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邻苯二甲酸酯(phthalate esters, PAEs)作为添加剂被广泛应用于建筑装修材料、塑料制品、食品包装、个人护理产品以及清洁剂中[1-3]。由于它们与产品分子以较弱的范德华力结合，因此PAEs可通过迁移或挥发的方式进入室内环境[4]。PAEs具有内分泌干扰毒性[5-7]，故室内PAEs污染已成为公共健康重要隐患之一。
PAEs是一组典型的半挥发性有机物(SVOCs)，其在环境中可以同时以气相和吸附在悬浮颗粒物、灰尘以及其它固体表面的形式存在[8-9]。过去一直认为PAEs首先从源材料释放到空气中，然后以空气为媒介分配到悬浮颗粒物及灰尘等固定相中[8]，并且分配很快就能达到平衡[10-12](本文简称气相媒介传输机制)。因此，可由气相中PAEs浓度基于分配平衡预测其余环境相中的浓度[8]。然而，Sukiene等[13]选用实验室制造的产品在住宅室内实验，发现SVOCs可以从源材料直接传输到与该材料接触的灰尘中。此外，Liu等[14]通过理论模型计算认为低挥发性SVOCs在气相和模式颗粒物间达到分配平衡所需时间远超预期。尽管上述研究使用的实验产品或模型与真实环境有较大差异，但研究结果均对SVOCs以空气为媒介的瞬时平衡分配传输模式提出质疑。
本文利用现场监测的住宅室内PAEs的浓度数据计算邻苯二甲酸异丁酯(DiBP)、邻苯二甲酸二丁酯(DnBP)和邻苯二甲酸二(2-乙基己)酯(DEHP)在空气-PM2.5-灰尘3种环境介质间的分配系数，力图基于分配系数分析真实室内环境中3种PAEs在3种环境介质间的分配状态。
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本文使用的PAEs浓度数据来自于之前一项旨在了解我国城市住宅室内环境污染水平的现场研究。该研究在北京市城区40户装修3年以上的住宅室内采集空气、PM2.5和灰尘样品，采样分别在夏季和冬季进行，随后分析其中DiBP、DnBP和DEHP的浓度特征及影响因素[15-16]。本论文在这些浓度数据基础上分析PAEs在空气-PM2.5-灰尘间的分配状态。空气和PM2.5使用PM2.5采集切割头-聚氨酯泡沫-恒流空气采样泵的组合式装置于住宅中央位置处进行24h连续采集[17]。灰尘样品采用家用吸尘器分别于客厅和卧室收集[18]；采集平面的材质主要包括木质、塑料和编织类。详细的住宅信息、样品采集操作及质量保障控制可见文献[15-16]。
夏季和冬季测试期间 (24 h) 住宅室内平均温度（中位值）分别为（28.5±1.7）℃(30.0℃)和（22.7±2.0 ）℃(23.0℃)；测试期间 (24 h)住宅室内平均相对湿度分别为（61.7±8.6 ）%(64.5%)和（35.2 ± 10.5 ）%(33.4%)。另外，在监测期间通过测得每户住宅家庭的室内外CO2浓度，并根据质量平衡方程计算监测期间(24 h)每户住宅室内的平均换气次数[15, 17, 19]。本研究测试住宅夏季和冬季的24 h平均换气次数分别为（2.7±1.9 ）h−1(2.3 h−1)和（0.6±0.7 ） h−1(0.3 h−1)。
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为分析PAEs在PM2.5-空气和灰尘-空气间的分配状态，使用公式(1)和公式(2)分别计算PAEs在PM2.5-空气之间的分配系数(Kp)及其在灰尘-空气之间的分配系数(Kd)：
式中，F是吸附于PM2.5中PAEs的体积浓度，μg·m−3；Cp是空气中PM2.5的质量浓度，mg·m−3；Cg是气相中PAEs的体积浓度，μg·m−3；Cdust是灰尘中PAEs的浓度，μg·mg−1。
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为了探讨PAEs在PM2.5-空气和灰尘-空气间的分配是否达到平衡，需要将公式(1)和公式(2)计算所得分配系数与平衡状态时对应值(Kp*和Kd*)进行比较。由于目前还没有针对PAEs的Kp*和Kd*的测量研究，所以平衡状态时SVOCs的分配系数一般使用基于大量实测数据经线性拟合得到的经验关系式计算[8, 20-25]。对于Kp*和Kd*可使用公式(3)和公式(4)分别计算：
式中，PLo是PAEs的饱和蒸汽压，Pa；Koa 是辛醇-空气分配系数，无量纲。25℃下PLo和Koa的取值来源于Weschler 和 Nazaroff [26]。该方法所获得的数值表征Kp*和Kd*的整体平均水平，因此在与Kp和Kd进行比较时应使用反映后者平均状态的数值。
