的，尤其是在农田土壤剖面研究中，重金属的垂直分布和污染特征具有重要的现实意义，可以提供有关污染历史的重要信息.
四川省富顺县地处四川盆地南部，沱江下游，农业生产以粮食作物为主，农业劳动力以中老年为主，“单打独斗”的现象较为明显，是典型的传统小农经济[12]. 近年来为满足现代化发展的需求，开始建设以水稻、高粱、玉米为主的优质粮油高产示范区，重点发展优质“中稻+再生稻”、优质“高粱+再生高粱”等特色优势产业[13]. 该区域属于大面积的峨眉山玄武岩和碳酸盐岩分布区，是典型的金属元素地球化学高背景区[14]，土壤中金属元素富集程度较高，易在生物体内富集影响人类健康和区域生态系统平衡[15]，但目前针对该区域土壤重金属污染状况的专门研究尚未见报道.
本文以四川省富顺县典型丘陵区农田剖面土壤（0—70 cm）为研究对象，将正定矩阵因子分解模型（PMF）与污染累积和生态风险评价指数相结合，对区域内农田土壤重金属（Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn）的垂直分布特征、污染现状和主要污染源及其污染贡献量进行探究，以期加强对川南丘陵典型农作区对土壤剖面重金属污染特征影响的认识，并为土壤重金属污染治理提供科学依据.
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研究区域位于四川省自贡市富顺县某典型农作区内（105°07′ N, 29°11′ E），属亚热带季风湿润气候，地貌以中丘为主，土壤类型主要为水稻土和紫色土，土地利用类型以水田和旱地为主，种植制度主要为中稻—冬水稻、玉米/高粱—油菜/小麦轮作，玉米/高粱—红苕套作、菜—菜轮作制度. 区域内耕地集中连片分布，周围没有大型居民区、工矿区，道路主要为机耕道.
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根据研究区农业用地类型分布和地形条件，采用随机网格法进行布点，于2020年5月采集水田、旱地各4个剖面土壤（图1）. 采样深度70 cm，每10 cm为1个土层，每层样品采集量约为1 kg，置于干净塑料袋中、注明标号，运回实验室，置于室内自然晾干. 剔除杂物、捣碎，过20目尼龙筛，再取0.5 kg进一步研磨，过100目尼龙筛，分别装入聚乙烯塑料袋中密封，置于干燥处保存备用. 采用 HNO3—HF—HClO4对制备的土样进行消煮后，再采用火焰原子吸收分光光度法测定Cr、Cu、Ni、Pb、Zn全量，采用电感耦合等离子体质谱仪（ICP—MS，7900，Agilent Technologies，USA）测定Cd 全量. 在检测过程中所用的所有试剂均为优级纯，每批样品进行2次平行试验，采用国家标准土壤参比物质（GSS—3）进行质量控制，各元素的回收率均在95 %±5 %. 土壤样品的pH值用电位法测定（水土比为2.5∶1）.
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正定矩阵因子分解模型（positive matrix factorization model, PMF）最早由PAATERO和TAPPER于1994年提出[16]，是美国环境保护局[17]推荐的一种源解析工具，可以定量识别重金属污染源的受体模型，该模型利用数据分析，使源成分谱与源贡献率的物理意义更加真实可靠[18-19]. 其基本公式如下：
式中，
$ {X}_{ij} $ 表示第$ j $ 个元素在第$ i $ 个样品中的浓度，是样品的含量矩阵；$ {G}_{ik} $ 表示第$ i $ 个样品中源$ k $ 的贡献，是源贡献矩阵；$ {F}_{kj} $ 表示第$ j $ 个元素在源$ k $ 中的浓度，是源成分谱矩阵；$ {E}_{ij} $ 表示为残差矩阵，即浓度矩阵$ {E}_{ij} $ 在PMF模型中不能解释样品的部分.在PMF模型中，矩阵
$ X $ 的分解基于受限定加权最小二乘法进行迭代计算，该模型最主要目标是最优化目标函数$ Q $ ，使其达到最小化，目标函数$ \mathrm{Q} $ 的计算公式为式中：
$ {U}_{ij} $ 表示第$ j $ 个元素在第$ i $ 个样品中的不确定度.当
$ C\le \mathrm{M}\mathrm{D}\mathrm{L} $ 时:当
$ C \gt \mathrm{M}\mathrm{D}\mathrm{L} $ 时：式中，
$ {U}_{ij} $ 为不确定度，${U}_\mathrm{rel}$ 为相对不确定度，取10%；$ C $ 为实测元素浓度；$ \mathrm{M}\mathrm{D}\mathrm{L} $ 为方法检出限.由于区域内水田和旱地相邻且位于同一地理位置，因而认为两种土地利用类型下土壤受到污染源的相同，但影响程度不同. 基于此，本文将水田和旱地的数据视为一个数据集，然后使用所有数据运行PMF模型. 为了了解水田、旱地的特定源贡献概况，使用以下程序计算每种土地利用方式中每个源（即因子）的贡献.
