汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析

郑旭, 段小琳, 闫雨龙, 牛月圆, 柴建伟, 邢怡然, 彭林. 汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析[J]. 环境化学, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604
引用本文: 郑旭, 段小琳, 闫雨龙, 牛月圆, 柴建伟, 邢怡然, 彭林. 汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析[J]. 环境化学, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604
ZHENG Xu, DUAN Xiaolin, YAN Yulong, NIU Yueyuan, CHAI Jianwei, XING Yiran, PENG Lin. Characteristics and source apportionment of carbon components in PM2.5 in autumn and winter in cities of Fenhe Plain[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604
Citation: ZHENG Xu, DUAN Xiaolin, YAN Yulong, NIU Yueyuan, CHAI Jianwei, XING Yiran, PENG Lin. Characteristics and source apportionment of carbon components in PM2.5 in autumn and winter in cities of Fenhe Plain[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604

汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析

    通讯作者: Tel:010- 51681262,E-mail:yanyulong@bjtu.edu.cn
  • 基金项目:
    国家重点研发计划项目 (2019YFC0214200)和国家自然科学基金(21976053, 42103056, 42273058)资助.
  • 中图分类号: X-1;O6

Characteristics and source apportionment of carbon components in PM2.5 in autumn and winter in cities of Fenhe Plain

    Corresponding author: YAN Yulong, yanyulong@bjtu.edu.cn
  • Fund Project: the National Key R&D Program Project (2019YFC0214200) and National Natural Science Foundation of China (21976053, 42103056, 42273058).
  • 摘要: 碳质组分是PM2.5中的重要组成部分,对气溶胶辐射强迫、全球温室效应、能见度和人体健康等方面都有重要影响,因此对其特征及来源进行分析具有重要意义. 本研究以汾河平原城市为研究对象,采集2020年11月—2021年1月PM2.5样品,采用热/光分析仪分析PM2.5中的碳质组分,并通过PMF模型对该地区碳质组分的来源进行解析. 结果表明,采样期间PM2.5浓度较高的为晋中(82.1 μg·m−3),运城(79.6 μg·m−3)和临汾(74.4 μg·m−3);有机碳(OC)浓度较高的为运城(11.2 μg·m−3)和临汾(11.0 μg·m−3),元素碳(EC)浓度较高的为晋中(6.0 μg·m−3)和运城(4.7 μg·m−3). 各城市二次有机碳(SOC)浓度较高的为运城(3.0 μg·m−3),三门峡(2.5 μg·m−3)和临汾(2.5 μg·m−3),但三门峡(40.3%)和吕梁(32.4%)的SOC占OC比例较高. 相关性分析表明,采样期间汾河平原城市的OC、EC和SOC与污染物SO2、NO2和CO浓度呈显著正相关,说明采样期间汾河平原城市受到燃煤、工业以及机动车排放的影响. 源解析结果显示,汾河平原城市碳质组分主要污染源的贡献最大为燃煤源(25.5%),其次是柴油车排放源(22.5%)、汽油车排放源(22.3%)和扬尘源(18.3%),生物质燃烧源(11.4%)贡献最小. 燃煤源是汾河平原城市碳质组分的主要贡献源,是该地区的重点管控源;此外机动车对汾河平原城市碳质组分的影响不容小觑,尤其是柴油车. 本研究从浓度特征、城市变化及来源解析等方面揭示了汾河平原各城市碳组分的污染特征和污染来源情况,为在区域层面对PM2.5的控制提供了数据支撑和管控思路.
  • 加载中
  • 图 1  采样点位

    Figure 1.  Sampling sites

    图 2  各城市不同空气质量下OC和EC的浓度变化

    Figure 2.  Variation of OC and EC concentrations under different air quality in each city

    图 3  各城市不同空气质量下OC/EC变化

    Figure 3.  Variation of OC/EC under different air quality in each city

    图 4  各城市MRS模型拟合结果

    Figure 4.  Results of MRS Model fitting in each city

    图 5  各城市OC与EC相关性

    Figure 5.  Correlation between OC and EC in each city

    图 6  汾河平原城市碳质组分PMF源谱

    Figure 6.  Source profile of carbonaceous components by PMF in the cities of Fenhe Plain

    图 7  汾河平原城市碳质组分的来源贡献源占比

    Figure 7.  Source contribution of carbonaceous components in the cities of Fenhe Plain

    表 1  各采样点位信息

    Table 1.  Information of each sampling sites

    序号
    Serial number
    城市
    Cities
    采样点位
    Sampling sites
    经纬度
    Longitude and latitude
    功能区
    Functional area
    1 太原 太原市环境监测站 112.55°E,37.88°N 居民区
    2 晋中 太原理工大学 112.72°E,37.75°N 文教区
    3 吕梁 吕梁学院 111.15°E,37.59°N 文教区
    4 临汾 临汾市市委 111.51°E,36.09°N 行政办公区
    5 运城 禹都公园 110.98°E,35.05°N 居民区
    6 三门峡 生态环境局 111.17°E,34.80°N 居民区
    序号
    Serial number
    城市
    Cities
    采样点位
    Sampling sites
    经纬度
    Longitude and latitude
    功能区
    Functional area
    1 太原 太原市环境监测站 112.55°E,37.88°N 居民区
    2 晋中 太原理工大学 112.72°E,37.75°N 文教区
    3 吕梁 吕梁学院 111.15°E,37.59°N 文教区
    4 临汾 临汾市市委 111.51°E,36.09°N 行政办公区
    5 运城 禹都公园 110.98°E,35.05°N 居民区
    6 三门峡 生态环境局 111.17°E,34.80°N 居民区
    下载: 导出CSV

    表 2  采样期间PM2.5、OC及EC浓度

    Table 2.  PM2.5, OC and EC concentrations during the sampling period

    城市
    Cities
    PM2.5/(μg·m−3 OC/(μg·m−3 EC/(μg·m−3 OC/PM2.5/% EC/PM2.5/%
    太原 70.5±51.7 7.2±3.1 3.5±1.8 10.2±4.4 5.0±2.6
    晋中 82.1±25.5 10.0±3.5 6.0±1.7 12.1±4.3 7.3±2.1
    吕梁 40.3±12.6 7.5±2.2 4.2±1.7 18.6±5.5 10.5±4.3
    临汾 74.4±45.0 11.0±5.0 3.9±2.3 14.3±6.7 5.2±3.0
    运城 79.6±38.5 11.2±5.9 4.7±2.4 14.0±7.4 6.0±3.0
    三门峡 45.6±22.6 6.3±2.7 2.1±0.9 13.9±5.9 4.5±2.0
    城市
    Cities
    PM2.5/(μg·m−3 OC/(μg·m−3 EC/(μg·m−3 OC/PM2.5/% EC/PM2.5/%
    太原 70.5±51.7 7.2±3.1 3.5±1.8 10.2±4.4 5.0±2.6
    晋中 82.1±25.5 10.0±3.5 6.0±1.7 12.1±4.3 7.3±2.1
    吕梁 40.3±12.6 7.5±2.2 4.2±1.7 18.6±5.5 10.5±4.3
    临汾 74.4±45.0 11.0±5.0 3.9±2.3 14.3±6.7 5.2±3.0
    运城 79.6±38.5 11.2±5.9 4.7±2.4 14.0±7.4 6.0±3.0
    三门峡 45.6±22.6 6.3±2.7 2.1±0.9 13.9±5.9 4.5±2.0
    下载: 导出CSV

