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随着经济的快速发展和城市化进程的加快，我国大气污染问题越发严重，大气细颗粒物(PM2.5，空气动力学直径小于等于2.5 μm的大气颗粒物)在秋冬季频繁爆表，京津冀、长三角、珠三角和汾渭平原等区域已成为大气污染频发的重点区域，污染天数越来越长，涉及区域面积越来越广[1-4]. 大气污染会影响人们正常的生产生活，危害人体健康[5-6]. 郭新彪等[7]认为，有针对性地控制大气PM2.5污染，对人体健康意义深远. 研究大气重污染特征和成因是科学防控的关键，全国多个城市先后进行了大气重污染特征和成因分析的研究[8-11]. 王永宏等[12]通过分析沧州市2009年7月—2011年7月的ρ(NOx)、ρ(O3)、ρ(SO2)和ρ(PM10)等污染物的数据变化特征，认为沧州市秋冬季污染物主要为NOx、SO2以及PM10，夏季污染物主要为O3. 徐美等[13]研究发现，沧州市细颗粒物(PM2.5)为大气环境的首要污染物，污染天数占比达68%，冬季沧州市本地排放贡献最大，本地排放和不利的气象条件是污染形成的主要原因. 张敬巧等[14]发现，机动车排放形成的二次无机转化是重污染过程形成的主要原因之一. Zheng等[15]研究认为机动车和燃煤排放生成的OA、SOA等物质是造成京津冀区域PM2.5污染的主因之一. Chowdhury等[16]研究认为生物质燃烧排放能明显提高空气中EC和K等物质的浓度，是重污染天气形成的主要污染源之一. 我国大气重污染过程是一个复合型污染，通常由气象条件、污染物排放、光化学反应和区域输送等因素引起，而低温、高湿的静稳天气条件和污染物的高排放量，最易形成大气重污染天气[17-19].
沧州市位于京津冀区域的东部，是京津冀区域与山东及东南地区大气污染物进行区域传输的重要通道，研究沧州市重污染过程中的污染特征和成因，对于研究京津冀区域大气污染具有重要意义.在沧州市辖区共布设4个采样点，包括沧州市市区、黄骅市、青县和泊头市，于2017年冬季一次大气重污染过程采集了全天PM2.5滤膜样品. 以此次重污染天气为研究对象，结合气象资料、细颗粒物浓度数据、颗粒物中水溶性离子、无机元素和碳组分含量，对此次沧州市冬季重污染过程中PM2.5的污染特征和成因进行了分析[20-22].
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共设置4个采样点，如图1所示，分别位于沧州市区、黄骅市、青县和泊头市，沧州市区采样点为国控点，其他3个采样点为河北省控点. 采样点均设置在建筑物顶部，采样口距地面垂直距离均在6 m以上，各采样点周围无明显污染源，因此能够代表周围区域大气环境污染水平.
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沧州市4个采样点样品采集均使用武汉天虹TH-16A型四通道同源大气颗粒物采样器，各通道采样流量均为16.7 L·min−1. 采样日期为2017年11月29日—12月5日，共采集7 d，采样时间为每天10:00—翌日09:00，累积采样时长23 h. 分别选用石英纤维滤膜(Q膜，Pall，Sweden)和聚丙烯滤膜(P膜，Whatman，Sweden)进行采样，采样前将Q膜置于马弗炉中450 ℃煅烧4 h，将P膜置于马弗炉中60 ℃烘烤4 h，以去除滤膜内的挥发性成分，每个采样点每天采集直径47 mm的Q膜和P膜各1张，累计采集样品数量28组，采后样品放入膜盒，并用铝箔纸包裹牢固后送回实验室，在-5 ℃以下温度环境中保存.
对采样滤膜要求为，Q膜的截留效率高于99.7%，P膜对0.3 μm标准粒子的截留效率不低于99.7 %，滤膜的孔径为0.2 μm，厚度为2 mm，压降小于1.8 kPa，机械性能和跌落试验数据均符合标准要求，样品采集和保存执行HJ 656—2013《环境空气颗粒物(PM2.5)手工监测方法(重量法)技术规范》中的相关要求[23-27].
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采集样品的后续处理和分析包括：滤膜称重、水溶性离子分析、无机元素分析和碳分析.