首先，源于
$ k $ 的样品$ \mathrm{i} $ 中重金属元素$ j $ 的浓度（${C}_\mathrm{jik}$ ）通过以下方程式计算：式中：
$ {C}_{ti} $ 为样品$ i $ 中元素的总浓度；$ {S}_{ki} $ 为源$ k $ 对样品 i 中所有元素浓度的贡献；$ {M}_{kj} $ 为源$ k $ 对元素$ j $ 的总贡献.然后，来自于源
$ k $ 的所有水田样品中所有元素的总浓度（$ {C}_{kt} $ ） 通过以下方程式计算：式中：
$ m $ 为元素的数量，本研究中为6；$ n $ 为样品数量，水田为28.然后，水田中所有确定来源的所有元素的总浓度
$ {(C}_{t}) $ 通过以下方程式计算：式中：
$ n $ 为已识别源的数量.各来源（F）的贡献计算如下：
旱地中各种来源的贡献采用同样方式进行计算.
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Müller提出的地累积指数法（Geoaccumulation Index，
$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ）将土壤样品中的金属浓度与其背景浓度进行比较，最初用于沉积物污染评估[20]. 自20世纪60年代末以来，该指数已被广泛应用于评估土壤污染中重金属的污染水平，与其他污染评估方法的差异在于地累积指数法考虑了自然成岩作用引起背景值变动的因素. 本文将结合PMF模型得到的源成分谱进行地累积指数法分析：式中：
$ {C}_{jik} $ 来自公式 （5），用于代替重金属元素的含量计算基于源成分谱的地累积指数；K 为成岩作用可能对背景值的影响，取1.5；$ {B}_{i} $ 为重金属$ i $ 在土壤中的背景值 （mg·kg−1），本文以四川省土壤背景值为参考值[21].$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 的分级标准为：$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ <0，清洁；0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ <1.0，轻度污染积累；1.0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ <2.0，中度污染积累；2.0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ <3.0，中强污染积累；3.0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ <4.0，强污染积累；4.0≤$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ <5.0，高强污染积累；$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ≤5.0，极强污染积累. -
内梅罗综合风险指数（Nemerow Integrated Risk Index, NIRI）可以对区域内土壤重金属生态风险水平进行评价，该指数综合了潜在生态危害指数（Potential Ecological Risk Index, PERI）[22]和内梅罗综合污染指数（Nemerow Integrated Pollution Index, NIPI）的优点，考虑了环境污染物对生物群的毒性及每种重金属的毒性反应因子，可以更准确的评估多种元素对环境的影响[23]. 本文将其结合PMF模型得到的源成分谱以便对生态风险的来源进行进一步分析.
式中：
$ {E}_{r}^{i} $ 为单一金属潜在生态风险因子；$ {C}_{jik} $ 来自公式 （5），用于代替重金属元素的含量计算基于源成分谱的内梅罗综合风险指数；$ {C}_{r}^{i} $ 为土壤背景参考值，本文以四川省土壤背景值为参考值[21].$ {T}_{r}^{i} $ 为不同金属生物毒性响应因子，其中 T（Hg） = 40，T（Cd） = 30，T（As） = 10，T（Pb） =T（Cu） =5，T（ Ni） =T（Cr） =2，T（Zn） =1.$\mathrm{NIRI}$ 为内梅罗指数，${\left({E}_{r}^{i}\right)}_\mathrm{max}$ 是土壤中重金属单项污染指数的最大值；${\left({E}_{r}^{i}\right)}_\mathrm{ave}$ 是土壤重金属单项污染指数的平均值.$ {E}_{r}^{i} $ 的分级标准为：$ {E}_{r}^{i} $ ≤40，轻微生态风险；40<$ {E}_{r}^{i} $ ≤80，中等生态风险；80<$ {E}_{r}^{i} $ ≤160，强生态风险；160<$ {E}_{r}^{i} $ ≤320，很强生态风险；$ {E}_{r}^{i} $ >320，极强生态风险.$ \mathrm{N}\mathrm{I}\mathrm{R}\mathrm{I} $ 的分级标准为：$ \mathrm{N}\mathrm{I}\mathrm{R}\mathrm{I} $ ≤40，轻微生态风险；40<$ \mathrm{N}\mathrm{I}\mathrm{R}\mathrm{I} $ ≤80，中等生态风险；80<$ \mathrm{N}\mathrm{I}\mathrm{R}\mathrm{I} $ ≤160，强生态风险；160<$ \mathrm{N}\mathrm{I}\mathrm{R}\mathrm{I} $ ≤320，很强生态风险；$ \mathrm{N}\mathrm{I}\mathrm{R}\mathrm{I} $ >320，极强生态风险. -
土壤重金属和不同土地利用类型、不同深度的相关指标使用 SPSS 24.0 进行比较分析；数据处理汇总和图表制作利用 Microsoft Excel 2016，Origin 2021实现，来源分析基于EPA PMF5.0软件实现.
