基于飞机观测不同天气条件下北京地区黑碳气溶胶的垂直分布及其混合态特性

赵德龙; 周嵬; 盛久江; 黄梦宇; 何晖; 丁德平

doi:10.7524/j.issn.0254-6108.2020010906

基于飞机观测不同天气条件下北京地区黑碳气溶胶的垂直分布及其混合态特性

1.
北京市人工影响天气办公室，北京，100089
2.
云降水物理研究和云水资源开发北京市重点实验室，北京，101200
3.
中国气象局华北云降水野外科学实验基地，北京，101200

通讯作者: Tel：010-58991378，E-mail：zhaodelong@bj.cma.gov.cn;

基金项目:
国家重点研发计划（2016YFA0602001）和国家自然科学基金（41605108）资助

Vertical distribution and mixed state characteristics of black carbon aerosols in Beijing Area based on aircraft observation under different weather conditions

1.
Beijing Weather Modification Office, Beijing, 100089, China
2.
Beijing Key Laboratory of Cloud, Precipitation and Atmospheric Water Resources, Beijing, 101200, China
3.
Field Experiment Base of Cloud and Precipitation Research in North China, China Meteorological Administration, Beijing, 101200, China

Corresponding author: ZHAO Delong, zhaodelong@bj.cma.gov.cn ;

Fund Project: the National Key Research and Development Project of China (2016YFA0602001) and National Natural Science Foundation of China (41605108)

摘要: 利用机载单颗粒黑碳光度计(SP2)针对北京地区不同天气条件下黑碳(BC，black carbon)气溶胶的垂直分布特征进行了10次的飞机探测研究。结果显示，在霾和非霾条件下BC气溶胶的浓度都是随着高度升高而减小，而且浓度变化在1500 m高度存在明显的分界线。在1500 m以下，BC气溶胶浓度变化梯度均较大，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的4.3倍，在1500 m以上，BC气溶胶浓度变化梯度均较小，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的2.5倍。BC气溶胶粒子谱都呈单峰分布，霾条件下峰值粒径主要要集中在0.16 µm在非霾条件下峰值粒径主要集中在0.18 µm在近地面，霾条件下的平均内混比远远高于非霾条件下，越往高空两种条件下的BC气溶胶的平均内混比越接近。通过CAMx模拟了不同条件下的BC气溶胶，发现霾污染天气下模拟的结果差异较大，在非霾条件下的模拟结果要优于霾条件下的模拟结果，这主要是由于在大部分模式中，很少考虑黑碳的老化状态。
- 黑碳气溶胶 /
- 垂直分布 /
- 混合态 /
- 粒径 /
- 飞机探测 /
- 北京地区
Abstract: The airborne single particle soot photometer (SP2) was used in ten times of aircraft observation studies on vertical distribution characteristics of black carbon aerosol under different weather conditions in Beijing. The results showed that, under both haze and non-haze conditions, the concentration of black carbon aerosol decreased with the increase of the height, and there existed a clear boundary line for concentration change at the height of 1500 m. Below the height of 1500 m, the gradient of BC aerosol concentration was large, and the BC aerosol concentration under haze conditions was about 4.3 times of that under non-haze conditions. Above the height of 1500 meters, the gradient of BC aerosol concentration was small, and the BC aerosol concentration under haze conditions was about 2.5 times of that under non-haze conditions. It was also found that the BC aerosol particle spectrum had a single peak distribution, with the peak particle size mainly concentrated at 0.16 µm under haze conditions, and 0.18 µm under non-haze conditions. If close to the ground, the average internal mixing ratio under haze conditions was much higher than that under non-haze conditions, yet the average internal mixing ratios of BC aerosol under these two conditions become closer as the altitude gets higher. Additionally, via simulation by CAMx of the BC aerosols under different conditions, it was found that the simulated effects under haze condition were quite different, and the simulation results under non-haze conditions were better than that under haze conditions, which was mainly due to the fact that the aging state of black carbon was rarely considered in most modes.
- black carbon aerosol /
- vertical distribution /
- mixed state /
- particle size /
- aircraft measurement /
- Beijing Area

