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近年来，国家生态文明建设及去产能政策导致大量的矿山关停。据全国矿山地质环境调查数据统计[1-2]，截至2018年我国废弃矿山约99 000座。矿山闭坑后，矿体中的硫化矿物如黄铁矿（FeS2）在开采阶段的氧化产物溶入恢复中的地下水，形成酸性矿井水（Acid mine drainage, AMD）[3-4]。AMD是世界各国矿区周边地下水及地表水的主要污染源[5-7]，同时也是导致农田土壤重金属污染的重要原因[8-10]。1992年英国爆发了一起重大的AMD污染事件，位于西南部康沃尔郡（Cornwall）的一座新近闭坑的千年锡矿突然涌出50 000 m3富集
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 等阴离子及Fe、Mn等重金属的AMD，汇入卡本河（Carnon River），严重污染流域生态环境[11]。英国环境署（Environment Agency）在水框架指令（Water Framework Directive, WFD）中强调矿井水污染是造成英格兰和威尔士水资源无法满足WFD环境目标的重要原因之一[12]。评估报告显示，英国境内约2 276 km的河流和31 380 km2的地下水体受到煤矿AMD污染[11]。YOUNGER et al[13]调查发现，欧洲地区遭受AMD污染的河流超过 5 000 km。HERLIHY et al[14]和KLEINMANN et al[15]研究表明，美国境内约19 300 km的河流和720 km2的湖泊和水库受到AMD污染。南非威特班克（Witbank）煤矿区周边30 000 m2范围内的植被遭AMD严重破坏[16]。我国国家发展和改革委员会、国家能源局于2013年联合印发的《矿井水利用发展规划》（发改环资[2013]118号）中提到，全国煤矿矿井水排放量达71亿m3。FENG et al[17]调查分析了我国269个煤矿矿井水样品，结果表明我国煤矿矿井水的水质特征总体为酸性，且$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 、盐度（Salinity）、氟化物（Fluoride）、Fe和Mn浓度较高。我国废弃矿山AMD对生态环境造成的污染态势不容乐观，尤其在高硫煤和多金属矿集中的山西、山东、四川和贵州等地，废弃矿山溢出的AMD中含有高浓度的
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 及Fe、Mn等重金属，严重污染地下水、地表水及周边土壤环境。近年来，国内报道了多起废弃矿山AMD污染事件，逐渐引起社会各界的广泛关注。然而，目前我国对矿山生态环境的修复仍以复垦、绿化为主，污染治理为辅；针对矿洞涌水的处理以矿井封堵等应急处理和修建污水处理厂等高成本处理措施为主。这些措施短期内可能有所成效，但治标不治本，且工程难度大、经济成本高。而针对新近闭坑以及尚未溢出AMD的废弃矿山缺乏基于监测预警的污染防控体系，导致潜在的AMD污染风险难以防控。因此，亟需开展废弃矿山流域水环境污染现状调查、AMD污染过程机制研究和污染防控与治理技术研发等工作。 -
本研究团队近期先后至安徽省马鞍山市、四川省宜宾市、云南省昆明市、德宏州和昭通市以及广西壮族自治区崇左市和百色市等地调研了10余座具有不同典型矿物类型的废弃矿山，包括煤矿、硫铁矿、锡矿和铅锌矿等。现场踏勘范围主要包括矿洞、采空区、尾矿库、废渣堆场及周边地表水体。由于缺乏废弃矿山AMD污染防治方面的政策法规，在矿山废弃后缺少环境监管，大量的废渣露天堆放，缺少环境风险防控措施，致使红褐色渗滤液大量浸出到周边环境。同时，尾矿库和矿洞不断有红色水体涌出，形成地表径流，最后汇入下游河流，将下游数公里流域的水体及河床浸染成红褐色。此外，对废渣堆场和尾矿库渗滤液、矿洞涌水以及周边地表水体进行了初步采样分析，检测项目包括pH、
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 等阴离子及Fe、Mn等重金属，部分样品检测结果，见表1。表1可知，尾矿库、废渣滤液及矿洞涌水均呈极酸性（pH<3），