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研究区内农田剖面土壤中的重金属含量结果表明（图2），Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn在水田土壤剖面中的含量分别为0.19—0.62、47.94—51.15、19.90—21.02、25.61—29.67、18.75—22.15、59.24—71.13 mg·kg−1，旱地土壤剖面中的含量分别为0.15—0.62、47.53—58.39、18.91—22.04、25.26—32.13、17.45—21.75、59.78—77.58 mg·kg−1. 研究区属大面积的峨眉山玄武岩和碳酸盐岩分布区，是典型的金属元素地球化学高背景区[14]，相较于同样地球化学元素高背景的火山岩风化农田区，本区域土壤中的Cu、Ni和Zn含量明显低于其土壤中相应重金属含量（其平均值分别为33.97、39.84、91.72 mg·kg−1），Pb含量与之较为接近，但本区域土壤中Cd含量远高于火山岩风化区土壤中其含量（0.09 mg·kg−1）[24]. 相较于受人为活动影响剧烈的长江经济带农田区，本区域Cr、Cu、Pb和Zn含量明显低于长江经济带农田土壤中其含量（其平均值分别为73.58、37.09、40.90、99.12 mg·kg−1），Ni含量与之较为接近，但本区域土壤中Cd含量仍明显高于长江经济带农田土壤中其含量（0.45 mg·kg−1）[25]. 相较于非地球化学元素高背景区和同样较少受人为活动影响的崇明岛和松嫩平原农田土壤，本研究区土壤中的Cd、Cr、Cu和Pb的4种重金属含量明显高于崇明岛农田土壤中其含量（其平均值分别为0.18、40.1、27.8、17.8 mg·kg−1）[26]，6种重金属除Ni外均明显高于松嫩平原区农田土壤其重金属含量（Cd、Cr、Cu、Pb和Zn平均含量分别为0.11、11.7、8.89、16.9、42.4 mg·kg−1）[27].
水田和旱地两种土地利用方式下Cd和Pb的垂直分布都表现出明显的表聚性，最大含量都在0—10 cm土层，Cd均为0.62 mg·kg−1，Pb分别为21.75—22.15 mg·kg−1，且Cd在水田和旱地中均超过了背景值，表明研究区域土壤Cd和Pb垂直分布受到一定程度的外来源干扰，且已有研究表明表层土壤中的Cd、Pb受人为活动影响较明显[28]. 旱地中的Cu和Zn都随土层加深呈先降低后升高的趋势，最大含量都在60—70 cm土层，分别为22.04 mg·kg−1和77.58 mg·kg−1，最小含量在20—50 cm土层，分别为19.25 mg·kg−1和 62.11 mg·kg−1，说明旱地的人为管理措施导致了Cu、Zn在表层土壤的积累，而底层土壤其含量偏高更多的是受母质影响[29]；但水田土壤剖面中Cu（19.90—21.02 mg·kg−1）的垂直变化不明晰，这可能是因为Cu相较于其它元素是水溶性较高的金属元素，会随水田中的淋溶作用往深层土壤迁移[30-32]，从而导致其纵向分布没有明显表聚性，呈现表剖较为均匀的状态；水田中的Zn虽然有明显表聚趋势，最大含量在0—10 cm土层（71.13 mg·kg−1），最小含量在60—70 cm土层（62.41 mg·kg−1），但相较于旱地，其表层含量较低、中间层较高，也表现了一定程度的向下迁移趋势. 在0—50 cm的土层，Cr（47.94—54.41 mg·kg−1）和Ni（25.61—28.42 mg·kg−1）含量的垂直分布波动不大，但在＞50 cm的土层，其含量随土层加深有明显增大的趋势，说明因研究区域土地利用方式单一，农业措施也不易带来Cr、Ni元素[23-34]，没有相关的污染历史，主要受母质影响. 根据6种重金属元素的剖面分布特征，将土层划分为表土层（0—20 cm）、心土层（20—50 cm）和底土层（＞50 cm）进行后续研究.