汞（Hg）是环境中通过大气进行长距离跨国界传输的全球性污染物^[1]。随着2017年8月16日《关于汞的水俣公约》生效，学术界对汞的排放、传输、转化更加关注^[2]。汞的排放来自人为源与自然源，其在大气中主要有3种形态，即气态元素汞（GEM, gaseous elemental mercury）、活性气态汞（RGM, reactive gaseous mercury）和颗粒态汞（PBM, particulate-bound mercury）。RGM与PBM化学性质活泼，会通过干湿沉降从大气中去除，在大气中停留时间较短，而GEM化学性质稳定且不溶于水，在大气中停留时间较长（约0.5—1年）^[3]。尤其是森林的。森林系统占全球陆地总面积的31%^[4]，且生物量巨大，植物叶片可以通过气孔吸收大气中的元素汞，并以凋落物的方式积累于森林土壤中，因此森林对大气中汞的传输和转化过程起着十分重要的作用。此外母质岩石风化同样会对森林土壤汞有一些贡献^[5-8]。汞在土壤中存在一系列的氧化还原和吸脱附过程，被积累的同时也会向大气进行再排放^[9]。因而，研究森林土壤汞库存、空间分布规律及其影响因素是认识汞生物地球化学循环的重要基础。

天山雪岭云杉（Picea Schrenkiana）森林是我国西北干旱半干旱区森林生态系统的重要组成部分，在涵养水源、固碳、保育生物多样性等方面具有重要的生态作用^[10]。利用大型森林动态监测样地不仅可以有效的探讨雪岭云杉林土壤总汞的空间分布特征，还可以利用长期的、大面积的生态研究数据，分析造成其空间分布特征的影响因素，进而更好的阐明雪岭云杉森林汞的生物地球化学循环过程^[11]。已有研究表明，森林土壤总汞（THg）与土壤总有机碳（TOC）呈正相关^[12]，而凋落物作为汞进入森林土壤的重要渠道^[13]，其与海拔、林分结构及植物群落结构特征等因素有着密切的关系^[14]，因此推测森林土壤汞空间分布可能受土壤总有机碳、海拔、森林的林分结构及植物群落结构特征的影响。

鉴于此，本研究依托天山雪岭云杉8 hm²森林动态监测样地，通过样地调查和数据分析，探讨天山雪岭云杉林土壤THg的空间分布特征；天山雪岭云杉森林土壤THg与土壤TOC、海拔、郁闭度及雪岭云杉胸径、树高、冠幅之间的关系，为将来研究雪岭云杉森林汞的生物地球化学过程提供数据支撑及理论基础。

1. 实验部分（Experimental section）

1.1 研究区概况

本研究在天山森林生态系统定位研究站开展，位于天山中段北坡距乌鲁木齐市50 km的板房沟林场（如图1所示）。研究区属温带大陆性气候，年均气温为2—3 ℃，年总辐射量5.85×10⁵ J· cm⁻²· a⁻¹，年降水量400—600 mm，年蒸发量980—1150 mm，年平均相对湿度65%，最大积雪深度65 cm。天山云杉森林是以雪岭云杉为单优树种的温带针叶林，林下灌木主要有异果小檗(Berberisheteropoda)、黑果栒子(Cotoneaster melanocarpus)、金丝桃叶绣线菊(Spiraea hypericifolia)、新疆方枝柏(Juniperus pseudosabina)、锦鸡儿(Caragana turkestanica)、刚毛忍冬(Lonicera hispida)、密刺蔷薇(Rosa spinosissima)等。林下土壤为灰褐色森林土，土壤发育程度高，剖面分化明显，腐殖质层较厚^[15-16]。

图 1 天山雪岭云杉固定样地研究区概况图

Figure 1. Overview of the study area of fixed Picea Schrenkiana sample plot in Tianshan

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1.2 研究方法

1.2.1 样地设置与采样方法

研究团队于2009年借鉴热带森林科学研究中心（Center for Tropical Forest Science，CTFS）大型固定样地建设思路和方法，设立了天山雪岭云杉8 hm²森林动态监测样地(43°25′—43°26′N，87°27′—87°29′E)，样地为400 m（东西向等高）×200 m（南北向上坡），海拔介于1958—2188 m之间，用全站仪将整个大样地划分成200个20 m×20 m的样方。在2019年7月样地复查过程中，用“S”型取样法，每隔5个样方采集4层混合土样（0—10、10—20、20—40、40—60 cm，共计176个），每一层约500 g，装入自封袋进行编号并带回实验室，对采集土样的44个小样地，利用胸径尺、勃鲁莱氏测高器和皮卷尺逐一调查所有雪岭云杉的胸径，树高，冠幅，利用样线法调查样地郁闭度，并利用手持GPS记录每个样方的海拔。