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 、Fe和Mn浓度分别为1 055～20 902、37.5～4 332和3.35～312 mg/L，其中Mn浓度是《污水综合排放标准：GB 8978—1996》[18]Mn限量值的1.7～156倍。根据文献[18]，云南昆明某硫铁矿矿渣滤液中As和Cd浓度分别是限量值的2.2倍和1.1倍；广西崇左某铅锌矿矿洞涌水中Cd浓度是限量值的2.8倍，百色市某铅锌矿尾矿库滤液中As浓度超标3.8倍。调查结果可知，废弃矿山AMD总体污染特征呈极酸性，高浓度$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 、Fe和Mn，并伴有潜在的重金属污染风险，与文献[17]报道的研究结果一致。根据我国《地表水环境质量标准：GB 3838—2002》[19]Ⅲ类标准限值，四川宜宾某硫铁矿区下游河流pH低于标准，为4.83；
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 浓度为1 630 mg/L，超标5.5倍；Fe浓度为28.2 mg/L，超标93倍；Mn浓度为0.48 mg/L，超标3.8倍。云南昆明某煤矿下游河流$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 浓度为1 442 mg/L，超标4.8倍，见表1。 -
废弃矿山AMD的产生是由于矿体中的硫化矿物（主要为FeS2）因采矿暴露在空气中，接触氧气（O2）和水（H2O），氧化生成硫酸（H2SO4）和Fe的氢氧化物/氧化物[4-5,20-21]，矿体中伴生的重金属等有害物质随之释放出来。总反应方程，见式（1）。
FeS2的氧化过程可分为化学氧化和生物氧化，见式（2～5）。
式（2）是以O2作为氧化剂，是FeS2氧化的初始过程；式（3）是FeS2氧化速率的限制步骤，因为Fe2+在酸性条件下不易被氧气氧化成Fe3+[22-23]，但体系中若存在嗜酸性微生物例如氧化亚铁硫杆菌（Acidithiobacillus ferrooxidans），Fe2+的氧化速率在微生物的催化作用下可提高6个数量级[24-26]；式（4）是以Fe3+作为FeS2氧化的电子受体，其反应速率高于反应（2）[27]；式（5）是Fe3+的水解过程。
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AMD产生后会与地层中的碳酸盐矿物发生反应，即FeS2氧化产生的酸度会使岩石中的白云石（CaMg(CO3)2）和方解石（CaCO3）等碳酸盐矿物溶解，发生中和反应[28-29]。因此，矿井水的主要特征与矿山流域地质环境、矿体中FeS2含量和水岩相互作用密切相关。根据矿井水的酸碱度及主要阴阳离子，一般可分为4个类型，见表2。
表2可知，酸性矿井水（AMD）的pH通常为2～6，
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 、Fe和Mn等为主要阴阳离子，可能伴随As、Cd、Pb和Cr等重金属污染，是最典型的矿井水类型[30]。中性矿井水是指地层中含有的碳酸盐矿物与AMD发生中和反应，使pH上升至6～9[31-32]。在此pH条件下，Fe、Mn易被氧化和水解，并吸附重金属或与重金属形成共沉淀[33-34]。碱性矿井水pH＞9，其大都处于封闭的环境中，除碳酸盐中和外，厌氧微生物也发挥重要作用[29,35]，利用有机碳源还原硫酸盐生成碱度，进一步调高pH。高盐矿井水是指AMD中可溶性固体含量（TDS）达10 000 mg/L以上[30]，其形成主要有2方面：一是随碳酸盐矿物的溶解，Na+、Ca2+和Mg2+等离子释放出来；二是海水入侵[17]。 -
废弃矿山AMD的污染源主要是采空区、尾矿库和废渣堆场。以煤矿为例，采空区的污染过程包括3个阶段，见图1 [3]。