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本研究基于软件EPA PMF5.0的模型实现，输入文件包括研究区域6种重金属的浓度数据和不确定度数据，因子数分别设为3、4、5，系统设置100次，以获得最佳解决方案. 最后，通过比较不同因子数下的Q值和Qrob/Qexp，发现因子数为3时Q值最小且稳定，残差范围在−3—3[35]，6种重金属元素的观测值和预测值之间的变异系数（
${r}^{2}$ ）在0.317（Pb）— 0.999（Cd）之间，表明PMF模型有良好的拟合效果，分配得到的因子能够很好的解释原数据集包含的信息. PMF模型分析结果表明该区域土壤重金属有3个主要来源（图3），3个主要来源对每个重金属元素的贡献率如图3所示.从不同源对土壤重金属的贡献来看（图3a），因子1中，Cu的贡献率最高，达到61.5%，而Zn、Pb、Cr、Ni和Cd的贡献率依次为46.9%、45.8%、35.1%、26.8和23.7%. 在中国西南地区的地质背景研究中[36-38]，Cu、Zn的含量通常偏高，因此这两种元素多被认为来源于母质. 但也有研究表明Cu、Zn和Pb这3种重金属与污水灌溉[39]、污泥应用以及肥料和杀虫剂[34]等农业来源有关. 研究区重金属的垂直分布中，Cu和Zn的含量随土层加深先降低后升高，这也证实了Cu和Zn的含量同时受到了表土层的外来输入和底土层的母质影响，Pb明显的表聚现象也说明了人为管理措施对其的影响. 因此，因子1可视为混合源，即自然和人为输入共同作用的结果. 因子2对Ni的贡献率最高，达45.8%，其次是Cr，达40.4%. 以往较多研究认为Ni作为汽车尾气颗粒物会经由大气沉降进入农田土壤[40-41]，因此，Ni通常被认为来源于交通输入，但研究区长期以传统农业为主，仅有少量生产道路分布，无大型机动车聚集往来，因此Ni没有交通输入带来的污染历史. 结合其垂直分布来看，如果是大气沉降输入会有明显表聚性，但Ni在表土层与剖面其它土层差异不大，表明研究区Ni元素主要来源于母质[42]，也的确有大量研究表明Ni和Cr可能来源于母质[43-45]. 因此，因子2可视为自然源. 因子3中，Cd的贡献率最高，达到70.9%. 现有研究的农田土壤中重金属Cd多来源于不恰当地施用化肥农药造成的土壤Cd污染 [46-47]，使用地膜覆盖地表也会导致Cd在土壤中残留[48]. 研究区作为典型传统农作区，其常用的磷肥或农药中一般都含有Cd元素，Cd也是所研究的6种重金属中唯一超过背景值的元素，且其垂直分布也呈现出显著表聚趋势，显示了Cd确实受到农业措施的影响. 因此，因子3可视为农业源.
从各源对土壤剖面各层的贡献分析来看（图3b），表土层为农业源（50.6%—55.1%）> 混合源（23.6%—28.1%）> 自然源（21.3%），表明表土层更多地受到农业管理活动的影响；在心土层和底土层中则为混合源（43.9%—58.7%）的贡献率最高，但在底土层中农业源在水田中的贡献率高于旱地，这可能是因为水田的耕作层次更深，而研究区心土层通透性较好，重金属元素更容易被淋溶迁移到更深的层次[49-50].