    表 3  采样期间TCA数据

    Table 3.  TCA data during sampling period

    城市
    Cities
    TCA/(μg·m³) TCA/PM2.5
    太原 15.1 21.4%
    晋中 21.9 26.7%
    吕梁 16.2 40.2%
    临汾 20.8 28.0%
    运城 22.6 28.4%
    三门峡 12.2 26.7%
    城市
    Cities
    TCA/(μg·m³) TCA/PM2.5
    太原 15.1 21.4%
    晋中 21.9 26.7%
    吕梁 16.2 40.2%
    临汾 20.8 28.0%
    运城 22.6 28.4%
    三门峡 12.2 26.7%
    下载: 导出CSV

    表 4  采样期间各城市SOC数据

    Table 4.  SOC data of each city during the sampling period

    城市
    Cities
    OC/EC (OC/EC)pri SOC/(μg·m³) (SOC/OC)/%
    太原 2.2±0.7 1.51 1.9±1.4 25.7
    晋中 1.7±0.3 1.42 1.4±1.3 14.1
    吕梁 1.9±0.5 1.20 2.4±0.8 32.4
    临汾 3.0±0.7 2.10 2.5±1.6 22.5
    运城 2.5±1.2 1.71 3.0±1.7 27.1
    三门峡 3.3±0.9 1.85 2.5±1.6 40.3
    城市
    Cities
    OC/EC (OC/EC)pri SOC/(μg·m³) (SOC/OC)/%
    太原 2.2±0.7 1.51 1.9±1.4 25.7
    晋中 1.7±0.3 1.42 1.4±1.3 14.1
    吕梁 1.9±0.5 1.20 2.4±0.8 32.4
    临汾 3.0±0.7 2.10 2.5±1.6 22.5
    运城 2.5±1.2 1.71 3.0±1.7 27.1
    三门峡 3.3±0.9 1.85 2.5±1.6 40.3
    下载: 导出CSV

    表 5  采样期间各城市污染物相关性

    Table 5.  Correlation of pollutants in each city during sampling period

    城市
    Cities
    碳质组分
    Carbon components
    SO2 NO2 CO
    太原(n=69) OC 0.823** 0.779** 0.756**
    EC 0.805** 0.717** 0.639**
    晋中(n=47) OC 0.583** 0.661** 0.599**
    EC 0.608** 0.435* 0.391*
    吕梁(n=42) OC 0.662** 0.735** 0.536**
    EC 0.628** 0.676** 0.430**
    临汾(n=76) OC 0.605** 0.753** 0.294**
    EC 0.579** 0.691** 0.278
    运城(n=66) OC 0.658** 0.763** 0.509**
    EC 0.496** 0.540** 0.313*
    三门峡(n=70) OC 0.223 0.483** 0.386**
    EC 0.186 0.518** 0.422**
      注:**P<0.01; *P<0.05.
    城市
    Cities
    碳质组分
    Carbon components
    SO2 NO2 CO
    太原(n=69) OC 0.823** 0.779** 0.756**
    EC 0.805** 0.717** 0.639**
    晋中(n=47) OC 0.583** 0.661** 0.599**
    EC 0.608** 0.435* 0.391*
    吕梁(n=42) OC 0.662** 0.735** 0.536**
    EC 0.628** 0.676** 0.430**
    临汾(n=76) OC 0.605** 0.753** 0.294**
    EC 0.579** 0.691** 0.278
    运城(n=66) OC 0.658** 0.763** 0.509**
    EC 0.496** 0.540** 0.313*
    三门峡(n=70) OC 0.223 0.483** 0.386**
    EC 0.186 0.518** 0.422**
      注:**P<0.01; *P<0.05.
    下载: 导出CSV
  • [1] 魏青, 陈文怡, 金麟先, 等. 2020年第一季度枣庄市PM2.5源解析的分析研究[J]. 四川环境, 2021, 40(1): 76-85.

    WEI Q, CHEN W Y, JIN L X, et al. Research of PM2.5 source analysis in Zaozhuang city in the first quarter of 2020[J]. Sichuan Environment, 2021, 40(1): 76-85 (in Chinese).

    [2] 赵晴, 李岩岩, 贺克斌, 等. 2019年元宵节重污染期间济宁市PM2.5化学组分特征及污染成因分析[J]. 环境化学, 2020, 39(4): 900-910. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019090902

    ZHAO Q, LI Y Y, HE K B, et al. Analysis of PM2.5 chemical characteristics and causes during heavy pollution in Jining City around the Lantern Festival of 2019[J]. Environmental Chemistry, 2020, 39(4): 900-910 (in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2019090902

    [3] PACHAURI T, SINGLA V, SATSANGI A, et al. Characterization of carbonaceous aerosols with special reference to episodic events at Agra, India[J]. Atmospheric Research, 2013, 128: 98-110. doi: 10.1016/j.atmosres.2013.03.010
    [4] JI D S, GAO M, MAENHAUT W, et al. The carbonaceous aerosol levels still remain a challenge in the Beijing-Tianjin-Hebei region of China: Insights from continuous high temporal resolution measurements in multiple cities[J]. Environment International, 2019, 126: 171-183. doi: 10.1016/j.envint.2019.02.034
    [5] 郑晓伍, 陈家灯, 刘子龙, 等. 石河子市PM2. 5中有机碳和元素碳的变化特征与来源解析[J]. 环境化学, 2018, 37(1): 115-122. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2017042401

    ZHENG X W, CHEN J D, LIU Z L, et al. Characteristics and source apportionment of organic carbon and elemental carbon in PM2. 5in Shihezi, Xinjiang, China[J]. Environmental Chemistry, 2018, 37(1): 115-122 (in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2017042401

    [6] 王杨君, 董亚萍, 冯加良, 等. 上海市PM2.5中含碳物质的特征和影响因素分析[J]. 环境科学, 2010, 31(8): 1755-1761.

    WANG Y J, DONG Y P, FENG J L, et al. Characteristics and influencing factors of carbonaceous aerosols in PM2.5 in Shanghai, China[J]. Environmental Science, 2010, 31(8): 1755-1761 (in Chinese).

    [7] CAO J J, LEE S C, CHOW J C, et al. Spatial and seasonal distributions of carbonaceous aerosols over China[J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2007, 112(D22): D22S11.
    [8] 杨丹. 2018-2019年度西安市主城区秋冬季PM2.5组分特征及来源解析[D]. 西安: 西安建筑科技大学, 2021.

