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PM2.5是空气动力学直径小于或等于2.5 μm的大气颗粒物，含有金属、碳质、无机盐、挥发性有机化合物（VOC）、多环芳烃（PAH）、花粉等多种化学成分[1]. 其中金属元素进入人体后在人体中蓄积，长期暴露会导致多种疾病甚至癌症，对人体健康构成巨大风险[2]. 因此，PM2.5中金属元素的污染特性和对健康的影响备受关注.
PM2.5中的金属元素来源于自然和人为活动，如地壳尘埃、住宅供暖、工业生产、汽车尾气排放和燃油燃烧等[3]. 各种受体模型被用来定量识别潜在污染源. 其中一些受体模型（如主成分分析、因子分析和聚类分析）无法保证结果非负，而正定矩阵因子（PMF）模型可以得到每个数据的非负贡献[4-5]，有效解决了该问题，从而得到广泛的应用. 由于各类源的金属元素组成和毒性的差异，对金属元素浓度贡献最大的源不一定是人类健康风险的最大来源[6]. 使用受体模型进行健康风险评估已成为当前主流[7-9]. 通过结合PMF模型和人类健康风险评价模型，可以得到以源头为导向的健康风险评价，该方法有助于科学的制定风险管控策略.
涉及人类健康风险评价，以往的研究大多采用确定性方法，对变量使用固定值，却忽略了污染物浓度和暴露参数的不确定性，这可能会高估或低估实际风险. 蒙特卡洛模拟利用服从一定分布的随机数来模拟变量，极大的降低了不确定性，还可以提供风险超过指导阈值的概率[10]. 蒙特卡洛模拟已被应用于食品[11]、土壤[12]、沉积物[13]等领域的风险评价，在健康风险评价中显示出巨大潜力.
本文的研究区域为伊犁河谷地区，伊犁河谷位于新疆西北部，天山山脉西部. 三面环山，形成向西开敞的喇叭形谷地，可以接收来自大西洋的湿润水汽，属于温带大陆性气候. “十三五”期间，全国PM2.5浓度呈现下降趋势，然而伊犁河谷的经济政治中心伊宁市的PM2.5浓度呈现出不减反增趋势. 本文结合蒙特卡洛模拟、PMF模型、人类健康风险评价模型，对伊犁河谷夏季PM2.5中11种金属元素进行来源解析和健康风险评价，识别和量化金属元素的主要来源并评估其概率健康风险，确定优先控制因素.
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本研究在伊犁河谷核心区的伊宁市及周边区县布设6个采样点，其中在伊宁市布设3个采样点，在伊宁市周边的伊宁县、霍城县、察布查尔锡伯自治县（察县）布设3个采样点位，采样点分布见图1. 采样时间为2021年7月19—29日，每日采样时间为上午12时—次日11时，连续采样23 h. PM2.5采样仪器为DERENDA LVS型小流量（16.7 L·min−1）环境空气颗粒物采样器（德国康姆德润达公司）. 采样滤膜选用Teflon滤膜（英国Whatman）.
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采样前后将滤膜放入恒温（20±1） ℃、恒湿（50%±5%）的AWS-1型百万分之一自动称重天平系统（德国康姆德润达公司），平衡24 h后进行称量. 每片滤膜称量2次取均值，结果精确至1 μg并保证二次称量之差不大于40 μg.