1.2.2 实验处理

将带回的土样置于通风、阴凉、干燥的室内自然风干，研磨后过0.149 mm（100目）筛备用。用万分之一天平称取约0.1 g样品，采用DMA-80总汞仪(Milstone, Italy)测定土样的THg^[17]，每10个样品做1个重复，以GBW07407（GSS-7）土壤成分分析标准物质为质控标样，每隔30个样品测1个标样，样品回收率范围为90%—110%。采用重铬酸钾氧化-外加热法测土壤TOC^[18]。

1.3 数据分析方法

本研究用Microsoft Excel 2016和IBM SPSS Statistics 21软件进行数据处理，采用Matlab软件做土壤THg、土壤TOC及影响因子分布图，用Origin8.1对土壤THg与各影响因子进行相关性分析，用Amos Graphics软件对土壤THg与各影响因子进行路径分析。

2. 结果与讨论（Results and discussion）

2.1 天山雪岭云杉森林土壤汞空间分布特征

天山雪岭云杉林8 hm²固定样地0—60 cm土壤THg均值为（35.43±24.53） ng·g⁻¹，变化范围是11.42—125.02 ng·g⁻¹。垂直分布上，THg主要集中在0—20 cm土层，表层至底层土壤THg均值分别（67.83±28.27）、（30.75±10.40）、（22.37±5.85）、（20.78±3.99 ）ng·g⁻¹，随土壤深度的增加而减小（图2、表1）。土壤THg标准偏差随土壤深度增加而减少，说明其THg水平空间变化也在逐渐减小。由图2可以看出，样地0—20 cm土层THg水平空间差异显著，呈现出北高南低（固定样地纬度增加方向为由南至北，经度增加方向为由西至东），沟壑高坡顶低的特点，而20 cm以下土层THg含量较低，且无显著水平空间差异。

图 2 8 hm²固定样地不同深度土壤THg空间分布

Figure 2. Spatial distribution of soil THg in different depths of 8 hm² fixed sample plot

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表 1 8 hm²固定样地不同深度土壤THg变化

Table 1. Change of soil THg in different depth of 8 hm² fixed sample plot

深度/cmDepth	范围/（ng·g⁻¹）Range	均值/（ng·g⁻¹）AVG	中值/（ng·g⁻¹）MED	峰度Kurtosis	偏度Skewness	W检验/P值Shapiro-Wilk	标准偏差SD
0—10	22.40—125.02	67.83^a	67.47	−0.92	0.13	0.164>0.05	28.27
10—20	16.78—68.73	30.75^b	28.69	2.69	1.31	0.002<0.05	10.40
20—40	11.42—48.29	22.37^c	21.45	8.10	1.88	0.00<0.05	5.85
40—60	13.48—31.33	20.78^c	20.71	−0.11	0.29	0.734>0.05	3.99
不同小写字母代表THg在不同土层差异显著（P<0.05）；相同小写字母代表THg在不同土层差异不显著（P>0.05）。

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2.2 天山雪岭云杉森林土壤汞含量影响因素分析

2.2.1 固定样地土壤TOC空间分布

固定样地的0—60 cm土壤TOC均值为（51.11±47.85） g·kg⁻¹，变化范围是2.11—251.77 g·kg⁻¹。土壤TOC的空间分布与土壤THg相似，垂直分布上土壤TOC随土壤深度增加而减小（图3、表2）且主要集中在0—20 cm土层，表层至底层土壤TOC均值分别是（112.36±48.06）、（56.01±26.92）、（19.80±9.95）、（16.25±8.70 ）g·kg⁻¹。由图3可以看出，0—20 cm土层TOC水平空间分布差异显著，与THg一样，呈现出北高南低，沟壑高坡顶低的特点，而20—60 cm土层TOC含量较低，几乎看不出明显水平空间变化。

图 3 8 hm²固定样地不同深度土壤TOC空间分布

Figure 3. Spatial distribution of soil TOC in different depths of 8 hm² fixed sample plot