    Yang D. The component characteristics and source apportionment of PM2.5 in autumn and winter of Xi'an during 2018-2019[D]. Xi’an: Xi’an University of Architecture and Technology, 2021 (in Chinese).

    [9] 张俊峰, 韩力慧, 程水源, 等. 京津冀地区典型城市大气细颗粒物碳质组分污染特征及来源[J]. 环境科学研究, 2020, 33(8): 1729-1739.

    ZHANG J F, HAN L H, CHENG S Y, et al. Characteristics and sources of carbon pollution of fine particulate matter in typical cities in Beijing-Tianjin-Hebei region[J]. Research of Environmental Sciences, 2020, 33(8): 1729-1739 (in Chinese).

    [10] JI D S, GAO W K, MAENHAUT W, et al. Impact of air pollution control measures and regional transport on carbonaceous aerosols in fine particulate matter in urban Beijing, China: Insights gained from long-term measurement[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2019, 19(13): 8569-8590. doi: 10.5194/acp-19-8569-2019
    [11] 王成, 曹靖原, 段小琳, 等. 山西省四城市冬季PM2.5中碳质组分特征及来源分析[J]. 环境工程, 2021, 39(6): 114-121.

    WANG C, CAO J Y, DUAN X L, et al. Characteristics and sources analysis of carbonaceous components in pm2.5 in winter in four cities of Shanxi Province[J]. Environmental Engineering, 2021, 39(6): 114-121 (in Chinese).

    [12] 张哲. 长三角典型城市PM2.5化学组分时空分布特征及来源解析[D]. 南昌: 南昌航空大学, 2020.

    ZHANG Z. The characteristics of spatial-temporal variation and source apportionment of PM2.5 chemical components in typical cities of Yangtze River delta[D]. Nanchang: Nanchang Hangkong University, 2020 (in Chinese).

    [13] 张梦. 成都市东区大气颗粒物源解析[D]. 成都: 成都理工大学, 2017.

    ZHANG M. Source apportionment of atmospheric particulates in the eastern area of Chengdu city[D]. Chengdu: Chengdu University of Technology, 2017 (in Chinese).

    [14] 孔祥宇. 成都市中心城区大气重金属污染特征分析与区域扩散预测[D]. 成都: 成都理工大学, 2010.

    KONG X Y. Reaserch on the pollution characteristics and regional diffusion prediction of atmospheric heavy metals in the central urban of Chengdu[D]. Chengdu: Chengdu University of Technology, 2010 (in Chinese).

    [15] SUN F B, LUN X X, LIU X H, et al. Analysis of organic and elemental carbon in heating and non-heating periods in four locations of Beijing[J]. Environmental Technology, 2016, 37(1): 121-128. doi: 10.1080/09593330.2015.1064170
    [16] 张少红, 于少华. PM2.5的来源、危害及防治措施研究[J]. 环境科学与管理, 2014, 39(7): 92-94.

    ZHANG S H, YU S H. Sources, harm and prevention control measures of PM2.5 pollution[J]. Environmental Science and Management, 2014, 39(7): 92-94 (in Chinese).

    [17] 张远远, 戴维, 华楠, 等. 基于不同周期PM2.5组成高时间分辨观测的PMF源解析研究[J]. 环境科学学报, 2022, 42(2): 308-317.

    ZHANG Y Y, DAI W, HUA N, et al. PMF source apportionment based on high time-resolved measurements of PM2.5 components during different observation periods[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2022, 42(2): 308-317 (in Chinese).

    [18] 王苏蓉, 喻义勇, 王勤耕, 等. 基于PMF模式的南京市大气细颗粒物源解析[J]. 中国环境科学, 2015, 35(12): 3535-3542.

    WANG S R, YU Y Y, WANG Q G, et al. Source apportionment of PM2.5 in Nanjing by PMF[J]. China Environmental Science, 2015, 35(12): 3535-3542 (in Chinese).

    [19] BROWN S G, EBERLY S, PAATERO P, et al. Methods for estimating uncertainty in PMF solutions: Examples with ambient air and water quality data and guidance on reporting PMF results[J]. Science of the Total Environment, 2015, 518/519: 626-635. doi: 10.1016/j.scitotenv.2015.01.022
    [20] LIU B S, WU J H, ZHANG J Y, et al. Characterization and source apportionment of PM2.5 based on error estimation from EPA PMF 5.0 model at a medium city in China[J]. Environmental Pollution, 2017, 222: 10-22. doi: 10.1016/j.envpol.2017.01.005
    [21] YAN Y L, PENG L, LI R M, et al. Concentration, ozone formation potential and source analysis of volatile organic compounds (VOCs) in a thermal power station centralized area: A study in Shuozhou, China[J]. Environmental Pollution, 2017, 223: 295-304. doi: 10.1016/j.envpol.2017.01.026
    [22] 康秋云. 渭南市2018-2019年秋冬季颗粒物来源解析及污染特征分析[D]. 北京: 北京化工大学, 2021.

    KANG Q Y. Analysis of characteristics and source analysis of particulate matter pollution in Weinan in autumn and winter from 2018 to 2019[D]. Beijing: Beijing University of Chemical Technology, 2021 (in Chinese).

    [23] 张信成. 太原盆地典型城市采暖季PM2.5污染特征及来源解析[D]. 太原: 太原科技大学, 2021.

    ZHANG X C. Characteristics and source analysis of PM2.5 pollution in the heating season of typical cities in Taiyuan Basin[D]. Taiyuan: Taiyuan University of Science and Technology, 2021 (in Chinese).

    [24] 李嘉鼎. 京津冀西北缘山地清洁大气环境背景下张家口PM2.5污染和来源变化特征[D]. 南京: 南京信息工程大学, 2021.

    LI J D. Characteristics of PM2.5 pollution and source change in Zhangjiakou under the background of clean atmospheric environment in the northwest edge of Beijing, Tianjin and Hebei[D]. Nanjing: Nanjing University of Information Science & Technology, 2021 (in Chinese).

    [25] 刘姣姣, 陈思, 赵洁, 等. 重庆市PM2.5污染特征分析及预报结果评估[J]. 环境科学与技术, 2020, 43(6): 85-93.

    LIU J J, CHEN S, ZHAO J, et al. Characteristic analysis of PM2.5 and evaluation of forecast results in Chongqing[J]. Environmental Science & Technology, 2020, 43(6): 85-93 (in Chinese).

    [26] 王成, 闫雨龙, 段小琳, 等. 阳泉市PM2.5中碳质气溶胶污染特征及来源分析[J]. 环境化学, 2021, 40(5): 1442-1451. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020102204

    WANG C, YAN Y L, DUAN X L, et al. Pollution characteristics and sources analysis of carbonaceous aerosols in PM2.5 in Yangquan[J]. Environmental Chemistry, 2021, 40(5): 1442-1451 (in Chinese). doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2020102204

    [27] 王群. 郑州、洛阳和平顶山城区PM2.5中含碳组分污染特征及源解析[D]. 郑州: 郑州大学, 2017.

