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饮用水水源地土壤环境质量事关饮用水安全和人民群众的身体健康. 然而，长期的工农业生产、生活废水排放和交通运输等活动释放的镉（Cd）、铬（Cr）和铅（Pb）等重金属元素以低浓度、持续性、直接或间接地排入饮用水水源地，导致水源地土壤重金属富集，从而引发水源地土壤重金属污染[1]. 由于土壤重金属污染具有生物蓄积性强、毒性持久、易迁移转化和不可逆转性等特点[2]，不仅直接危害土壤生态系统，还可能通过地表径流或地下渗透等方式影响饮用水质量，进而威胁人类健康[3 − 4]. 为此，在把人民健康放在优先发展战略位置的政策背景下，定量描述和评估饮用水水源地土壤污染与人群健康风险对于推动落实“健康中国2035”战略和保障水源地生态环境安全具有重要的现实意义.
精准可靠的土壤重金属污染风险评估是土壤重金属污染风险管控与治理的关键基础. 当前，地累积指数法、污染因子法、富集因子法、生态风险指数法和人体健康风险评估模型等传统的污染评价方法和基于地累积指数或富集因子的改进内梅罗综合污染指数法已被广泛应用于评估工业场地、农用地和矿山/废渣场地等不同土地利用类型土壤重金属的污染程度及其对生态环境和人类健康的潜在影响[5 − 7]. 然而，以上方法往往依赖于区域土壤背景值、污染物毒性系数和暴露参数等固定输入值，而这些固定的参数值难以准确反映不同人群和环境中的变异性和不确定性，从而导致评估结果出现系统性偏高或偏低的状况[5,8 − 9]. 而概率评估方法通过处理和量化参数的不确定性，从而提高土壤重金属污染评估的准确性和可靠性[9 − 10]. 蒙特卡洛（Monte Carlo）模拟是一种常用的概率评估数值计算方法[11]. 耦合于土壤重金属污染风险评估方法的Monte Carlo模拟技术，通过生成大量随机样本来模拟和分析评估方法中固有参数的不确定性和变异性，从而提高评估结果的准确性和可靠性[6,12 − 13]，已成功应用于工矿区、城市和农田等不同区域土壤或降尘重金属污染风险评估研究中[13 − 15]. 为此，基于Monte Carlo模拟的饮用水水源地土壤重金属污染风险评估可降低评估结果的不确定性，进而精准量化污染风险.
兰州城市生活饮用水水源地位于黄河兰州城区段上游的西固区境内，受西固区石油化工和重工业为主的消费结构及兰州沙尘和静稳等天气的影响[16 − 17]，水源地水体和土壤环境质量备受学者的关注[18 − 20]. 鉴于此，本文以黄河兰州城区段生活饮用水水源地土壤为研究对象，分析水源地土壤pH及As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn共8项重金属的含量特征. 并在应用富集因子法、改进内梅罗综合污染指数法、改进生态风险指数法和人体健康风险评估模型的基础上，耦合Monte Carlo模拟技术，通过模拟土壤重金属污染评估参数的不确定性和变异性，系统量化和精细评估水源地土壤重金属污染特征、生态风险及其对人体健康的潜在风险. 在拓展土壤重金属污染研究广度的基础上，为兰州市城区饮用水水源地土壤污染风险精准管控和饮用水安全有效保障提供科学依据，对助推黄河兰州段生态保护和高质量发展具有重要的现实意义.
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兰州城市生活饮用水水源地位于兰州市西南部的西固区境内，属于河流型地表水源地（图1）. 水源由原水源刘家峡下游的黄河取水口和新水源刘家峡库区构成，沿河道总长度23.8 km，总面积57.26 km2[20]. 该区属温带半干旱大陆性气候，年均气温为8.5 °C，年均降水量为200—300 mm，常年盛行西北风[17]. 地势西南高、东北低，土壤成土母质以马兰黄土为主，土地利用类型为林地和草地（图1）. 研究区内交通发达，国道109线和G30连霍高速从水源地内穿越而过. 虽然自2015年至2020年期间，兰州市对水源地周边多家污染企业及住户进行了拆除和搬迁，并沿河道修建了防护景观林带、景观节点、涵养林、湿地和生态护坡等生态工程，以削减进入黄河水源的污染源. 但受过去周边工业、扬尘、面源和烟尘等污染源长期排放的影响，水源地土壤环境质量不容乐观[17 − 18,21].
