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甲醛（HCHO）是对流层大气挥发性有机化合物（volatile organic compounds，VOCs）的重要成分之一[1-3]，通过参与光化学反应生成羟基自由基（OH）和臭氧（O3），是近地面O3和二次气溶胶（secondary organic aerosol，SOA）生成的重要前体物[4-6]. HCHO来源广泛，主要分为天然源和人为源，天然源主要来自甲烷的光化学氧化和植被释放异戊二烯等的光解[7-8]；人为源来源复杂，如工业生产活动、溶剂使用、汽车尾气和室内装修材料释放等[9-11]. 此外，HCHO不仅危害呼吸系统和神经系统，还可以导致皮肤黏膜损伤，并且已经证实对人体有致癌效应[12-13]. 因此，HCHO得到了许多研究学者和公众的广泛关注. 现阶段，随着我国大气污染治理的深入，目前面临着区域PM2.5和O3协同控制需求[14]，因此，有必要对区域大气HCHO的浓度及变化特征进行研究.
由于HCHO在大气中来源广泛且释放周期长，以往采用特定仪器监测和人工检测缺乏全面性、长期性和广泛性[15]，卫星数据精度高、覆盖广、灵活度高等优点可以很好的解决这一问题. 近些年，许多学者利用卫星搭载的臭氧监测仪（ozone monitoring instrument，OMI）数据研究大气环境中HCHO的污染特征. 陈智海等[16]的研究表明，2005—2016年中国HCHO浓度呈上升趋势，且污染严重的区域主要分布在华北平原、长江三角洲、珠江三角洲及四川盆地；咸龙等[17]研究了2015—2017年中国HCHO时空分布，结果显示河南省HCHO浓度位列全国前5且HCHO浓度高于13×1015 mole·cm−2. 此外，由前人研究可知，气象因素和社会经济因素对HCHO浓度具有重要影响，且同一影响因子在不同区域对HCHO变化的影响程度也不相同[18-20]. 目前对HCHO受自然因素影响的研究中，主要采用地面监测的气象数据[21-22]，但是有限的地面监测数据站点分布不均匀，无法完整反映出HCHO与气象因素的相关性，而欧洲中期天气预报中心（European Center For Medium-Range Weather Forecasts，ECWMF）提供的ERA5-LAND数据具有更高的时空分辨率，其水平分辨率可达0.1°×0.1°，时间分辨率为1 h，再分析产生的数据可以追溯到几十年前，准确描述了过去的气候[23]. 大气再分析数据是采用最先进的全球资料同化系统和数据库，对各种来源的观测资料（卫星、地面观测、飞机、船舶、无线电探空及测风气球等）进行质量控制和同化处理得到的，具有时间序列长、分辨率高等优点，可以用于分析大气污染物受气象因素影响的研究中[24].
2020年河南省全年PM2.5平均浓度为52 μg·m−3，超过全国平均浓度33 μg·m−3；O3平均浓度103 μg·m−3，其中超国家颁布《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）MDA8 O3浓度限值II级标准（160 μg·m−3）的有安阳、焦作和郑州等十个省辖市，是PM2.5和O3污染严重的省份，环境空气质量改善面临巨大的压力和挑战. 目前河南省还缺乏HCHO浓度变化趋势及时空分布特征研究. 因此，本文以河南省为研究区域，采用OMI卫星反演数据对河南省2009—2020年HCHO浓度时空分布以及变化趋势进行分析，采用ERA5-Land气象数据探讨河南省自然因素与HCHO浓度变化的关系，以及人为活动对HCHO浓度的影响. 以期为本区域的空气质量改善提供基础数据支撑.
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HCHO遥感数据源于2004年7月15日美国航空航天局发射的Aura卫星上搭载的OMI传感器（https://disc.gsfc.nasa.gov/）. 该仪器由荷兰、芬兰及NASA三方合作制造，原始数据空间分辨率为13 km×24 km，扫描幅宽为2600 km，每日可覆盖全球一次，每日于北京时间13:30过境[17、25-26]. 气象数据源自ECWMF提供的ERA5-LAND逐小时数据（https://cds.climate.copernicus.eu/），它是以ECWMF第五代再分析产品ERA5的气候再分析的陆地部分生成，使用物理定量将模型数据与来自世界各地的观察结果结合成一个全球完整且一致的数据集，其水平分辨率可达0.1°（9 km），时间分辨率为1 h，选取温度、降水量、地表太阳净辐射、10 m高横向风（u10）（正值表示风向由西向东，负值反之）和纵向风（v10）（正值表示风向由南向北，负值反之）5个气象因子于北京时间13:00—14:00小时数据并求月均值. 国民生产总值、能源消耗量和人口等相关社会经济影响因子数据来源于河南省统计局（https://stats.gov.cn/）.