温度校正：利用式(3)和式(4)可计算出25℃下PAEs的平衡分配系数(Kp*和Kd*)： DiBP、DnBP和DEHP的Kp*值分别为0.0017、0.0059、0.25 m3·μg−1；Kd*值分别为0.018、0.018、0.93 m3·mg−1。然而本研究监测期间室内温度的中位值为30℃（夏季）和23℃（冬季），因此在与Kp和Kd比较前需要对Kp*和Kd*进行温度校正。两者在30℃和23℃时的值可以用范霍夫方程（式5）计算。
目前还没有实验测量标准状态下PAEs由空气分配至PM2.5和灰尘过程的焓变(ΔHθ)，因此本文选用标准状态下蒸发焓变 (ΔHv)的负值作为
ΔHθ的估计值。PAEs的蒸发焓变可采用Thiesen方程(式6)进行计算，其中沸点下的蒸发热( ΔHvb)使用公式(7)计算[26]。沸点(Tb)与临界温度(Tc)的比值(θ= Tb/Tc)和临界压力(Pc)采用Lydersen方法计算，n可取0.41[26]。部分参数计算结果见表1。最后将ΔHθ的估算值带入范霍夫方程（式5）得到相应的Kp*和Kd*，其中普适气体常数(R)取8.314 J·(mol·K)−1。 -
本研究中将PAEs的浓度数据进行对数化处理，使得数据分布尽可能接近正态分布。采用Pearson积距相关分析检验对数化的DiBP、DnBP和DEHP浓度数据之间的相关性。正态性检验发现分配系数(Kp和Kd)既不遵循正态分布也不遵循对数正态分布(P<0.001, Shapiro Walk)，因此本文采用中位值反映Kp和Kd的平均状态。利用非参数检验法研究季节和采集平面材料对PAEs的Kp和Kd的影响。以上所有数据处理过程均使用Statistical Analysis System (SAS v9.4, SAS Inc., Cary, NC)。
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本研究所使用的空气、PM2.5和灰尘中PAEs的浓度数据见表2。夏季和冬季空气中PAEs中位浓度分别是：DiBP 801.0 ng·m−3、639.9 ng·m−3，DnBP 5173.2 ng·m−3、1379.6 ng·m−3和DEHP 306.9 ng·m−3、370.4 ng·m−3。夏季和冬季PM2.5中PAEs中位浓度分别是：DiBP 1060.0 ng·m−3、585.9 ng·m−3，DnBP 1658.5 ng·m−3、1517.0 ng·m−3 和DEHP 215.1 ng·m−3、344.9 ng·m−3。夏季和冬季灰尘中PAEs中位浓度分别是：DiBP 54.8 ng·mg−1、40.2 ng·mg−1，DnBP 99.0 ng·mg−1、30.3 ng·mg−1和DEHP 794.8 ng·mg−1、334.9 ng·mg−1。很明显，DiBP和DnBP主要存在于空气和PM2.5中，而DEHP则在灰尘中较为丰富。详细信息可见已发表的论文[17-18]。
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PAEs在PM2.5-空气之间的分配系数(Kp)以及经范霍夫方程（式5）校正后的平衡分配系数(Kp*)展示于图1。夏季DiBP、DnBP和DEHP的Kp中位值分别为0.053、0.010、0.021 m3·μg−1；冬季的相应值分别为0.011、0.004、0.025 m3·μg−1。非参数检验显示夏季DiBP和DnBP的Kp值显著高于冬季的对应值(P<0.001, Wilcoxon test)，而DEHP的Kp值没有明显的季节差异。温度矫正后，DiBP、DnBP和DEHP在30℃（夏季采样温度中位值）时的Kp*值分别为0.00086、0.0029、0.11 m3·μg−1；23℃（冬季采样温度中位值）时的对应值分别为0.0022、0.008、0.35 m3·μg−1。
通过对比发现夏季DiBP和DnBP的Kp中位值比对应的Kp*大一个数量级；而冬季DiBP和DnBP的Kp中位值和Kp*非常接近。这一结果说明总体上在冬季DiBP和DnBP的分配可能趋于平衡，而在夏季室内PM2.5中的DiBP和DnBP似乎是“过饱和”的。造成“过饱和”的原因推测是有机气溶胶组成的季节变化导致Kp*的季节差异，将在2.4节详细讨论。与DiBP和DnBP不同，DEHP的Kp中位值在两个季节都低于Kp*，冬季的差异甚至大到一个数量级。这表明整体而言空气和PM2.5之间的DEHP分配很可能在两个季节都没有达到平衡。