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在兰州市水源地保护区范围内，在确保采样区域可达性、安全性和代表性的前提下，兼顾水源地周边产业结构及布局、人类活动强度、水流走向和土地利用状况等影响因素，使用随机布点法，非均匀布设39个采样点. 采用多点混合采样法于2023年6月连续7 d晴朗无风天气之后，使用竹铲在30 m×30 m范围内取5个0—20 cm土壤样品，并充分混合为1个重约1 kg的样品，装入聚乙烯自封袋后运回实验室. 采集的土壤样品经自然风干、分选、去除侵入体和新生体等杂物、研磨和过筛之后分为两份，一份经水土比2.5:1混合后供PHS-3C数显酸度计（上海雷磁，中国）测定土壤pH值[22]；另一份供土壤重金属含量的分析. 其中Cd、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn含量的测定样品采用HNO3-HCl-HF-HCIO4（9:3:2:1, V/V）四酸消解法[23]后，利用电感耦合等离子体质谱仪（Thermo X Series 2，美国）进行测定，对应的元素检出限为0.02、0.40、0.20、1.00、2.00、2.00 mg·kg−1. Fe全量的测定采用HNO3-HCl-HClO4（9:2:3, V/V）加热消解法后，利用原子吸收光谱仪（Pinaacle900F，美国）完成测试，检出限为25.00 mg·kg−1. As和Hg含量的测定则是将样品先经HCl-HNO3（3:1, V/V）水浴处理，后采用原子荧光光谱仪（XGY-1011A，中国）完成测定，其检出限分别为0.20 mg·kg−1 和0.005 mg·kg−1. 测定过程中，采用试剂空白、土壤标准物质（GBW07449）和10%的随机样品重复进行质量保证和控制，标准物质的回收率为95%—106%，分析误差在±5%以内，表明分析结果可靠可信.
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富集因子（Enrichment factor，EF）法是一种定量评价人类活动对土壤重金属污染贡献程度的指标. 为了提高EF评估土壤重金属污染水平的准确性和可靠性，通常选取自然界广泛分布、含量充足、化学性质稳定且不易受人类活动影响的较为稳定的铁（Fe）、锰（Mn）和铝（Al）等元素作为参比元素[24]. 本文选取Fe为参比元素. 其计算公式如（1）所示：
式中，Ci和CFe分别为土壤样品重金属i和Fe的测定值（mg·kg−1）. Bi和BFe分别为甘肃省土壤重金属i和Fe的背景值（mg·kg−1），其中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb、Zn和Fe的背景值分别为12.6、0.12、70.2、24.1、0.02、35.2、18.8、68.5、
30900 mg·kg−1[25].在EF评价的基础上，计算内梅罗综合污染指数（Nemerow integrated enrichment factor，NIEF）[26]，量化水源地土壤重金属综合污染水平，其计算公式如（2）所示：
式中，NIEF为内梅罗综合污染指数值（无量纲），EFmax和EFave分别为同一样品中所有重金属EF的最大值和平均值（mg·kg−1）. 基于EF和NIEF值的污染分级[26]如表1所示.
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由于传统的生态风险评估模型中的污染因子可能忽略了自然成岩作用的输入影响，而EF则考虑了自然地质过程的影响[27]. 为此，采用基于EF的改进生态风险指数（mEir）和改进综合生态风险指数法（mNIRI）来评估不同重金属对土壤环境的生态风险[5]. 计算公式如（3）—（4）所示：
式中，mEir为重金属i的改进生态风险指数，Tir为重金属i的毒性系数，其中As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的毒性系数分别为10、30、2、5、40、5、5和1[28].Ci、CFe、Bi和BFe同公式（1）.mNIRI为改进综合生态风险指数，mEirmax和mEirave分别为同一样品中所有重金属mEir的最大值和平均值（mg·kg−1）. 基于mEir和mNIRI值的生态风险等级划分[5]如表1所示.
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水源地土壤重金属在不同暴露途径下对成人和儿童造成潜在健康风险的日均摄入量，计算公式如（5）—（7）所示：
式中，ADDing、ADDinh和ADDdermal分别为手口摄入、呼吸吸入和皮肤接触暴露途径下的土壤重金属日均摄入量（mg·kg−1·d−1）[29]，Ci为土壤重金属i的实测值（mg·kg−1），其他参数释义和取值如表2所示.
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由人体健康风险评估模型指南可知，人体长期暴露于土壤重金属所引起的健康风险可分为非致癌风险和致癌风险[37]. 具体可由公式（8）—（9）计算得出：
式中，HI为重金属的总非致癌风险（无量纲），HQi为重金属i的非致癌危害指数（无量纲），ADDi为重金属i的日均摄入量（mg·kg−1·d−1）. 若HQ或HI>1意味着可能存在非致癌风险，但若HQ或HI≤1则表示非致癌风险较低[33]. TCR为重金属的总致癌风险（无量纲），CRi为重金属i的致癌风险（无量纲）. 若CR或TCR>1×10−4表示对人体有显著的致癌风险，当1×10−6<CR或TCR≤1×10−4时表明存在可接受的致癌风险，但当CR或TCR≤1×10−6时表示致癌风险可以忽略不计[38]. RfDi和SFi分别为重金属i在不同暴露途径下的每日参考剂量（mg·kg−1·d−1）和致癌斜率因子（kg·d·mg−1），具体取值见表3.