    WANG Q. Characteristics and source appointment of carbonaceous species in PM2.5 in urban area of Zhengzhou, Luoyang and Pingdingshan[D]. Zhengzhou: Zhengzhou University, 2017 (in Chinese).

    [28] 李杏茹, 白羽, 陈曦, 等. 北京冬季重污染过程大气细颗粒物化学组成特征及来源分析[J]. 环境化学, 2018, 37(11): 2397-2409.

    LI X R, BAI Y, CHEN X, et al. Chemical composition and source apportionment of PM2.5 during winter in Beijing[J]. Environmental Chemistry, 2018, 37(11): 2397-2409 (in Chinese). Chemistry, 2018, 37(11): 2397-2409 (in Chinese).

    [29] TURPIN B J, LIM H J. Species contributions to PM2.5 mass concentrations: Revisiting common assumptions for estimating organic mass[J]. Aerosol Science and Technology, 2001, 35(1): 602-610. doi: 10.1080/02786820119445
    [30] WU C, YU J. Determination of Primary combustion source organic carbon-to-elemental carbon (OC/EC) ratio using ambient OC and EC measurements: Secondary OC-EC correlation minimization method[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2016, 16(8): 1-25.
    [31] CHOW J C, WATSON J G, LU Z Q, et al. Descriptive analysis of PM2.5 and PM10 at regionally representative locations during SJVAQS/AUSPEX[J]. Atmospheric Environment, 1996, 30(12): 2079-2112. doi: 10.1016/1352-2310(95)00402-5
    [32] GAO Q Z, YAN Y L. , LI R M, et al. Characteristics of volatile organic compounds during different pollution periods in winter in Yuncheng, a typical city in North China[J]. Aerosol and Air Quality Research, 2020(20): 97-107.
    [33] 李娜. 济南市环境空气中VOCs组分特征及转化规律研究[D]. 济南: 山东建筑大学, 2014.

    LI N. Study on the characteristics and transformation law of VOCs in ambient air of Jinan city[D]. Jinan: Shandong Jianzhu University, 2014 (in Chinese).

    [34] 程曦. 北京市典型城区环境空气中VOCs的污染特征[D]. 北京: 北京理工大学, 2017.

    CHENG X. Pollution characteristics in a typical urban area of Beijing of volatile organic compounds(VOCs)[D]. Beijing: Beijing Institute of Technology, 2017 (in Chinese).

    [35] WEI W, LI Y, WANG Y T, et al. Characteristics of VOCs during haze and non-haze days in Beijing, China: Concentration, chemical degradation and regional transport impact[J]. Atmospheric Environment, 2018, 194: 134-145. doi: 10.1016/j.atmosenv.2018.09.037
    [36] 樊国恕, 李秋明, 林锐敏. 大气微粒二次有机碳形成特性研究[J]. 过程工程学报, 2004, 4(增刊1): 823-826. doi: 10.3321/j.issn:1009-606X.2004.z1.155

    FAN G S, LI Q M, LIN R. Characterization of carbonaceous species in ambient particles[J]. Chinese Journal of Process Engineering, 2004, 4(S1): 823-826 (in Chinese). doi: 10.3321/j.issn:1009-606X.2004.z1.155

    [37] 吴琳. 降低二次有机碳对大气颗粒物源解析影响的研究[D]. 天津: 南开大学, 2010.

    WU L. Study on reduce the influence of secondary organic carbon on source apportionment of ambient particulate matter[D]. Tianjin: Nankai University, 2010 (in Chinese).

    [38] SCHAUER J, KLEEMAN M, CASS G, et al. Measurement of emissions from air pollution sources. 2. c1 through c30 organic compounds from medium duty diesel trucks[J]. Environmental Science & Technology, 1999, 33: 1578-1587.
    [39] SCHAUER J J, KLEEMAN M J, CASS G R, et al. Measurement of emissions from air pollution sources. 5. C1-C32 organic compounds from gasoline-powered motor vehicles[J]. Environmental Science & Technology, 2002, 36(6): 1169-1180.
    [40] SCHAUER J J, KLEEMAN M J, CASS G R, et al. Measurement of emissions from air pollution sources. 3. C1-C29 organic compounds from fireplace combustion of wood[J]. Environmental Science & Technology, 2001, 35(9): 1716-1728.
    [41] CHEN Y J, ZHI G R, FENG Y L, et al. Measurements of emission factors for primary carbonaceous particles from residential raw-coal combustion in China[J]. Geophysical Research Letters, 2006, 33(20): L20815. doi: 10.1029/2006GL026966
    [42] RASTOGI N, SINGH A, SARIN M M, et al. Temporal variability of primary and secondary aerosols over northern India: Impact of biomass burning emissions[J]. Atmospheric Environment, 2016, 125: 396-403. doi: 10.1016/j.atmosenv.2015.06.010
    [43] 孙德尧, 张科, 吴才武, 等. 承德市大气污染物特征及潜在来源分析[J]. 西南师范大学学报(自然科学版), 2021, 46(12): 53-62.

    SUN D Y, ZHANG K, WU C W, et al. Variation characteristics and potential source analysis of atmospheric pollutants in typical cities of Chengde city[J]. Journal of Southwest China Normal University (Natural Science Edition), 2021, 46(12): 53-62 (in Chinese).

    [44] WANG Y G, YING Q, HU J L, et al. Spatial and temporal variations of six criteria air pollutants in 31 provincial capital cities in China during 2013-2014[J]. Environment International, 2014, 73: 413-422. doi: 10.1016/j.envint.2014.08.016
    [45] 康宝荣, 刘立忠, 刘焕武, 等. 关中地区细颗粒物碳组分特征及来源解析[J]. 环境科学, 2019, 40(8): 3431-3437.

    KANG B R, LIU L Z, LIU H W, et al. Pollution characteristics and sources of carbonaceous components in PM2.5 in the Guanzhong area[J]. Environmental Science, 2019, 40(8): 3431-3437 (in Chinese).

    [46] 李敏, 何红弟. 上海市大气环境中PM2.5与其他污染物相关性研究[J]. 西南大学学报(自然科学版), 2018, 40(10): 127-134.

    LI M, HE H D. Correlations of PM2.5 with other pollutants in the atmosphere of Shanghai[J]. Journal of Southwest University (Natural Science Edition), 2018, 40(10): 127-134 (in Chinese).