使用百万分之一天平(Sartorius，BSA223S，Germany)对Q膜和P膜进行称重，并根据采样体积和重量对两种滤膜称重结果进行对比分析，确定两种滤膜质量浓度的差异特征. 利用戴安离子色谱仪(DIONEX，ICS-900，America)对P膜样品中的ρ(Na+)、ρ(Mg2+)、ρ(Ca2+)、ρ(K+)、ρ(NH4+)、ρ(SO42−)、ρ(F−)、ρ(Cl−)和ρ(NO3−)进行定量分析. 分离柱(Dionex IonPacTM，AS22- NO. 064141，America)为 4 mm×250 mm，淋洗液用4.5 mol·L−1 Na2CO3和1.4 mol·L−1 NaHCO3的混合溶液. 根据质控要求10%样品量分析时要做平行样品分析，用于确定样品化学分析的可靠性. 使用Q膜进行碳组分分析，分析成分包括总碳(TC)、有机碳(OC)和元素碳(EC).
利用电感耦合等离子质谱仪(ICP-MS，Agilent 7800，America)对P膜进行元素分析，取1/4面积滤膜，放置于聚四氟乙烯消解罐中，加入5 mL MOS(金属-氧化物-半导体Metal-Oxide-Semiconductor)级高纯硝酸，放置2 h后再加入2 mL MOS级盐酸，2 mL优级纯H2O2，加盖密封后，用微波消解萃取仪消解(在10 min内升至190 ℃后至少保持30 min). 待消解罐冷却至室温，再利用赶酸器在140 ℃下将消解液浓缩至约0.5 mL(约4—5 h)，用超纯水转移定容为25 mL，然后进行仪器分析. 分析元素均为不可溶成分的金属元素，包括Na、Mg、Al、Si、K、Ca、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、As、Se、Rb、Cd、Sn、Sb、Ba和Pb，共23种[28-31].
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2017年11月29日—12月5日观测期间，沧州市出现了一次以PM2.5为首要污染物的严重污染过程，由图2（a）沧州市区自动站小时ρ(PM2.5)值可知，重污染从12月2日03:00开始，至12月3日11:30结束，共持续约32 h. 为获取整个沧州市辖区污染情况，对4个采样点样品化学成分的浓度进行对比和平均，并将整个观测期分为污染前期(11月29日—12月1日)、污染期(12月2—3日)和污染后期(12月4—5日)3个时期进行讨论.
观测期间沧州市ρ(PM2.5)呈先缓慢上升后迅速下降的变化特征如图2所示，12月1日05:00开始ρ(PM2.5)逐渐积累呈上升趋势，污染前期ρ(PM2.5)的日均值为53.4 μg·m−3；12月2日18:00 的ρ(PM2.5)为214 μg·m−3，达到重度污染浓度值水平，12月2日19:00—12月3日11:00达到严重污染浓度值水平，ρ(PM2.5)超过250 μg·m−3共持续约16 h，污染期的ρ(PM2.5)日均值为178 μg·m−3，高于《环境空气质量标准》(GB3095—2012)二级标准限值(150 μg·m−3)；12月3日05:00的ρ(PM2.5)小时均值达到峰值296 μg·m−3，13:00的ρ(PM2.5)快速降至28 μg·m−3，空气质量转为优，污染后期ρ(PM2.5)的日均值为45.4 μg·m−3.
从空间分布来看，4个采样点手工采样测得ρ(PM2.5)的变化曲线在此次重污染过程中均呈倒“V”字形。由图2（b）可知，自11月30日开始，4个城市ρ(PM2.5)的值接近，且均呈现逐渐上升的趋势，12月2日均达到峰值，说明4个城市污染程度和变化趋势相同，12月2日沧州市区、泊头市、青县和黄骅市的ρ(PM2.5)日均值分别为248、248、230和236 μg·m−3. 12月3日开始，4个城市ρ(PM2.5)的值先后降低，其中最北部的青县ρ(PM2.5)值降低最快，分析认为是北方洁净空气的进入所致.