第一阶段是开采阶段，煤矿在开采期间，为保证开采区干燥，需用排水泵进行排水。此时排出的矿井水矿化度较高但污染程度低，通过简单处理后即可排放到地表。开采区排水后煤系地层中的硫化矿物（主要为FeS2）暴露在空气中，氧化产生硫酸和铁的氧化物/氢氧化物，矿体中伴生的重金属等有害物质随之释放出来（见2.1 废弃矿山AMD的产生过程）。该过程可能持续数年甚至数百年，取决于开采年限。第二阶段，矿山闭坑后，由于停止排水，地下水逐步反弹，FeS2的氧化产物随之溶入地下水中，并随地下水迁移，与岩石中的碳酸盐矿物发生中和反应。而未被氧化的FeS2因淹没在地下水中，处于厌氧状态，氧化中止。这个过程可能持续数个月至数10年，与矿区降雨量及水文地质条件有关。第三阶段，地下水反弹至平衡后，将与地表河流进行水力交换或沿巷道涌出，形成地表径流，污染流域地表水体。长期使用污染水体浇灌农田或发生洪水时，可能导致农田重金属污染。这一过程可持续数十年至数百年[36]。一旦受污染地下水暴露在空气中，还原态的Fe2+将氧化生成Fe的氧化物和氢氧化物，并在河床沉积，形成赭石（ochre）[37]。赭石的沉积将影响水生植物的光合作用，使底栖生物窒息，破坏流域生态环境[3]。所以新近闭坑以及尚未溢出AMD的废弃矿山仍处于地下水反弹阶段，一旦地下水恢复完毕将释放至地表，因此AMD污染具有长期性与突发性。
与采空区类似，尾矿库及废渣堆场长期暴露在空气中，FeS2发生氧化，在雨水冲刷淋洗下产生AMD下渗污染地下水，或形成地表径流污染下游土壤与地表水体。
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国内外针对AMD的治理技术一般可分为“主动治理”（Active treatment）技术和“被动治理”（Passive treatment）技术[6,38]。国外最先采用“主动治理”技术处理AMD，但因其成本较高，在20世纪90年代逐步被“被动治理”技术所取代。目前，国外利用“被动治理”技术治理AMD已相对成熟，尤其在欧美地区，已有诸多成功的应用实例。而国内对于低成本的“被动治理”技术应用较少，所采取的手段以封堵矿井和修建污水处理厂为主。
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“主动治理”技术主要有中和法、絮凝沉淀法和吸附法等。中和法是通过投加碱性化学物质如氧化钙（CaO）、氢氧化钙（Ca(OH)2）和碳酸钙（CaCO3）等调节AMD的pH，促进Fe、Mn氧化和形成石膏（CaSO4·2H2O）[21,39]。AMD进行中和之后通常会加入絮凝剂，促进金属氧化物絮凝沉淀，去除重金属和硫酸盐。中和-絮凝沉淀法处理效率高，但需源源不断地投加化学试剂，投资、运行和维护成本高昂，并且易产生大量富含Fe、Mn等重金属的污泥，处置难度大、成本高[40-41]，因此，限制了其在实际处理中的推广应用。吸附法是通过吸附沉淀去除AMD中的重金属。近年来，利用膨润土[42]、赤泥[43]等作为吸附剂处理AMD的研究得到了较大进展。此外，根据AMD资源化用途，可进一步深度处理，如采用膜过滤、高级氧化技术等。
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“被动治理”技术依靠自然的物理、地球化学和生物过程中和AMD的酸度并去除伴生污染物，其运行和维护成本较低[38,44]。因此，自20世纪90年代以来，“被动治理”技术在欧美地区被广泛应用。“被动治理”技术可分为地球化学处理系统和生物处理系统[45]。
地球化学“被动治理”系统借助水动能使AMD与碱性材料如石灰石（Limestone）发生中和反应。常用的技术有厌氧石灰石排水沟（Anoxic limestone drains, ALDs）、好氧石灰石排水沟（Oxic limestone drains, OLDs）、开放式石灰石沟渠（Open limestone channels, OLCs）、石灰石渗滤床（Limestone leach beds, LLBs）和石灰石导流井（Limestone diversion wells, LDWs）等[38,44]。以ALDs为例，通过挖掘深沟，填充石灰石，然后密封隔绝氧气，再引入AMD进行中和反应。在ALDs系统中，因溶解氧（DO）浓度低，金属Fe、Mn和Al主要以还原态存在，因此不易形成金属沉淀覆盖在石灰石表层，阻碍石灰石溶解。该类技术操作简便且经济实用，是一种用于调节AMD酸碱度的预处理技术。
生物“被动治理”系统主要是利用两类微生物的活性去除