    [47] 苑丽, 闫瑞敏. 焦作市大气污染物特征和相关性分析[J]. 中国环境监测, 2019, 35(5): 114-119. doi: 10.19316/j.issn.1002-6002.2019.05.14

    YUAN L, YAN R M. Atmospheric pollution characteristic and relevance in Jiaozuo[J]. Environmental Monitoring in China, 2019, 35(5): 114-119 (in Chinese). doi: 10.19316/j.issn.1002-6002.2019.05.14

    [48] CAO J J, F W, CHOW J, et al. Characterization and source apportionment of atmospheric organic and elemental carbon during fall and winter of 2003 in Xi'an, China[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2005, 5: 3127-3137. doi: 10.5194/acp-5-3127-2005
    [49] CHOW J C, WATSON J G, KUHNS H, et al. Source profiles for industrial, mobile, and area sources in the Big Bend Regional Aerosol Visibility and Observational study[J]. Chemosphere, 2004, 54(2): 185-208. doi: 10.1016/j.chemosphere.2003.07.004
    [50] 程渊, 刘保双, 毕晓辉, 等. 天津市区夏冬季环境空气PM2.5中碳组分污染特征及来源研究[J]. 环境科学学报, 2018, 38(9): 3394-3405. doi: 10.13671/j.hjkxxb.2018.0201

    CHENG Y, LIU B S, BI X H, et al. Character and source analysis of carbonaceous aerosol in PM2.5 during summer-winter period, Tianjin urban area[J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2018, 38(9): 3394-3405 (in Chinese). doi: 10.13671/j.hjkxxb.2018.0201

    [51] XU H M, CAO J J, CHOW J C, et al. Inter-annual variability of wintertime PM2.5 chemical composition in Xi'an, China: Evidences of changing source emissions[J]. Science of the Total Environment, 2016, 545/546: 546-555. doi: 10.1016/j.scitotenv.2015.12.070
  • 加载中
图( 7) 表( 5)
计量
  • 文章访问数:  1215
  • HTML全文浏览数:  1215
  • PDF下载数:  43
  • 施引文献:  0
出版历程
  • 收稿日期:  2022-12-26
  • 录用日期:  2023-03-29
  • 刊出日期:  2024-07-27
郑旭, 段小琳, 闫雨龙, 牛月圆, 柴建伟, 邢怡然, 彭林. 汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析[J]. 环境化学, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604
引用本文: 郑旭, 段小琳, 闫雨龙, 牛月圆, 柴建伟, 邢怡然, 彭林. 汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析[J]. 环境化学, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604
ZHENG Xu, DUAN Xiaolin, YAN Yulong, NIU Yueyuan, CHAI Jianwei, XING Yiran, PENG Lin. Characteristics and source apportionment of carbon components in PM2.5 in autumn and winter in cities of Fenhe Plain[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604
Citation: ZHENG Xu, DUAN Xiaolin, YAN Yulong, NIU Yueyuan, CHAI Jianwei, XING Yiran, PENG Lin. Characteristics and source apportionment of carbon components in PM2.5 in autumn and winter in cities of Fenhe Plain[J]. Environmental Chemistry, 2024, 43(7): 2477-2489. doi: 10.7524/j.issn.0254-6108.2022122604

汾河平原城市秋冬季PM2.5中碳质组分特征及来源解析

    通讯作者: Tel:010- 51681262,E-mail:yanyulong@bjtu.edu.cn
  • 1. 华北电力大学环境科学与工程学院,资源环境系统优化教育部重点实验室,北京,102206
  • 2. 北京交通大学环境学院智能交通绿色低碳技术教育部工程研究中心,北京,100044
基金项目:
国家重点研发计划项目 (2019YFC0214200)和国家自然科学基金(21976053, 42103056, 42273058)资助.

摘要: 碳质组分是PM2.5中的重要组成部分,对气溶胶辐射强迫、全球温室效应、能见度和人体健康等方面都有重要影响,因此对其特征及来源进行分析具有重要意义. 本研究以汾河平原城市为研究对象,采集2020年11月—2021年1月PM2.5样品,采用热/光分析仪分析PM2.5中的碳质组分,并通过PMF模型对该地区碳质组分的来源进行解析. 结果表明,采样期间PM2.5浓度较高的为晋中(82.1 μg·m−3),运城(79.6 μg·m−3)和临汾(74.4 μg·m−3);有机碳(OC)浓度较高的为运城(11.2 μg·m−3)和临汾(11.0 μg·m−3),元素碳(EC)浓度较高的为晋中(6.0 μg·m−3)和运城(4.7 μg·m−3). 各城市二次有机碳(SOC)浓度较高的为运城(3.0 μg·m−3),三门峡(2.5 μg·m−3)和临汾(2.5 μg·m−3),但三门峡(40.3%)和吕梁(32.4%)的SOC占OC比例较高. 相关性分析表明,采样期间汾河平原城市的OC、EC和SOC与污染物SO2、NO2和CO浓度呈显著正相关,说明采样期间汾河平原城市受到燃煤、工业以及机动车排放的影响. 源解析结果显示,汾河平原城市碳质组分主要污染源的贡献最大为燃煤源(25.5%),其次是柴油车排放源(22.5%)、汽油车排放源(22.3%)和扬尘源(18.3%),生物质燃烧源(11.4%)贡献最小. 燃煤源是汾河平原城市碳质组分的主要贡献源,是该地区的重点管控源;此外机动车对汾河平原城市碳质组分的影响不容小觑,尤其是柴油车. 本研究从浓度特征、城市变化及来源解析等方面揭示了汾河平原各城市碳组分的污染特征和污染来源情况,为在区域层面对PM2.5的控制提供了数据支撑和管控思路.

English Abstract

  • PM2.5是影响我国空气质量的主要污染物[12]. 生态环境部发布的《2020中国生态环境状况公报》显示,2020年全国168个城市的超标天数中,以PM2.5为首要污染物的天数占51.3%,平均浓度为39 μg·m−3,超过二级标准浓度限值(35 μg·m−3)11.43%. 碳质组分是PM2.5的重要组成部分,约占PM2.5质量浓度的20%—70%[3]. 含碳组分由有机碳(organic carbon,OC)和元素碳(elemental carbon,EC)组成,其中OC可以造成能见度降低,其含有的有害物质会对人体产生健康影响[45];EC对气溶胶辐射强迫有重要影响,是造成全球温室效应的重要物种[6]. 碳质组分的主要来源分为人为源和自然源,其中人为源主要是化石燃料燃烧,机动车排放和生物质燃烧等[67].

    近年来,许多学者对PM2.5中碳质组分的浓度水平以及污染来源等特征进行了大量研究. 杨丹等[8]对西安市主城区PM2.5的研究发现各点位OC和EC浓度最高分别达24.46 μg·m−3和6.34 μg·m−3,说明秋冬季OC和EC浓度较高. 张俊峰等[9]对北京市PM2.5中碳质组分的研究中发现采样期间OC和EC的平均质量浓度分别为23.98 μg·m−3和2.08 μg·m−3,在PM2.5中占比分别为20.5%和1.8%,OC、EC浓度在PM2.5浓度中占比较大. Ji等[10]研究发现,北京市研究期间OC和EC的浓度分别为7.7—14.0 μg·m−3和2.6—4.0 μg·m−3,且OC和EC之间存在显著的相关性,OC和EC来源相似,如汽车尾气和燃料燃烧等. 王成等[11]对山西4城市PM2.5中碳质组分的研究发现各城市OC、EC的平均浓度分别为(13.5±5.7)μg·m−3和(8.0±4.4)μg·m−3,该地区碳质组分的污染主要来源为燃煤源、机动车尾气源与扬尘源. 目前我国针对PM2.5中碳质组分的研究主要集中在京津冀、长三角、珠三角和关中地区等区域[4812],且不同城市和区域的碳质组分浓度及污染特征具有差异性,但对于其他区域的研究尚且不足,研究内容较少,亟需进行补充和完善.