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表 2 8 hm2固定样地不同深度土壤TOC变化

Table 2. Change of soil TOC in different depth of 8 hm² fixed sample plot

深度/cmDepth	范围/（g·kg⁻¹）Range	均值/（g·kg⁻¹）AVG	中值/（g·kg⁻¹）MED	峰度Kurtosis	偏度Skewness	W检验/P值Shapiro-Wilk	标准偏差SD
0—10	25.84—251.77	112.36^a	106.27	0.31	0.46	0.401>0.05	48.06
10—20	16.18—146.40	56.01^b	48.83	1.64	1.23	0.001<0.05	26.92
20—40	3.62—41.33	19.80^c	17.90	−0.55	0.30	0.334>0.05	9.95
40—60	2.11—35.62	16.25^c	16.99	−0.28	0.33	0.272>0.05	8.70
不同小写字母代表TOC在不同土层差异显著（P<0.05）；相同小写字母代表TOC在不同土层差异不显著（P>0.05）。

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2.2.2 雪岭云杉林固定样地冠幅、郁闭度、胸径、树高空间分布

固定样地的雪岭云杉林冠幅均值为（3.7±0.72） m，中值为3.56 m，变化范围是2.41—5.58 m；郁闭度均值为0.7±0.16，中值为0.725，变化范围是0.4—0.9；胸径均值为（17.41±5.64 ）cm，中值为16.00 cm，变化范围是5.58—31.26 cm；树高平均为（13.59±3.43 ）m，中值为13.69 m，变化范围是3.96—20.34 m（表3）。由图4可以看出，与0—20 cm土壤THg一样，样地雪岭云杉平均冠幅、平均胸径和平均树高呈现出了北高南低的特点，不同的是，样地坡顶处雪岭云杉冠幅、胸径、树高要较高于沟壑处。郁闭度空间特征较为不同，样地东部郁闭度较高于样地西部的，且坡顶郁闭度较低。

表 3 雪岭云杉林固定样地平均冠幅、胸径、树高及郁闭度数据

Table 3. Data of average crown, DBH, tree height and canopy density of Picea Schrenkiana forest

类型Type	范围Range	均值AVG	中值MED	峰度Kurtosis	偏度Skewness	W检验/P值Shapiro-Wilk	标准偏差SD
平均冠幅/cmAverage crown width	2.41—5.58	3.70	3.56	0.49	0.80	0.065>0.05	0.72
郁闭度Canopy density	0.4—0.9	0.70	0.725	−0.97	−0.42	0.005<0.05	0.16
平均胸径/cmMean DBH	5.58—31.26	17.41	16.00	−0.03	0.29	0.697>0.05	5.64
平均树高/mAverage tree height	3.96—20.34	13.59	13.69	−0.63	0.65	0.158>0.05	3.43

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图 4 雪岭云杉林固定样地冠幅、郁闭度、胸径、树高空间分布

Figure 4. Spatial distribution of crown, canopy density, DBH and tree height of Picea Schrenkiana forest

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2.2.3 不同因子对雪岭云杉林土壤THg的影响

对雪岭云杉林固定样地0—60 cm的土壤THg和TOC进行pearson相关性分析，结果如图5所示，雪岭云杉林土壤THg与TOC之间有极显著正相关关系（P<0.001），说明雪岭云杉土壤TOC对土壤THg具有显著影响。

图 5 雪岭云杉林固定样地土壤THg与TOC相关性图

Figure 5. Correlation between THg and TOC of soil in fixed sample plot of Picea Schrenkiana forest

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由于郁闭度的Shapiiro-Wilk检验不符合正态性分布（表3），因此对固定样地地表层土THg和郁闭度进行Spearman相关性分析，对固定样地地表层土THg和其他各因子进行Pearson相关性分析，结果如图6所示，表层土THg和TOC之间表现的正相关性是最显著的(P <0.001,R²=0.754)，同时表层土和雪岭云杉树高及胸径之间也表现出了极显著正相关性（平均树高P<0.01,R²=0.211；平均胸径P<0.01，R²=0.183），和海拔之间表现出了显著负相关关系（P<0.05，R²=0.137），但和森林郁闭度及雪岭云杉冠幅之间则没有明显相关性。

图 6 雪岭云杉林0-10 cm土壤THg随各影响因子变化图

Figure 6. THg of 0—10 cm soil in Picea Schrenkiana forest changes with various influencing factors