称重后，用陶瓷剪刀将1/2滤膜剪成小块放置于聚四氟乙烯坩埚中，加入5 mL稀王水（HNO3、HCl、超纯水体积比为1∶3∶20）和1滴50%的HF，在120 ℃恒温电热板上盖盖加热2 h后升温至130 ℃，开盖蒸至恰无溶液，加入10 mL 2%盐酸，于电热板盖盖回流20 min后转移至聚氯乙烯比色管，超纯水稀释摇匀后，采用Agilent 7500a型电感耦合等离子体质谱仪（ICP-MS，美国Agilent公司）分析样品中的As、Bi、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn元素. 用陶瓷剪刀将剩余1/2滤膜剪成小块放置在镍坩埚中，于马弗炉中低温升至300 ℃后恒温40 min，再逐渐升温至530—550 ℃灰化. 样品冷却后加入几滴无水乙醇润湿样品，加入0.1—0.2 g固体NaOH，放入马弗炉中500 ℃熔融10 min，取出坩埚，用加热水在电热板上煮沸提取，转移至有2 mL 50%盐酸的聚氯乙烯比色管中，并用少许2%的盐酸冲洗坩埚，超纯水稀释摇匀后，使用电感耦合等离子光谱仪（ICP-OES，美国Agilent公司）测定Al、Ti、Ca元素. 选取土壤一级标准物质和双份空白同时分析，并对样品进行15%的重复测定，标准样品回收率控制在80%—120%，平行样误差控制小于20%.
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地累积指数（geo-accumulation index, Igeo）由Müller提出[14]，用于衡量水体沉积物中金属元素污染程度，现被广泛用于土壤、灰尘和颗粒物的金属污染评价，该方法考虑了包括人为因素在内的所有污染来源的污染结果，是一种污染现状的全面评价.
式中，ci为样品中金属元素i的含量，mg·kg−1；k为因成岩运动引起背景值变动而设定的常数，取1.5；Bi为金属元素i的地质背景值，mg·kg−1，本研究取新疆维吾尔自治区A层土壤算数平均值为背景值，其中Al、Ca、Zn、Ti、Cu、Pb、Ni、Cr、As、Cd和Bi的背景值分别为53800、49900、68.8、3200、26.7、19.4、26.6、49.3、11.2、0.12、0.27 mg·kg-1[15]. 地累积指数具体分级为：Igeo≤0，无污染；0<Igeo≤1，轻度污染；1<Igeo≤2，中度污染；2<Igeo≤3，偏重污染；3<Igeo≤4，重度污染；4<Igeo≤5，偏严重污染；5<Igeo，严重污染.
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正定矩阵因子（positive matrix factorization, PMF）是一种基于多因子分析的受体模型，已广泛的应用于大气源解析研究中，可以识别颗粒物主要来源并计算其对颗粒物总质量浓度贡献大小[16]. PMF方法基于质量守恒原理并使用加权最小二乘法拟合数据矩阵的已知误差估计权重，计算公式如下[5, 17]：
式中，xij为样品i中组分j的浓度，gik是第k个源对样品i的相对贡献量，fkj为第k个源中组分j的浓度，eij是样品i中组分j的残差，p为因子数量. PMF源解析需要输入样品的浓度和不确定度，不确度计算公式如下:
式中，其中U为不确定度，MDL为方法检测限，C为组分浓度，F为误差分数，可用各组分的相对标准偏差来代替. 本研究使用美国环保署（US EPA）的PMF模型软件（版本5.0）进行来源解析研究.
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用美国环保署EPA提供的人体暴露健康风险评价模型评估PM2.5中金属元素通过呼吸吸入途径对人体的非致癌风险和致癌风险. 其中，非致癌风险用危害指数（HI）表示，致癌风险用总致癌风险（TCR）表示[18-19]. 考虑到不同人群的脆弱性差异，本研究将人群分为成年男性、成年女性和儿童三大组以提高准确性. 具体计算公式如下[19]：
式中，HQ为非致癌风险的危害商；ECi为吸入暴露浓度，μg·m−3；RfCi为吸入参考浓度，mg·m−3；CR表示元素i对人体的致癌风险；IURi为吸入单位风险，m3·μg−1[19]. RfC和IUR具体值参考了EPA发布的区域筛查水平通用表[20]，Al、Ni、Cr、As和Cd的RfC分别为5.0×10−3、1.4×10−5、1.0×10−4、1.5×10−5、1.0×10−5 mg·m−3，Pb、Ni、Cr、As和Cd的IUR分别为8.0×10−5、2.4×10−4、8.4×10−2、4.3×10−3、1.8×10−3 m3·μg−1，其他元素无规定. EC的计算参数详见表1. 由于EPA将Cr（VI）和Cr（III）分别归类为A组（人类致癌物）和D组（不可分类的人类致癌物），故对Cr（VI）的风险进行讨论，大气中Cr（III）和Cr（VI）的比例一般为1:6，假定Cr（VI）的浓度为总Cr浓度的1/7[21].
