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农田土壤重金属污染造成的生态和公共健康风险已成为土壤环境研究的热点[1]. 有研究表明农田土壤中重金属的富集主要是由人为活动造成的，如废水灌溉、废气排放、化肥和农药的不合理使用等[2]. 重金属具有较强的稳定性和不可降解性，进入土壤后可长期存在并通过食物链富集进而影响生态系统及人体健康[3 − 5]，因此对农业土壤重金属污染及其在土壤-作物体系中的富集，及对人体健康的潜在风险进行研究具有重要意义.
目前国际上已有许多模型和软件评价重金属的累积效应、来源及健康风险，如富集因子法[6]、地累计指数法[7]、潜在生态危害指数[8]、相关性分析[9]、主成分分析[10]、风险商[11]、效应导向分析[12]等. 随着山西省工业化和城市化的快速发展，可能引发一些重金属污染问题. 以往研究表明山西耕地土壤重金属污染问题可能尤其严重[13]. 王宇静等[14]发现，山西某焦化工业园区8种重金属的综合生态危害指数达到强生态危害水平，其中对潜在危害贡献最大的元素是Hg、Cd；土壤中Ni、Cr、Cu是致癌风险的主要因子，其对应的致癌风险值均超过人体可接受的致癌风险. 马晓瑾等[15]对太谷县玛钢厂周边蔬菜地研究发现，Hg是最主要的生态危害贡献因子. Yang等[16]对山西某煤矿附近土壤和玉米的重金属污染状况和人类健康风险研究发现，玉米中污染最严重的重金属是Ni；土壤中的As、Cr和玉米中的Cr、Ni对人体健康风险的影响最大. 朔州东部三县作为山西重要的养殖、煤炭和陶瓷工业基地，农田土壤及农作物中重金属的含量、污染水平、来源和健康风险评估却报道有限. 因此通过对朔州市东部三县农田和农作物中重金属的含量和富集水平进行调查，明确重金属在该区域的风险水平，有助于对重金属的管理控制.
本文以朔州市东部应县、怀仁市和山阴县等3个县市农田土壤-农作物重金属为研究对象，采集农田土壤、玉米、高粱、大豆样品，测定镉（Cd）、铬（Cr）、砷（As）、汞（Hg）、铅（Pb）、铜（Cu）、锌（Zn）、镍（Ni）等8种重金属的含量，判断其来源，并用美国环境保护署（US EPA）推荐的健康风险模型对重金属健康风险做出评价，为重金属风险管理和控制提供依据.
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朔州市位于山西省西北部地区，东经111°53′29″至113°35′01″，北纬39°05′07″至40°17′53″，南接忻州，北临大同，西北与内蒙古相接. 总面积1.07万km2，矿产资源较为丰富，有35种矿产资源，其中煤炭的储量达494.1亿t，保有储量为422.9亿t，占山西省的六分之一. 年平均气温达6.9 ℃，降雨量在500 mm以上，无霜期为100—135 d. 春季少雨，风沙大，蒸发量较多；夏季雨量较多且集中；秋季早晚凉爽，中午炎热；冬季气候寒冷，风多雪少；四季分明，是典型的温带大陆性季风气候区域. 研究区概况见图1.
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采样区域为朔州市山阴、怀仁、应县的基本农田，布点采样结合《土壤环境监测技术规范》（HJ/T 166—2004）和《农田土壤环境质量监测技术规范》（NY/T 395—2012），使用网格布点及加密布点法，采样时避开县城以及乡镇驻地，共计131个点位（图2）. 在每个样点同时采集土壤和农作物样品，采样时间为2020年6月至9月间，土壤采样深度为0—20 cm，使用木铲采集，采样量为1.0 kg左右，每个样品由5—10个分样点组成，混匀后采用四分法进行取舍，最后保留1.0 kg左右，装入布袋. 每个样点准确记录样点中心经纬度、采样时间、采样位置等. 运回实验室的土壤样品经自然风干，剔除植物残体和石块，研磨过60目筛；重金属测定参照《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB15618—2018）中规定的方法，Cr、Cu、Zn、Ni、Pb含量采用火焰原子吸收法测定；Cd含量采用石墨炉原子吸收法测定；As、Hg含量采用原子荧光法测定. 农作物去除杂质经处理后，磨碎，过20目筛；各重金属含量依据《食品安全国家标准》GB5009系列进行测定，Cd、Cr、Pb、Ni含量采用石墨炉原子吸收法测定；As、Hg含量采用原子荧光法测定；Cu、Zn含量采用火焰原子吸收法测定. 每个样重复测3次，并严格按照分析方法标准的要求做好质量保证和质量控制.