    汾河平原是因汾河冲积而成的河套平原,包括太原,晋中,吕梁,临汾,运城和三门峡,北接忻州盆地,南接渭河平原. 汾河平原具有风速低,逆温频发等特点,不利于PM2.5的扩散,导致PM2.5污染事件频发[1314]. 煤炭是汾河平原城市主要能源来源,在能源消费中占比近九成,远高于全国的平均水平. 在不利的气象条件、以煤炭为主的能源结构和较重的产业结构影响下,汾河平原城市重污染天气频发. 根据各城市环境状况公报和真气网(www.aqistudy.cn)获取的数据得知,2020年汾河平原城市的PM2.5浓度(48 μg·m−3)虽较2019年(53 μg·m−3)和2018年(54 μg·m−3)有所改善,但仍然超过二级标准浓度限值(35 μg·m−3). 2020年秋冬季汾河平原城市PM2.5浓度为65 μg·m−3,较春夏季高34 μg·m−3,并且该地区秋冬季重污染天气的主要污染物均为PM2.5. 为此,对汾河平原秋冬季环境空气中的PM2.5进行研究,搞清PM2.5中碳质组分的污染特征和变化规律,对PM2.5污染成因的分析有重要意义.

    本研究以汾河平原城市为研究对象,对2020年11月—2021年1月PM2.5样品中碳质组分浓度进行分析,使用最小相关系数法(MRS)估算SOC的浓度,并利用比值分析、相关性分析以及PMF模型对PM2.5中碳质组分进行来源解析,明确其主要来源,为汾河平原区域的污染治理提供科学支撑.

    • 依据《环境空气质量监测点位布设技术规范》(试行)(HJ 664—2013) 中环境空气质量监测点位布设的要求和原则,并充分考虑各城市的地形条件、采样点位的代表性,2020—2021年秋冬季在太原、晋中、吕梁、临汾、运城和三门峡的6个城市分别设立了采样点位,采样点周围无明显污染源,各点位具体位置及信息见图1表1.

      2020年11月11日—2021年1月31日期间根据颗粒物来源解析样品采集需要,每个点位均采用四通道TH-16A型环境空气颗粒物(PM2.5)采样器. 采样时使用47 mm的石英纤维滤膜采集PM2.5样品,共采集370个样品.

    • EC和OC组分分析采用美国Sunset实验室Model 5L OC/EC分析仪,该仪器采用热/光吸收原理,是目前最先进的EC和OC的分析方法之一[15].

      整个分析过程中,有He-Ne激光穿透石英炉中的样品,并随时记录样品的吸光率. 首次程序升温过程中因发生热解过程,元素碳增加,石英膜的吸光率会增加. 二次程序升温过程,因EC不断氧化,膜的吸光率会逐渐降低,当吸光率降至初始吸光率时,对应的FID(flame ionization detector)测得的谱图上的点认为是OC和EC的分界点. 该点之前所有的峰面积积分与OC对应,之后的峰面积积分对应EC,即需将二次升温至分界点这段时间内氧化的EC从元素碳中减掉而转加到有机碳中.

    • 本研究中,正矩阵因子分解法(positive matrix factorization,PMF)被用来对PM2.5中碳质组分的来源进行解析. 数据分析过程中首先利用权重对各碳质组分的误差进行计算,然后通过利用最小二乘法来确定主要污染源及其贡献率[16].

      PMF原理[1718]是假设Xn×m矩阵,其中n为样品数目,m为化学成分数目,则可以用矩阵G和矩阵F的乘积来对矩阵X进行表示,定义p为主要污染源的数目, Fp×m的污染源成分谱矩阵,Gn×p的排放源源贡献矩阵,XGF之间存在的差异用残差矩阵E,则有:

      PMF方法以Q的最小化为目的,Q的定义为:

      式中,eij指第i个样本数据中第j个组分观测值与模拟值的残差,sij为第i个样本数据中第j个组分不确定性[19].

      本研究使用PMF模型对汾河平原城市采样期间PM2.5中碳质组分实行源分析,相比之下较检测限(MDL)高或低的组分,每个组分不确定度(UNC)的计算方法如下:

      式中,EF代表误差比率,综合PMF5.0指南以及研究文献[2021]中处理不确定度的方法,将EF设为0.2.

    • ①仪器空白:每天仪器开启后进行空白测试,要求空白实验TC < 0.2 μg·cm−2.

      ②校准曲线:配置蔗糖(试剂)标准溶液,用微量进样针准确量取5个不同体积的校准溶液,来建立校准曲线. 新的曲线建立后,将方法中的校准常数更改为由新曲线计算得到的校准常数,每次更换甲烷标气后建新曲线.

      ③平行样:平行样相对标准偏差控制在5%以内.

      ④加标回收:加标回收率控制在95%—105%之间.

    • 表2所示,在2020—2021秋冬季采样期间,晋中PM2.5浓度最高,为(82.1±25.5)μg·m−3,其次分别为运城(79.6±38.5)μg·m−3、临汾(74.4±45.0)μg·m−3、太原(70.5±51.7)μg·m−3和三门峡(45.6±22.6)μg·m−3,吕梁PM2.5浓度(40.3±12.6)μg·m−3最小,但仍超过GB3095—2012Ⅱ类标准年均限值(35 μg·m−3). 相比于渭南[22](75 μg·m−3)和太原盆地的典型城市介休市[23](64.9 μg·m−3),晋中、运城和临汾的PM2.5浓度相对较高,但与张家口[24](31 μg·m−3)和重庆[25](38 μg·m−3) 相比,汾河平原城市PM2.5浓度整体均处于较高水平,说明该区域秋冬季受PM2.5污染的影响程度较高.

      采样期间各城市OC和EC的平均浓度及标准差见表2. OC浓度从大到小分别为运城((11.2±5.9)μg·m−3)>临汾((11.0±5.0)μg·m−3)>晋中((10.0±3.5)μg·m−3)>吕梁((7.5±2.2)μg·m−3)>太原((7.2±3.1)μg·m−3)>三门峡((6.3±2.7)μg·m−3),EC浓度从大到小分别为晋中((6.0±1.7)μg·m−3)>运城((4.7±2.4)μg·m−3)>吕梁((4.2±1.7)μg·m−3)>临汾((3.9±2.3)μg·m−3)>太原((3.5±1.8)μg·m−3)>三门峡((2.1±0.9)μg·m−3). 对比王成等[26]对阳泉市的研究结果发现,运城、临汾和晋中的OC浓度较阳泉市(9.6 μg·m−3)高,晋中和运城的EC浓度较阳泉市(4.6 μg·m−3)高. 相较于张哲对长三角地区的研究[12]可以看出,上海在秋冬季期间OC浓度为8.0 μg·m−3,EC浓度为3.8 μg·m−3,以及南京同时期OC和EC浓度分别为9.3 μg·m−3和4.2 μg·m−3,汾河平原城市OC和EC的整体浓度在我国处于较高水平.