11月29日—12月5日沧州市大气环境污染物浓度变化明显，如图3所示，分析4个采样点气态污染物的浓度均值，污染期ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(O3)和ρ(CO)日均值分别为55.5、94、0 μg·m−3和2.7 mg·m−3，均低于《环境空气质量标准》(GB3095—2012)二级标准限值〔ρ(SO2)为150 μg·m−3、ρ(NO2)为80 μg·m−3、ρ(O3)为160 μg·m−3、ρ(CO)为4 mg·m−3〕，12月3日沧州市的ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)和相对湿度(RH)都达到了峰值，ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(CO)的日均值浓度分别为63、105 μg·m−3和3.7 mg·m−3，温度达到最低值-4 ℃，污染程度也达到最大，分析认为不利气象条件和大气污染物的排放和积累是此次重污染过程形成的重要条件[32].
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沧州市4个采样点PM2.5样品主要分析成分为水溶性离子、无机元素和碳成分，各成分在污染前期、污染期和污染后期的浓度变化如图4和表1所示，污染期ρ(NO3−)、ρ(SO42−)、ρ(NH4+)在ρ(PM2.5)中的占比较高，在污染后期明显降低，而ρ(OC)、ρ(EC)、无机元素和其他离子浓度的占比在污染期均降低，说明相对于其他成分，从12月2日凌晨污染开始逐渐加重时，ρ(NO3−)、ρ(SO42−)和ρ(NH4+)之和在ρ(PM2.5)中的占比也逐渐增大，二次无机盐的生成对此次污染贡献较大. 相对于污染前期和污染后期，污染期4个采样点ρ(NO3−)均升高，沧州市区、黄骅市、青县和泊头市分别升高48.1—55.8、17.8—21.1 、30.9—37.3 、27.4—32.0 μg·m−3，同时4个采样点中沧州市区的ρ(NO3−)在ρ(PM2.5)中的占比变化最大，由污染前期的20%增至污染期的33%，污染后期又降至15%，说明ρ(NO3−)的升高对此次重污染的形成有很大贡献，尤其是对沧州市区的贡献最大.
通常ρ(NO3−)主要来自机动车和燃煤排放，ρ(SO42−)的升高通常来自燃煤排放，ρ(NO3−)/ρ(SO42−)由污染前期的1.63增加到污染期的2.22，说明机动车排放对此次污染形成的贡献较大[33]. 污染期ρ(OC)、无机元素和其他离子的浓度占比下降较大，分别降低了8%—11%、5%—9%和5%—6%，说明这些成分对应的污染源对污染形成的贡献小于机动车和燃煤排放的贡献.
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沧州市在污染前期、污染期和污染后期的水溶性离子浓度分别为35.6、95.6、22.7 μg·m−3，3个观测时期的PM2.5中水溶性离子分析结果表明，此次重污染过程PM2.5成分中NH4+、NO3−和SO42−为离子的主要成分，整个观测期ρ (NH4+)、ρ(NO3−)、ρ(SO42−)之和占水溶性离子质量浓度的78.4%，污染期最高，为86.3%. 4个城市离子均值中ρ(NO3−)的占比在污染期增加最为明显，在污染前期、污染期和污染后期的浓度分别为12.5、43.5、6.98 μg·m−3。如图5所示，由污染前期的35%升至污染期的46%，污染后期又降至31%. 污染期沧州市区离子成分中ρ(NO3−)最高，为64.1 μg·m−3，青县、泊头市和黄骅市的ρ(NO3−)依次为43.5、39.0、27.4 μg·m−3，4个城市中ρ(SO42−)的大小依次为沧州市区>青县>泊头市>黄骅市，说明此次污染过程受机动车排放影响较大，且沧州市区机动车尾气排放和燃煤排放对污染的贡献大于其他3个城市. Na+和K+在3个观测期的离子浓度占比也较高，且浓度占比均呈先下降后上升的趋势，其中占比较高的ρ (Na+)由污染前期的14%降低到污染期的9%，污染后期又升高到14%，说明Na+对污染的形成有一定影响，但不是最主要的污染源离子成分.