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PAEs在灰尘-空气之间的分配系数(Kd)以及经范霍夫方程（式5）校正后的平衡系数(Kd*)如图2所示。夏季DiBP、DnBP和DEHP的Kd中位值分别为0.13、0.02、5.62 m3·mg−1；冬季分别为0.06、0.018、0.76 m3·mg−1。非参数检验显示冬夏两季DEHP的Kd值有显著性差异(P<0.05, Wilcoxon test)，而DiBP和DnBP则没有季节性差异。利用公式(5)经温度矫正后，DiBP、DnBP和DEHP在30℃时的Kd*值分别为0.0092、0.0087、0.403 m3·mg−1；23℃时的对应值分别为0.0238、0.0243、1.313 m3·mg−1。
通过对比Kd和Kd*，可以发现3种PAEs在空气-灰尘间的分配存在季节差异。夏季DiBP、DnBP和DEHP的Kd中位值远大于Kd*，差距可达1—2个数量级。这一结果说明整体来看夏季灰尘中的3种PAEs的浓度远高于与气相PAEs平衡时的灰尘相浓度，与夏季不同，冬季DnBP和DEHP的Kd中位值小于Kd*，说明整体而言冬季灰尘中DnBP和DEHP的浓度低于与气相PAEs平衡的灰尘相浓度。冬季DiBP呈现独特的状态，其Kd中位值略高于Kd*，具体原因尚不清楚。总体而言，两个季节中3种PAEs在空气和灰尘间的分配均显著偏离平衡状态。
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针对不同的采集平面，本文分别计算了PAEs在塑料、木板和编织类的3种材料表面的灰尘与空气间分配系数，见表3。夏季塑料表面的DiBP、DnBP和DEHP的Kd中位值分别为0.100、0.035、1.970 m3·mg−1，冬季对应的Kd中位值分别为0.034、0.00013、0.605 m3·mg−1；夏季木质材料三者的Kd中位值分别为0.065、0.022、1.320 m3·mg−1，冬季为0.055、0.014、0.135 m3·mg−1；夏季编织类材料表面Kd中位值分别为0.030、0.021、0.820 m3·mg−1，冬季为0.030、0.164、0.090 m3·mg−1。非参数检验发现塑料表面DiBP、DnBP和DEHP的Kd值均显著高于木质材料(P=0.015, Wilcoxon test)，木质材料表面DiBP和DEHP的Kd值也显著高于编织类材料 (P<0.0001, Wilcoxon test)。
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室内PM2.5中的PAEs可能有以下3个来源：一是来自气相中PAEs的分配，二是含PAEs的灰尘中可悬浮部分因外界扰动再悬浮[27- 28]，三是含PAEs的室外PM2.5的渗透。针对PM2.5和灰尘中PAEs浓度的相关性分析显示仅DnBP呈极弱显著相关 (r=0.136, P<0.05)。这一结果说明PM2.5中的PAEs应该不是来自于灰尘的再悬浮。另外， PAEs主要来源于儿童玩具、个人护理用品、乙烯地板等室内用品和材料，释放源主要在室内，故我国北方（例如北京和天津）室外PM2.5中的PAEs浓度一般很低[29-31]。因此，虽然我国住宅室内PM2.5主要来自于室外颗粒物的渗透[15]，但室外PAEs对室内PM2.5中PAEs的贡献可忽略。基于此，本研究PM2.5中的PAEs应主要来自于气相PAEs的分配。
如前所述，冬季DiBP和DnBP的Kp中位值和Kp*非常接近，说明在冬季DiBP和DnBP的分配整体上可能趋于平衡。而夏季DiBP和DnBP的Kp中位值比对应的Kp*大一个数量级，即夏季室内PM2.5中的DiBP和DnBP似乎总体上是“过饱和”的。这一现象可能是由于夏季特殊的有机气溶胶组分所导致，例如脂肪族二元羧酸和芳香族多元羧酸等[32]。夏季大气中强烈的光化学反应产生大量的极性有机气溶胶，同时夏季北京空气湿度较高，使得极性有机气溶胶在潮湿空气中可吸收更多水分。由于极性有机物吸收水分后会使得其它有机物在其中的稀释活性系数增大，势必促进其它有机物在其中的传质[33]。因此，高湿及大量极性有机气溶胶的存在使得夏季Kp和Kp*均高于冬季值。需要指出，在2.2节中夏季Kp*小于冬季Kp*，这有可能是由Weschler等的经验公式计算的夏季Kp*被低估。Weschler等并未注明得到lg Kp*-lg PLo经验公式时所选用浓度数据的采集时间。如果选用的数据中大量来自冬季，确实有可能造成对夏季Kp*的低估。正因为对夏季Kp*的低估，使得本研究中出现夏季PM2.5中的DiBP和DnBP浓度出现“过饱和”现象。综上，在两个季节中DiBP和DnBP在PM2.5-空气的分配中都趋于平衡。