      OC在PM2.5浓度中的占比从大到小分别为吕梁(18.6%±5.5%),临汾(14.3%±6.7%),运城(14.0%±7.4%),三门峡(13.9%±5.9%),晋中(12.1%±4.3%)和太原(10.2%±4.4%). 各城市的EC浓度在PM2.5中占比最大的为吕梁(10.5%±4.3%),其次分别为晋中(7.3%±2.1%),运城(6.0%±3.0%),临汾(5.2%±3.0%),太原(5.0%±2.6%)和三门峡(4.5%±2.0%). 本研究中各城市OC在PM2.5中的占比较同时期洛阳(12.4%)和平顶山(17.0%)高[27],而EC在各城市PM2.5中的占比高于张俊峰等[9]对京津冀地区中北京市的研究(EC在PM2.5中的占比为4.3%),说明汾河平原城市中碳组分对PM2.5浓度的贡献较大.

      总碳气溶胶 (total carbon aerosol,TCA) 指气溶胶中的含碳组分,可通过该浓度及在PM2.5中的占比来反映区域碳质气溶胶的污染程度[5],其常用的计算方法为TCA=1.6×OC +EC[42829]. 采样期间各城市TCA浓度从大到小依次为运城(22.6 μg·m−3)>晋中(21.9 μg·m−3)>临汾(20.8 μg·m−3)>吕梁(16.2 μg·m−3)>太原(15.1 μg·m−3)>三门峡(12.2 μg·m−3)(表3). 此外,吕梁中TCA在PM2.5中的占比最高为40.2%,其次分别为运城(28.4%),临汾(28.0%),晋中(26.7%),三门峡(26.7%)和太原(21.4%).

      根据环保部于2012年颁布的《环境空气质量指数(AQI)技术规定》(HJ 633—2012)可按照PM2.5浓度将空气质量划分为6个等级,分别为优(0—35 μg·m−3),良(35—75 μg·m−3),轻度污染(75—115 μg·m−3),中度污染(115—150 μg·m−3),重度污染(150—250 μg·m−3)和严重污染(250 μg·m−3以上). 图2为各城市不同空气质量下OC和EC的浓度变化. 各城市OC及EC的浓度随空气质量的恶化而逐渐升高. 图3为各城市不同空气质量下OC/EC的变化图,其中晋中、吕梁、三门峡和运城的OC/EC值随空气质量变差而升高,可见随着空气污染程度的升高OC的二次转化逐渐加剧,致使OC/EC的值升高.

    • 目前最常用的SOC(Secondary organic carbon)估算方法是EC示踪法,其计算公式[30]为:

      式中,SOC为估算的二次有机碳质量浓度,单位μg·m−3;(OC/EC)pri为一次排放到大气中的OC与EC的比值.

      EC示踪法的关键是确定 (OC/EC)pri的值,本研究使用最小相关系数法 (MRS)来确定(OC/EC)pri比率[4]. MRS通过计算一组假设的(OC/EC)pri和SOC值得到(OC/EC)pri,产生最小R2(SOC,EC)的(OC/EC)pri即为实际的(OC/EC)pri比率[4]. 结果显示各城市(OC/EC)pri的值分别为太原1.51,晋中1.42,吕梁1.20,临汾2.10,运城1.71,三门峡1.85. 具体MRS拟合数据见图4.

      表4所示,采样期间各城市SOC浓度从大到小分别为运城((3.0±1.7)μg·m−3)>三门峡((2.5±1.6)μg·m−3)=临汾((2.5±1.6)μg·m−3)>吕梁((2.4±0.8)μg·m−3)>太原((1.9±1.4)μg·m−3)>晋中((1.4±1.3)μg·m−3). SOC在OC中的占比在各城市中的高低趋势,与各城市OC/EC的趋势大致相同,分析原因主要是当OC/EC比值越高,SOC占比越高[31]. 运城、三门峡和临汾SOC浓度较大原因可能是因为纬度较低,采样期间运城、三门峡和临汾平均气温分别为3.2 ℃,3.0 ℃和2.7 ℃,与其他城市(太原−1.2 ℃、晋中−1.0 ℃、吕梁−1.8 ℃)相比温度较高,在同一时期较高的温度能促进SOC的形成,同时结合Gao等[32]对运城VOCs(volatile organic compounds)的研究,作为SOC的重要前体物,运城冬季VOCs的浓度87.7 μg·m−3远高于济南[33](63.8 μg·m−3)、北京城区[34](65.8 μg·m−3)和武汉[35](44.9 μg·m−3),较高的VOCs浓度促进了SOC的生成;太原和晋中由于城市内部重工业企业均搬迁至城市周边,并且因为同一时期太原和晋中较其他城市温度更低,不利于二次反应的发生,导致SOC的浓度较低. 各城市SOC在OC中的占比从大到小排序为三门峡(40.3%)>吕梁(32.4%)>运城(27.1%)>太原(25.7%)>临汾(22.5%)>晋中(14.1%),三门峡与吕梁SOC在OC中的占比靠前,其中三门峡占比高是由于温度较其他城市更高,更有利于SOC的生成的同时OC浓度为6个城市中的最小,所有占比较高;吕梁占比高是因为在采样期间吕梁的湿度(58%)较其他城市(太原50%、晋中51%、临汾45%、运城54%、三门峡49%)更高,更有利于SOC的生成[3637].

    • 由于在不同的污染物来源中,每种来源的OC与EC的比值(OC/EC)存在差异,依靠这些不同的值可以定性分析碳质组分的污染来源. OC/EC为1.0—4.2时,识别为柴油或汽油车的机动车尾气排放源[38- 39];OC/EC为16.8—40.0时,识别为生物质燃烧源[40];OC/EC在2.5—10.5时,识别为燃煤源[41]; OC/EC>5时,认为生物质燃烧源占主要贡献地位[42]. 通过表4所示OC/EC值从大到小分别为三门峡(3.3±0.9),临汾(3.0±0.7),运城(2.5±1.2),太原(2.2±0.7),吕梁(1.9±0.5)和晋中(1.7±0.3),故推断采样期间汾河平原城市碳组分的主要污染来源为燃煤源和机动车排放源,其中临汾和三门峡受燃煤源影响较大,这与秋冬季汾河平原城市因供暖导致的燃煤量增大有密切关系;太原、晋中、吕梁和运城受柴油或汽油车尾气排放影响较大,同时也受到燃煤源影响.