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（1）富集因子（enrichment factors，EF）法
富集因子法[17]由Simex和Helz于1981年提出，许多研究中使用EF法来评价金属元素对环境的富集污染程度[18 − 20]. 富集因子计算过程中参考元素的选择，需满足地球化学性质稳定、人为污染来源少、分析精度高的要求，目前研究中铁、铝、钛、硅等常被选为参考元素[21 − 25]. 其计算公式如下：
式中，EF为富集因子；Ci为土壤中重金属元素的含量；Cr为土壤中参考元素的含量；sample和background 分别表示样品和背景. 本研究选择保守元素铊（Tl）作为参考元素，用于抵消农田中重金属元素不同富集特征的影响；各元素在土壤中的含量选用研究区土壤元素背景值中的参考值[26]. Southerland等[27]将富集因子EF分为5个级别，EF＜2为无富集；2≤EF＜5为中度富集；5≤EF＜20为显著富集；20≤EF＜40为高度富集；EF≥40为极度富集.
（2）地累积指数（geoaccumulation index，Igeo）法
地累积指数法最早由德国科学家Müller[28]提出，很多研究中广泛用于评价土壤和沉积物中的金属污染水平[29 − 31]，其计算公式如下：
式中，
$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 为地累积污染指数；$ {C_i} $ 为研究区土壤中某重金属的实测含量，mg·kg−1；K为修正系数，一般取K=1.5[32]；$ {B_i} $ 为研究区土壤中某重金属的背景含量，mg·kg−1. 本研究选用研究区土壤重金属背景值，即Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni分别对应0.102、55.3、9.1、0.023、14.7、22.9、63.5、29.9 mg·kg−1. 地累积污染指数评价土壤重金属污染的分级标准[33]见表1.（3）潜在生态危害指数法（RI）
1980年Hakanson[34]提出潜在生态危害指数模型被广泛应用[35 − 37]. 其计算公式如下：
式中，
$ {C}_{i} $ 表示土壤样品中某重金属元素的实测值，mg·kg−1；$ {C}_{\mathrm{n}} $ 表示土壤中某重金属元素的参考值，此处采用研究区土壤背景值为参考值，mg·kg−1；$ {C}_{\mathrm{f}}^{i} $ 代表土壤样品中某重金属元素的污染系数；$ {E}_{\mathrm{r}}^{i} $ 代表土壤样品中某重金属元素的潜在生态危害指数；$ {T}_{\mathrm{r}}^{i} $ 代表土壤样品中某重金属元素的毒性响应系数，各重金属元素毒性系数[38 − 39]：Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni分别为30、2、10、40、5、5、1、5；$ \mathrm{R}\mathrm{I} $ 土壤样品中多种重金属元素综合潜在生态危害指数，反映研究区域内多种重金属协同作用的生态环境危害程度；潜在生态危害分级划分的标准[31]见下表2. -
人体健康风险评估通常用于量化接触某些重金属对人类健康的潜在风险. 一般来说，暴露途径主要考虑经口、经皮肤和呼吸吸入[40 − 41]. 本研究采用US EPA推荐的人体健康风险评估模型，评估研究区成人和儿童通过农作物经口摄入重金属的致癌和非致癌风险. 具体方法如下：
（1）平均日摄入量（ADD）
通过食用农作物摄入重金属污染物的平均日摄入量（ADD）来量化一段时间内的经口暴露剂量，计算方法如下[39, 42]：
式中，ADD为重金属经农作物平均日摄入剂量，mg·kg−1·d−1；
$ {C}_{i} $ 为农作物中重金属i的含量，mg·kg−1；$ \mathrm{I}\mathrm{R} $ 为是人体每日对谷类农作物的食用量[43]，成人农作物摄入量为0.15 kg·d−1，儿童农作物摄入量为0.10 kg·d−1；EF为暴露频率，365 d·a−1；ED为暴露时间，a；BW为受体体重，kg；AT为平均接触时间，d.（2）非致癌健康风险
危害商（HQ）是用于评估经口摄入重金属后的非致癌健康风险指数. 当HQ>1时，摄入农作物中的重金属会对暴露人群的健康产生危害；当HQ＜1时，认为接触人群没有明显的健康风险[44 − 45]. 计算公式如下：
式中，
$ {\mathrm{H}\mathrm{Q}}_{i} $ 指单项重金属i的非致癌健康风险指数；$ {\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{i} $ 为人体对重金属i的摄入参考剂量，mg·kg−1·d−1，使用US EPA标准参数，即Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni的$ \mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D} $ 值分别为0.001、0.003、0.0003、0.0003、0.0035、0.04、0.3、0.02 mg·kg−1·d−1. 暴露对象为成人（20—45岁）和儿童（6—12岁），本研究中参数的取值参照国内外相关文献，详见表3.暴露对象摄入农作物中多种重金属后带来的风险指数用HI表示[46]，计算公式如下：
风险指数（HI）表示总体非致癌性的最终评估，用8种重金属的HQ值之和表示. 当HI≤1时，表示不存在非致癌风险；当HI>1时，表示可能存在非致癌风险，其数值越大，相应健康风险增加；当HI>10时，表示存在严重的非致癌风险，说明重金属对人体产生慢性中毒的危害[47].