与DiBP和DnBP不同，DEHP的Kp中位值在两个季节都低于Kp*，说明总体上PM2.5和空气间DEHP的分配在两个季节均没有达到平衡，且 PM2.5中DEHP浓度低于与气相平衡时的浓度。两项模型理论研究也支持上述的推断：Liu等[14]的动力学模型计算认为25℃时DEHP并不能很快达到瞬时平衡；Salthammer等[34]的模型计算认为lg(Koa)在9—12的化合物需要几周甚至几个月才能达到颗粒物和空气间的分配平衡（其中DEHP的lg(Koa)=12.56）。PM2.5在室内的停留时间一般仅为2—3 h[35]，室内颗粒物停留时间可能远小于DEHP在其和空气之间分配达到平衡所需的时间。综上所述，PAEs在PM2.5-空气间分配平衡对于低挥发性的DEHP是无法达到的，而对于DiBP和DnBP则可能是合适的。
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如果传统观点—气相媒介传输是唯一途径（室内的PAEs以气相为媒介传输到包括灰尘在内的其它固定相），那么PAEs在灰尘-空气间的分配系数应与采集平面的材质无关。然而，2.3.2节中的分析结果显示夏季塑料、木质和编织类材料的Kd值存在显著性差异：塑料>木质>编织类。很显然，气相媒介传输机制无法解释这一现象。因此，这种现象很可能是由源材料中PAEs直接传输至表面灰尘这一路径的存在所导致。另外，直接传输速率可能还受源材料类型及其PAEs含量的影响：塑料中PAEs含量一般高于另外两种材料，因而直接传输速率也更快，造成其更高的Kd值。
如2.3.1节中所述，两个季节中3种PAEs在灰尘-空气间的分配均偏离平衡状态。夏季DiBP、DnBP和DEHP的Kd中位值均大于Kd*，意味着整体而言夏季灰尘中DiBP、DnBP和DEHP的浓度远高于与气相PAEs平衡时的浓度。在这种情况下，空气里的PAEs无法通过分配迁移到灰尘中，反而灰尘中的PAEs可以传输到空气中。与夏季相反，冬季DnBP和DEHP的Kd中位值均小于Kd*，意味着整体而言冬季灰尘中DnBP和DEHP的浓度低于与气相PAEs平衡时的浓度。这种情况下，空气中的PAEs可以通过分配迁移进入灰尘。因此，冬季灰尘中的PAEs可能一部分来自空气分配，而另一部分来自源材料的直接传输。由此可见，大多数灰尘中PAEs并非单纯来自空气中PAEs的分配，还可以来自源材料的直接传输，且其来源可能存在季节变异性。传统的利用气相媒介传输机制预测灰尘中PAEs的浓度并不合理。
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研究结果表明，真实室内环境条件下PAEs在空气-PM2.5-灰尘间的分配状态并非遵循传统的气相媒介传输机制，而是因化学物质和季节而产生较大差异。总体而言，在PM2.5-空气的分配中，DEHP在夏季和冬季均无法达到平衡，而DiBP和DnBP在两个季节均可能接近平衡。在灰尘-空气的分配中：整体而言DiBP、DnBP和DEHP在两个季节都偏离平衡状态；夏季灰尘中PAEs很可能主要来自灰尘的直接传输，而冬季灰尘中PAEs很可能既来自灰尘的直接传输又来自气相的分配。因此，过去一些学者基于气相媒介传输机制和瞬时平衡的假设，利用监测数据预测各环境相中SVOCs的浓度，并进行暴露评估的做法会给最终评估结果带来很大不确定性。基于研究结果，可以发现空气湿度、颗粒物有机成分和材料类型等诸多因素会对PAEs在室内空气-PM2.5-灰尘间的分配状态产生显著影响，并探讨了背后可能的机制。然而目前尚无针对这些影响的定量实验研究，关于机制的假设仍待验证。综上所述，现阶段对于PAEs在室内环境中的归趋机制依然缺乏深入理解。在今后的研究中，推荐开展可控条件下实验进一步解析室内环境中PAEs的归趋机制。相关成果将有助于构建合理的室内环境中PAEs浓度预测模型，并惠及相应的暴露评估和风险评价。
基于监测数据对邻苯二甲酸酯在室内PM2.5-空气和灰尘-空气间分配状态的研究
Study on partition of phthalates among indoor air, PM2.5 and house dust based on field monitoring data