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{\text{2-}} $ 和金属污染物，一是通过好氧微生物例如氧化亚铁硫杆菌（Acidithiobacillus ferrooxidans）催化Fe、Mn氧化[46-47]；二是通过厌氧微生物例如硫酸盐还原菌（Sulfate-Reducing Bacteria, SRB）还原$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 生成碱度[48-49]。常用的生物“被动治理”系统有好氧人工湿地（Aerobic constructed wetland）、厌氧人工湿地（Anaerobic wetland）和生物反应器（Bioreactors）等[50-52]。好氧人工湿地通常是一个浅水盆地，水深<30 cm，金属Fe和Mn在微生物的催化下在表层氧化和水解，吸附重金属或与重金属共沉淀。可通过种植香蒲或芦苇等植物促进水流缓慢流动、提供絮体附着点和改善生态环境[37,53-54]。好氧人工湿地适合处理中性或碱性AMD。厌氧人工湿地的水深通常>30 cm，底部铺设厚度50 cm的有机材料（如蘑菇堆肥、锯末、稻草和粪肥等），也可以与石灰石混合，增加碱度[55]。系统中的碱度主要由石灰石溶解和硫酸盐还原菌还原作用产生。厌氧人工湿地适合处理酸性AMD，处理机制包括表层微生物的好氧生化作用、底层微生物的厌氧生化作用、植物的吸收作用及基质的吸附和过滤作用[37,53,55]。人工湿地整体建造、运行和管理等成本低，主要是基于天然物质和自然的物理化学、生物化学过程，无需持续的化学品投入，并可提供直接和间接的经济和环境效益，因此在欧美地区被广泛应用于AMD的处理。 -
鉴于废弃矿山闭坑引发的流域性AMD污染量大面广、生态环境破坏严重等问题，首先应探明尾矿库、矿渣堆场及地下采空区及周边地质结构、水文地质特征、地下巷道分布及开采历史等，为构建水环境污染概念模型奠定基础。其次，根据第一阶段的调查结果，研究矿山闭坑阶段水岩相互作用机制及生物化学污染过程；揭示采空区地下水恢复速率及水质演变规律，进而预测AMD的溢出时间、涌水量、释放地带及其对生态环境的负面影响，并构建基于监测预警的地下水污染防控体系。最后发展高效、低成本的“被动治理”技术的新原理和新方法，形成低成本、可持续处理高浓度
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 及Fe、Mn等重金属AMD的系统解决方案，为我国典型废弃矿山AMD污染的绿色可持续生态治理提供可复制、可推广的工程范例。根据以上总体思路，提出如下技术路线，见图2。 -
首先通过资料收集、现场踏勘和人员访谈等方式对废弃矿山进行初步调查分析，然后开展基于遥感、地球物理勘探和人工智能等技术的高精度环境地质与污染调查，探明尾矿库、矿渣堆场和地下采空区及周边地质结构、水文地质特征、地下巷道分布及开采历史等。其次制定综合采样方案，采样介质包括采空区的矿井水，流域范围内的土壤、地下水、地表水，尾矿库及废渣堆场的滤出液等，检测指标包括pH、酸碱度、
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 、Fe和Mn等重金属及矿物组分等。然后根据矿区地层分布与地质结构、开采历史、矿物质组分、水文与地理特征及AMD的污染成因等因素，构建尾矿库和废渣堆场及废弃采空区地下水污染“源-径-汇”关联性概念模型，为废弃矿山流域水环境风险评估、污染防控与生态治理提供科学依据。 -
根据环境地质调查、地下水、地表水监测结果及水文地质概念模型，应用地下水流动及地球化学耦合模型预测采空区、尾矿库及废渣堆场区域地下水恢复的动力学过程、非控制性地下水流量及矿井水水质的演变规律及其对地表水水质的影响[56-57]；采用相关模型模拟尾矿库滤出液的产生、溶质迁移、衰减过程和对周边土壤、地下水环境的影响。然后根据“污染源-暴露途径-受体链”概念模型，量化人体健康及水环境风险；推导地下水与地表水修复目标、生态治理输出标准，为生态修复关键技术指标提供科技支撑。最后借助物联网、大数据等信息化技术手段，开发基于人工智能技术的环境调查评估、监测预警与管控治理体系；构建基于地理信息系统的多尺度、多维度、可视化、实时互动式的废弃矿区地下水污染防控技术云平台，为矿区地下水及地表水环境精准监测、精细评估和科学治污提供全过程信息化支撑。
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分析现有“主动治理”和“被动治理”技术的优缺点和适用性，然后基于AMD的污染特征，进行针对性优化和改良；研发基于“被动”化学-生物协同的废弃矿山AMD治理技术。“被动”化学系统可通过寻求碱性工业副产品如粉煤灰、水泥窑灰、石灰窑灰、赤泥铝土矿、钢渣和高炉炉渣等替代碱性材料[58-60]，进一步降低成本，实现废弃物资源化利用。开展人工湿地系统中