      利用OC与EC之间的相关性分析,可以对OC和EC之间的同源性进行初步分析[28]. 根据图5数据结果显示,临汾OC与EC的相关性最强(0.90),两者同源性较强;太原(0.79)和三门峡(0.71)相关性较低说明其OC与EC的来源较为复杂.

    • 不同污染物可以指示不同的污染来源[4345],SO2主要来自燃煤和工业排放,NO2和CO主要来自机动车排放和工业排放,另外,CO还可以指示生物质燃烧排放[4647]. 因此可以根据含碳组分与主要污染物的相关性分析汾河平原城市碳组分的来源.

      采样期间汾河平原6城市共采集370个样品,各城市含碳组分与同时段气态污染物的相关性数据详见表5. 除三门峡之外,其他5城市SO2均与OC和EC呈显著正相关,说明这些城市PM2.5中碳质组分受到燃煤和工业的污染影响较大,其中太原的含碳组分与燃煤源影响的相关性最大,晋中的相关性相对较小;在对NO2与OC、EC的分析中,各城市都呈现出明显的正相关,说明汾河平原城市在采样期间受到机动车排放较为严重,同时还受到工业排放的影响,其中太原、临汾和吕梁影响在汾河平原城市中排名靠前,三门峡相对靠后;太原、吕梁和三门峡CO与OC、EC呈现出明显的正相关,说明这3个城市在采样期间主要受到生物质燃烧与工业影响,同时还受到燃煤与机动车排放的影响.

    • 通过Model 5L OC/EC分析仪采用的热/光吸收原理测定有机碳碳化形成的裂解碳(OPC),最终定义:

      通过数据分析得到采样期间各城市碳质组分中OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2、EC3和OPC 等8种碳质组分. 不同污染源的碳质组分组成都有一定差异,可以通过该差异来识别不同污染源[48]. 选取该8种碳质组分进行来源解析,对于DISP(Displacement)和BS(Bootstrap)参数的要求,在多次计算和运行下,选择了最为合适的5因子,该因子的残差在−3至+3之间,DISP计算中没有互换的,BS值为95%以上,均满足模型要求,因此选择5个因子来对碳质组分进行源解析. 依据不同碳质组分的特征,最终识别出5种污染源,具体源谱见图6.

      因子一中OC3和OC4占比较其他组分较高,OC3和OC4被判定成扬尘的主要物质[49],因此因子一被识别为扬尘源. 因子二以EC1贡献率较高,大部分源于汽油车尾气排放[50],因此判定因子二是汽油车尾气排放源. 因子三中OC2占比较高,且OC2被认定为是燃煤源排放主要物质[48],因此因子三可认为是燃煤源. 因子四主要以OC1为主,OC1被认定为是生物质燃烧排放的主要物质[51],所以判定因子四是生物质燃烧源. 因子五中EC2、EC3占比较高,同时EC2和EC3被识别为柴油车尾气排放的主要物质[48],因此判定因子五是柴油车尾气排放源. 为确定PMF输出结果为最优解,对QrobustQtrueQexp进行了计算,其中Qrobust/Qtrue的值为1.0,说明模型运算后的离散点较少;Qtrue/Qexp的值为1.5,与1较为接近,说明因子数为5较为合适. 另外对输入模型物种的观测值与预测值进行了相关性分析,R2处于0.883—0.999之间,slope处于0.930—1.053之间,R2和slope均接近于1,说明了模型预测的准确性. 综上,可以判断此PMF结果较为可靠.

      采样期间汾河平原城市碳质组分各污染源贡献度如图7,对碳质组分贡献最大的为燃煤源,占比为25.5%,其次分别为柴油车排放源(22.5%),汽油车排放源(22.3%),扬尘源(18.3%)和生物质燃烧源(11.4%). 通过源解析结果可以看出,燃煤源和机动车排放源是汾河平原城市的主要污染源,反映出汾河平原是以煤炭为主要能源结构的现状,因此,对于耗煤量较大的行业及企业是该地区秋冬季碳质组分污染防治的关键所在. 同时,基于机动车排放带来的影响,汾河平原地区在秋冬季也要适当开展对柴油车的管控,适时对机动车实施限行措施,减少移动源对碳质组分污染的影响,并且也要注意对冬季道路扬尘和施工扬尘等扬尘源的管控.

    • (1)采样期间PM2.5浓度从大到小分别为晋中(82.1 μg·m−3),运城(79.6 μg·m−3),临汾(74.4 μg·m−3),太原(70.5 μg·m−3),三门峡(45.6 μg·m−3),吕梁(40.3 μg·m−3),各城市浓度均超过国家环境二级标准浓度.

      (2)采样期间OC浓度较高的为运城(11.2 μg·m−3)和临汾(11.0 μg·m−3),EC浓度较高的为晋中(6.0 μg·m−3)和运城(4.7 μg·m−3). 临汾和晋中整体碳组分污染较为严重. SOC浓度从大到小分别为运城(3.0 μg·m−3),三门峡(2.5 μg·m−3),临汾(2.5 μg·m−3),吕梁(2.4 μg·m−3),太原(1.9 μg·m−3)和晋中(1.4 μg·m−3),SOC在OC中占比较高的为三门峡(40.3%)和吕梁(32.4%).

      (3)太原碳质组分浓度居中但其在PM2.5中的占比最低,OC和EC与各项气态污染物的相关系数最大,来自燃煤、工业、机动车等污染源;晋中EC浓度最高,碳质组分占比居中,OC和EC同源性较强,SOC浓度较低,主要来自于燃烧排放;吕梁碳质组分浓度居中但其在PM2.5中的占比最高,OC和EC同源性较强,SOC浓度较低,主要来自于机动车和工业排放;临汾碳质组分浓度及其占比居中,OC和EC的同源性较强,受工业排放影响较大;运城OC浓度最高,碳质组分在PM2.5中的占比较高,受机动车排放和工业排放的影响;三门峡碳质组分浓度最低,SOC浓度最高且其在OC中的占比最高,二次生成对OC的贡献大.

      (4)汾河平原城市采样期间汾河平原受到燃煤、工业以及机动车排放的影响较大. PMF源解析结果显示,采样期间各污染源对汾河平原碳质组分贡献占比由大到小分别为燃煤源(25.5%),柴油车排放源(22.5%),汽油车排放源(22.3%),扬尘源(18.3%)和生物质燃烧源(11.4%).

      (5)燃煤源是汾河平原城市碳质组分的主要贡献源,是该地区的重点管控源;此外机动车对汾河平原城市碳质组分的影响不容小觑,尤其是柴油车. 本研究从浓度特征、城市变化及来源解析等方面揭示了汾河平原各城市碳组分的污染特征和污染来源情况,为在区域层面对PM2.5的控制提供了数据支撑和管控思路.

    参考文献 (51)

返回顶部

目录

/

返回文章
返回