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进一步对雪岭云杉林土壤THg和与其相关性显著的因子（海拔、雪岭云杉胸径、树高、土壤TOC）利用结构方程模型进行路径分析，并将分析结果标准化后，得到路径分析图（图7）。对每一层土壤THg拟合的R²分别是0.77、0.55、0.40和0.19，这说明随着土壤深度增加，影响因子对土壤总汞的影响在逐渐减小。图中箭头方向表示因果关系，箭头附近数字为标准化系数，标准化系数的大小表明影响程度的大小。土壤THg和各因子路径分析中的标准化系数介于−0.09—0.82。土壤TOC对土壤THg标准化系数要比其他因素的大，表层土壤TOC与表层土壤THg标准化系数最大，随土壤深度加深，土壤TOC与土壤THg标准化系数逐渐减小，分别为0.82、0.62、0.53和0.26。0—40 cm土壤TOC对土壤THg影响极为显著，P值均小于0.001，而第四层土壤TOC对土壤THg影响并不显著，P值为0.077。与相关性研究中显示的结果不同，路径分析结果显示海拔、雪岭云杉胸径和树高对表层土THg的标准化系数很小，仅为−0.09、0.10和−0.04，并且P值分别为0.62、0.59、0.59，说明海拔、雪岭云杉胸径和树高对表层土THg影响并不显著，他们虽然有和土壤THg一样的变化趋势（相关性显著），但并不是导致土壤THg分布差异的原因。由图还可以看出，第一、二层和第三、四层土壤的THg会互相影响，且影响极显著（P<0.01）。

图 7 雪岭云杉林土壤THg与各因子路径分析图

Figure 7. Path analysis of soil THg and various factors of Picea Schrenkiana forest

箭头相邻的值为标准化系数；**表示P<0.01，*** P<0.001

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2.3 天山雪岭云杉林土壤THg含量与相似森林THg含量的比较

天山雪岭云杉林土壤THg范围是11.42—125.02 ng·g⁻¹，明显低于国内外落叶林土壤THg范围，也略低于国内外针叶林土壤THg（表4），天山雪岭云杉森林土壤THg含量较低可能是天山位处我国西北干旱半干旱区，降水量较少^[19]，而降水量会直接影响大气汞湿沉降的量^[10]，所以雪岭云杉森林通过大气湿沉降进入土壤的汞比其他地区森林的少。

表 4 本研究土壤THg与国内外其他地区森林土壤THg比较

Table 4. Comparison of soil THg between in this study and other areas at home and abroad

地点Site	森林类型Forest types	THg范围/（ng·g⁻¹ ）THg Range
西北欧Galicia森林^[22]	落叶林、针叶林	25.20—305.00
挪威Langtjern森林^[23]	针叶林	37.00—172.00
美国Whiteface Mountain^[24]	针叶林	69.00—416.00
中国东北长白山^[25]	混交林	70.00—730.00
加拿大旱地北方森林Albert国家公园^[26]	针叶林	84.00—318.00
中国天山雪岭云杉林	针叶林	11.42—125.02
中国青藏高原地区^[27]	针叶林	27.00—187.00
中国西南地区铁山坪森林^[28]	针叶林	63.00—187.00

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同时天山雪岭云杉森林是以雪岭云杉为单一优势种的常绿针叶林，群落结构简单，其凋落物量要远远低于落叶林凋落物量^[20]，且西北干旱半干旱区干躁的气候会使雪岭云杉森林凋落物分解的速率比其他地区要小，据研究，雪岭云杉林凋落物年分解率不到30%^[21]，而凋落物的降解是汞进入森林生态系统土壤的主要途径，因此雪岭云杉林通过凋落物降解进入土壤的汞要低于其他地区森林的，这导致了天山雪岭云杉森林土壤THg低于其他地区森林土壤THg。

2.4 天山雪岭云杉土壤THg空间分布影响因素分析

土壤THg主要集中在0—20 cm土层，具有显著的水平空间差异，而20 cm以下土层THg较少，且都几乎没有水平上空间差异，因此外界影响因素对土壤THg的影响主要集中在0—20 cm土层。雪岭云杉森林土壤THg随土壤深度增加而减小（表1），通过结构方程模型进行路径分析发现，这种垂直递减分布主要受土壤TOC影响导致的。在路径分析中，土壤TOC对土壤THg标准化系数最大，尤其是土壤THg含量最多的表层土，标准化系数达到0.82，这说明雪岭云杉林土壤TOC是对土壤THg影响最大的因素。通过相关分析可以看出土壤THg与土壤TOC呈极显著正相关关系（R²=0.843，P<0.001），这与Obrist在美国北方森林的研究结果相一致^[10]，土壤TOC随土壤深度增加而逐渐减小，因此土壤THg也随土壤深度增加而减少。