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以四川省土壤重金属背景值为参照[21]，采用PMF模型运行后得出的源成分谱数据计算地累积指数去评价区域内6 种重金属的污染累积水平（图4）. 基于重金属含量分析的结果表明（图4a），其
${I}_\mathrm{geo}$ 平均值的顺序为： Cd>Ni>Zn>Cu≈Pb≈Cr，仅在Cd上体现出轻度到中强污染累积（0.39—2.37），其余都属于“清洁（${I}_\mathrm{geo}$ ＜0）”. 且Cr、Cu、Pb、Zn和Ni在不同土层的地累积指数差异不明显，仅Cd呈明显的表土层 > 心土层 > 底土层的趋势. 基于源成分谱的分析结果表明（图4b），各源对Cd地累积指数的贡献为农业源 > 混合源 > 自然源；对Cu、Pb、Zn地累积指数的贡献则为混合源 > 自然源 > 农业源；对Cr和Ni地累积指数的贡献为自然源 > 混合源 > 农业源. 水田与旱地在不同来源不同重金属的地累积指数表现总体上趋于一致，仅底土层中农业源的贡献在旱地会显著低于水田. -
采用PMF模型运行后得出的源成分谱数据计算多元素综合潜在生态风险指数去评价区域内6 种重金属的生态风险水平. 从基于重金属含量分析的结果表明（图5a），水田表土层的NIRI （144.9） 属强风险；旱地则属很强风险（166.6），旱地在表层的生态风险水平明显大于水田. 而在心土层和底土层则相反，虽然NIRI都属中等风险（42.4—79.4），但明显水田的值更大，说明水田在心土层和底土层的生态风险值得重视. 进一步分析发现，各种金属的
${E}_{\mathrm{r}}^{\mathrm{i}}$ 表现在各土层中皆为Cd＞Pb≈Cu＞Ni＞Cr＞Zn，说明生态风险在总体上具有一致性. 且无论是水田还是旱地其在土壤剖面各层的主要污染因子基本都是Cd，生态风险处于中等到很强（58.9—232.1）的范围. 现有研究表明，被Cd污染的耕地中种植农作物会使其产量和质量大打折扣[51]，且农产品中富集的Cd元素还会威胁人们的身体健康[52-53]，因此需要关注对Cd污染土壤的防治及修复. 基于源成分谱的分析结果表明（图5b），除旱地的底土层中是混合源 ＞ 农业源 ＞自然源，其余土壤剖面各层都是农业源 ＞ 混合源 ＞ 自然源，且农业源的贡献尤为显著. 这与地累积指数的结果较为一致，结合上述分析这可能是由施肥和农药等农业生产活动导致了重金属的累积[54]. 因此应加强对农业源的防治，选用绿色化肥农药，控制施用量. -
（1）研究区土壤剖面中，6种土壤重金属含量的变化规律不相同，仅Cd超过背景值. 分布特征上水旱较为一致，但水田剖面表现更为均匀，旱地表聚性更加显著.
（2）PMF解析出研究区6种重金属的主要来源为农业源、混合源和自然源. 其中农业源的贡献率随土层加深而降低，在表土层中的贡献尤为突出（水田50.6%；旱地55.1%），混合源的贡献率随土层加深而升高，在底土层中的贡献尤为突出（水田55.5%；旱地58.7%），自然源的贡献率受土层影响不大、较为均匀，为21.3%—33.3%.
（3）基于源成分谱的污染累积与生态风险评价表明，研究区土壤Cd元素存在较强的污染累积和生态风险，且以农业源的风险最大，混合源风险最小；其余五种重金属元素无污染累积风险，但存在轻微生态风险. 生态风险中以农业源贡献最大，平均达65.3%，其次为混合源 （29.1%），自然源贡献率平均仅为5.6%. 水田由于受迁移淋溶作用影响更大，其污染累积和生态风险的程度会比旱地的层次更深.
（4）建议研究区域内控制传统农业耕作中化肥农药施用量，重点关注该区域土壤重金属Cd污染问题，采用联合修复技术，并加强农业源的防治.
