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溶解性有机物（DOM）是一种重要的地表径流污染物，主要由类富里酸、类腐殖酸和类芳香蛋白物质组成[1]，具有活跃的吸附性能，对径流中重金属、PAHs、抗生素和药品等污染物的归趋、毒性和生物利用度起重要影响[2- 3]. 此外，地表径流中稳定存在着大量由无机矿物、有机物及微生物等组成的胶体，同样具有强烈的吸附和迁移性能，可影响径流DOM的环境行为. 有研究发现DOM可以附着在胶体表面并增强胶体稳定性，进一步提高了其迁移能力[4-5]. Aftabtalab等报道DOM会吸附在胶体表面与As形成三元络合物或与As在矿物表面竞争吸附位点影响As的迁移[6]. Yang等发现腐殖酸类DOM存在促进了铀（U（Ⅵ））在金属氧化物胶体悬浮液上的解吸[7]. 因此，探讨地表径流胶体与DOM共迁移行为，对同步控制径流胶体与DOM具有重要意义.
为实现城市径流源头控制目标，下渗设施被广泛应用. 广义的下渗设施兼具滞蓄功能，通过将土壤层换填为粗砂、细砂、砾石等填料层以促进径流快速下渗[8-9]. 研究表明，胶体在多孔介质及裂隙岩石中具有较强的穿透能力，可促进与之结合的其他污染物下渗迁移，使地下环境污染风险增加[10]. 迄今国内外关于城市地表径流胶体与DOM共存时的下渗迁移行为还鲜有报道. 前期，笔者所在研究团队已对DOM污染特性[11]、地表径流胶体污染特性[12]以及径流胶体与DOM结合特性[13]等方面进行了深入研究，发现城市地表径流胶体与DOM之间互相结合干扰，从而影响彼此环境行为.
本文在前期研究基础上，考察城市地表径流胶体与DOM共存时在下渗柱迁移出流浓度变化，分析进水流速、pH值、离子强度和胶体粒径等因素对径流胶体与DOM共迁移行为的影响，旨在为城市地表径流下渗对地下环境的潜在污染风险评价提供理论依据.
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于2021年5月8日在北京市大兴区兴华大街车行道旁雨水口处，在地表产流后5、10、20、30、60、90、120 min时采集径流样品，将样品置于棕色玻璃瓶混合后立即转移到实验室. 取部分混合后径流样品用0.22 μm微孔滤膜（有机系，津腾，中国）过滤，用旋转蒸发仪（RE-52AA，上海亚荣生化仪器厂，中国）浓缩到溶解性有机碳浓度（DOC, Dissolved organic carbon）200 mg·L−1左右，作为径流DOM储备液置于4 ℃冰箱内保存备用.
取部分混合后径流样品，通过高速离心机（LXJ-IIb型，上海安亭，中国）转速750 r·min−1离心处理后，倒出上清液再离心一次，混合两次离心后的上清液得到胶体储备液（粒径<10 μm）. 参考Gimbert等的研究[14-15]，依据斯托克斯定律离心分离胶体储备液，采用相应的离心时间及转速对胶体储备液进行离心处理，获得粒径范围在0.2—10、0.2—0.45、0.45—10 µm内的胶体悬浊液. 上述胶体悬浊液经冷冻干燥至粉末状后得到径流胶体样品，置于干燥器中保存待用.
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为防止边壁效应，设计内径25 mm、有效长度200 mm的内壁磨砂玻璃下渗柱[16]，下渗柱自下而上依次填充20 mm砾石（粒径5 mm）、150 mm粗石英砂（粒径2—4 mm）和20 mm砾石（粒径5 mm）. 其基本结构及内部介质填充情况如图1所示. 下渗柱孔隙体积（pore volume，PV）为28 mL.
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在迁移试验开始之前，将DOM储备液用超纯水稀释至所需DOC浓度40 mg·L−1；并称取相应质量的胶体粉末，加入稀释后的径流DOM液体中，获得需要的径流胶体浓度. 为保证胶体性质，将上述径流胶体-DOM混合样品置于超声波振荡器中振荡12 h，使胶体充分分散[17-18].
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通过蠕动泵向下渗柱中加入超纯水清洗石英砂至出水样品中不存在Cl−. 将1 PV超纯水，1 PV的KCl溶液（示踪剂，Cl−浓度为0.1 mol·L−1，pH=6）和2 PV超纯水按顺序注入下渗柱，设置进水流速为10 mL·min−1并采集流出液检测Cl−浓度. 每次下渗试验结束后均使用2 PV超纯水对下渗柱进行清洗，并使用H2SO4溶液精确调节KCl溶液pH值为6.