尽管降水会造成大气汞湿沉降，但其可能并不是森林土壤汞的主要来源。在我国青藏高原与西南地区雷公山森林系统利用汞同位素研究发现，降雨与温度通过控制凋落物的生物量间接影响土壤汞的累积，美国数十个森林站点的研究表明，降水控制下的植被生物产量是影响森林土壤汞浓度的主要因素，国内很多区域也有大量研究显示凋落物汞沉降远大于湿沉降，因此凋落物汞的沉降才是山地森林土壤汞的主要来源^[29-32]。与天山纬度类似的东北长白山地区Hg的干沉降占比为70.6%^[33]，天山地处干旱半干旱区，降雨量更少，而降雨量会直接影响汞的湿沉降量，因此相较于通过凋落物分解输入天山雪岭云杉森林土壤的Hg，当地湿沉降的Hg并不是主要部分，所以降雨并不是影响雪岭云杉森林土壤汞空间差异的主要因素。天山雪岭云杉林是以雪岭云杉为单优势种，云杉林下土壤呼吸较弱，且雪岭云杉是浅根种植物^[34]，分解的凋落物只有很少一部分能进入深层土壤，根系也主要集中在土壤表层，因此地表上的枯落物和植物根系分解所形成的有机碳先进入土壤表层，再经表层往下进入更深层次的土壤中，因此土壤TOC随土壤深度增加而减小。同样，凋落物在分解过程中汞也是先进入表层土壤，再由表层土往下进入更深层土壤，不仅如此，凋落物在腐解过程中经微生物作用会产生腐殖酸，腐殖酸对Hg具有较黏土矿物和氧化物高的多的吸附容量^[35]。有研究发现，汞的吸收与腐殖酸的络合有很大关系，土壤中有机质是一种很有效的Hg吸附剂，土壤对Hg的吸附量与其腐殖酸的含量成正比^[36]，所以土壤THg与土壤TOC之间具有非常显著的正相关性（R²=0.843，P<0.001），随着土壤深度增加，由凋落物分解进入土壤的汞逐渐减少，同时土壤TOC也逐渐减小，腐殖酸的含量也就逐渐减少，因此土壤对汞的吸附逐渐降低，这也解释了随土壤深度增加，土壤THg受土壤TOC的影响越来越小，甚至40—60 cm土层土壤TOC不是土壤THg最主要的因素的原因。

虽然海拔、雪岭云杉胸径、树高与表层土THg的相关性显著，但通过路径分析显示，在多元模型中时，其并不是影响土壤THg的重要因素（P值分别为0.62、0.59、0.59，影响不显著）。主要可能是因为这三个因素是通过影响凋落物量来间接影响土壤THg，导致路径分析中影响程度较差（标准化系数很低），也可能是因为这三个因素虽然与凋落物量有关，但对凋落物量的影响较小，凋落物量更多的受到其他因素的控制，例如地形因素等。海拔、雪岭云杉胸径、树高与表层土THg相关性显著是因为其有同样的变化趋势，因此在两个变量的关系研究中展示出了显著的相关性，但放到整体的研究中，通多路径分析结果可以看出，海拔、雪岭云杉胸径、树高并未与表层土THg变化产生因果关系。通过路径分析得出，除了土壤TOC，邻近层土壤THg也会互相影响，这可能是因为除了干湿沉降进入土壤的汞的由上层渗入下层，还有来自母质层风化的汞由下层进入上层对雪岭云杉土壤汞有所贡献。根据土壤汞的空间分布可以看出，地形是影响雪岭云杉林土壤汞的一个重要因素，沟壑处的土壤THg要高于坡顶处的，这可能是由于降雨及积雪消融形成的地表径流，使山坡上的凋落物在沟壑处形成堆积，因此沟壑处凋落物量要大于山坡上凋落物量，从而间接影响到了土壤THg的分布，这一观点还需进一步的研究和验证。但通过这一现象可以得知，在以后研究森林土壤汞时，既不能只采集坡顶处土壤，也不能只采集沟壑处土壤，否则都会对研究结果造成影响。