敏感性分析是一种定量评估健康风险评估模型输出对各输入参数不确定性程度的方法[13]. 该方法通过计算敏感度指标来揭示健康风险评估模型输出对于不同输入参数不确定性的敏感程度. 当敏感度指标为正值时表明该输入参数与模型输出结果具有正相关关系；若是负值则表示参数与模型输出结果呈负相关，且负值的绝对值越大，对输出结果的影响越显著[8].
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蒙特卡洛（Monte Carlo）模拟法是一种基于概率统计原理解决问题的数值计算方法[8]. 该方法通过随机抽样对随机变量已有数据的统计进行随机模拟，以获得统计量的某个数字特征，并将其作为待解决问题的数值结果[5,9]. 在分析和评估兰州城市生活饮用水水源地土壤重金属富集特征、生态风险指数和人体健康风险时，通过耦合Monte Carlo模拟技术以提高污染与风险评估结果的准确性. 在模拟过程中，模拟计算次数和置信水平分别设定为
10000 次和95%[27]. -
采用Microsoft Excel 2022软件进行水源地土壤重金属和pH原始数据的整理与分析，应用Oracle Crystal Ball 11.1.24工具软件完成Monte Carlo模拟和敏感性分析，利用ArcGIS 10.7和Origin 2022软件完成图件的绘制.
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黄河兰州城区段生活饮用水水源地土壤重金属描述性统计结果如表4所示，水源地土壤的pH值为7.63—9.13，平均值为8.18，呈现典型的碱性土壤特征，碱性环境促使重金属易于与土壤颗粒结合或形成沉淀，从而降低重金属在土壤中的移动性和生物可利用性[39]. 土壤重金属的含量平均值由大到小依次为：Zn>Cr>Cu>Pb>Ni>As>Cd>Hg（表4）. 与《土壤环境质量农用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB
15618 -2018）（pH>7.5）[40]和《土壤环境质量建设用地土壤污染风险管控标准（试行）》（GB36600 -2018）[41]相比，8项重金属的含量均低于两者的风险筛选值（表4），表明水源地周边土壤生态环境风险低且对生态环境和公共健康构成的威胁较小，为兰州城区居民提供了相对健康安全的土壤环境. 然而，除Ni之外，分别有87%、74%、50%、47%、45%、32%和8%样点的Hg、Cu、Pb、Cd、Zn、As和Cr含量高于甘肃省土壤背景值[25]，表明水源地土壤存在以Cd、Cu、Hg、Pb和Zn为主的重金属富集现象.土壤重金属变异系数（coefficient of variance，CV）是一种评估土壤重金属含量空间变异性和受人类活动影响程度的统计指标[42]. 土壤重金属的CV值越高，表示重金属含量的空间异质性强，受人类活动干扰强烈，反之亦然[43]. 研究区土壤重金属的CV值高低依次为：Hg（103.87%）>Cu（65.91%）>Pb（61.54%）>Zn（54.51%）>Cd（27.75%）>As（15.30%）>Ni（13.26%）>Cr（11.7%）（表4）. 其中Hg、Cu、Pb和Zn表现为高度变异特征（CV≥36%），Cd属于中度变异（16%≤CV<36%），而As、Ni和Cr则为低度变异（CV<16%）[42]，这表明黄河兰州城区段生活饮用水水源地土壤Cd、Cu、Hg、Pb和Zn的含量空间分布差异性强，受人类活动影响的显著[43]，也表明研究区可能存在多样的污染源或点源污染.
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基于Monte Carlo模拟的土壤重金属污染EF概率评价结果显示，EF的模拟平均值由大到小依次为：Hg（3.54）>Pb（1.40）>Cu（1.26）=Zn（1.26）>Cd（1.13）>As（0.98）>Cr（0.88）>Ni（0.66），实际均值高低为：Hg（4.00）>Pb（1.33）>Cu（1.27）>Zn（1.25）>Cd（1.09）>As（1.01）>Cr（0.90）>Ni（0.67）（图2）. 其中Hg是污染程度最为多样的元素，分别有13%、26%、39%、18%和3%的样点处于无富集（EF<1）、轻微（1≤EF<2）、中度（2≤EF<5）、较重度和重度富集状态（图2）. 接着是Pb、Zn、Cu、Cd和As，有超过40%的样点受到不同程度的污染富集（图2）. Cr和Ni是污染程度最轻的元素，分别有83%和98%的累积概率为清洁无富集水平（EF<1）（图2）. 对于重金属综合污染情况而言，研究区水源地土壤重金属NIEF累积概率结果显示，分别有2%、37%、20%、24%、16%和1%的样点处于无富集、轻微、中度、较重度、重度和极重度状态，模拟均值和实际均值分别为3.18和4.19，表明整体上为中度富集（图2）.