HI≤1时表明无健康危害，HI＞1表明存在潜在的不利健康影响. TCR≤1.0×10−6时表明对人的致癌风险可以忽略不计，1.0×10−6<TCR≤1.0×10−4时表明存在致癌风险，TCR＞1.0×10−4时表明存在显著的癌症风险[22].
为了避免使用确定性参数而导致风险评价的不确定性，采用概率风险评价（即蒙特卡罗模拟）来评估健康风险. 该方法可以看作是对多个输入变量的分布进行重复抽样，从而建立输出变量的分布[10]. 考虑到了金属浓度的不确定性和暴露参数的可变性，从而有效解决了在风险评估时对变量使用固定值导致不确定性增加的问题. 本研究使用Oracle Crystal Ball 软件，进行10000次独立迭代以提高最终结果的准确性和稳定性.
此外，结合PMF模型的结果来量化不同来源导致的健康风险. 将单个金属的健康风险与已识别来源的贡献率相乘，可以得到不同来源造成的健康风险.
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采样期间伊犁河谷PM2.5浓度为（22.8±4.8） μg·m−3，明显低于塔里木盆地和田市夏季PM2.5浓度（186.46 μg·m−3）[24]. 与高颗粒物浓度的塔里木盆地不同，伊犁河谷位于北疆，夏季受西伯利亚暖湿气流的影响，降雨量稍多，有利于颗粒物的湿沉降，伊犁河谷的PM2.5浓度在全国范围处于中等污染水平[25]. 伊犁河谷11种金属元素的平均浓度排序如下：Al （1844.53 ng·m−3）>Ca （813.77 ng·m−3）>Zn （38.92 ng·m−3）>Ti （21.25 ng·m−3）>Cu （8.74 ng·m−3）>Pb （8.07 ng·m−3）>Ni （6.47 ng·m−3）>Cr （5.56 ng·m−3）>As （1.20 ng·m−3）>Cd （0.25×10−4 ng·m−3）>Bi （0.16 ng·m−3）. 其中，Pb、As和Cd元素均未超过《环境空气质量标准》（GB 3095-2012）中对应的标准限值（500、6、5 ng·m−3）.
图2为伊宁市和周边三县PM2.5中金属元素浓度. 其中，Al、Ti和Ca的浓度在伊宁县最大，Al、Ti和Ca均为地壳元素[22]，说明伊宁县更易受到扬尘的影响. 伊宁市的Zn、Cu和Pb均大于周边三县，Zn、Cu和Pb均与交通污染相关[16]，说明伊宁市受交通源的影响更大，这主要是由于伊宁市机动车保有量更大、交通更为稠密. Ni、As、Cd的高值均在周边三县，这3种元素均与化石燃料燃烧相关[3]，这主要是周边区县大面积的平房区使用散煤造成的.
图3为伊犁河谷PM2.5中11种金属元素的地累积指数，平均地累积指数排序为：Cd （5.89，严重污染）>Zn （4.02，偏严重污染）>Bi （4.02，偏严重污染）>Pb （3.51，重度污染）>Cu （3.06，重度污染）>Ni （2.78，偏重污染）>As （1.58，中度污染）>Cr （1.45，中度污染）>Al （−0.02，无污染）>Ca （−1.13，无污染）>Ti （−2.57，无污染）. 其中，Cd的地累积指数最高，为严重污染水平，Cd一般来源于燃煤、钢铁冶炼、刹车片及轮胎磨损和润滑油[26-27].