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摘要: 邻苯二甲酸酯(PAEs)是室内环境中广泛存在的内分泌干扰物之一。过去认为气相媒介传输机制主导包括PAEs在内的SVOCs在室内环境中分配的观点近年来已受到质疑。为探究PAEs在真实室内环境中的分配状态，本文利用监测数据计算PAEs在PM2.5-空气和灰尘-空气之间的分配系数(分别为Kp和Kd)，并与平衡状态下的分配系数(Kp*和Kd*)比较。夏季和冬季DiBP、DnBP和DEHP在PM2.5-空气间的Kp中位值(m3·μg−1)分别为0.053和0.011、0.010和0.004、0.021和0.025。与Kp*的比较表明整体而言DEHP的分配在两季均无法达到平衡，其在PM2.5中的浓度低于与气相平衡时的浓度；DiBP和DnBP的分配在两个季节均可能趋于平衡。夏季和冬季DiBP、DnBP和DEHP在灰尘-空气间的Kd中位值(m3·mg−1)分别为0.13和0.06、0.02和0.018、5.62和0.76。与Kd*的比较表明整体上3种PAEs在两个季节都偏离平衡状态：夏季3种PAEs灰尘中的浓度均显著高于与气相平衡时的浓度，而冬季则相反。通过分析可以得到：1) PAEs可从源材料直接传输至灰尘；2)空气湿度和PM2.5的有机成分亦可能对PAEs在空气和PM2.5间的分配状态产生影响。Abstract: Phthalate esters (PAEs) are endocrine disruptors that are ubiquitous in indoor environment. Air-mediated transfer is considered to be the governing mechanism behind partition and transfer of SVOCs, including PAEs, in indoor environment, which has recently been questioned. In this study, field monitoring data was employed to estimate the PM2.5-air and dust-air partition coefficients of DiBP, DnBP and DEHP (Kp and Kd, respectively). The estimates were compared to those at equilibrium state (Kp* and Kd*, respectively), so as to characterize the partition state. The summer and winter median Kp (m3·μg−1) were 0.053 and 0.011 for DiBP, 0.010 and 0.004 for DnBP, 0.021 and 0.025 for DEHP, respectively. Comparison with Kp* suggested that: 1) PM2.5-air partition of DiBP and DnBP approached equilibrium in both seasons; 2) partition of DEHP did not reach equilibrium in either season, and the PM2.5-phase DEHP concentrations were significantly lower than those in equilibrium with gas-phase counterparts. The summer and winter median Kd (m3·mg−1) were 0.13 and 0.06 for DiBP, 0.02 and 0.018 for DnBP, 5.62 and 0.67 for DEHP, respectively. Dust-Air partition of 3 PAEs did not reach equilibrium in either season: the dust-phase concentrations of 3 PAEs were significantly higher than those in equilibrium with gas-phase counterparts in the summer, while it was reverse in the winter. Based on the analyses, it is expected that: 1) PAEs can directly transfer from source material to dust on its surface; 2) air humidity and organic components in PM2.5 can influence the air-PM2.5 partition of PAEs.