由以上结果可知，水源地土壤以Hg的富集为主，并存在轻度的As、Cd、Cu、Hg、Ni和Zn的富集（图2）. 这与Hg富集普遍存在于中国土壤的研究结论相吻合[44]. 研究表明，土壤中Hg含量的蓄积主要源于化石燃料的燃烧和交通排放[45]. Hg的高挥发性导致由化石燃料燃烧和交通活动产生的Hg挥发至大气中，随后通过大气干湿沉降作用进入土壤[13]. 鉴于研究区地处甘肃省和兰州市的核心工业区，亦是中国西部最大的石油化工基地，区内还分布着国道109线和G30连霍高速，土壤中Hg的富集污染与区域内石油化工企业的活动和周边道路繁忙的交通有关[20]. 此外，虽然污染评价结果的模拟均值和实际均值的重金属污染程度大小一致，但As、Cr、Cu、Hg、Ni和NIEF的模拟值略小于实际值（图2）. 造成这种现象的主要原因可能在于有限的土壤样品调查无法全面而详细反映区域整体的污染全貌，虽然调查样品已最大限度确保了代表性，但因土壤污染的空间异质性，抽样调查的固有缺陷难以避免[15]. 而概率评估的方法可有效减轻因抽样调查有限而引起的污染评估结果的偏差，从而使结果更精确[12].
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基于Monte Carlo模拟的土壤重金属生态风险概率评价结果显示，mEir的实际平均值和模拟平均值高低均为：Hg>Cd>As>Pb>Cu>Ni>Cr>Zn.其中除Hg为较强风险（80≤mEir<160）之外，其余Cd、As、Pb、Cu、Ni、Cr和Zn均为轻微风险（mEir≤40）（图3）. 从单项重金属的生态风险等级累积率来看，Hg是生态风险等级最为多样的元素，分别有22%、16%、26%、16%和10%的概率处于轻微、中等、较强、很强和极强风险水平（图3）. 接着是Cd，分别有76%和32%的概率为轻微和中等生态风险（图3）. 其余As、Cr、Cu、Ni、Pb和Zn均有99%的概率为轻微生态风险（图3）. 对于水源地土壤mNIRI而言，其实际均值和预测均值分别为115.50和109.48，表现为较强生态风险水平特征，其中分别有27%、22%、29%、19%和3%的累积概率处于轻微、中等、较强、很强和极强生态风险水平.
综上可知，Hg和Cd是构成研究区水源地土壤生态风险的主要危害元素. 这与Hg和Cd被认为是构成中国土壤生态风险主要元素的研究结果相一致[46]，也可能与Hg和Cd的高毒性及其在环境中的生物放大性有关[44]. 研究区水源地附近居民生活产生的垃圾和废水可能含有Hg和Cd，其排放进一步增加了土壤和水体的生态风险[47]，从而使得Hg的生态风险具有多样性，而Cd亦呈现出显著的生态风险（图3）. 与污染评价结果相似的是，虽然概率风险评估和实际评估的土壤重金属污染生态风险程度结果一致，但因传统的确定性评估方法直接使用离散的土壤样品重金属浓度数据，难以精确反映区域污染风险程度[12]，从而导致土壤污染风险评估结果偏低[15]. 这与陈莹等[12]应用Monte-Carlo模拟技术对云南省内某小流域土壤开展的重金属生态风险评价结果相一致. 此外，尽管大多数单项重金属的生态风险较低，但当综合考虑所有重金属时，水源地土壤则表现出较强的生态风险水平（图3）. 由于水源地属于生态敏感用地，需进一步加强对Hg和Cd等重点重金属的监测，以便深入了解污染趋势和生态风险.
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基于Monte Carlo模拟的土壤重金属对不同人群的概率健康风险评价结果显示，研究区水源地土壤单项重金属对成人和儿童引起的HQ值高低依次为：As>Cr>Pb>Ni>Cu>Hg>Zn>Cd，所测8项元素的HQ值均低于非致癌风险阈值1（表5）. 表明研究区土壤重金属对成人和儿童不构成非致癌健康风险. 此外，就人群暴露途径对非致癌风险的影响来看，所分析8项元素对成人的非致癌风险呈现出：手口摄入>呼吸吸入>皮肤接触. 对儿童的非致癌风险除Cd表现为手口摄入>皮肤接触>呼吸吸入之外，其余7项元素均表现为：手口摄入>呼吸吸入>皮肤接触. 表明手口摄入是引起不同人群非致癌风险的主要暴露途径，这与前人对不同土地利用类型土壤重金属健康风险评价结果相一致[7,48].
由图4a可知，水源地土壤重金属对成人和儿童的HI值的95%分位数分别为4.58×10−2和2.60×10−2，平均值分别为2.75×10−2和1.77×10−1，均低于1，表明土壤重金属对成人和儿童均不具有非致癌风险. 此外，与前人研究结果相一致的是儿童的HQ值和HI值及其平均值均高于成人[49 − 50].