已有研究表明，上海、郑州、天津、成都、鞍山等多地Cd均为地累积指数最大的元素组分，且均处于严重污染水平[28-29]. 痕量元素Zn、Bi、Pb、Cu、Ni、As和Cr的地累积指数均大于1，说明其不同程度的受到了人为源影响. 地壳元素Al、Ti和Ca的地累积指数均小于1，属于无污染，说明其主要来源于土壤尘自然源.
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利用PMF模型对伊犁河谷PM2.5中11种金属元素进行来源解析，为了保证PMF解析的合理性，残差值在±3以内，且所有金属元素信噪比（S/N）均大于2. 通过对不同因子数结果及拟合指标进行分析比较，最终确定4因子为最优结果，实测值与拟合值之间的相关系数为0.75. 具体因子谱图详见图4（a），从PM2.5因子谱中可以看出，因子1中Ti、Al和Ca占比较高，分别为66.74%、58.41%、54.29%. Ti、Al和Ca均为典型地壳元素，其中Ti和Al是土壤尘的特征元素，Ca常作为建筑扬尘的标志性元素[30]. 此外，该因子中含有19.98%的As、19.44%的Cu和15.16%的Zn，As是燃煤的典型示踪元素[31]，Cu和Zn通常来源于交通污染[32]. 前人研究表明城市扬尘既是污染源同时又是受体，会受到燃煤源和交通源的影响. 燃煤源和交通源排放的颗粒物通过二次悬浮会导致扬尘源中燃煤及交通排放相关元素含量较高[33]. 综合以上分析将该因子识别为扬尘源，该源是PM2.5中金属元素的主要来源，占金属元素总质量的56.15%.
PM2.5解析出的第2个因子对PM2.5的贡献率为24.15%. 该因子中As、Ni和Cd元素相对浓度较大，贡献率分别为44.03%、59.52%、30.28%. As是燃煤的典型示踪元素[31]，Ni是石油燃烧的标识组分[30]，Cd是化石燃料燃烧和废物焚烧的标志性元素[26-27]，因此判断该因子为化石燃料燃烧源.
PM2.5解析出的第3个因子占元素总质量浓度的10.18%，该因子中Cu、Zn和Pb相对含量较高，分别为71.03%、50.54%、58.59%. Cu、Zn和Pb被视为交通源的示踪剂，其中Cu主要来源于石棉刹车片的磨损和润滑油，Zn主要来源于刹车和轮胎的橡胶磨损[32]，虽然已控制了含Pb汽油的使用，但汽油中仍存在Pb元素，因此判断该因子为交通源.
PM2.5解析出的第4个因子符合工业源的特征，贡献了金属元素总质量浓度的9.51%. 该因子Cr和Bi载荷较高，分别为67.88%和41.25%. Cr与电镀、钢铁和铬基化学品的生产有关[34]，Bi主要来源于玻璃、陶瓷、橡胶等工业生产[35]，因此将该因子归为工业源.
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通过蒙特卡洛模拟评估了暴露于伊犁河谷PM2.5中金属元素的所有人群（成年男性、成年女性和儿童）经呼吸吸入途径导致的HI和TCR，HI和TCR的概率分布分别如图5（a）和图5（b）所示. 成年男性、成年女性和儿童的非致癌风险相等，与李慧明、萨赫等人的结果一致[21,36]. HI平均值均为0.81，低于可接受阈值（HI = 1），但HI最大值（第95百分位）达到1.16，HI大于可接受阈值的概率为15.89%. 致癌风险呈现成年男性=成年女性>儿童，不同人群差异主要受暴露年限影响. 成年男性（女性）和儿童TCR平均值分别为1.72×10−5和6.87×10−5，均100%大于可忽略阈值（TCR = 1.00×10−6）. 儿童TCR最大值为5.04×10−5，未超过1.00×10−4，即致癌风险不显著. 成年男性（女性）TCR最大值达到2.04×10−4，且存在18.17%的概率达到显著致癌水平. 该地区的非致癌风险和致癌风险均需要采取风险管理措施，由于成年男性（女性）的暴露年限更长，风险评价时应更关注成年男性（女性）.