总体而言，天山雪岭云杉森林土壤的THg分布特征最主要是受到土壤TOC的影响，但除此之外还有其他多种因素的综合影响。利用大样地研究森林土壤THg不仅可以分析森林土壤THg含量，探讨其空间分布特征，还有助于揭示影响土壤THg变化的多重因素。以往对森林土壤汞的研究中，尚缺通过观测大样地进行分析和探讨的，这可能会给研究结果造成一定的偏差和局限性。而本研究利用大样地对雪岭云杉森林土壤汞进行空间分布研究，初步了解了天山雪岭云杉森林土壤汞的含量及空间特征，并讨论了其影响因素，可以为将来研究森林土壤汞及样品采集过程提供科学的参考意见。目前研究工作还处于起步阶段，未能完整的探明环境因子对汞的影响，未来可以对天山雪岭云杉土壤汞的储量影响因素分析、汞的迁移转化过程做相应的研究分析，进一步深入了解其内在机制，为将来研究森林生态系统汞的生物地球化学过程提供更合理的依据。

3. 结论（Conclusion）

（1）天山雪岭云杉森林土壤THg较低，处于国内外其他森林土壤THg范围下限。土壤THg主要集中在0—20 cm土层，且具有明显水平空间分布差异，垂直剖面上土壤THg随土壤深度增加而减小。

（2）天山雪岭云杉林土壤THg分布受土壤TOC影响最大，受林分结构及植物群落结构特征影响并不显著。

（3）本文虽然对天山雪岭云杉林土壤THg进行了初步分析，但是其凋落物汞的数据还尚未掌握，后期需要对天山雪岭云杉及林下灌木的枯枝落叶进行汞沉降通量研究。

图 1 等速采样头系统结构示意图

Figure 1. Schematic diagram of isokinetic sampling head

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图 2 环北京飞行区域示意图

Figure 2. Schematic diagram of the flight area around Beijing

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图 3 不同天气条件下黑碳气溶胶平均质量浓度的垂直分布

Figure 3. Vertical distribution of average mass concentration of black carbon aerosol under different weather conditions

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图 4 不同天气条件下黑碳气溶胶平均质量浓度的粒子谱分布

Figure 4. Particle spectrum distribution of average mass concentration of black carbon aerosol under different weather conditions

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图 5 不同天气条件下被包裹的BC混合百分比的垂直分布

Figure 5. Vertical distribution of BC mixed percentages under different weather conditions

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图 6 不同天气条件下BC的模拟结果

Figure 6. Simulation results of BC under different weather conditions

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表 1 飞行统计

Table 1. The statiscis of flight

区域Region	天气状况Condition	日期Date	北京时间Time	(850 hpa)风向Wind Direction	能见度/kmVisibility	平均相对湿度/%Relative humidity
主城区Main city	霾Haze	2012.05.19	09:30—12:15	西南Southwest	5.6	73
		2012.05.31	09:35—12:15	西南Southwest	10	56
		2018.06.12	09:25—11:03	东南Southeast	8	55
		2018.07.20	09:55—11:45	南South	5	71
	非霾Non-haze	2012.05.03	10:20—13:50	西北Northwest	17	10
		2012.05.23	09:15—12:40	西北Northwest	21.9	16
		2012.06.11	09:05—12:00	西北Northwest	27.1	20
		2012.06.16	09:30—12:30	西北Northwest	14.3	30
		2018.05.11	09:17—11:40	东北Northeast	14.6	52
		2018.06.27	10:55—12:53	西北Northwest	33.6	14

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图( 6) 表( 1)

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1. 实验部分（Experimental section）
1.1 研究区概况
1.2 研究方法
1.3 数据分析方法
2. 结果与讨论（Results and discussion）
2.1 天山雪岭云杉森林土壤汞空间分布特征
2.2 天山雪岭云杉森林土壤汞含量影响因素分析
2.3 天山雪岭云杉林土壤THg含量与相似森林THg含量的比较
2.4 天山雪岭云杉土壤THg空间分布影响因素分析
3. 结论（Conclusion）