（3）致癌健康风险
为了评估致癌风险，使用以下公式计算终身癌症风险（LCR），即人类一生中发生癌症的概率，计算公式如下：
式中，LCR为致癌健康风险指数；CSF为农作物重金属经口摄入的致癌斜率因子，kg·d·mg−1；TLCR表示LCR值的和. LCR的可接受范围为10−6—10−4，小于该量级表明不存在致癌健康风险，大于该量级表明存在明显致癌健康风险[48].
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土壤和农作物重金属含量的描述性统计以及主成分分析是在SPSS 26软件中完成；在Origin 2022b软件中进行绘制富集因子箱线图和土壤重金属相关性分析.
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研究区土壤重金属含量的描述性统计结果见表4. 其中土壤重金属背景值为研究区土壤元素背景值[26]，风险筛选值来自《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB15618—2018）.
土壤重金属Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni的平均值分别为0.074、66.876、8.406、0.144、19.581、21.843、59.612、20.034 mg·kg−1，其大小顺序依次为Cr>Zn>Cu>Ni>Pb>As>Hg>Cd. 研究区土壤的pH值为7.58—9.02，各点位重金属含量均远低于农用地土壤污染风险筛选值，表明一般情况下研究区土壤中这8种重金属对土壤生态环境风险的不利影响可以忽略不计[50].
与研究区土壤背景值相比，Cr、Hg、Pb的平均含量分别是研究区土壤背景值的1.20倍、6.26倍和1.33倍，表明这些重金属存在不同程度的累积，以汞的累积最严重；而其他重金属的平均含量均低于研究区土壤背景值. 统计同时发现，各重金属的最大值均大于研究区土壤背景值，说明研究区农田土壤的点位可能不同程度地受到人为活动的影响.
偏度和峰度系数在土壤学研究中通常用来描述土壤测定数据的分布情况、偏离对称性程度[51]. 各重金属含量数据分布整体存在一定的正偏态分布，且除As、Pb、Ni外，其余重金属的偏度系数均大于1，是高度偏斜，说明这些重金属的含量主要分布于低值区. 统计发现，所有重金属的峰度均大于0，表示总体数据分布与正态分布相比较为陡峭，重金属含量分布呈尖顶峰趋势. 其中Hg、Zn的峰度最高，分别为15.522、14.132.
变异系数（CV）是概率分布或频率分布的离散度的标准化度量，表示标准偏差与均值之比. 研究表明CV可以反映数据的离散程度，CV数值越大，则说明采样点在总样本中平均差异的程度越高，离散程度越高，可能受到较为强烈的外源物质的影响[52 − 54]. 相关研究[55]将变异系数划分为3个等级，CV＜10%表示弱变异，10%＜CV＜90%表示中等变异，CV>90%表示强变异. 在土壤重金属含量变异系数中，Hg数值最大，为126.450%，属于强变异；其余重金属的变异系数在14.156%—31.967%，属于中等变异.
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富集因子作为识别和量化人类活动对全球元素循环干扰的一种手段，区分环境中元素的自然来源和人为来源[56]. 研究区土壤中重金属污染富集特征如表5所示，土壤重金属富集因子均值从高至低顺序为Hg（6.914）>Pb（1.417）>Cr（1.307）>Cu（1.018）>As（0.999）>Zn（0.998）>Cd（0.786）>Ni（0.715），其中Hg富集因子均值最高，呈显著富集；其余7种重金属富集因子均值都小于2，呈无富集，表明总体处于无—轻微污染水平（图3）.
Pb、Cr、Cu富集因子均值位于1—2区间内，表明其在土壤中受到轻微的人为活动影响. 在土壤中Hg的富集最为突出，富集因子呈无富集、中度富集、显著富集、高度富集、极度富集的样点数对应为34、52、32、12、1，分别占样本总数的25.95%、39.69%、24.43%、9.16%、0.76%；Hg富集因子的最大值与最小值相差很大，跨度较广，局部区域含量远高于研究区土壤背景值，说明人为活动对Hg富集程度的影响很大. 刘敏等[50]研究表明某重金属在研究区域内不同地段存在不同程度的富集，该现象与区域地质背景差异和人类活动有关. 而对于研究区域内不同金属的EF值差异，有研究发现可能是由于沉积物中每种金属输入量和去除率的差异[57].
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以研究区土壤重金属背景值为参比值，计算8种重金属元素的地累积指数，计算结果见表6. 从表6统计分析可知，重金属地累积指数的平均值从高至低顺序为Hg>Pb>Cr>Cu>Zn>As>Cd>Ni. Hg地累积指数的平均值最大，为1.33，属于中度污染；除Hg外其余7种重金属地累积指数的平均值均小于0，属于无污染；Cd、As、Ni三者地累积指数的最大值均小于0，为无污染；Cr、Pb、Cu、Zn的地累积指数最大值均位于0—1的区间，属于无—中度污染的范围；Hg地累积指数的最大值为5.30，属于极度污染，这与富集因子评价结果相一致，土壤Hg污染最为突出，且受到不同程度的Hg污染，其中中度富集占比例最大（39.69%）.