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集中导向的健康风险评估只能确定风险等级，而将来源解析结果与健康风险评价结合，可以量化不同来源对健康风险的贡献. 由于不同人群的非致癌风险相同且成年男性的致癌风险大于儿童，因此该分析仅针对成年男性. 图6（a）和图6（b）分别表示不同来源成年男性HI和TCR的概率分布，图6（c）和图6（d）分别表示不同来源对HI和TCR的贡献率.
不同来源的平均HI顺序为化石燃料燃烧源（0.35）>扬尘源（0.19）>交通源（0.17）>工业源（0.09）. HI最大值均低于可接受阈值（HI = 1）. 化石燃料燃烧源贡献了42.1%的非致癌风险，2020年伊犁州煤耗量高达2867.3万吨，因此伊犁河谷地区应改善能源结构，减少民用散煤的使用[37]. 扬尘源贡献了24.1%的非致癌风险，因此伊犁河谷地区有必要采取一系列加大道路清洁频率等降尘措施以减少扬尘源的不利影响.
不同来源的平均TCR顺序为工业源（4.55×10−5）>化石燃料燃烧源（1.56×10−5）>扬尘源（6.00×10−6）>交通源（8.45×10−7）. 其中化石燃料燃烧源、扬尘源和交通源TCR最大值分别为4.58×10−5、1.76×10−5和2.00×10−6，均未达到显著致癌水平，但化石燃料燃烧源、扬尘源TCR100%大于可忽略阈值，交通源TCR存在27.13%的概率大于可忽略阈值. 工业源TCR最大值达到1.34×10−4，该源贡献了70.0%的致癌风险，成为最大的致癌风险源，因此伊犁河谷地区应加强对工业源的管控. 2021年伊犁州生产水泥608.32万吨、钢材205.40万吨[38]，工业上以非金属矿物品制造、钢铁、有色金属冶炼等传统产业为主，因此伊犁河谷地区应加快推动传统工业转型升级.
研究结果进一步表明，污染物来源贡献顺序与其健康风险贡献顺序并不总是保持一致. 通过量化不同来源对健康风险的贡献，有利于制定风险管控策略的优先顺序，使管控更加高效和经济.
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（1） 伊犁河谷夏季PM2.5浓度为（22.8±4.8） μg·m−3，11种金属元素中Al的浓度最大（1.84 μg·m−3）. Cd的地累积指数最高（5.89），为严重污染水平.
（2） PMF来源解析结果表明，伊犁河谷PM2.5中金属元素的主要来源为扬尘源、化石燃料燃烧源、交通源和工业源，4类源对PM2.5的贡献率分别为56.15%、24.15%、10.18%和9.51%.
（3） 集中导向的健康风险评价结果表明，成年男性、成年女性和儿童的非致癌风险相等，HI大于可接受阈值的概率为15.89%. 致癌风险呈现成年男性=成年女性>儿童，TCR均100%大于可忽略阈值，但儿童的致癌风险不显著，成年男性（女性）的致癌风险存在18.17%的概率达到显著致癌水平.
（4） 以源头为导向的健康风险评价结果表明，化石燃料燃烧源、扬尘源、交通源和工业源分别贡献了成年男性42.1%、24.1%、21.3%、12.4%的非致癌风险和23.0%、8.8%、1.2%、70.0%的致癌风险，建议伊犁河谷地区加强化石燃料燃烧源和工业源的管控.