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近几年，北京连续发生了严重的雾霾事件，相关研究已经开展了很多^[1—6]。而黑碳（BC）气溶胶作为大气重要的组成成分，主要由含碳物质不完全燃烧产生的，会影响大气环境和人体健康。它也是大气气溶胶中最主要的光学吸收成分，可以通过直接效应影响太阳辐射，产生辐射强迫，加热大气，从而直接导致云的蒸发、减少^[7—9]。BC气溶胶也可以作为云凝结核或直接作为冰核，改变云的微物理和辐射性质以及云的寿命，间接影响气候系统^[10—13]。同时，BC气溶胶还可以参加非均相化学反应和气粒转化过程，对大气过程产生重要的影响^[14]。

目前，在我国BC气溶胶的研究大多还是局限于光学和热光学两种观测方法，因为受到了滤膜和其他气溶胶特别是散射气溶胶粒子的影响，很难得到BC谱分布和混合态特征。而国外早已经针对BC气溶胶混合态、谱分布开展了众多的空中和地面的探测研究，尤其是美国Droplet Measurement Technologies(DMT)公司设计的单颗粒黑碳光度计(single particle soot photometer，简称SP2)已经成熟运用。至今，Cozic等^[15]、Chwarz等^[16]、Reddington等^[17]、Baumgardner等^[18]、Metcalf等^[19]均利用SP2对BC气溶胶垂直特征、BC气溶胶的垂直混合态和谱分布特征进行了探测分析。我国这几年亦有利用SP2针对深圳^[20]、北京及周边^[21]、西安^[22]、无锡^[23]、南京^[24]等地区的BC气溶胶浓度、混合态及季节变化特征的研究报道。然而，对于不同天气条件下BC气溶胶的垂直分布及其混合态特性研究较少。

本文选取其中10次飞行过程，对比深入分析了在不同大气条件下北京地区BC气溶胶谱分布、混合态信息和模拟结果的差异。旨在研究我国高空BC气溶胶的特征，为高空污染物的传输以及BC气溶胶气候效应，模式订正提供基础。

3. 结论（Conclusion）

本文利用机载的单颗粒黑碳光度计针对北京不同天气条件下黑碳气溶胶的垂直分布特征进行了10次的飞机探测研究，结果表明：

（1）在霾和非霾条件下BC气溶胶的浓度都是随着高度升高而减小，而且浓度变化在1500 m高度有个明显的分界线，在1500 m以下，主要受人为条件的影响，BC气溶胶浓度变化梯度较大. 在霾条件下平均质量浓度约为1.49 µg·m⁻³，非霾条件下约为0.35 µg·m⁻³，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的4.3倍。在1500 m以上高空，受下垫面影响较小，主要受输送作用的影响，BC气溶胶浓度变化梯度较小，在霾条件下平均质量浓度约为0.19 µg·m⁻³，非霾条件约为0.073 µg·m⁻³，霾条件下的BC气溶胶浓度约为非霾条件下的2.5倍。

(2)在霾和非霾条件下得到的BC气溶胶粒子谱都呈单峰分布，粒子直径通常很小，大部分的BC气溶胶的粒径主要集中在0.05—0.5 µm之间，霾条件下峰值粒径主要集中在0.16 µm，在非霾条件下峰值粒径主要集中在0.18 µm。

(3) 在近地面，霾条件下的内混态BC气溶胶颗粒百分比较高，接近55%，越往高空所占百分比越低，但是在1500 m高度有一个突变，内混比例出现升高的趋势。在非霾条件下近地面内混态BC气溶胶颗粒百分比较低，大约为20%，在1500 m内范围内混比值变化不明显，1500 m以上内混比例变大, 越往高空两种条件下的内混比有接近的趋势。

(4)通过CAMx模拟了在不同条件下的BC气溶胶垂直分布特征，在非霾条件下的模拟结果要比在霾条件下的模拟结果要好，整体垂直分布梯度较为吻合。在霾天气条件下模拟的与实测相差较大，1500 m以内模拟的数值明显低于实际观测值，在1500 m以上差异较小，这主要是由于模式中未考虑黑碳老化特性有关。

参考文献 (32)

基于飞机观测不同天气条件下北京地区黑碳气溶胶的垂直分布及其混合态特性

通讯作者: Tel：010-58991378，E-mail：zhaodelong@bj.cma.gov.cn;