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以研究区土壤重金属背景值作为参比值，计算8种重金属元素的潜在生态危害指数，具体见表7. 土壤重金属单项潜在生态危害指数的平均值依次是Hg（250.05）>Cd（21.80）>As（9.24）>Pb（6.66）>Cu（4.77）>Ni（3.35）>Cr（2.42）>Zn（0.94），综合潜在生态危害指数RI的平均值达到299.22，处于中度生态危害. 其中Hg对RI的贡献最突出，属于很强生态危害，说明Hg是构成生态危害的主要风险因子.
就单项重金属潜在生态危害指数而言，除Hg外的其他7种重金属均小于40，为轻度生态危害；Hg危害指数范围为13.91—2363.48，存在轻度至极强的生态危害，这与富集因子评价结果相一致，Hg元素极差大、跨度广，人为活动对Hg富集程度的影响很大. 得到这个结果的原因，首先是因为各个重金属的毒性系数不同，如Hg、Cd的毒性系数分别为40、30，Cr、Zn的毒性系数分别为2、1；其次当地Hg的平均含量远超过其背景值，导致Hg的潜在生态危害指数大于其它重金属.
综上所述，研究区土壤重金属污染的富集因子法和地累积指数法的评价结果表现一致，而潜在生态危害指数法的评价结果与前两者不一致. 富集因子显示研究区８种重金属污染程度强弱排序为Hg>Pb>Cr>Cu>As>Zn>Cd>Ni，主要重金属污染元素为Hg、Pb、Cr；地累积指数法排序为Hg>Pb>Cr>Cu>Zn>As>Cd>Ni，其中As、Zn在这两种评价结果中数据基本接近，可以忽略差异. 潜在生态危害指数显示研究区８种重金属污染程度强弱排序为Hg>Cd>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn，主要重金属污染元素为Hg、Cd、As. 产生差异的原因是富集因子法和地积累指数法主要考虑地质背景的富集程度，而潜在生态危害指数法还考虑了生物毒性系数的影响，如Hg、Cd的毒性系数为40、30，导致其生态危害等级提高；Pb、Cr、Zn的毒性系数为5、2、1，其生态危害等级较Hg、Cd会降低[58 − 59].
对比3种评价方法可知，富集因子法基于参考元素和背景/基线的主观性选择使得该方法依赖于研究人员的专业知识，因其局限性而备受争议[60 − 61]. 有研究表明地累积指数法只能量化单一重金属的污染程度而无法对多种重金属进行综合污染评价[62]. 而潜在生态危害指数法将重金属含量值及其所对应的生物毒性特征考虑在内，故本研究认为潜在生态风险评价法的评价结果更为准确[63].
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相关性分析可用于确定人为土壤污染的原因和来源，采用Pearson相关分析测定各重金属之间的关系[64 − 65]. 重金属之间相关系数高说明污染源来源相似，与来自工业活动的人为输入有关；相关系数极低或负相关说明污染源不同，可能与自然或地质过程密切相关[66 − 68].
借助Origin模型进行相关性分析（图4），Pearson的相关性在P＜0.01和P＜0.05处有统计学意义. 土壤中Cr与Hg、Zn、Ni、Cu呈显著性正相关，Pb与Cu、Zn、Ni呈显著性正相关，Cu与Zn、Ni呈显著性正相关，Zn与Ni呈显著性正相关，As、Ni与Hg两两之间呈显著性正相关，表明这些元素可能有相似的来源.
为了进一步分析重金属的主要来源，借助SPSS模型对土壤重金属进行主成分分析（表8）. 结果显示所提取的4个主成分贡献率分别为31.242%、19.788%、14.487%、12.694%，累积贡献率为78.210%，可解释土壤所有重金属的大部分信息. 土壤的第一主成分贡献率远高于其他主成分，载荷较高的重金属为Ni、Cr、Zn、Cu，而且这些重金属相关性较为显著，表明这4种重金属来源相同. 有研究发现Ni、Cr、Zn、Cu主要受成土母质等自然因素影响[69 − 70]，研究区土壤中Ni、Zn、Cu含量均低于研究区土壤背景值，而Cr含量高于当地土壤背景值，推测Cr除自然源以外可能还存在其他来源. 因此，第一主成分主要受自然因素影响. 第二主成分载荷较高的重金属为Hg，且Hg的平均含量是研究区土壤背景值的6.26倍，有研究表明其污染的主要来源是工业废水[71 − 73]，因此推测第二主成分可能受污水-直接工业影响. 第三主成分载荷较高的重金属是As和Pb，煤炭燃烧和矿物资源开发等是环境中As的主要人为来源[74 − 75]，而土壤中的Pb污染一般来自于交通排放或煤炭燃烧[76 − 77]，故而第三主成分受工业采矿和大气沉降混合污染. 第四主成分Cd的载荷最高（0.980），在研究区，Cd的潜在生态危害仅次于Hg，迁移性强. Cd是农药、化肥等农用化学品的标志[78 − 79]，也是煤炭行业和陶瓷工业的特征污染物[80]，因此第四主成分被确定为受煤炭、陶瓷和农业活动的混合影响.