伊犁河谷夏季PM2.5中金属元素以源为导向的健康风险评价
Source-oriented health risk assessment of PM2.5 bound metal elements during summer in Ili Valley
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摘要: 为了精准评估PM2.5中金属元素的健康风险及科学确定优先控制源，结合蒙特卡洛模拟、PMF模型、人类健康风险评价模型，评估PM2.5中金属元素以源为导向的概率健康风险(呼吸吸入途径). 以伊犁河谷2021年7月PM2.5为对象，分析其中11种金属元素(As、Bi、Cd、Cr、Cu、Ni、Pb、Zn、Al、Ti和Ca)浓度特征. 结果表明，观测期间Cd的地累积指数最高(5.89)，为严重污染水平. PM2.5中金属元素的来源为扬尘源(56.15%)、化石燃料燃烧源(24.15%)、交通源(10.18%)和工业源(9.51%). 成年男性、成年女性和儿童的非致癌风险大于可接受阈值(HI = 1)的概率均为15.89%. 成年男性、成年女性和儿童的致癌风险均100%大于可忽略阈值(TCR = 1×10−6)，其中儿童的致癌风险未达到显著致癌水平(TCR = 1×10−4)，成年男性和成年女性的致癌风险存在18.17%的概率达到显著致癌水平. 化石燃料燃烧源、扬尘源、交通源和工业源对成年男性非致癌风险的贡献率分别为42.1%、24.1%、21.3%和12.4%，而成年男性的致癌风险主要来自工业源(70.0%)和化石燃料燃烧源(23.0%)，建议伊犁河谷地区加强化石燃料燃烧源和工业源的管控.Abstract: To accurately assess the health risk of PM2.5 bound metal elements and scientifically prioritize sources for control, this study combined Monte Carlo simulation, PMF model, and human health risk assessment model, and evaluated the source-oriented probabilistic health risks (inhalation route) of PM2.5 bound metal elements. Eleven metal elements (As, Bi, Cd, Cr, Cu, Ni, Pb, Zn, Al, Ti and Ca) in PM2.5 in Ili Valley in July 2021 were investigated in this study. The results showed that the geo-accumulation index of Cd was the highest (5.89) during the observation period, indicating high pollution level of Cd. Metal elements in PM2.5 were mainly contributed by fugitive dust (56.15%), fossil fuel combustion (24.15%), traffic (10.18%) and industry (9.51%). The probabilities that non-carcinogenic risk for adult males, females and children exceeded the acceptable threshold (HI = 1) were 15.89%, while those that the carcinogenic risk for adult males, females and children exceeded the negligible threshold (TCR = 1×10−6) were 100%. In addition to the significant level of carcinogenic risk, the adult males, females had the probability of 18.17% that exceeded the significant level (TCR = 1×10−4), while no chance for children to exceed the significant level. For adult males, the heavy metals emitted from fossil fuel combustion, dust, traffic and industry contributed 42.1%, 24.1%, 21.3% and 12.4% of the non-carcinogenic risk. The carcinogenic risk for adult males was mainly contributed by industrial sources (70.0%) and fossil fuel combustion sources (23.0%). Based on the health risk assessment results, it is suggested to strengthen the control of fossil fuel combustion sources and industrial sources in Ili Valley.
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Key words:
- PM2.5 /
- Monte Carlo simulation /
- PMF /
- source apportionment /
- health risk assessment.
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图 4 不同来源对PM2.5中金属元素的贡献
Figure 4. Contribution of different sources to metal elements in PM2.5
图 5 PM2.5中金属元素的非致癌风险和致癌风险的概率分布
Figure 5. The probability distribution for Non-carcinogenic risk and Carcinogenic risk of metal elements in PM2.5
图 6 不同来源成年男性的非致癌风险和致癌风险的概率分布及贡献率
Figure 6. Probability distribution and contribution of different sources to Non-carcinogenic risk and Carcinogenic risk for males
表 1 吸入暴露浓度计算参数含义及取值
Table 1. Parameter values of average exposure concentration
参数
Parameters参数含义
Name单位
Unit分布
Distribution成年男性取值
Values for adult males成年女性取值
Values for adult females儿童取值
Value of children数据来源
Source of dataC 元素浓度 μg·m−3 对数正态分布 — — — 本研究 ET 暴露时间 h·d -1 常数 24 [19] EF 暴露频率 d·r−1 三角分布 TRI （180, 345, 365） TRI （180, 345, 365） [19, 23] ED 暴露年限 a 均匀分布 （0, 24） （0, 6） [6, 19] AT 平均暴露时间 h 常数 365×ED×24（非致癌） [19] 365×70×24（致癌） [19] 
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