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首先，下载2009—2020年河南省逐日Aura OMI Level-3 HCHO产品数据，空间分辨率为0.1°×0.1°，储存格式为NetCDF.其次，利用Python语言对数据进行质量控制，剔除负值、云量大于30%及误差大的数据，对日HCHO数据进行平均[27]；最后，通过ArcGIS 10.7将NetCDF文件转化成栅格图层，利用掩膜提取和反距离插值等步骤得到最终结果.
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为研究不同时段河南省HCHO浓度的变化，采用一元线性回归分析法，结合逐像元空间分析法来拟合每个像元HCHO随时间的变化趋势，见公式（1）
式中，θslope为各个像元HCHO变化趋势斜率，i为年序号；n为监测时段累计年数；[HCHO]i为第i年的HCHO柱浓度值. 斜率为正，说明HCHO浓度值随时间序列呈增加趋势，反之呈减少趋势；斜率绝对值越大，表明HCHO浓度变化越明显[28-29].
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长期范围内的时间序列由多个周期长短不同的时间序列组成，一些周期较长的时间序列变化规律容易被较短周期剧烈的波动变化所掩盖，使时间序列季节性使序列的平均值呈正弦或余弦分布，本文采取de-seasonalized和de-cyclical统计方法对不同的时间序列进行剥离[30]，通过对时间序列划分不同周期实现对季节性周期的分离，同时得到平稳序列. 时间序列通常由4种成分组成:长期趋势分量（T）、季节分量（S）、循环分量（C）和不规则分量（I），本文中HCHO浓度月均值时间序列Yt可设为:
式中，t代表时间（月），St、Ct、Tt和It分别为HCHO浓度月均值的季节、循环、长期趋势和不规则时间序列.
基本上，季节变化可以通过正弦或余弦序列来模拟，然而处于简单化考虑可以将季节变化和循环变化作为一个含月缩放因子的部分组合在一起，记为MIt，可通过滑动平均计算得到，时间序列变为:
${Y}'_{t} $ 被定义为de-seasonalized和de-cyclical序列，计算公式为:长期趋势（Tt）假定为线性，HCHO趋势线计算公式为:
式中，T1和T0是常数，分别为HCHO趋势线的斜率和截距.
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为研究HCHO浓度与气象因素之间的相关关系，采用Pearson相关分析方法结合对影响因素进行逐像元空间分析，得到两组数据相关性系数和相关系数的空间分布. 相关系数是用以反应变量之间相关关系密切程度的统计指标，变化范围为[−1，1]，计算公式如下:
式中，rxy为x与y的相关性系数，数值在[−1，1]之间；xi为第i年HCHO柱浓度均值；yi为第i年的气象因素；
$ \stackrel{-}{x} $ 为HCHO浓度的多年平均值；$ \stackrel{-}{y} $ 为气象因素的多年平均值；n为样本数量[31]. -
基于OMI遥感数据的河南省2009—2020年HCHO年均浓度变化特征如图1所示. 可以看出，整体上HCHO浓度呈稳步上升趋势，其中2009年浓度最低，2019年最高，浓度分别为8.87×1015 mole·cm−2和10.92×1015 mole·cm−2. 这12年均值为9.64×1015 mole·cm−2，平均增速为0.96%，与唐维尧等[32]研究中河南省郑州市HCHO浓度年变化特征结果相一致. 此外，2015年和2020年HCHO浓度相较于前一年有所下降.
2015年在“十二五”环境保护成果验收时期，以及2015年1月1日新《环境保护法》明确了对大气污染的治理和应对，大气污染物排放的得到了有效控制，主要污染物显著减少. 而相较于2019年，2020年河南省HCHO浓度出现大幅度下降，与新冠肺炎疫情导致大量工业生产活动减少，使得VOCs排放量降低有一定关系.
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图2为河南省2009—2020年OMI HCHO浓度年际空间分布情况. 可以看出，HCHO浓度超过10×1015 mole·cm−2的高浓度区面积不断扩大，2009—2012年高浓度区主要分布在河南东部地区，2013—2016年高浓度区主要分布在河南东北部和西部洛阳南阳交界处.2016—2017年污染区明显扩大且呈爆发式增长，浓度超过10×1015 mole·cm−2的区域增长了68.23%；2018—2019年整个河南省大部分地区都处于HCHO高浓度区，浓度大于10×1015 mole·cm−2区域占比超过75.85%；2020年HCHO高浓度面积区域明显减少，降至2016年同一水平.