地球化学元素高背景农作区土壤剖面重金属来源解析及污染评价
Source identification and pollution assessment of heavy metals in soil profile of agricultural area with high background of geochemical elements
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摘要: 为探明典型地球化学元素高背景农作区土壤剖面重金属的含量及污染风险，以四川省富顺县典型农作区田和旱地为研究对象，明晰其土壤中重金属元素（Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn）的垂直分布特征，并利用正定矩阵因子分析法（PMF）探究其重金属污染来源，基于PMF得到的源成分谱，利用地累积指数法和内梅罗综合风险指数法分析区域内每种源对重金属累积及污染风险的贡献. 结果表明，Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn在水田土壤剖面中的含量分别为0.19—0.62、47.94—51.15、19.90—21.02、25.61—29.67、18.75—22.15、59.24—71.13 mg·kg−1，旱地土壤剖面中的含量分别为0.15—0.62、47.53—58.39、18.91—22.04、25.26—32.13、17.45—21.75、59.78—77.58 mg·kg−1. 6种重金属中仅Cd元素含量的平均值高于四川省背景值. 水田和旱地土壤的Cd和Pb具有明显的表聚性，而Cr、Cu、Ni、Zn则随土层加深整体呈先降低后增加的趋势. PMF模型结果表明农业源的贡献率随土层加深而降低，在表土层中的贡献尤为突出（水田，50.6%；旱地，55.1%)，混合源的贡献率随土层加深而升高，在底土层中的贡献尤为突出（水田55.5%；旱地58.7%)，自然源的贡献率受土层影响不大、较为均匀，为21.3—33.3%. 基于源成分谱的污染累积与生态风险评价表明，研究区土壤Cd元素存在较强的污染累积和生态风险，且以农业源的风险最大，混合源风险最小；其余5种重金属元素无污染累积风险，但存在轻微生态风险. 3种源中以农业源对生态风险的贡献最大，平均达65.3%，其次为混合源（29.1%），自然源贡献率平均仅为5.6%. 研究结果表明，应重点关注该区域土壤重金属Cd污染问题，且需加强对农业源的防治.
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关键词:
- 土壤剖面 /
- 重金属 /
- 垂直分布 /
- 正定矩阵因子分解PMF /
- 污染评价.
Abstract: In order to investigate the content and pollution risk of heavy metals (HMs) in the soil profile of typical agricultural areas with high background of geochemical elements, the vertical distribution characteristics of HMs (Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, Zn) in soils of paddy field and dryland that collected from a typical agricultural area in Fushun County, Sichuan Province were studied; the sources of HM pollution were explored by using positive matrix factorization (PMF); and the contribution of each source to the pollution assessment in the region was analyzed by using Geoaccumulation Index ($ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ ) and Nemerow Integrated Risk Index (NIRI). The results showed that the contents of Cd, Cr, Cu, Ni, Pb and Zn in the soil profile of paddy field were 0.19—0.62, 47.94—51.15, 19.90—21.02, 25.61—29.67, 18.75—22.15, and 59.24—71.13 mg·kg−1, respectively. The contents of the above six HMs in dryland soil profile were 0.15—0.62, 47.53—58.39, 18.91—22.04, 25.26—32.13, 17.45—21.75, and 59.78—77.58 mg·kg−1, respectively. Among the six HMs, only the average content of Cd was higher than the background value in Sichuan Province. Meanwhile, Cd and Pb had obvious surface aggregation in paddy field and dryland soil, whereas Cr, Cu, Ni and Zn decreased first and then increased with the deepening of soil layer. The results of PMF model showed that the contribution rate of agricultural source was the highest in the topsoil layer (paddy field, 50.6%; dryland, 55.1%), and decreased with the deepening of soil layer. The contribution rate of mix source also increased with the deepening of soil layer, but the largest contribution was in subsoil (paddy field, 55.5%; dryland, 58.7%). In addition, the contribution rate of lithogenic source was not changed with soil layer, the values were ranging from 21.3% to 33.3%. The pollution accumulation and ecological risk assessment based on source component spectrum showed that there were moderately polluted accumulation and considerable ecological risk of Cd in the study area. Furthermore, the risk of the agricultural source was the highest, and the risk of mixed source was the least. The other five heavy metals have no cumulative pollution risk, but have slight ecological risk. Among the three sources, agricultural source contributed the most to the ecological risk, with an average contributed rate was 65.3%, followed by mixed source (29.1%), and natural sources contributed only 5.6%. In conclusion, it needs to pay more attention to the problem of soil Cd pollution in this region, and the prevention and control of agricultural sources should be strengthened. -
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图 3 各源对每种土壤重金属浓度（a）及对土壤剖面层次重金属污染（b）的贡献
Figure 3. Contribution of each source to （a） each soil heavy metal concentration and （b） heavy metal pollution at soil profile
图 4 基于含量（a）及源成分谱中因子1（b）、因子2（b）和因子3（b）的土壤剖面重金属地累积指数评价
Figure 4. Geoaccumulation index evaluation of heavy metals in soil profile based on content （a） and factor 1 （b）, factor 2 （c） and factor 3 （d） in source component spectrum
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