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研究区水源地土壤单项重金属在呼吸吸入、皮肤接触和手口摄入的3种暴露途径下对成人和儿童引起的概率CR值具有一定的差异性（表5）. 特别是Cd，虽然因SF的缺失无法量化在皮肤接触情况下的CR值（表3），但在呼吸吸入和手口摄入途径下对成人和儿童造成的概率CR值均低于1×10−6，表明水源地土壤中Cd对成人和儿童不构成致癌风险.As、Cr和Ni在呼吸吸入和皮肤接触途径下对成人和儿童的概率CR值也低于1×10−6，但在手口摄入途径下，它们对成人和儿童的概率CR值高于1×10−6而低于1×10−4，意味着As、Cr和Ni在手口摄入途径下存在可接受的致癌风险. 概率总致癌风险指数（TCR）的95%分位数结果显示，成人的概率TCR值是1.92×10−5，儿童的概率TCR值为2.71×10−5，平均值分别为1.17×10−5和1.89×10−5（图4b），这些值均处于1×10−6—1×10−4之间，表明水源地土壤重金属对成人和儿童存在可接受的致癌风险. 此外，值得注意的是儿童的概率TCR值高于成人，这与非致癌累积概率评价结果一致.
对于概率健康风险而言，尽管As、Cr和Ni在特定暴露途径下对成人和儿童存在可接受的致癌风险，但长期暴露于As、Cr和Ni的环境中会伤害人体神经系统、呼吸系统和心血管系统，也会导致鼓膜、皮肤、肾脏、肝脏和大脑等器官损伤[51]. 为此，这些健康风险的存在依然需要公众和决策者的持续警觉和关注. 值得注意的是，手口摄入是威胁成人和儿童健康风险的主要暴露途径，这进一步说明提高公众对于重金属污染的认知及预防意识的重要性，尤其是洗手等基本个人卫生习惯，以降低通过手口摄入的污染风险. 此外，与成人相比，儿童面临更高的健康风险. 这与前人的众多研究观点相吻合[7,46,50]，究其原因是儿童在日常活动中更易于接触和摄入土壤中的重金属，儿童较高的食物和水摄入率、频繁的地面接触和手口行为以及尚未完全成熟的排毒和代谢系统也是原因之一[52].
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研究区水源地土壤重金属非致癌风险评估的敏感性分析结果如图5a所示，对成人而言，Cr对风险的影响最高，为1.42%. 其次依次是Zn和Ni，分别解释了1.34%和1.14%的非致癌不确定性. 皮肤暴露面积（SA）、皮肤黏着度（SAF）、摄入频率（IngR）、暴露频率（EF）、As、Cd、Cu和Pb对非致癌的影响可以忽略不计. IngR对儿童非致癌风险的影响最大，达到了65.04%，其次是EF，解释了51.44%的非致癌风险不确定性. 所分析的8项重金属均对儿童非致癌风险均有一定影响，影响程度高低依次为As（29.79%）>Pb（16.87%）>Cr（13.63%）>Ni（2.30%）>Cu（1.70%）>Hg（1.06%）>Cd（0.83%）>Zn（0.10%）. 呼吸速率（InhR）、EF、SA和SAF对儿童的非致癌风险也有一定的影响，值得一提的是平均体重（BW）与非致癌风险表现为负相关关系，与来自工矿区、城市和农田等不同区域土壤重金属健康风险敏感性分析结果相吻合[13 − 15]，表明相较于成人，其对儿童的敏感性更强. 由此可知，Cr和IngR是影响成人和儿童非致癌风险程度最强的参数.
Cr、Ni和As对成人致癌风险值的影响较大，分别解释了1.67%、0.99%和−1.11%的不确定性（图5b）. IngR对儿童致癌风险的影响最大，解释了67.71%的不确定性，其次依次是EF、BW、Ni、Cr和As，分别解释了54.60%、−27.72%、21.20%、16.91%和11.58%的儿童致癌风险不确定性. 其中BW对成人和儿童的致癌风险的影响也呈负相关. 为此，Cr和IngR分别是影响成人和儿童致癌风险值最大的参数.
敏感性分析揭示了土壤重金属浓度、摄入率、暴露频率和平均体重等参数是影响成人和儿童健康风险评估的关键因素，与众多研究的结果相吻合[8,53]. 儿童作为一个高风险群体，由于其独特的行为模式和生理特征，更容易受到重金属污染的影响. 因此，在风险评估和制定土壤污染控制策略和干预措施时，既需要综合考虑重金属浓度、摄入率、暴露频率和人体体重（成人和儿童）等因素的影响，也要重点关注土壤重金属总量及其不同化学形态和生物可给性的毒性对不同人群健康的潜在威胁，以便更精确的评估和更精细化的管理.