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重金属在土壤中不可生物降解、高度持久性的特点决定其只能从一种化学状态转移到另一种化学状态；且通过农作物根系转移到植物体内，引起植物毒性，并通过食物链给人畜带来潜在的健康风险[81 − 83]. 因此，测定研究区农作物重金属含量是非常必要的，农作物重金属含量特征见表9.
研究区玉米中重金属含量平均值顺序为Zn>Cu>Cr>Pb>Ni>Cd>Hg>As；高粱中重金属含量平均值顺序Zn>Cu>Ni>Cr>Pb>As>Cd>Hg；大豆中重金属含量平均值顺序Zn>Cu>Cr>Ni>Pb>As>Cd>Hg，3种作物中Zn含量最高，Cu次之. 参考《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB 2762—2017），除Cu、Zn限量标准未给出外，其他重金属均未超过食品限量标准. 从农作物重金属含量的整体数据来看，各重金属在农作物中的含量均符合现行国家粮食卫生标准.
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研究区重金属摄入对儿童和成人的非致癌风险指数如表10所示，人群对应农作物的HI值依次为大豆>高粱>玉米. 从单一重金属的HQ值来看，儿童食用大豆摄入As的HQ为1.525，其数值大于1，说明儿童食用大豆可能会存在潜在的非致癌性风险；其余单一重金属的HQ值均小于1，对人体的非致癌风险处于可接受风险水平. 对于同一作物，儿童的HQ及HI值均高于成人，说明儿童的非致癌风险高于成人. 这主要与儿童特殊的生理和行为习惯有关，儿童肝肾等代谢器官的解毒、排泄功能较弱，其身体各组织器官尚未发育完全，因而儿童对重金属污染更为敏感[84 − 85]. 从所有重金属的HI值看，成人摄入玉米、高粱两种作物的HI值小于1，非致癌风险处于可接受风险水平；成人摄入大豆的HI值为1.187，可能存在一定的非致癌风险. 而对于儿童来说，3种作物的HI值均大于1且小于10，说明这些作物对儿童均有可能造成潜在的非致癌风险.
研究区重金属摄入对儿童和成人的终生癌症风险（LCR）指数见表11. 就单一重金属的LCR值来看，农作物中Pb的LCR小于10−6，表明Pb对人体无致癌风险；Cd、As的致癌风险在10−6—10−4的可接受范围内；Cr对成人摄入3种作物、儿童摄入玉米的LCR超过了10−4的风险阈值，Ni除了儿童摄入玉米外的其他LCR值也超过了10−4的风险阈值，说明Cr、Ni存在一定的致癌风险. 重金属的总癌症风险（TLCR），对于成人和儿童都超出了可接受的限度，且TLCR的主要贡献因子是Cr、Ni.
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（1）研究区土壤重金属含量均值顺序依次为Cr>Zn>Cu>Ni>Pb>As>Cd>Hg，重金属含量均远低于农用地土壤风险筛选值（GB15618—2018），说明一般情况下研究区土壤中这8种重金属对土壤生态环境风险的不利影响可以忽略不计；而与研究区土壤背景值相比，Cr、Hg、Pb的平均含量分别是研究区土壤背景值的1.20倍、6.26倍和1.33倍，说明这些重金属存在不同程度的累积，以汞的累积最严重，这和富集因子法、地累积指数法和潜在生态危害指数法的结果相一致.
（2）富集因子指数计算结果表明研究区Hg富集因子最高，呈显著富集，其余7种重金属呈无富集. 地累积指数分级结果表明，土壤中Hg呈中度污染，其余为无污染. 重金属潜在生态危害指数表明，研究区土壤处于中度污染水平.
（3）“自然来源”对研究区Ni、Cr、Zn、Cu的贡献较大，“直接工业源”对研究区Hg的贡献较大，“大气沉降-工业混合源”对As、Pb贡献较大，而“农业活动”是Cd的主要来源.
（4）研究区3种农作物中重金属含量最高的元素是Zn，Cu次之. 以《食品安全国家标准 食品中污染物限量》（GB 2762—2017）为标准，除Cu、Zn限量标准未给出外，其他重金属均未超过食品限量标准，说明农作物中重金属含量均符合现行国家粮食卫生标准.
（5）使用US EPA模型评估农作物的健康风险，儿童的非致癌风险指数高于成人. 单一重金属的非致癌HQ值显示，只有儿童食用大豆对应As的HQ大于1. 农作物对不同人群的HI均表现为大豆>高粱>玉米；同时，成人摄入玉米、高粱的HI值小于1，不存在非致癌风险；而成人摄入大豆、儿童摄入这3种作物的HI值大于1，可能存在潜在非致癌风险. 致癌风险评价结果显示，Pb、Cd、As无致癌风险或在可接受风险范围内，而Cr、Ni可能存在潜在的致癌风险.