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调整蠕动泵的出水流速5 mL·min−1（即下渗柱进水流速为5 mL·min−1）后启动计时，将1 PV超纯水、1 PV径流胶体-DOM混合液（pH=6，胶体粒径为0.2—10 μm、浓度为200 mg·L−1，DOC浓度为40 mg·L−1）或1 PV径流胶体样品（pH=6，胶体粒径为0.2—10 μm、浓度为200 mg·L−1）或1 PV 径流DOM样品（pH=6， DOC浓度为40 mg·L−1）按顺序通入下渗柱，然后加入2 PV超纯水，定时收集流出液，测定流出液中胶体和DOC浓度. 将蠕动泵出水流速调节为10 mL·min−1，重复上述步骤并定时收集流出液.
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设置进水流速为10 mL·min−1，用不同pH值超纯水清洗下渗柱至出水pH达到稳定状态，启动计时，依次向下渗柱中注入1 PV不同pH值的超纯水，1 PV相应pH值的径流胶体-DOM混合溶液（胶体粒径为0.2—10 μm、浓度为200 mg·L−1，DOC浓度为40 mg·L−1）和2 PV相应pH值的超纯水，定时收集流出液并测定其胶体及DOC浓度. pH值分别采用4、6、7和8，使用NaOH和HCl溶液进行调节.
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设置进水流速为10 mL·min−1开始计时，向下渗柱内依次通入1 PV含不同Na+浓度的超纯水、1 PV含相应Na+浓度的径流胶体-DOM混合溶液（pH=6，胶体粒径为0.2—10 μm、浓度200 mg·L−1，DOC浓度为 40 mg·L−1）和2 PV含相应Na+浓度的超纯水，定时收集流出液测定其胶体及DOC浓度. 由于冬季使用融雪剂后地表径流中钠离子浓度可以达到0.2 mol·L−1[19]，因此选取Na+浓度0、0.02、0.2 mol·L−1进行实验，以期考察普通、特殊情况时径流胶体与DOM在下渗设施中的迁移行为.
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设置进水流速为10 mL·min−1开始计时，向下渗柱中依次注入1 PV超纯水、1 PV不同粒径径流胶体-DOM混合溶液（pH=6，胶体粒径分别为0.45—10 μm和0.2—0.45 μm，浓度均为200 mg·L−1，DOC浓度为 40 mg·L−1）和2 PV超纯水，定时收集流出液并测定其胶体及DOC浓度.
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采用883 Basic IC plus离子色谱仪（Metrohm，瑞士）测定流出液中的Cl−浓度；参考梁卉等的研究方法[20]，使用752型紫外可见分光光度计（上海舜宇恒平，中国）在400 nm波长处测定样品中径流胶体的吸光度值；通过multi N/C 3100型TOC分析仪（Jena，德国）测定DOM样品中DOC的浓度. 以下渗柱流出液中胶体及DOC的相对浓度C/C0（C为胶体或DOM穿透浓度，C0为胶体或DOM初始浓度，mg·L−1）为纵坐标、孔隙体积数PV为横坐标作图，得到胶体及DOM在砂柱中的穿透曲线（break through curves，BTCs）. 上述试验均进行3次重复实验，最大偏差为±0.027，取平均值进行图表绘制.
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在pH值为6，进水流速为5 mL·min−1和10 mL·min−1条件下径流胶体和径流DOM的穿透曲线如图2所示. 从图2可以看出，下渗柱示踪剂Cl−的穿透曲线均呈现出较好的倒“V”型对称分布，且在流出样体积约为2 PV时，Cl−的相对浓度C/C0能够达到1.0，说明下渗柱对Cl−产生截留作用非常小，未出现吸附滞留现象. 与示踪剂Cl−的穿透曲线相比较，径流胶体和径流DOM均在下渗柱中未完全穿透（C/C0<1），说明这两种物质均会在石英砂下渗柱中被吸附滞留.
在流速为10 mL·min−1时，与只通入径流胶体的溶液相比，进水溶液为径流胶体-DOM混合溶液时径流胶体的穿透曲线相对峰值增加了4.3%；同样，与只通入径流DOM的溶液相比，进水溶液为径流胶体-DOM混合溶液混合液时径流DOM的穿透曲线相对峰值浓度提高了1.7%；这说明径流胶体与DOM结合会促进两者的共迁移. 研究表明，道路径流DOM中含有大量的腐殖酸和类富里酸类物质[1]，对胶体的稳定性具有重要影响. 当腐殖酸类物质浓度较高时，DOM与胶体之间会通过静电吸附、特定的化学亲和力和疏水相互作用等物理和化学现象使得胶体颗粒粒径减小，径流胶体-DOM复合体变得更加稳定并易于迁移[21]；同时部分带正电荷的胶体会由于电荷反转而使其与石英砂之间由静电引力变为静电斥力也有利于胶体与DOM的协同迁移[22].