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2009—2020年河南省不同季节OMI HCHO浓度变化情况如图3所示，河南省HCHO浓度呈明显的季节性变化特征，表现为夏季显著高于其它3个季节，浓度值由大到小依次为:夏季（12.73×1015 mole·cm−2）>春季（8.57×1015 mole·cm−2）>秋季（8.46×1015 mole·cm−2）>冬季（7.34×1015 mole·cm−2）. 春季和秋季HCHO浓度相差不大，其中2010、2012、2015年表现出秋季高于春季，其余年份则表现出春季高于秋季.
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图4展示了2009—2020年河南省OMI HCHO平均浓度的季节空间分布. 可以看出，4个季节中河南省东北部的HCHO浓度均较高，这与年际空间分布相同，此处人口密集、工业发达、人类活动丰富. 春季和秋季HCHO浓度相差不大，但春季在洛阳和南阳交界处HCHO浓度较高，此处森林植被覆盖率较高，产生较多的异戊二烯等能通过光照反应生成HCHO. 夏季河南省HCHO浓度整体处于较高水平，最低值为9.64×1015 mole·cm−2，而冬季HCHO浓度最高值仅有9.59×1015 mole·cm−2.
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基于de-seasonalized和de-cyclical统计方法对不同的时间序列进行剥离，河南省HCHO的
$ {{Y}'_{t}} $ 时间序列及$ {{T}'_{t}} $ 如图5（a）所示. 趋势线斜率为0.01，表明通过去周期化处理后，2009—2020年河南省HCHO呈显著上升趋势，平均增速为8.14×1013 mole·（cm2·a）−1，其中2017—2019年HCHO浓度上升较明显，斜率为0.49. 图5（b）为采用逐像元空间分析法得到的基于各像元的河南省HCHO空间变化趋势，可以看出，河南省HCHO浓度整体呈上升趋势，其中空间变化趋势斜率为正的区域占整个河南的96.91%，θslope平均为0.14，仅有少部分区域如信阳东北部及南阳西北部地区的变化趋势斜率为负，HCHO浓度减少. -
图6为2009—2020年河南省HCHO四季月均值de-seasonalized和de-cyclical时间序列变化趋势. 可以看出，河南省四季的HCHO浓度均呈上升趋势，春、夏、秋、冬季的平均斜率分别为0.06、0.01、0.02、0.04，春季上升最明显，增幅为23.77%. 因为春季植被覆盖度高且植物生长可排放大量的异戊二烯，是大气HCHO的重要前体物，经光解生成HCHO[28].
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本小节通过基于像元的空间分析方法分析河南省OMI HCHO浓度与ERA5-LAND气温和降水量的相关性.图7（a）为12年间河南省HCHO浓度和气温的相关性系数空间分布. 可以看出，河南省大部分区域HCHO浓度与气温呈正相关，处于正相关的区域占94.08%，r平均为0.39，r由东北向西南递减，说明当温度升高，有利于VOCs发生氧化反应加速HCHO的生成.r较高的地区为安阳、濮阳、新乡、焦作、郑州、开封、许昌、漯河及洛阳东北部、东南部. 因此，气温是影响HCHO的一个重要因素，这与河南省夏季HCHO浓度最高冬季最低相吻合.
图7（b）为12年间河南省HCHO浓度和降水量的相关性系数空间分布. r平均为−0.16，处于负相关的区域占74.49%，说明河南省大多数区域HCHO浓度与降水呈负相关，证明降水能够溶解大气中的HCHO，对大气中的HCHO起到清除作用. 有研究表明，雨天HCHO浓度降低主要与光辐射强度减弱、光化学反应减弱和HCHO湿沉降有关[33-34]，其中HCHO湿沉降起主导作用[35]. 其中三门峡、周口和商丘等地区HCHO与降水呈正相关，可能由于此处主要以林地和耕地为主，HCHO主要来源于植物释放的异戊二烯[8]，而河南省降雨集中在夏季，对春季、秋季及冬季HCHO的清除作用较弱.
图8（a）为2009—2020年河南省OMI HCHO浓度与ERA5-LAND地表净太阳辐射的相关性. 结果显示，河南省HCHO浓度与地表净太阳辐射呈正相关，r为0.61.有研究表明，地表净太阳辐射较强时，大气中的VOCs光化学反应比较活跃，导致HCHO的产生速率远远大于其光解消耗速率，因而太阳辐射越强HCHO浓度越高[13]. 河南省地表净太阳辐射强度由东北部像西南部递减（图8b），与上文中河南省HCHO浓度东北部地区较高相一致.