朔州东部农田土壤–农作物重金属富集及健康风险评价
Evaluation of heavy metal enrichment and health risks in agricultural soils-crops in eastern Shuozhou, Shanxi Province, China
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摘要: 为研究重金属在农田土壤-作物之间的累积性及人群健康风险，采用富集因子（EF）、地累积指数（Igeo）和潜在生态危害指数（RI）等指标对山西省朔州市东部三县市（山阴县、应县、怀仁市）131个样点农田土壤-作物系统(玉米、高粱和大豆)中重金属的含量、来源及富集程度进行调查，并采用EPA推荐的风险评估模型对人群健康风险进行了评估. 结果表明：1）研究区土壤中8种重金属（Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni）含量均未超过《土壤环境质量 农用地土壤污染风险管控标准（试行）》(GB 15618—2018) 中农用地土壤污染风险筛选值；而Cr、Hg、Pb的平均含量分别是研究区背景值的1.20倍、6.26倍和1.33倍. 2）研究区土壤中Hg元素为显著富集，其余重金属无富集. 地累积指数分级结果表明，土壤中Hg呈中度污染，其余为无污染. 潜在生态危害指数结果表明研究区为中度污染水平. 3）主成分分析结果表明，研究区Ni、Cr、Zn、Cu主要来源于“自然来源”，Hg主要来源于“直接工业源”，As、Pb主要来源于“大气沉降-工业源”，而Cd主要来自“农业来源”. 4）8种重金属对儿童的非致癌风险高于成人. 研究区Pb对儿童和成人均无致癌风险，Cd和As对儿童和成人的致癌风险均处于可接受范围内，而Cr、Ni是主要致癌风险因子.Abstract: In order to study the accumulation of heavy metals between farmland soil and crops and the health risks of pollution, the content of 8 different heavy metals included Cd, Cr, As, Hg, Pb, Cu, Zn, and Ni in the soil and crop (corn, sorghum, and soybean) collected from 131 sites in three different country and city in eastern Shuozhou, Shanxi Province, China were determined, and various indices such as enrichment factors (EF), geo-accumulation index (Igeo) and potential ecological hazard index (RI) were used to survey the polluted degree of soil-crop systems and the pollution source. Also, the health risk was assessed based on the risk model recommended by EPA. The results showed that: 1) The concentrations of eight heavy metals (Cd, Cr, As, Hg, Pb, Cu, Zn, Ni) in the soil of the study area did not exceed the limit values stipulated in the “Soil Environmental Quality Risk Control Standard for Soil Contamination of Agricultural Land (Trial)” (GB15618—2018); while the average levels of Cr, Hg, and Pb were 1.20, 6.26 and 1.33 times higher than the background values in the study area, respectively. 2) Hg in the soil of the study area was significantly enriched, while the rest of the heavy metals were not enriched. The results of the ground accumulation index classification show that Hg was moderately contaminated and the rest was non-contaminated. The results of the Potential Ecological Hazard Index indicated the study area was moderately polluted. 3) The results of the principal component analysis show that Ni, Cr, Zn, and Cu in the study area mainly come from “natural sources”, Hg mainly comes from “direct industrial sources”, As and Pb mainly come from “atmospheric deposition-industrial sources”, and Cd Mainly from “agricultural sources”. 4) The non-carcinogenic risks of 8 heavy metals in children are higher than those in adults. In the study area, Pb had no carcinogenic risk to children and adults, and the carcinogenic risks of Cd and As to children and adults were within an acceptable range, while Cr and Ni were the main carcinogenic risk factors.
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Key words:
- farmland soil /
- crops /
- heavy metals /
- enrichment factor /
- health risk assessment.
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图 4 土壤重金属的Pearson相关系数和显著性水平
Figure 4. Pearson correlation coefficient and significance level of heavy metals in soil
表 1 地累积指数法分级标准
Table 1. Classification standard of ground accumulation index method
等级划分
Grade$ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 污染程度