综上可知，由于Monte Carlo模拟结果考虑了输入参数变异性和不确定性的整体影响，导致部分模拟结果略低于正常评估值[15]. 而Monte Carlo模拟评估土壤重金属的污染风险评估降低了污染风险研究中样本数据有限带来的不确定性，说明相较于传统确定性污染风险评价，耦合Monte-Carlo模拟的概率污染风险评估有效地降低了因样点空间覆盖度有限、抽样调查数据随机波动的影响[15]，可以为土壤污染的不确定性和变异性提供量化的指标，有助于全面了解整体区域环境的污染风险，从而为科学研究和风险管理提供更为细致和全面的信息.
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（1） 黄河兰州城区段生活饮用水水源地土壤As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb和Zn的含量总体低于国家风险筛选值，呈现出较低的生态环境风险. 然而，大部分重金属含量超过甘肃省的土壤背景值，尤其是Hg、Cu、Pb、Cd和Zn.Hg、Cu、Pb和Zn的高度变异性表明这些元素受到人类活动的强烈干扰，反映出污染源的多样性及点源污染的存在.
（2） 研究区水源地土壤Hg、Cu、Pb、Cd和Zn等重金属受到不同程度的污染，其中Hg和Cd的污染程度尤为显著. 土壤重金属污染表现出中度至较强的生态风险水平，Hg和Cd为主要的生态风险元素.
（3） 研究区水源地土壤重金属HQ值均低于非致癌风险阈值，但As、Cr、Pb等元素的较高HQ值仍需要持续关注，土壤重金属对成人和儿童也存在可接受的致癌风险，特别是儿童的健康风险较高. 敏感性分析揭示土壤重金属浓度、摄入率、暴露频率和平均体重是影响健康风险评估的关键因素.
基于上述发现，建议加强对Hg和Cd等关键重金属的环境监测与风险管理，特别是在儿童频繁活动的区域，采取有效措施减少人群（特别是儿童）的暴露风险. 为最大限度降低重金属污染对公众健康的影响，未来的研究应集中于更深入地探索重金属污染的源头、传输途径及基于重金属形态和生物可给性的生态健康效应，为风险评估和污染防控提供更为科学的依据.
黄河兰州城区段饮用水源地土壤重金属污染生态与健康概率风险评估
Ecological and health probabilistic risk assessment of soil heavy metal pollution in the drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River
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摘要: 为探究黄河流域城市饮用水源地土壤重金属污染特征及其生态健康风险，以黄河兰州城区段饮用水源地土壤为研究对象，采集分析了39个土壤样品的pH值和As、Cd、Cr、Cu、Hg、Ni、Pb及Zn共8种重金属的含量特征，并将蒙特卡洛模拟耦合于富集因子法、改进内梅罗综合污染指数法、改进生态风险指数法和人体健康风险模型对黄河兰州城区段生活饮用水水源地的土壤重金属污染程度、生态风险及其对人类健康的潜在风险进行了全面概率评估. 结果表明：1）土壤重金属含量总体低于国家风险筛选标准，其中除Ni之外，分别有87%、74%、50%、47%、45%、32%和8%的样点Hg、Cu、Pb、Cd、Zn、As和Cr的含量高于甘肃省土壤背景值. 2）Hg的污染程度最高，其次是Pb、Cu、Zn、Cd、As，而Cr和Ni的污染程度相对较低. 土壤重金属污染整体上为中度富集状态. 3）Hg和Cd是构成水源地土壤生态风险的主要元素，其中Hg的生态风险最高，而其他元素主要处于轻微风险等级. 土壤生态风险整体上为较强水平. 4）土壤重金属对成人和儿童的非致癌风险较低，但在手口摄入途径下，As、Cr和Ni对两个人群均存在可接受的致癌风险，且儿童的健康风险高于成人.Abstract: To explore the characteristics of heavy metal pollution and its ecological health risks in the urban drinking water sources of the Yellow River Basin, this study focused on the soils from the drinking water source areas along the Lanzhou urban section of the Yellow River. Thirty-nine soil samples were collected and analyzed for pH values and the concentrations of eight heavy metals: As, Cd, Cr, Cu, Hg, Ni, Pb, and Zn. The Monte Carlo simulation was coupled with the enrichment factor method, the improved Nemerow integrated pollution index method, the improved ecological risk index method, and the human health risk model to comprehensively assess the probability of soil heavy metal pollution, ecological risks, and potential risks to human health in the drinking water source areas of the Lanzhou urban section of the Yellow River. The results showed that: 1) The overall heavy metal content in the soil was below the national risk screening standards, except for Ni, with 87%, 74%, 50%, 47%, 45%, 32%, and 8% of the sample points having Hg, Cu, Pb, Cd, Zn, As, and Cr concentrations exceeding the soil background values of Gansu Province, respectively. 2) The highest pollution level was observed for Hg, followed by Pb, Cu, Zn, Cd, and As, while Cr and Ni had relatively lower pollution levels. Overall, the soil's heavy metals were in moderate enrichment. 3) Hg and Cd were the main elements contributing to the ecological risks of the water source area soils. Hg posed the highest ecological risk, while other elements were mainly at a slight risk level. The overall ecological risk of the soil was at a relatively high level. 4) The non-carcinogenic risks posed by soil heavy metals to adults and children were low. However, under the oral ingestion pathway, As, Cr, and Ni presented an acceptable carcinogenic risk to both populations, with children having a higher health risk than adults.