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由图6可知污染前期、污染期和污染后期PM2.5中无机元素浓度变化明显，其中，ρ(Si)在无机元素中占比最大，ρ(K)次之。ρ(Si)和ρ(K)的占比在污染前期、污染期和污染后期的变化也最为明显. ρ(K)由污染前期的1.6 μg·m−3增至污染期的2.4 μg·m−3，升高了50%，污染后期又降至1.2 μg·m−3，相对于污染前期和污染后期，污染期ρ(K)在无机元素中的占比升高了5%—10%，说明无机元素中K对重污染形成的贡献较大. K元素是一种植被营养元素，通常认为生物质燃烧是其主要贡献源之一[34]，说明生物质的燃烧对此次重污染形成具有一定贡献. 相比于污染前期和污染后期，污染期ρ(Si)在元素成分中的占比下降了5%—7%，污染前期、污染期和污染后期的ρ(Si)依次为2.5、2.4、2.6 μg·m−3，说明ρ(Si)对污染形成的贡献不大. 不同观测期ρ(PM2.5)中无机元素分析结果表明，ρ(K)和ρ(Si)占比均较大，其他元素占比较小，除ρ(K)在污染期明显增加以外，其他元素质量浓度变化并不大，说明元素成分中ρ(K)对污染的贡献最大，既生物质燃烧是此次重污染形成的主要贡献源之一.
污染期，泊头市ρ(Si)最高，为4.0 μg·m−3，其次是黄骅市，为3.1 μg·m−3，青县和沧州市区的ρ(Si)较低；泊头市、青县和沧州市区的ρ(K)均达到2.8 μg·m−3，相比于污染前期，泊头市ρ(K)升高了1.1 μg·m−3，升高了63.8%，青县ρ(K)升高了0.9 μg·m−3，升高了49.5%，黄骅市升高了28.1%，说明污染期4个采样点中生物质燃烧对泊头市污染贡献最大.
相对于污染前期和污染后期，污染期沧州市区、黄骅市、青县和泊头市的ρ(TC)分别升高了0.8—1.5 μg·m−3、 0.07—0.1 μg·m−3、0.3—1.0 μg·m−3和0.2—0.6 μg·m−3，说明此次污染过程沧州市区ρ(TC)的增幅最大. 沧州市在污染前期、污染期和污染后期的ρ(OC)与ρ(EC)二者之和分别为18.6、27.9、16.1 μg·m−3，污染期ρ(OC)和ρ(EC)比污染前期分别升高了45.8%和62.3%，说明污染期ρ(EC)积累较快. 一般认为ρ(OC)/ρ(EC)>2时存在二次有机气溶胶（SOA）的生成，比值越高，说明SOA的生成越多，ρ(OC)/ρ(EC)在污染前期、污染期和污染后期分别为3.49、3.13和3.43，说明此次污染过程3个阶段均存在二次有机气溶胶（SOA）的生成，污染期一次排放的含碳物质略高于另外两个阶段，同时污染期ρ(OC)/ρ(EC)降低说明积累速度ρ(EC) >ρ(OC)，通常EC主要来自机动车尾气和燃煤等一次源贡献.
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观测期沧州市气团方向经历了从东北到西北的转变过程，已有研究表明[35]，东北区域在冬季易受生物质燃烧的影响，而西北气团会带来清洁冷空气. 由图3可知，12月3日之前大气温度逐渐降低，最低小时温度为-4 ℃，相对湿度逐渐升高，最高为99%，以较小的东北风为主，平均风速低于1 m·s−1，这种静稳天气条件不利于污染物的传输和扩散，污染物易积累形成重污染天气. 静稳天气条件下沧州市区12月1日上午的ρ(PM2.5)从50 μg·m−3开始不断增加，12月3日上午增至296 μg·m−3，ρ(PM2.5)达到峰值，空气污染严重. 图7可知，12月3日中午过后，气团由东北方向转变为西北方向，气团移动速度增大，同时大气温度升高，湿度由99%降至63%，西北洁净空气的快速进入稀释和扩散了污染物浓度，重污染天气快速好转.