对比不同进水流速下径流胶体-DOM混合溶液的穿透曲线可以看出，进水流速为10 mL·min−1时样品中胶体和DOM的穿透峰值相对浓度分别比5 mL·min−1时提高了3.5%、8.1%. 根据 DLVO 理论，较高的进水流速会提高胶体颗粒之间的排斥力[23]，同时还增强了胶体克服介质静电引力的能力，提高迁移能力；流速降低则增加了径流胶体和DOM与下渗柱中石英砂的接触时间，有利于石英砂对胶体和DOM吸附，使其出流峰值浓度降低.
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进水流速为10 mL·min−1条件下，不同进水pH值时下渗柱中径流胶体-DOM混合溶液的穿透曲线如图3所示. 由图3可知，pH值会影响径流胶体与DOM的共迁移；pH值为6时，下渗柱中径流胶体的相对峰值浓度出现时间在1.96 PV，而pH值为4、7和8时，下渗柱中径流胶体的相对峰值浓度出现时间均为2.14 PV；同样，pH值为6时，下渗柱中径流DOM的穿透曲线相对峰值浓度出现时间均在pH值为4、7和8之前，说明pH值为6时径流胶体与DOM的共存迁移速度最快. 此外，pH值为4时，径流胶体和DOM的出流峰值浓度均略低于pH值为6、7和8时的峰值浓度.
在酸性条件下，溶液中存在大量H+使径流胶体表面发生质子化，通过静电吸引作用吸附表面携带负电荷的DOM，使径流胶体与径流DOM在pH值为4时更易结合，导致出流样品中DOM的相对峰值浓度比pH值为6、7和8时的相对峰值浓度低. 而pH值在6左右时，根据DLVO 理论可知胶体颗粒之间静电斥力增大、粒径会一定程度减小，导致其迁移速率提高[24]，所以与径流胶体结合的DOM迁移速率也相应得到提高. 此外，由于地表径流的pH值一般为6.0—7.5[25]，所以在这一pH值范围内，径流胶体与DOM共存的下渗迁移速率较高.
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进水流速为10 mL·min−1、pH值为6，不同Na+浓度时径流胶体-DOM混合溶液在下渗柱中的穿透曲线如图4所示. 由图4可知，Na+浓度为0、0.02、0.2 mol·L−1时径流 DOM的穿透曲线相对峰值浓度分别为0.907、0.837和0.887，而径流胶体相对峰值浓度随Na+浓度升高而减小，分别为0.823、0.816和0.784；由此可见，Na+存在使径流胶体与DOM的共迁移浓度都有一定程度的减弱. 这是由于混合溶液中径流胶体与DOM通过羟基取代、静电吸附等方式进行结合[22]，Na+加入使径流胶体与DOM组分之间的结合作用减弱（Na+与DOM组分共同竞争胶体吸附点位），使得径流胶体-DOM复合体粒径增大，胶体逐渐脱稳而沉积在石英砂介质表面，因此胶体和DOM的出流浓度会随着离子强度的增大而减小. 此外，Na+对胶体的压缩双电层作用使得胶粒之间静电斥力减小、胶体粒径增大，也会抑制其共迁移[26].
此外，研究发现离子浓度的升高会导致DOM中腐殖酸物质的官能团发生络合，增大了径流DOM的分子尺寸，导致滞留作用增强，降低其迁移能力[27-28]，所以Na+存在使得DOM的穿透相对峰值浓度降低；但当Na+浓度较高时，由于竞争作用使DOM从胶体表面解析，使得Na+浓度为0.2 mol·L−1时的穿透峰值相对浓度略高于0.02 mol·L−1. 由此可见，地表径流在冲刷过程中携带的少量阳离子能够抑制径流胶体和DOM的向下迁移，有利于提高下渗设施对径流胶体和DOM的去除，冬季融雪剂的使用会促进下渗设施对融雪径流中胶体和DOM的去除.