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图 1 黄河兰州城区段饮用水源地位置及其土壤采样点分布示意
Figure 1. The location of drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River and the distribution of soil sampling points
图 2 Monte Carlo模拟的黄河兰州城区段饮用水水源地土壤重金属EF和NIEF的累积概率分布
Figure 2. Cumulative probability distribution of EF and NIEF for soil heavy metals in the drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River using Monte Carlo simulation
图 3 Monte Carlo模拟的黄河兰州城区段饮用水水源地土壤重金属mEir和mNIRI的累积概率分布
Figure 3. Cumulative probability distribution of mEir and mNIRI for soil heavy metals in the drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River using Monte Carlo simulation
图 4 Monte Carlo模拟的黄河兰州城区段饮用水水源地土壤重金属概率健康风险评估分布
Figure 4. Probability distribution of health risk assessment for soil heavy metals drinking-water source in the Lanzhou
图 5 Monte Carlo模拟的黄河兰州城区段饮用水水源地土壤重金属敏感性分析
Figure 5. Sensitivity analysis of health risk assessment for soil heavy metals drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River using Monte Carlo simulation
表 1 土壤重金属污染评价方法的分级标准
Table 1. Classification criteria for soil heavy metal pollution evaluation method
富集因子（EF） 数值范围
Value rangeEF<1 1≤EF<2 2≤EF<5 5≤EF<20 20≤EF<40 40≤EF 污染等级Pollution grade 无富集 轻微 中度 较重度 重度 极重度 内梅罗综合污染指数（NIEF） 数值范围
Value rangeNIEF<1 1≤NIEF<2 2≤NIEF<3 3≤NIEF<5 5≤NIEF<10 10≤NIEF 污染等级
Pollution grade无富集 轻微 中度 较重度 重度 极重度 生态风险指数（mEir） 数值范围
Value rangemEir<40 40≤mEir<80 80≤mEir<160 160≤mEir<320 320≤mEir — 污染等级
Pollution grade轻微 中等 较强 很强 极强 — 综合生态风险指数（mNIRI） 数值范围
Value rangemNIRI<40 40≤mNIRI<80 80≤mNIRI<160 160≤mNIRI<320 320≤mNIRI — 污染等级
Pollution grade轻微 中等 较强 很强 极强 — 注：“—”表示无相关内容或数据，下文同此. Note：“—” indicates no relevant content or data, the same applies below. 
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表 2 Monte Carlo模拟的概率健康风险模型的各参数含义及其参考值
Table 2. The meanings and reference values of parameters in a probabilistic health risk model using Monte Carlo simulation
暴露参数
Exposure parameter含义
Meaning概率分布
Probability distribution成人
Adults儿童
Children单位
Unit参考文献
ReferenceIngR 摄入速率 三角1） 66、103和161 4、30和52 mg·d−1 [30] InhR 吸入速率 对数正态2） 16.57和4.05 7.19和1.62 m3·d−1 [30] BW 平均体重 对数正态2） 55.7和68.6 37.0和2.98 kg [31 − 32] AT 平均暴露时间 点 非致癌（365×ED） d [33] 致癌（365×70） ED 暴露年限 点 24 6 y [33] EF 暴露频率 三角1） 180、345和365 d·a−1 [34] PEF 颗粒物释放因子 点 1.36×109 m3·kg−1 [33] SA 皮肤暴露面积 三角1） 0.076、0.153和0.382 0.043、0.086和0.216 m2 [35] ABS 皮肤吸收因子 点 0.03（As）、0.001（其它重金属） — [33] SAF 皮肤黏着度 对数正态2） 0.49和0.54 0.65和1.20 mg·cm−2·d−1 [36] 注：1）三角分布：最可能值（最小值，最大值）；2）对数分布：平均值±标准差. Note: 1） Triangular distribution: Most probable value （Minimum, Maximum）;2） Logarithmic distribution: Mean±Standard deviation.