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 及金属污染物等的去除机制、地球化学和生物修复机理的研究，然后根据AMD水质特征选择人工湿地类型：酸性AMD选用厌氧人工湿地，可设计为垂直流人工湿地；碱性AMD选用好氧人工湿地，可设计表面流人工湿地，并探索不同基质、水生植物、深度以及布水系统等对AMD处理效率的影响[55,61-62]。最后编制低成本、可持续水体生态治理技术方案，实施AMD生态治理及资源化利用工程示范，为我国废弃矿山AMD污染的绿色可持续生态治理提供可复制、可推广的工程范例。 -
国家生态文明建设及去产能政策导致大量矿山关停，闭坑后溢出的AMD已造成严重的区域性污染，成为影响我国生态环境持续改善、长江大保护、黄河流域高质量发展的重大环境问题。废弃矿山AMD污染具有长期性与突发性，因此对于新近闭坑以及尚未溢出AMD的废弃矿山，亟需建立基于长期监测预警的地下水污染防控体系，为将来AMD的治理提供数据支撑。基于自然的物理、地球化学和生物过程的人工湿地系统是具有应用前景的低成本AMD治理技术。当前我国缺乏废弃矿山AMD污染防治方面的政策法规，在矿山闭坑后缺少环境监管，对废弃矿山AMD污染的治理技术与经验不足，以致AMD污染治理工作进展缓慢。为促进废弃矿山流域水环境污染防控及综合治理，国家层面上应加紧制定废弃矿山AMD污染防治相关规定，出台AMD污染防治技术指南，开展全国废弃矿山AMD污染状况调查，指导AMD污染防治工作；高校和科研院所应尽快开展AMD治理工作所需的支撑性研究，形成低成本、可持续的AMD污染系统解决方案，指导和推动后续治理工程优化工艺，提升修复效果。
废弃矿山酸性矿井水产生过程与生态治理技术
Generation processes and ecological restoration techniques of acid mine drainage from abandoned mines
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摘要: 矿山开采引发的酸性矿井水（Acid mine drainage, AMD）污染是世界各国面临的重大环境难题。为降低AMD对生态环境和人体健康的负面影响，研究者开发了一系列“主动治理”和“被动治理”技术。文章分析了我国10余座废弃矿山AMD的污染特征，综述了AMD污染的现状、成因、过程及治理技术。结果表明，AMD是由富含硫化矿物的尾矿、废石或地下采空区暴露在空气中氧化产生的，污染特征为强酸性、高硫酸根和重金属离子。随着时间的推移，AMD治理技术的选择逐渐从高能耗和高维护的“主动治理”向低能耗和低维护的“被动治理”转变。此外，文章提出了低成本、可持续的生态治理方案，以期为我国废弃矿山AMD污染治理提供理论支撑。Abstract: Acid mine drainage (AMD) contamination caused by mining has been recognized as a major environmental challenge all over the world. Restoration techniques like “active treatment” and “passive treatment” have been developed to reduce the negative impacts of AMD on ecological systems and human health. This paper analyzes the pollution characteristics of AMD from more than ten abandoned mines in China, then reviews the pollution status, causes, processes and restoration techniques for AMD. The results indicate that AMD is generated by the oxidation of tailings, waste rocks or underground/tunnel excavated, containing sulfide-rich minerals when exposed to oxygen and water, and has characteristics of strong acidity, high concentrations of sulfate (
$ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ ) and heavy metals/metalloid ions. The treatment technologies for AMD are performed with low-energy-use and low-maintenance instead of high-energy-use and high-maintenance. In addition, this paper proposes low-cost and sustainable treatment techniques and provides a theoretical support for AMD restoration from abandoned mines.-
Key words:
- abandoned mines /
- acid mine drainage /
- groundwater /
- surface water /
- active treatment /
- passive treatment
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表 1 废弃矿山AMD主要理化性质
地点 矿产
资源水样来源 pH 样品/ mg·L−1 $ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ Fe Mn As Cd Pb Cr 安徽马鞍山 硫铁矿 尾矿库滤液 2.39 3 416 367 12.4 0.002 0.001 0.031 0.001 废渣滤液 2.30 14 534 440 54.9 0.033 0.040 0.002 0.083 堆场积水 2.87 18 172 37.5 312 0.015 0.076 0.019 0.008 四川宜宾 硫铁矿 矿洞涌水 2.45 20 902 3 041 25.8 0.281 0.038 0.003 0.770 下游河流 4.83 1 630 28.2 0.48 0.009 0.001 0.003 0.016 云南昆明 煤矿 下游河流 7.24 1 442 5.17 1.41 0.001 0.001 0.003 0.006 硫铁矿 废渣滤液 2.34 1 864 4332 26.8 1.12 0.109 0.001 0.229 云南昭通 硫铁矿 矿洞涌水 2.73 2 413 164 6.52 0.003 0.001 0.004 0.024 云南德宏 锡矿 尾矿库滤液 2.55 1 055 223 5.43 0.006 0.002 0.005 0.003 广西崇左 铅锌矿 矿洞涌水 2.48 10 717 598 3.35 0.208 0.280 0.456 0.023 广西百色 铅锌矿 尾矿库滤液 2.46 16 626 1 155 9.23 2.41 0.093 0.247 0.057 标准限值 65～9a − − 2.0a 0.5a 0.1a 1.0a 1.5a 65～9b 250b 0.3b 0.1b 0.05b 0.005b 0.05b − 注：“−”表示未检出；a：《污水综合排放标准：GB 8978—1996》一级标准限值[18]；b：《地表水环境质量标准：GB 3838—2002》Ⅲ类标准限值[19]。 
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表 2 矿井水主要类型及特征
类型 特征 酸性矿井水 pH 25～6， $ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 中性矿井水 pH 65～9， $ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 碱性矿井水 pH >9， $ {\text{SO}}_{\text{4}}^{{2-}} $ 高盐矿井水 可溶性固体含量（TDS）> 10 000/mg·L−1
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