Level of pollutant0 $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 无污染 1 0< $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 无-中度污染 2 1< $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 中度污染 3 2< $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 中度-重度污染 4 3< $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 重度污染 5 4< $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 重度-极度污染 6 $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 极度污染 
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表 2 潜在生态危害指标分级标准
Table 2. Classification standard of potential ecological hazard index
等级划分
Grade$ {E}_{\mathrm{r}}^{i}\mathrm{范} $ $ {E}_{\mathrm{r}}^{i}\mathrm{v}\mathrm{a}\mathrm{l}\mathrm{u}\mathrm{e} $ $ \mathrm{R}\mathrm{I} $
RI value潜在生态危害分级
Degree of ecological risk1 $ {E}_{\mathrm{r}}^{i} < 40 $ $ \mathrm{R}\mathrm{I} < 150 $ 轻度生态危害 2 $ 40\le {E}_{\mathrm{r}}^{i} < 80 $ $ 150\le \mathrm{R}\mathrm{I} < 300 $ 中度生态危害 3 $ 80\le {E}_{\mathrm{r}}^{i} < 160 $ $ 300\le \mathrm{R}\mathrm{I} < 600 $ 强度生态危害 4 $ 160\le {E}_{\mathrm{r}}^{i} < 320 $ $ 600\le \mathrm{R}\mathrm{I} < 1200 $ 很强生态危害 5 $ {E}_{\mathrm{r}}^{i} > 320 $ $ \mathrm{R}\mathrm{I}\ge 1200 $ 极强生态危害
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表 3 健康风险评价模型参数
Table 3. Health risk assessment model parameters
参数
Parameter含义
Meaning单位
Unit取值
Value数据来源
Data sources$ {C}_{i} $ 农作物中重金属的含量 mg·kg−1 IR 人均农作物的日食用量 kg·d−1 IRadult=0.15 kg·d−1， IRchild=0.10 k·d−1 [43] ED 暴露时间 a $ {\mathrm{E}\mathrm{D}}_{\mathrm{a}\mathrm{d}\mathrm{u}\mathrm{l}\mathrm{t}}=30\;\mathrm{a} $ $ {\mathrm{E}\mathrm{D}}_{\mathrm{c}\mathrm{h}\mathrm{i}\mathrm{l}\mathrm{d}}=6\;\mathrm{a} $ [43] EF 暴露频率 d·a−1 $ \mathrm{E}\mathrm{F}=365\;\mathrm{d}\cdot{\mathrm{a}}^{-1} $ [42] BW 受体体重 kg $ \mathrm{B}{\mathrm{W}}_{\mathrm{a}\mathrm{d}\mathrm{u}\mathrm{l}\mathrm{t}}=70\;\mathrm{k}\mathrm{g} $ $ {\mathrm{B}\mathrm{W}}_{\mathrm{c}\mathrm{h}\mathrm{i}\mathrm{l}\mathrm{d}}=15\;\mathrm{k}\mathrm{g} $ [47] AT 平均接触时间 d $ {\mathrm{A}\mathrm{T}}_{\mathrm{n}\mathrm{o}\mathrm{n}-\mathrm{c}\mathrm{a}\mathrm{n}\mathrm{c}\mathrm{e}\mathrm{r}}=\mathrm{E}\mathrm{D}\times 365 $ $ {\mathrm{A}\mathrm{T}}_{\mathrm{c}\mathrm{a}\mathrm{n}\mathrm{c}\mathrm{e}\mathrm{r}}=70\times 365 $ [42] $ {\mathrm{R}\mathrm{f}\mathrm{D}}_{i} $ 重金属i暴露参考剂量 mg·kg−1·d−1 Cd、Cr、As、Hg、Pb、Cu、Zn、Ni值分别为
0.001、0.003、0.0003、
0.0003、0.0035、0.04、0.3、0.02[47] CSF 农作物重金属经口摄入的
致癌斜率因子kg·d·mg−1 Cd、Cr、As、Pb、Ni值分别为0.38、0.5、1.5、0.0085、1.7 [47]
[49]
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表 4 土壤重金属含量的描述性统计
Table 4. Descriptive statistics of heavy metal content in soil
统计参数
Statistical
parameters最小值/
（mg·kg−1）
Min最大值/
（mg·kg−1）
Max平均值/
（mg·kg−1）
Mean标准偏差/
（mg·kg−1）
Standard deviation全距
Overall
spread偏度
Skewness峰度
Kurtosis变异系数/%
Coefficient
of variation背景值/
（mg·kg−1）
Background
value风险筛选值/
（mg·kg−1）
Risk screening
valueCd 0.053 0.118 0.074 0.010 0.065 1.590 4.122 14.156 0.102 0.6 Cr 37.820 126.100 66.876 16.279 88.280 1.017 1.509 24.342 55.3 250 As 0.340 12.360 8.406 1.998 12.020 −0.939 1.743 23.767 9.1 25 Hg 0.008 1.359 0.144 0.182 1.351 3.294 15.522 126.450 0.023 3.4 Pb 11.690 34.860 19.581 3.921 23.170 0.724 1.230 20.024 14.7 170 Cu 13.210 43.730 21.843 4.077 30.520 1.127 5.445 18.665 22.9 100 Zn 34.780 177.700 59.612 19.056 142.920 2.976 14.132 31.967 63.5 300 Ni 9.411 40.110 20.034 6.362 30.699 0.931 0.918 31.756 29.9 190
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表 5 土壤重金属的富集因子分级统计
Table 5. Classification statistics of enrichment factors of heavy metals in soil
重金属
Heavy metal均值
Mean最大值
Max最小值
Min各级样本数