表1为基于ERA5-LAND数据的河南省2009—2020年风速风向，可以看出，河南省长年盛行东风和东南风，大气污染物多随着风向西和西北方向扩散. 位于河南省中部和北部的郑州、新乡、焦作和安阳本身又属于工业聚集，HCHO排放量高的地区，在盛行风向的作用下，污染物向西和西北方向扩散，与此同时，河南省西南部地势高[36]，污染物在扩散的过程中被高山阻挡[35]，容易在此区域聚集，使HCHO浓度呈现由东北向西南递减的现象. 位于河南省西南部和东南部的三门峡、洛阳、南阳、驻马店和信阳的HCHO浓度相对较低.
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图9为基于河南省统计年鉴数据的2009—2019年河南省HCHO浓度与人为排放因素相关性分析. 由图9可知，HCHO浓度与国民生产总值、能源消费总量、民用汽车拥有量呈正相关，说明河南省的工业发展和工业规模对HCHO浓度有正向的影响. 图9（a）表明，随着生产总值增加，建筑业、重工业和化工业等工业生产活动也相应增强，导致VOCs排放量增加. 由图9（b）可以看出，河南省总人口数和HCHO具有一定的相关性，一定程度上可以反应人类活动对HCHO浓度的影响. 图9（c）和（d）分别显示，河南省HCHO浓度与能源消费总量呈正相关与耗煤量呈负相关，说明一次、二次能源的消耗能够造成HCHO的大量排放，但由于河南省控制煤的燃烧量，使得煤的生产量和消耗量开始降低，而其他能源（天然气、石油等）的消费占比增加能产生大量的HCHO[10]，而甲烷是天然气的主要成分，大气中甲烷通过光化学氧化生成HCHO. 图9（e）表明，随着河南省汽车保有量的增加，HCHO浓度也增加，汽车作为HCHO排放的重要来源，在行驶过程中排放大量VOCs，经过光化学反应生成HCHO；同时，车辆尾气中大量的NOx与VOCs发生氧化还原反应，间接使大气中HCHO浓度增加[37].
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（1）2009—2020年河南省的HCHO浓度均值为9.64×1015 mole·cm−2，2009年的浓度最低，为8.87×1015 mole·cm−2，2019年浓度的最高，达10.92×1015 mole·cm−2，2020年HCHO年均浓度降低至与2016年同一水平，其中2016—2017年HCHO浓度呈区域爆发式增长.
（2）河南省HCHO浓度呈明显的季节变化特征，表现为夏季显著高于其他三个季节，研究期间浓度均值由大到小依次为：夏季（12.73×1015 mole·cm−2）>春季（8.57×1015 mole·cm−2）>秋季（8.46×1015 mole·cm−2）>冬季（7.34×1015 mole·cm−2）.
（3）2009—2020年河南省HCHO浓度整体呈上升趋势，HCHO浓度增加的面积占整个河南的96.91%，de-seasonalized和de-cyclical时间序列趋势线的斜率为0.01，平均增速为8.14×1013 mole·（cm2·a）−1.
（4）HCHO浓度与温度和太阳辐射呈正相关，区域地形和主导风速风向影响HCHO的扩散；国民生产总值、总人口数、能源消耗量和机动车保有量与河南省HCHO浓度有较高的相关性. 在气象因素和人为排放因素的共同作用下，河南省HCHO浓度呈东北向西南递减的空间分布特征，其中河南省北部区域应重点加强VOCs的管控.