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(1)此次污染过程的首要污染物为PM2.5，沧州市区ρ(PM2.5)在污染前期、污染期和污染后期分别为53.4、178和45.4 μg·m−3，污染期ρ(PM2.5)最大小时均值为296 μg·m−3，沧州市区、泊头市、青县和黄骅市ρ(PM2.5)的最大日均值分别为248、248、230、236 μg·m−3. 沧州市水溶性离子浓度在污染前期、污染期和污染后期分别为35.6、95.6、22.7 μg·m−3，污染期水溶性离子的浓度在ρ(PM2.5)中占比升高11%—15%，其中ρ (NO3−)、ρ(SO42−)和ρ(NH4+)在ρ(PM2.5)中占比最大，为78.4%，说明二次反应是此次污染形成的主要原因之一. 污染期水溶性离子中ρ(NO3−)占比变化最大，在污染前期、污染期和污染后期的浓度分别为12.5、43.5、6.98 μg·m−3，说明ρ(NO3−)的增加对沧州市的污染贡献较大，ρ(NO3−)/ρ(SO42−)由污染前期的1.63增加到污染期的2.22，说明相对于燃煤排放的二次硫酸盐，机动车排放和二次反应对此次污染形成的贡献更大。
(2)污染前期、污染期和污染后期ρ(OC)与ρ(EC)之和分别为18.6、27.9、16.1 μg·m−3，ρ(OC)/ρ(EC)分别为3.49、3.13和3.43（均大于2），说明污染期ρ(PM2.5)中碳含量增加，ρ(EC)的增加幅度大于ρ(OC)，既污染期存在二次有机气溶胶（SOA）的生成，同时机动车尾气、燃煤等过程中元素碳（EC）的排放量有所增加. 污染期ρ(K)在无机元素中的占比增加了5—10%，说明生物质燃烧对此次污染贡献较大；
(3)污染期气象条件以较小的东北风为主，最低小时温度-4 ℃，最大湿度99%，这种静稳天气条件不利于污染物的传输和扩散，静稳天气条件下机动车、燃煤和生物质燃烧等污染物的排放和不断积累是形成此次重污染的主要原因.
2017年冬季沧州市一次重污染过程PM2.5污染特征及成因
PM2.5 pollution characterization and cause analysis of a heavy pollution event in winter 2017, Cangzhou City
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摘要: 沧州市位于京津冀区域大气污染传输的重要通道上，研究沧州市大气重污染特征和成因对于研究传输通道上污染物的组分和通量具有重要意义. 2017年11月29日—12月5日在沧州市区、泊头市、青县和黄骅市进行一次重污染过程的PM2.5采样，对样品进行水溶性离子、无机元素（不可溶）和碳组分分析，并将整个观测期分为污染前期(11月29日—12月1日)、污染期(12月2—3日)和污染后期(12月4—5日)进行研究. 结果表明，沧州市区ρ(PM2.5)在污染前期、污染期和污染后期分别为53.4、178、45.4 μg·m−3，ρ(PM2.5)最大小时值为296 μg·m−3。12月2日沧州市区、泊头市、青县和黄骅市ρ(PM2.5)的日均值均达到最大，4个点位分别为248、248、230、236 μg·m−3，表明污染较重。沧州市在污染前期、污染期和污染后期的水溶性离子浓度分别为35.6、95.6、22.7 μg·m−3，其中ρ(NH4+)、ρ(NO3−)和ρ(SO42−)(二次无机盐)在全市PM2.5中的总占比为78.4%。污染期水溶性离子中ρ(NO3−)占比变化最大，在污染前期、污染期和污染后期的浓度分别为12.5、43.5、6.98 μg·m−3，ρ(NO3−)/ρ(SO42−)由污染前期的1.63增加到污染期的2.22，说明机动车排放对此次污染形成的贡献较大。沧州市在污染前期、污染期和污染后期的ρ(OC)与ρ(EC)二者之和分别为18.6、27.9、16.1 μg·m−3，ρ(OC)/ρ(EC)分别为3.49、3.13和3.43，说明3个观测期均存在二次有机气溶胶的生成，污染期一次排放的含碳物质略高于另外两个观测期。 污染期无机元素明显增加，ρ(K)在无机元素中的占比增加了5%—10%，说明生物质燃烧是此次重污染过程的主要贡献源之一。 此次污染过程中，污染期以较小的东北风为主，平均风速低于1 m·s−1，最低小时温度达-4 ℃，最大相对湿度达99%，静稳天气条件不利于污染物的扩散和输送，静稳天气条件下机动车、燃煤和生物质燃烧等污染物的排放和不断积累是此次重污染形成的主要原因。Abstract: Cangzhou located in the important atmospheric pollutants transport channel of Beijing-Tianjin-Hebei region. The study on chemistry characteristics and causes of heavy atmospheric pollution in Cangzhou is important for researching the components and fluxes of pollutants in the transport channel. PM2.5 samples were collected at four sites (downtown area of Cangzhou city, Botou, Qingxian and Huanghua) during a heavy pollution process from November 29th to December 5th, 2017. The water-soluble ions, inorganic elements and carbonaceous components of PM2.5 were analyzed and discussed. According to the level of ρ(PM2.5), the whole observation period was divided into three phases: before pollution phase ( from November 29th to December 1th ), pollution phase (from December 2th to 3th) and after pollution phase (from December 4th to 5th). The results showed that the ρ(PM2.5) of Cangzhou