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表 3 不同暴露途径下重金属的参考剂量（RfD）和斜率因子（SF）
Table 3. Reference dose（RfD）and slope factor（SF）for soil heavy metals under different exposure pathways
元素
ElementRfD/（mg·kg−1·d−1） SF/（kg·d·mg−1） RfDing RfDinh RfDderm SFing SFinh SFderm As 3.0×10−4 1.23×10−4 3.0×10−4 1.5×100 15.1×100 3.66×100 Cd 1.0×10−3 1.0×10−3 1.0×10−5 6.1×100 6.3×100 — Cr 3.0×10−3 2.86×10−5 6.0×10−5 5×10−1 42×101 2.0×100 Cu 4.0×10−2 4.0×10−2 1.2×10−2 — — — Hg 1.6×10−4 8.60×10−5 3.0×10−4 — — — Ni 2.0×10−2 2.06×10−2 5.4×10−3 1.7×100 8.4×10−1 42.5×100 Pb 3.5×10−3 3.52×10−3 5.25×10−4 — — — Zn 3.0×10−1 3.0×10−1 6.0×10−2 — — —
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表 4 黄河兰州城区段饮用水水源地土壤重金属描述性统计结果
Table 4. Descriptive statistical results of soil heavy metal contamination for the drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River
项目
ItemAs Cd Cr Cu Hg Ni Pb Zn pH 水源地土壤
Water source soil最小值 8.67 0.08 43.95 17.86 0.002 15.56 13.79 47.8 7.63 最大值 17.76 0.28 90.75 147.9 0.35 31.76 90.63 310.8 9.13 平均值 12.16 0.13 61.05 30.7 0.075 22.79 24.94 85.21 8.18 标准差 1.86 0.04 7.14 20.23 0.078 3.02 15.35 46.45 0.345 变异系数 15.30 27.75 11.70 65.91 103.87 13.26 61.54 54.51 4.22 参考值
Reference value甘肃省土壤元素背景值[25] 12.60 0.12 70.20 24.10 0.02 35.20 18.80 68.50 — 农用地土壤污染筛选值[40] 25 0.6 250 100 3.4 190 170 300 >7.5 第二类建设用地风险筛选值[42] 60 65 — 18000 38 900 800 — — 注：变异系数单位为%，其余变量单位均为mg·kg−1.
Note: Coefficient of variation expressed in percentage （%）, while the units for the other variables are mg·kg−1.
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表 5 Monte Carlo模拟的黄河兰州城区段饮用水水源地土壤重金属健康风险评价
Table 5. Health risk assessment of soil heavy metals in the drinking-water source in the Lanzhou urban section of the Yellow River using Monte Carlo simulation
元素
Element成人
Adults儿童
Children非致癌 Non-carcinogenic HQ手口摄入 HQ呼吸吸入 HQ皮肤接触 HI HQ手口摄入 HQ呼吸吸入 HQ皮肤接触 HI As 1.52×10−2 1.56×10−5 1.57×10−6 1.52×10−2 9.88×10−3 1.16×10−5 2.02×10−6 9.88×10−2 Cd 4.76×10−5 2.02×10−8 1.65×10−8 4.77×10−5 3.10×10−4 1.49×10−8 2.11×10−7 3.11×10−4 Cr 7.61×10−3 3.38×10−4 1.31×10−6 7.95×10−3 4.99×10−2 2.52×10−4 1.70×10−5 5.01×10−2 Cu 2.79×10−4 1.18×10−7 3.22×10−9 2.79×10−4 1.82×10−3 8.69×10−8 4.12×10−7 1.82×10−3 Hg 1.75×10−4 1.37×10−7 3.23×10−10 1.75×10−4 1.17×10−3 1.05×10−7 4.27×10−9 1.17×10−3 Ni 4.27×10−4 1.75×10−7 5.45×10−9 4.27×10−4 2.78×10−3 1.30×10−7 7.01×10−8 2.78×10−3 Pb 2.72×10−3 1.14×10−6 6.36×10−8 2.72×10−3 1.76×10−2 8.41×10−7 7.97×10−7 1.76×10−2 Zn 1.07×10−4 4.49×10−8 1.80×10−9 1.07×10−4 6.88×10−4 3.31×10−8 2.34×10−8 6.88×10−4 致癌 Carcinogenic CR手口摄入 CR呼吸吸入 CR皮肤接触 TCR CR手口摄入 CR呼吸吸入 CR皮肤接触 TCR As 2.34×10−6 9.95×10−9 5.92×10−10 2.35×10−6 3.81×10−6 1.85×10−9 1.90×10−10 3.81×10−6 Cd 9.96×10−8 4.35×10−11 — 9.96×10−8 1.62×10−7 8.07×10−12 — 1.62×10−7 Cr 3.91×10−6 1.39×10−7 5.39×10−11 4.05×10−6 6.41×10−6 2.59×10−8 1.75×10−10 6.44×10−6 Ni 4.97×10−6 1.04×10−9 4.29×10−10 4.97×10−6 8.09×10−6 1.92×10−10 1.38×10−9 8.09×10−6
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