Sample number at all levelsEF<2 2≤EF<5 5≤EF<20 20≤EF<40 EF≥40 Cd 0.786 1.596 0.197 131 0 0 0 0 Cr 1.307 3.14 0.343 119 12 0 0 0 As 0.999 1.878 0.045 131 0 0 0 0 Pb 1.417 2.868 0.474 124 7 0 0 0 Cu 1.018 1.859 0.318 131 0 0 0 0 Zn 0.998 2.925 0.296 128 3 0 0 0 Ni 0.715 1.712 0.217 131 0 0 0 0 Hg 6.914 41.955 0.327 34 52 32 12 1
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表 6 土壤重金属的地累积指数
Table 6. Accumulation index of soil heavy metal
元素
Element地累积指数 $ {I}_{\mathrm{g}\mathrm{e}\mathrm{o}} $ 最小值
Min最大值
Max平均值
MeanCd −1.53 −0.37 −1.06 Cr −1.13 0.60 −0.35 As −5.33 −0.14 −0.77 Hg −2.11 5.30 1.33 Pb −0.92 0.66 −0.20 Cu −1.38 0.35 −0.68 Zn −1.45 0.90 −0.73 Ni −2.25 −0.16 −1.23
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表 7 土壤重金属的潜在生态危害指数
Table 7. Potential ecological hazard index of soil heavy metals
项目
Item单项重金属潜在生态危害指数 $ {E}_{r}^{i} $
Potential ecological hazard index of single heavy metal综合潜在生态危害指数RI
Comprehensive Potential Ecological
Hazard IndexCd Cr As Hg Pb Cu Zn Ni 最小值 15.59 1.37 0.37 13.91 3.98 2.88 0.55 1.57 40.22 最大值 34.71 4.56 13.58 2363.48 11.86 9.55 2.80 6.71 2447.25 平均值 21.80 2.42 9.24 250.05 6.66 4.77 0.94 3.35 299.22
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表 8 土壤重金属的主成分分析
Table 8. Principal component analysis of heavy metals in soils
元素
Element1 2 3 4 Cd −0.065 0.053 −0.134 0.980 Cr 0.792 0.450 −0.194 −0.066 As −0.282 0.380 0.767 0.020 Hg 0.083 0.872 −0.056 0.100 Pb 0.455 −0.303 0.614 0.140 Cu 0.576 −0.576 −0.127 0.094 Zn 0.638 −0.068 0.340 0.089 Ni 0.914 0.212 −0.062 −0.066 特征值 2.499 1.583 1.159 1.015 方差百分比/% 31.242 19.788 14.487 12.694
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表 9 农作物中重金属含量统计
Table 9. Statistics of heavy metal content in crops
作物类型
Crop type统计值
Statistical value重金属含量/（mg·kg−1）
Heavy metal contentCd Cr As Hg Pb Cu Zn Ni 玉米 最大值 0.062 0.585 0 0.019 0.191 31.380 66.300 0.566 最小值 0.002 0.199 0 0 0 1.884 12.090 0 平均值 0.008 0.441 0 0.001 0.090 3.808 24.212 0.099 标准偏差 0.010 0.121 0 0.003 0.052 4.141 9.011 0.099 高粱 最大值 0.071 0.808 0.079 0.018 0.192 18.500 62.400 0.663 最小值 0.004 0.105 0.011 0.0003 0.044 1.360 10.400 0.121 平均值 0.013 0.236 0.023 0.006 0.084 3.122 28.343 0.240 标准偏差 0.013 0.130 0.013 0.004 0.038 2.960 8.304 0.112 大豆 最大值 0.099 0.889 0.424 0.053 0.192 7.030 87.800 0.856 最小值 0.001 0.105 0.011 0 0.032 1.310 14.400 0.058 平均值 0.011 0.252 0.069 0.006 0.086 3.083 28.441 0.247 标准偏差 0.014 0.150 0.108 0.007 0.043 1.792 12.207 0.171 食品限量标准
（GB 2762—2017）谷物 0.1 1.0 0.5 0.02 0.2 — — — 大豆 0.2 1.0 — — 0.2 — — 1.0
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表 10 成人和儿童的非致癌风险指数
Table 10. Indexes of noncarcinogenic risk for adults and children
人群
Crowd农作物
CropHQ HI Cd Cr As Hg Pb Cu Zn Ni 成人 玉米 0.017 0.315 0 0.005 0.055 0.204 0.173 0.008 0.778 高粱 0.028 0.169 0.167 0.041 0.052 0.167 0.202 0.026 0.852 大豆 0.024 0.180 0.490 0.045 0.053 0.165 0.203 0.026 1.187 儿童 玉米 0.054 0.979 0 0.017 0.172 0.635 0.538 0.026 2.420 高粱 0.087 0.525 0.520 0.127 0.160 0.520 0.630 0.080 2.649 大豆 0.076 0.561 1.525 0.139 0.164 0.514 0.632 0.082 3.693
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表 11 成人和儿童的致癌风险指数
Table 11. Indexes of carcinogenic risk for adults and children
人群
Crowd农作物
CropLCR TLCR Cd Cr As Pb Ni 成人 玉米 2.83×10−6 2.02×10−4 0 7.03×10−7 1.21×10−4 3.26×10−4 高粱 4.53×10−6 1.09×10−4 3.23×10−5 6.57×10−7 3.74×10−4 5.20×10−4 大豆 3.98×10−6 1.16×10−4 9.45×10−5 6.72×10−7 3.86×10−4 6.01×10−4 儿童 玉米 1.76×10−6 1.26×10−4 0 4.38×10−7 7.50×10−5 2.03×10−4 高粱 2.82×10−6 6.75×10−5 2.01×10−5 4.09×10−7 2.33×10−4 3.24×10−4 大豆 2.48×10−6 7.21×10−5 5.88×10−5 4.18×10−7 2.40×10−4 3.74×10−4
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