City in three phases were 53.4, 178 and 45.4 μg·m−3, respectively. The maximum hourly ρ(PM2.5) is up to 296 μg·m−3, The maximum daily concentration appeared on December 2nd with 248, 248, 230 and 236 μg·m−3 in downtown of Cangzhou City, Botou, Qingxian and Huanghua, respectively, idicating that the pollution in Cangzhou was heavy. The total concentration of water-soluble ions in Cangzhou were 35.6, 95.6 and 22.7 μg·m−3 in three phases, respectively. The sum of ρ(NH4+), ρ(NO3−) and ρ(SO42−) (SNA) accounted for 78.4% of ρ(PM2.5). The proportion of ρ(NO3−) in water-soluble ions of pollution phase had a biggest increase, The ρ(NO3−) in three phases were 12.5, 43.5 and 6.98 μg·m−3, respectively. ρ(NO3−)/ρ(SO42−) increased from 1.63( before pollution phase) to 2.22 (pollution phase), indicating that the motor exhaust emission had more contribution to the heavy pollution event. The total concentrations of organic carbon (OC) and element carbon (EC) in three phases were 18.6, 27.9 and 16.1 μg·m−3, respectively. The ρ(OC)/ρ(EC) were 3.49, 3.13 and 3.43, respectively. It suggested that secondary organic aerosols (SOA) formed in all phases, and the contribution of primary emissions to carbonaceous compounds had a little increase in pollution phase. Inorganic elements increased significantly in pollution phase, The proportion of ρ(K) in inorganic elements increased by 5%—10%, showing that biomass burning was one of the major sources of the heavy pollution. During the pollution phase ,it was dominated by weak northeast wind, wind speed less than 1 m·s−1, the minimum hourly temperature with -4℃ and the maximum relative humidity with 99 %. The stable meteorological conditions were not beneficial to the diffusion and transportation of pollutants, and the accumulation of pollutants emitted from motor vehicles, coal and biomass burning were the major causes of the heavy pollution.
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图 2 采样期间沧州市（a）和4个采样点位（b）ρ(PM2.5)变化情况
Figure 2. Concentrations of PM2.5 during sampling periods in Cangzhou City（a）and sampling periods at 4 sites
图 3 观测期温度、相对湿度和气态污染物浓度变化特征
Figure 3. Variation of temperature, humidity and gaseous pollutant concentrations during monitoring periods
图 5 3个观测期PM2.5中水溶性离子质量浓度占比
Figure 5. Proportion of water soluble ions in PM2.5 during 3 sampling periods
图 6 3个观测期ρ(PM2.5)中的无机元素占比
Figure 6. The proportion of inorganic elements in ρ(PM2.5) during 3 sampling periods
图 7 污染过程期间24 h气团后向轨迹
Figure 7. The 24 h backward trajectory of air masses during pollution periods
表 1 ρ(PM2.5)成分浓度（μg·m−3）
Table 1. Component concentrations of ρ(PM2.5)
日期Date NH4+ NO3− SO42− 其他离子Other ions 无机元素Inorganic elements OC EC 污染前期 6.42 12.5 7.66 8.98 7.65 14.5 4.16 污染期 19.3 43.5 19.6 13.1 8.93 21.1 6.75 污染后期 4.36 6.98 5.45 5.88 7.72 12.5 3.65 
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