基于卫星遥感的河南省甲醛变化趋势及影响因素分析
Analysis of the changing trend and influencing factors of HCHO in Henan Province through satellite retrievals
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摘要: 基于Aura-OMI卫星遥感反演的对流层甲醛柱浓度数据，结合de-seasonalized和de-cyclical统计方法，以及ERA5-LAND气象资料和人类活动数据，对河南省2009—2020年甲醛浓度的时空分布特征、长期变化趋势及影响因素进行分析. 结果表明，河南省近12年甲醛浓度均值为9.64×1015 mole·cm−2，整体呈上升趋势，平均增速8.14×1013 mole·(cm2·a)−1. 大气甲醛浓度具有明显的季节特征，表现为：夏季(12.73×1015 mole·cm−2)>春季(8.57×1015 mole·cm−2)>秋季(8.46×1015 mole·cm−2)>冬季(7.34×1015 mole·cm−2)，且四季皆呈上升趋势. 自然因素和人为因素共同作用，使河南省甲醛浓度呈由东北向西南递减的空间分布特征. 温度和地表太阳净辐射对甲醛生成有促进作用，降水能够清除大气中的甲醛；河南省地形和主导风速风向影响甲醛的扩散. 河南省甲醛浓度变化与国民生产总值(r=0.95)、总人口数(r=0.82)、能源消耗量(r=0.67)和机动车保有量(r=0.80)的相关性较高.Abstract: Based on the satellite remote sensing inversion of Aura-OMI tropospheric HCHO concentration data, combined with de-seasonalized and de-cyclical statistical methods, as well as ERA5-LAND meteorological data and human activity data, in this paper, the spatiotemporal distribution characteristics, long-term trend and influence factors of HCHO concentration in Henan Province from 2009 to 2020 were analyzed. The results showed that the annual average HCHO concentration in Henan Province was 9.64×1015 mole·cm−2 with an overall upward trend, and the average growth rate was 8.14×1013 mole·(cm2·a)−1 during these twelve years. The pattern of seasonal HCHO concentrations was: summer (12.73×1015 mole·cm−2) > spring (8.57×1015 mole·cm−2) > autumn (8.46×1015 mole·cm−2) > winter (7.34×1015 mole·cm−2), and all seasons showed an upward trend. Natural factors and anthropogenic emission factors are makes the spatial distribution of HCHO in Henan Province decrease from northeast to southwest. Temperature and solar radiation generation has a promoting effect to HCHO, and precipitation can remove HCHO in the atmosphere; The terrain and the area of wind speed and direction of Henan Province influence the diffusion of HCHO. Gross national product(r=0.95), population(r=0.82), energy consumption(r=0.67) and motor vehicle ownership(r=0.80) had a high correlation with the change of HCHO in Henan Province.
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Key words:
- HCHO /
- OMI /
- spatiotemporal variations /
- driving power analysis /
- Henan Province.
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图 1 河南省2009—2020年HCHO年均浓度
Figure 1. Annual average concentration of HCHO in Henan Province from 2009 to 2020
图 2 2009—2020年河南省HCHO空间分布
Figure 2. Spatial distribution of HCHO in Henan Province from 2009 to 2020
图 3 2009—2020年河南省HCHO四季平均浓度
Figure 3. Average seasonal concentrations of HCHO in Henan Province from 2009 to 2020
图 4 2009—2020年河南省HCHO浓度季节空间分布
Figure 4. Seasonal spatial distribution of HCHO in Henan Province from 2009 to 2020
图 5 2009—2020年河南省HCHO de-seasonalized和de-cyclical时间序列和HCHO浓度空间变化趋势（a）时间变化趋势；（b）逐像元HCHO变化趋势
Figure 5. The annual variation trend of HCHO de-seasonalized and de-cyclical time series and the spatial variation trend of HCHO in Henan Province from 2009 to 2020 （a）temporal trends; (b)pixel-by-cell HCHO trends
图 6 2009—2020年河南省HCHO de-seasonalized和de-cyclical时间序列季节变化趋势
Figure 6. The seasonal variation trend of de-seasonalized and de-cyclical time series of HCHO in Henan Province from 2009 to 2020
图 7 2009—2020年河南省HCHO浓度与气温（a）、降水（b）的相关性系数分布图
Figure 7. Distribution of correlation coefficients between the concentration of HCHO and temperature（a） and precipitation（b） in Henan Province from 2009 to 2020
图 8 2009—2020年河南省HCHO浓度与地表净太阳辐射的相关性（a）和地表净太阳辐射（b）
Figure 8. The correlation between the concentration of HCHO and solar radiation in Henan Province from 2009 to 2020 （a）and surface net solar radiation（b）
图 9 人为排放因素与HCHO浓度的相关性（SCE:标准煤）（a）国内生产总值；（b）总人口数；（c）总能源消耗量；（d）煤炭消耗量；（e）机动车保有量
Figure 9. Correlation of human factors on the concentration of HCHO（SCE: standard coal equivalent） （a）gross domestic product; (b) total population; (c) total energy consumption; (d) coal consumption; (e) possession of motor vehicle
表 1 2009—2020年河南省风速风向
Table 1. Wind speed and direction in Henan Province from 2009 to 2020
年份
Year10 m高横向风u10/（m·s−1） 10 m高纵向风v10/（m·s−1） 2009 −1.76 0.16 2010 −0.11 0.07 2011 −0.25 −0.05 2012 −0.32 0.03 2013 −0.13 0.34 2014 −0.29 0.06 2015 −0.26 0.05 2016 −0.28 0.01 2017 −0.18 0.13 2018 −0.31 −0.02 2019 −0.31 0.05 2020 −0.15 0.02 
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