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进水流速为10 mL·min−1、pH值为6时，0.45—10 μm和0.2—0.45 μm粒径径流胶体与DOM在下渗柱中的迁移穿透曲线结果如图5所示. 由图5可知，径流胶体粒径能够显著影响DOM在下渗柱中的迁移行为. 与径流胶体粒径0.45—10 μm相比，胶体粒径为0.2—0.45 μm结合DOM时DOM在下渗柱的出流时间提前，穿透曲线相对峰值浓度降低约6.4%. 这主要是由于径流胶体粒径较小时其比表面积增大、布朗运动更明显[19]，所以其携带DOM的迁移速率更快，而DOM更多的被径流胶体吸附导致其出流浓度降低. 此外，胶体粒径为0.45—10 μm时混合溶液胶体的峰现时间滞后，穿透峰值也有所降低，证明胶体粒径增大使得其下渗迁移能力减弱. 由上可见，小粒径地表径流胶体的存在明显地促进了径流DOM的下渗迁移，导致下渗设施中的介质对DOM的吸附截留作用减弱，使径流DOM更易随径流胶体共迁移至地下环境中，给地下环境带来一定的污染风险.
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（1）地表径流中的胶体与DOM结合后，会显著促进对方的下渗迁移. 径流胶体与DOM共迁移时，进水流速越小，下渗介质与径流胶体和DOM的接触时间越长，下渗介质对径流胶体和DOM的截留作用越强. 进水流速为5 mL·min−1时，下渗柱中径流胶体-DOM出流样品中径流胶体和DOM的穿透相对峰值浓度分别比10 mL·min−1时降低了3.4%、7.5%.
（2）pH值、Na+浓度均会影响径流胶体对DOM的携带迁移. pH值为6时，两者的共迁移速度最快， Na+可通过吸附竞争、压缩双电层作用抑制径流胶体与DOM的共迁移，使两者的相对出流峰值浓度均降低. 地表径流胶体的粒径会影响其对径流DOM的携带迁移能力，小粒径地表径流胶体更明显地促进径流DOM的下渗迁移，使DOM的下渗出流时间提前，出流峰值浓度降低.
城市地表径流胶体与溶解性有机物下渗共迁移行为
Co-migration behavior between colloids and dissolved organic matter from urban surface runoff
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摘要: 针对城市地表径流胶体与溶解性有机物(DOM)共存特性，考察下渗柱中径流胶体和DOM的出流浓度，分析进水流速、pH值、离子强度和胶体粒径变化时城市地表径流胶体与DOM的共下渗迁移行为. 结果表明，径流胶体与DOM结合后，会显著促进对方向下迁移；进水流速越高，径流胶体对DOM 的携带迁移越明显，两者的出流浓度越高；进水流速为10 mL·min−1时，径流胶体和DOM的穿透曲线相对峰值浓度分别比5 mL·min−1时提高了3.5%、8.1%；径流胶体-DOM混合溶液在pH值为6时的下渗共迁移速度最快；Na+存在抑制了径流胶体与DOM的下渗共迁移；共存地表径流胶体粒径越小，DOM的下渗出流时间越早、出流峰值浓度越低.Abstract: Aiming at the coexistence of colloids and dissolved organic matter (DOM) from urban surface runoff, the concentrations of runoff colloids and DOM in effluent from the infiltration column were investigated. Besides, the influence of water flow velocity, pH values, Na+ concentration and particle size of colloids on the co-migration behavior between colloids and dissolved organic matter were analyzed. The results showed that the combination between runoff colloids and DOM significantly promoted their downward migration. The concentrations of runoff colloid and DOM in effluent were much higher when the influent velocity was higher. Compared to the influent velocity of 5 mL·min−1, the relative peak concentrations of the colloids and DOM in effluent were increased by 3.5% and 8.1% under the condition of the influent velocity of 10 mL·min−1, respectively. The co-migration speed of the runoff colloids and DOM was the fastest at pH value of 6. The downward co-migration of runoff colloids and DOM was inhibited by the presence of Na+. The smaller the particle size of coexisting runoff colloids, the earlier the outflow time of DOM and the lower the peak concentration of DOM in effluent.
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Key words:
- runoff /
- colloids /
- dissolved organic matter /
- infiltration /
- co-migration.
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图 2 不同进水流速下径流胶体 （a） 与DOM （b） 在下渗柱中的穿透曲线
Figure 2. The break through curves of runoff colloids （a） and DOM （b） in the infiltration column under the different inlet rates influence
图 3 不同pH条件时径流胶体（a）与径流DOM（b）在下渗柱中的穿透曲线
Figure 3. The break through curves of runoff colloid （a） and DOM （b） in the infiltration column under the different pH conditions
图 4 不同Na+浓度条件时径流胶体 （a） 与DOM （b） 在下渗柱中的穿透曲线
Figure 4. The break through curves of runoff colloid （a） and DOM （b） in the infiltration column under the different Na+ concentration
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