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Key words:
- phthalates /
- partition coefficients /
- DiBP /
- DnBP /
- DEHP
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图 1 夏季和冬季DiBP、DnBP和DEHP在PM2.5-空气间的分配系数 (Kp)
Figure 1. The PM2.5-air partition coefficients of DiBP, DnBP and DEHP in summer and winter
图 2 夏季和冬季DiBP、DnBP和DEHP在灰尘-空气间的分配系数 (Kd)
Figure 2. The dust-air partition coefficients of DiBP, DnBP and DEHP in summer and winter
表 1 3种PAEs的Tb/Tc, Tc 和Pc值
Table 1. Tb/Tc, Tc and Pc values of three PAEs
PAEs Tb/°C(K) θ=Tb/Tc Tc /K Pc/ atm ΔHvb /( kJ·mol−1) ΔHv /( kJ·mol−1) DiBP 327 (600) 0.779 770.0 17.5 67.27 −102.22 DnBP 340 (613) 0.785 781.3 17.2 70.91 −109.38 DEHP 386 (659) 0.816 807.6 11.6 76.27 −126.42 
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表 2 空气、PM2.5和灰尘中3种PAEs的浓度[17-18]
Table 2. Concentrations of three PAEs in air, PM2.5 and dust[17, 18]
季节
Season邻苯二甲酸酯
Phthalates环境介质
Environmental medium检出率
Detection rate最小值/（ng·m−3）
Minimum value中位值/（ng·m−3）
Median value最大值/（ng·m−3）
Maximum value夏季 DiBP 空气 100% 187.1 801.0 10496.7 PM2.5 100% 474.1 1060.0 4872.4 灰尘 40% <MDL 54.8 13741.7 DnBP 空气 100% 199.8 5173.2 64375.1 PM2.5 95% <MDL 1658.5 9816.8 灰尘 61% <MDL 99.0 7038.4 DEHP 空气 100% 30.2 306.9 106180.9 PM2.5 100% 92.0 215.1 1804.3 灰尘 100% 0.2 794.8 659461.4 冬季 DiBP 空气 96% <MDL 639.9 4289.3 PM2.5 97% <MDL 585.9 2630.8 灰尘 65% <MDL 40.1 1687.9 DnBP 空气 79% <MDL 1379.6 17126.9 PM2.5 100% 712.0 1517.0 41137.4 灰尘 52% <MDL 30.3 709.2 DEHP 空气 69% <MDL 370.4 131029.9 PM2.5 97% <MDL 344.9 25396.1 灰尘 100% 0.2 334.9 23391.3 注：(1)空气和PM2.5中PAEs的浓度单位为ng·m−3；灰尘中PAEs的浓度单位为ng·mg−1. (2) <MDL表示低于检测限(MDL).
Note: (1) The unit of concentration of PAEs in gas and PM2.5 is ng·m−3; The unit of concentration of PAEs in dust is ng·mg−1. (2) <MDL refers to non-detected(MDL)
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表 3 不同采集平面中PAEs在灰尘-空气间分配系数的中位值 (m3·mg-1)
Table 3. The median value of PAEs partition coefficients between dust-air in different acquisition planes (m3·mg-1)
季节
Season邻苯二甲酸酯
Phthalates采样平面类型Sampling surface material 塑料Plastic 木质Wooden 编织Fabric 夏季 DiBP 0.100 0.065 0.030 DnBP 0.035 0.022 0.021 DEHP 1.970 1.320 0.820 冬季 DiBP 0.034 0.055 0.030 DnBP 0.00013 0.014 0.164 DEHP 0.605 0.135 0.090
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